胡佳穎，喻聰，王子良, 司風(fēng)琪

(1.江漢大學(xué)智能制造學(xué)院，武漢 430056；東南大學(xué)能源與環(huán)境學(xué)院，南京 210096)

在我國，燃煤電廠是氮氧化物(NOx)的主要排放源之一，它會對環(huán)境和人體健康造成惡劣影響。目前，電站鍋爐普遍采用選擇性催化還原法(Selective Catalytic Reduction，SCR)進行煙氣脫硝。該方法是在催化劑的作用下，利用NH3將NOx還原為無污染的N2和H2O。其中，催化劑是SCR系統(tǒng)的核心裝備，成本最高，且直接影響脫硝效率[1]。廠家保證的催化劑壽命約為24 000小時，但電廠實際氣、固兩相流環(huán)境復(fù)雜，燃用煤種、運行方式、尺寸結(jié)構(gòu)等諸多因素的不同會使催化劑的劣化趨勢千差萬別[2-3]。據(jù)統(tǒng)計，我國每年需更換的SCR催化劑體積約10～20萬m3，按1.5萬元/m3的平均單價核算，總價值約15～30億元。過早的換裝會造成催化劑的浪費與成本的損失，而過晚的換裝則會引起電站NOx排放濃度超標及氨逃逸過大，從而影響機組運行的環(huán)保性和安全性[4-6]。因此，催化劑的壽命預(yù)測有著重要意義。

傳統(tǒng)的催化劑壽命評價方法是實驗室檢測[7-8]，該方法是利用機組檢修期間從爐內(nèi)抽取催化劑樣本塊，并帶回實驗室檢驗活性。然而，火電機組一年一小修、四年一大修的檢修周期決定取樣的時間點較少，不足以支撐催化劑3～5 a生命周期內(nèi)活性劣化趨勢的精確描繪，且爐內(nèi)大截面煙道存在煙氣的不均勻性，所抽取催化劑樣本塊的活性無法代表整個SCR反應(yīng)器的脫硝能力，這都會影響評價結(jié)果的可信度。為解決這些問題，宋寶玉等[9-10]提出了基于現(xiàn)場性能試驗的脫硝裝置潛能預(yù)測，以對SCR反應(yīng)器宏觀性能進行直接衡量，解決了傳統(tǒng)實驗室檢測法樣本代表性不足的問題，且檢測次數(shù)不再受機組啟停影響。然而，現(xiàn)場性能試驗成本較高，且為滿足每次試驗所需的煙氣條件，均需向電網(wǎng)申請穩(wěn)定發(fā)電負荷，這將給承擔(dān)調(diào)峰調(diào)壓任務(wù)的火電機組增加額外負擔(dān)，因此該方法的預(yù)測精度同樣會受到試驗次數(shù)的影響。為進一步降低預(yù)測成本，學(xué)者們又提出基于歷史運行數(shù)據(jù)的催化劑壽命評估方法。一部分學(xué)者直接采用機器學(xué)習(xí)算法評估催化劑的活性[11-14]，而另一部分學(xué)者將數(shù)據(jù)挖掘和機理建模相結(jié)合，即首先建立催化劑動力學(xué)模型[15]或考慮堵塞、磨損、中毒等因素的綜合失活機理模型框架[16]，再利用電站SCR煙氣脫硝系統(tǒng)實際運行數(shù)據(jù)對模型參數(shù)進行辨識，以得到催化劑的活性劣化模型。然而，目前尚未見將這兩種模型進行對比與分析的研究。

本文以某電廠SCR脫硝系統(tǒng)3年歷史運行數(shù)據(jù)為樣本，通過建立2種異常值剔除程序，對比3種穩(wěn)態(tài)樣本識別算法，建立了大數(shù)據(jù)過濾器，獲得了高質(zhì)量穩(wěn)態(tài)樣本集。在此基礎(chǔ)上，采用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)將脫硝效率修正到同一運行水平，以表征催化劑健康狀態(tài)，并對比了機理模型及ARIMA模型對催化劑劣化趨勢的預(yù)測精度，進而分析了誤差的原因。

