張旭東, 鄧俊楷, 馬大衍, 曹慧穎, 張瑞謙, 唐 睿

(1. 西安交通大學(xué) 金屬材料強(qiáng)度國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 陜西 西安 710049; 2. 西安交通大學(xué) 網(wǎng)絡(luò)信息中心, 陜西 西安 710049; 3. 中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院 反應(yīng)堆燃料及材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 四川 成都 610213)

全陶瓷微封裝燃料(FCM)芯塊是一種新型的事故容錯(cuò)燃料，也是典型的多相復(fù)合材料，由 SiC 基體和分散其中的TRISO顆粒組成[1].TRISO顆粒具有多層包覆結(jié)構(gòu)，一般為5層，從內(nèi)到外依次為核心燃料UO2層，緩沖碳層Buffer 層、致密熱解碳層IpyC層、SiC層和致密熱解碳層OpyC層.TRISO顆粒各包覆層的作用都不盡相同.整體上，TRISO 顆粒的多層包覆結(jié)構(gòu)為裂變產(chǎn)物提供了非常大的容納空間和緩沖作用.因此，TRISO燃料顆粒彌散于SiC基體中形成的FCM核燃料芯塊也表現(xiàn)出良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和裂變產(chǎn)物容納性能，成為事故容錯(cuò)燃料的主要研究方向之一[2-5].

FCM芯塊作為典型的復(fù)合材料，TRISO顆粒的含量、分布等對(duì)其熱導(dǎo)率均有較大影響[6-7].另一方面，TRISO顆粒作為特殊的分層多相結(jié)構(gòu)，其包覆層結(jié)構(gòu)也會(huì)影響顆粒整體的熱導(dǎo)率，進(jìn)而影響FCM芯塊的熱導(dǎo)率[8].有諸多學(xué)者利用有限元方法開展了相關(guān)研究.例如，Liu等[9]利用有限元模擬對(duì)比研究了多種TRISO顆粒分布對(duì)FCM芯塊中最大溫度的影響.Wei等[10]提出了FCM燃料芯塊中多孔碳材料有效導(dǎo)熱模型的有限元模型.Li等[11]利用有限元方法研究了正常運(yùn)行條件下壓水堆(PWR)燃料棒中兩層SiC包覆層的熱力學(xué)行為.目前對(duì)于分層TRISO顆粒，以及由TRISO顆粒與SiC基體構(gòu)成的FCM芯塊復(fù)合結(jié)構(gòu)，其有效熱導(dǎo)率均缺乏有效的計(jì)算模擬方法，制約了FCM芯塊的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與優(yōu)化.

為解決上述問題，采用有限元方法，利用開源有限元程序CalculiX[12]實(shí)現(xiàn)球體法計(jì)算了TRISO顆粒熱導(dǎo)率，研究了各層厚度對(duì)TRISO顆粒等效熱導(dǎo)率的影響.隨后，構(gòu)建了FCM核燃料芯塊等效代表性體積單元，將多層TRISO球狀顆粒熱學(xué)性能等效為FCM燃料芯塊中的球體，直接進(jìn)行兩相復(fù)合材料熱導(dǎo)率計(jì)算，并研究了TRISO顆粒分布對(duì)等效熱導(dǎo)率的影響.并利用跨尺度等效方法解決了FCM芯塊復(fù)雜微結(jié)構(gòu)建模問題，降低了模擬難度.

1 有限元模型

1.1 TRISO顆粒多層球體模型

根據(jù)TRISO顆粒SEM的微結(jié)構(gòu)特征建立有限元模型[13].TRISO顆粒為典型球體，是一種由五層包覆層構(gòu)成的復(fù)合材料，這五層包覆層從內(nèi)到外依次是：核心燃料UO2層、具有疏松結(jié)構(gòu)的緩沖碳層 Buffer層、具有致密結(jié)構(gòu)的IPyC層、SiC層以及OPyC層，且每一層材料的厚度并不完全相同.基于TRISO顆粒球體對(duì)稱性，將TRISO顆粒的球體模型進(jìn)行對(duì)稱處理，簡(jiǎn)化之后的1/8模型如圖1[13]所示.

圖1 TRISO顆粒典型微結(jié)構(gòu)及簡(jiǎn)化模型Fig.1 Typical microstructure and simplified model of a TRISO particle

1.2 FCM芯塊跨尺度等效模型

基于掃描電鏡圖像對(duì)FCM芯塊的微結(jié)構(gòu)進(jìn)行有限元建模[13]，其代表性體積單元如圖2[13]所示.在代表性體積單元中白色區(qū)域?yàn)镾iC基體，藍(lán)色區(qū)域?yàn)門RISO顆粒.為了使代表性體積單元具有充分的FCM芯塊微結(jié)構(gòu)信息，使用隨機(jī)吸附算法生成了多種不同規(guī)模的代表性體積單元[14]，并將其中的TRISO顆粒多層結(jié)構(gòu)等效為實(shí)體球狀顆粒.