1 算法流程

本文以某660 MW電站燃煤鍋爐SCR系統(tǒng)單側(cè)反應(yīng)器3年歷史運行數(shù)據(jù)為樣本。算法流程為：

Step1：利用統(tǒng)計法標記停滯點和超限數(shù)據(jù)。利用一種基于t檢驗和兩種基于R檢驗的方法，標記出非穩(wěn)態(tài)數(shù)據(jù)樣本。并剔除原始數(shù)據(jù)中所有異常值和非穩(wěn)態(tài)數(shù)據(jù)，得到穩(wěn)態(tài)樣本集；

Step2：分別采用10 d、20 d、30 d三種時間步長整理出按時間排列的穩(wěn)態(tài)數(shù)據(jù)子集，在單個時間步長內(nèi)，假設(shè)催化劑壽命變化不大，并基于每個步長區(qū)間的數(shù)據(jù)，分別利用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立脫硝效率與運行工況的靜態(tài)關(guān)系模型；

Step3：基于Step4的關(guān)系模型，將每個時間步長的脫硝效率修正到同樣的工況水平，此時脫硝效率的變化可表征催化劑宏觀性能的變化。

Step4：分別采用機理模型和ARIMA模型對各時間步長的催化劑宏觀性能點進行回歸，建立催化劑性能劣化模型。

2 大數(shù)據(jù)過濾器

2.1 異常值剔除

數(shù)據(jù)挖掘前，對異常值進行甄別并剔除。異常值包括由機組停機或數(shù)據(jù)傳輸故障引起的停滯點數(shù)據(jù)和粗大誤差數(shù)據(jù)。粗大誤差數(shù)據(jù)通過統(tǒng)計法及經(jīng)驗設(shè)置上下限進行過濾，各參數(shù)限值如表1所示。

以入口NOx濃度為例，圖1(a)為NOx數(shù)值范圍統(tǒng)計，以此確定常規(guī)運行區(qū)間為150～535 mg/m3，并通過上下限過濾掉超限的數(shù)據(jù)。圖1(b)標記了數(shù)值完全不變的停滯點數(shù)據(jù)。

圖1 入口NOx濃度異常值診斷

2.2 非穩(wěn)態(tài)點剔除

由于流動延遲及催化劑吸附反應(yīng)固有的蓄氨機制，SCR過程常處于非穩(wěn)態(tài)狀態(tài)，而本文是利用靜態(tài)關(guān)系模型將不同時間的脫硝效率修正到同一煙氣環(huán)境水平，再以此建立催化劑的性能劣化模型。因此，需要通過算法獲取穩(wěn)態(tài)樣本。

2.2.1 基于t檢驗的穩(wěn)態(tài)判定

第一種穩(wěn)態(tài)檢驗算法是基于滑動窗對數(shù)據(jù)進行t檢驗[17]。算法可描述為：

xt=mt+μ+at

(1)

式(1)中，xt是時間窗內(nèi)n個等距采樣的數(shù)據(jù)點；m為斜率，其估計值為時間窗內(nèi)所有xt-xt-1的算數(shù)平均值；t為時間，min；mt為偏移分量；at是白噪聲序列；μ是平穩(wěn)過程假設(shè)下的數(shù)據(jù)平均值，其估計值為：

(2)

式(2)中，n為時間窗內(nèi)數(shù)據(jù)的個數(shù)。

由m和μ可計算白噪聲的標準差σa：

(3)

如果過程數(shù)據(jù)與其平均值之間的差值小于等于白噪聲標準差乘以其統(tǒng)計臨界值，可認為這個瞬間的數(shù)據(jù)點是穩(wěn)定的，如果大于則不穩(wěn)定的。

(4)

式(4)中，tcrit為白噪聲的統(tǒng)計臨界值，yt為t時刻xt數(shù)據(jù)的穩(wěn)定性指標。

一個時間窗內(nèi)數(shù)據(jù)的穩(wěn)態(tài)值為式(4)中所有yt的平均值。當穩(wěn)態(tài)值大于等于穩(wěn)態(tài)閾值，這個數(shù)據(jù)點處于穩(wěn)定狀態(tài)，穩(wěn)態(tài)因子為1，反之為0。因此，算法中滑動窗口的大小和穩(wěn)態(tài)閾值會影響穩(wěn)態(tài)數(shù)據(jù)的判定。如圖2所示，本文選取一天的負荷數(shù)據(jù)，分別計算滑動窗口尺寸為10～50對應(yīng)的穩(wěn)態(tài)識別率(機器正確識別為穩(wěn)態(tài)數(shù)據(jù)的數(shù)目與真實穩(wěn)態(tài)數(shù)據(jù)數(shù)目之比)，得到滑動窗口為10時的穩(wěn)態(tài)識別率最高，因此本文窗口大小選擇為10。針對同一段原始數(shù)據(jù)，分別選取穩(wěn)態(tài)閾值為0.75～0.95，得到當穩(wěn)態(tài)閾值取為0.75和0.8時，穩(wěn)態(tài)識別率最高，如圖2(b)所示，但考慮到穩(wěn)態(tài)閾值為0.75時的誤診率(機器錯誤識別為穩(wěn)態(tài)數(shù)據(jù)的數(shù)目與機器識別為穩(wěn)態(tài)數(shù)據(jù)的數(shù)目之比)較大，因此穩(wěn)態(tài)閾值選擇為0.8。

圖2 窗口大小和穩(wěn)態(tài)閾值對識別率的影響

2.2.2 第一種基于R檢驗的穩(wěn)態(tài)判定

第二和第三種穩(wěn)態(tài)檢驗算法均是基于R檢驗法。為了減少計算負擔(dān)，第一種R檢驗法[18]采用過濾值估計數(shù)據(jù)的平均值Xf,i：

Xf,i=λ1Xi+(1-λ1)Xf,i-1

(5)

式(5)中，Xi是i時刻的數(shù)據(jù)值，λ為濾波系數(shù)，Xf,i是經(jīng)一階濾波后，當前時間序列的濾波值。

第一種計算方差的方法是基于數(shù)據(jù)和平均值之間的差值加權(quán)：

(6)

(7)

(8)

2.2.3 第二種基于R檢驗的穩(wěn)態(tài)判定

數(shù)據(jù)平均值為：

(9)

式(9)中，Xi是i時刻的數(shù)據(jù)值，N為數(shù)據(jù)個數(shù)。

第一種方差估計值為：

(10)

第二種方差估計值為：

(11)

將兩種方差之比作為R值：

(12)

對于兩種R檢驗法，R值越小，數(shù)據(jù)越可能趨近穩(wěn)定狀態(tài)。將R值小于穩(wěn)態(tài)閾值時，穩(wěn)態(tài)因子為1，數(shù)據(jù)狀態(tài)為穩(wěn)定，否則穩(wěn)態(tài)因子為0。同樣對兩種R檢驗法選擇合適的窗口大小和穩(wěn)態(tài)閾值。

2.3 三種穩(wěn)態(tài)診斷算法測試

以1 d的負荷數(shù)據(jù)作為測試集，對比三種穩(wěn)態(tài)算法的效果，三種穩(wěn)態(tài)算法結(jié)果對比如圖3所示。對比可知，對于本對象數(shù)據(jù)集，基于t檢驗的穩(wěn)態(tài)算法效果最好，能較準確識別出三段數(shù)據(jù)明顯為穩(wěn)態(tài)的區(qū)域及一段數(shù)據(jù)波動但為穩(wěn)態(tài)的區(qū)域。第一種R檢驗法會對部分穩(wěn)態(tài)與非穩(wěn)態(tài)過渡區(qū)的數(shù)據(jù)產(chǎn)生一定誤診，第二種R檢驗法對數(shù)據(jù)中的小波動非常敏感，會漏診較多穩(wěn)態(tài)樣本。因此，本文采用t檢驗法提取原始數(shù)據(jù)中的穩(wěn)態(tài)樣本。

圖3 三種穩(wěn)態(tài)算法結(jié)果對比

3 壽命預(yù)測

3.1 預(yù)測思路

對于結(jié)構(gòu)確定的SCR脫硝系統(tǒng)，脫硝效率由兩方面因素決定，一個是煙氣環(huán)境，如空速、溫度和氨氮摩爾比等，而這些又由運行參數(shù)決定，如負荷和O2量會影響煙氣量的大小，從而影響空速；另一方面，脫硝效率還受催化劑自身活性決定，活性越高，脫硝效率越高?；痣姍C組發(fā)電負荷受電網(wǎng)調(diào)度控制，會不斷變化，因此鍋爐內(nèi)的煙氣環(huán)境也是不斷變化。本文的思路是將不同時期的脫硝效率修正到同一煙氣環(huán)境水平，此時脫硝效率只受活性影響，其變化趨勢可表征活性的變化趨勢。據(jù)此，利用修正后的效率數(shù)據(jù)分別訓(xùn)練機理模型和數(shù)據(jù)驅(qū)動模型，并利用兩個模型預(yù)測未來催化劑活性劣化的趨勢，結(jié)果與真實穩(wěn)態(tài)運行樣本比對。

3.2 脫硝效率的修正

對于SCR系統(tǒng)，可認為負荷、O2量、煙溫、入口NOx濃度和總尿素量5個參數(shù)可決定催化劑所處的煙氣環(huán)境。本文以大數(shù)據(jù)過濾器得到的穩(wěn)態(tài)數(shù)據(jù)為樣本，分別以10 d、20 d、30 d為時間步長，將3年的歷史運行數(shù)據(jù)依次分成若干個樣本子集。對于每個步長所形成的樣本子集，時間跨度較短，如10 d可近似認為催化劑活性無變化，采用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立脫硝效率與5個煙氣參數(shù)的靜態(tài)關(guān)系模型。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的拓撲結(jié)構(gòu)為5-11-1，學(xué)習(xí)迭代次數(shù)為1 000，網(wǎng)絡(luò)學(xué)習(xí)精度為0.01。三種時間步長模型集最大、最小和平均誤差如圖4所示。由圖可知，時間間隔為10 d的時候，模型誤差最小。

圖4 三種時間步長模型集最大、最小和平均誤差

選取3年中樣本最充足的工況作為修正工況：負荷為494 MW、入口NOx濃度為280 mg/m3、總尿素量為230 L/h、入口煙溫為323 ℃、氧量為3.1%。將該數(shù)據(jù)帶入10 d、20 d、30 d三個時間步長下的所有模型中，得到各個時間間隔脫硝效率隨時間的變化如圖5所示。由圖可知，三個步長下，脫硝效率的變化趨勢基本相同，證明該步長已足夠小，能保證單個步長內(nèi)活性變化不大的假設(shè)成立。考慮到以10 d為周期，所建BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)精度較高，且供后續(xù)模型回歸的點數(shù)較多，因此本文以10 d為步長。

圖5 各個時間間隔脫硝效率的變化圖

3.3 機理模型框架

催化劑活性的定義為[15]：

(13)

式(13)中，Av為面速度(m/h)；MR為氨氮摩爾比；η為脫硝效率(%)。

若催化劑中毒、堵塞、磨損獨立造成催化劑失活，則失活模型為[15]：

(14)

式(14)中，Ki為毒性物質(zhì)i的中毒失活速率系數(shù)，%/mol；Ci為毒物沉積速率，mol/h；V為SCR催化劑中V2O5總的物質(zhì)的量，mol；t為SCR系統(tǒng)的運行時間，h；r為覆蓋率，即單位質(zhì)量堵塞物質(zhì)所覆蓋的面積，m2/kg；A為沉積速率，kg/h；S1為催化劑的比表面積，m2/kg；m為安裝催化劑的總質(zhì)量，kg；G為煙氣流量，m3/h；c為磨損系數(shù)，即在平均飛灰粒徑下單位流量單位流速煙氣造成的磨損量，kg/(m5·h-2)；v為煙氣流速，m/h。

聯(lián)立公式(13)和公式(14)，求解脫硝效率為：

(15)

式(15)中與時間無關(guān)的參數(shù)提取為常數(shù)，并將時間單位統(tǒng)一為10 d，進一步得到：

(16)

P1、P2、P3、P4、P5為模型的待定系數(shù)，表達式如式(17)所示。機理模型的訓(xùn)練就是利用修正脫硝效率隨時間變化的數(shù)據(jù)訓(xùn)練P1～P5。

P1=MR+1

(17)

3.4 數(shù)據(jù)驅(qū)動模型

采用時序預(yù)測模型ARIMA作為數(shù)據(jù)驅(qū)動模型的代表，利用修正后脫硝效率的數(shù)據(jù)進行回歸。對樣本集進行一階差分和二階差分，發(fā)現(xiàn)差別不大，這是由于活性隨著時間緩慢變化，因此將ARIMA模型中的d設(shè)置為1。圖6和圖7分別給出了自相關(guān)和偏自相關(guān)系數(shù)的序列圖，根據(jù)截尾的狀態(tài)，確定p與q分別取為2和3。

圖6 自相關(guān)系數(shù)的序列圖

圖7 偏自相關(guān)系數(shù)的序列圖

3.5 模型對比

采用10 d為步長，將3年數(shù)據(jù)分為108份，利用前90份的樣本子集，建立90個BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，得到90個修正后脫硝效率點，以此訓(xùn)練的機理模型與ARIMA(2,1,3)模型。采用第90～108組的數(shù)據(jù)驗證兩個模型預(yù)測未來脫硝效率的劣化趨勢，ARIMA模型與機理模型預(yù)測值對比如圖8所示。ARIMA模型預(yù)測值的平均相對誤差為4.31%，機理模型為7.42%。機理模型誤差相對較高，可能的原因是機理模型假設(shè)條件較多，諸如煙氣分布、飛灰顆粒粒徑及濃度分布、飛灰的沉積效應(yīng)、煙氣中堿金屬、堿土金屬、硫的含量、低溫環(huán)境等因素及其變化對失活的影響無法充分考慮，因此對模型精度可能會有一定影響。

圖8 ARIMA模型與機理模型預(yù)測值對比

4 結(jié)語

本文以某660 MW電站鍋爐單側(cè)SCR反應(yīng)器3年歷史數(shù)據(jù)為樣本，結(jié)合停滯點診斷、超限點診斷及對比三種穩(wěn)態(tài)點診斷算法，得到大數(shù)據(jù)過濾器及高質(zhì)量穩(wěn)態(tài)樣本。據(jù)此，通過BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)將不同時期的脫硝效率修正到同樣煙氣水平，以表征催化劑活性的變化，并對比了機理驅(qū)動和數(shù)據(jù)驅(qū)動催化劑壽命劣化模型的準確性。主要結(jié)論為：

(1)相較于R檢驗法會對部分穩(wěn)態(tài)與非穩(wěn)態(tài)過渡區(qū)數(shù)據(jù)產(chǎn)生誤診及對數(shù)據(jù)中的小波動敏感，t檢驗法的穩(wěn)態(tài)診斷效果較好；

(2)以10 d為步長建立脫硝效率修正模型的效率和精度均較高，且得到的劣化趨勢與20 d、30 d模型一致性較好，證明該步長能保證單個步長內(nèi)活性變化不大；

(3)相較于機理模型框架，ARIMA模型預(yù)測精度更高，原因可能是由于電站SCR系統(tǒng)大尺度空間的分布特性及催化劑詳細失活機制無法全面考慮。