圖2 FCM芯塊典型微結(jié)構(gòu)及代表性體積單元Fig.2 Typical microstructure and representative volume element of a FCM pellet

FCM芯塊代表性體積單元中實(shí)體TRISO顆粒隨機(jī)分布且具有周期性幾何特征.進(jìn)行有限元計(jì)算時(shí)，對(duì)TRISO顆粒簡(jiǎn)化模型及FCM芯塊代表性體積單元均劃分了精細(xì)的4節(jié)點(diǎn)線性傳熱單元網(wǎng)格，因此文中對(duì)網(wǎng)格精度造成的影響不再進(jìn)行討論.

2 材料參數(shù)

在有限元模擬時(shí)采用未經(jīng)輻射的UO2材料參數(shù)，其熱導(dǎo)率隨著溫度升高而降低，在高溫時(shí)其熱導(dǎo)率的變化會(huì)趨于平緩.對(duì)于SiC基體及SiC層，均采用NITE-SiC材料參數(shù)，其熱導(dǎo)率隨著溫度升高而顯著降低，在高溫下其熱導(dǎo)率同樣會(huì)趨于平緩[15].對(duì)于Buffer層及IPyC/OPyC層，由于其厚度及熱導(dǎo)率均相對(duì)較小，溫度對(duì)其熱導(dǎo)率的影響可忽略不計(jì)，因此模擬中保持恒定[16].表1給出了SiC基體及TRISO顆粒各層在200 ℃時(shí)的熱導(dǎo)率，其他溫度下材料參數(shù)參照文獻(xiàn)[15].

表1 SiC基體及TRISO 顆粒各層熱導(dǎo)率

3 計(jì)算方法

3.1 TRISO顆粒熱導(dǎo)率計(jì)算

利用有限元方法實(shí)現(xiàn)球體法對(duì)TRISO顆粒熱導(dǎo)率進(jìn)行計(jì)算.該方法符合TRISO顆粒服役時(shí)內(nèi)部徑向熱流實(shí)際情況.在簡(jiǎn)化模型中TRISO顆粒被設(shè)定為多層球體，并在球體中心構(gòu)建半徑為r1的空心內(nèi)球體，在球壁上施加較高溫度作為熱傳導(dǎo)過(guò)程的熱源；在簡(jiǎn)化模型的最外側(cè)表面，即外球壁施加低溫，形成溫度梯度實(shí)現(xiàn)穩(wěn)態(tài)熱傳導(dǎo).如圖3所示，r1和r2分別為內(nèi)球壁和外球壁的半徑，t1和t2分別為在內(nèi)球壁和外球壁施加的溫度.球體法計(jì)算TRISO顆粒熱導(dǎo)率公式為

圖3 球體法示意圖Fig.3 Schematic illustration of the sphere method

(1)

式中：Q為流過(guò)內(nèi)外球壁的熱量；r1、r2分別為球壁導(dǎo)熱模型中內(nèi)外球壁的半徑；Δt為內(nèi)外球壁的溫差.

3.2 FCM芯塊等效熱導(dǎo)率計(jì)算

根據(jù)FCM燃料芯塊微結(jié)構(gòu)特征，利用代表性體積單元方法構(gòu)建具有周期性幾何特征的有限元模型；將其中的TRISO顆粒多層結(jié)構(gòu)等效為實(shí)體球狀顆粒；并以3.1節(jié)中方法獲得的TRISO顆粒等效熱導(dǎo)率作為實(shí)體TRISO顆粒的等效熱導(dǎo)率.對(duì)代表性體積單元施加溫度梯度為200 ℃的周期性邊界條件進(jìn)行傳熱計(jì)算，這符合實(shí)際測(cè)試FCM熱導(dǎo)率的工況條件.根據(jù)傅里葉定律，利用體積平均方法，計(jì)算各單元溫度梯度的平均值和各單元平均熱流密度的平均值，進(jìn)而計(jì)算FCM燃料芯塊熱的等效熱導(dǎo)率，公式如下：

(2)

4 TRISO顆粒熱導(dǎo)率模擬計(jì)算與調(diào)控

4.1 溫度影響及與理論計(jì)算對(duì)比驗(yàn)證

在對(duì)TRISO顆粒等效熱導(dǎo)率進(jìn)行有限元計(jì)算時(shí)，內(nèi)芯UO2厚度為350 μm，Buffer層的厚度為70 μm，SiC層、IPyC層與OPyC層的厚度均為35 μm.圖4中紅色曲線為有限元實(shí)現(xiàn)球體法的模擬計(jì)算結(jié)果.可以看到隨著溫度升高，TRISO顆粒熱導(dǎo)率不斷下降，并在最后趨于平緩.溫度為200 ℃時(shí)，TRISO顆粒熱導(dǎo)率為6.13 W·m-1·℃-1，在溫度為1 000 ℃時(shí)，TRISO顆粒的熱導(dǎo)率下降為2.85 W·m-1·℃-1.溫度升高導(dǎo)致FCM芯塊熱導(dǎo)率顯著下降的原因主要是由于占比較大的UO2材料和熱導(dǎo)率遠(yuǎn)高于其他各層的SiC材料的熱導(dǎo)率均隨著溫度升高而下降[15].

圖4 TRISO顆粒等效熱導(dǎo)率Fig.4 Effective thermal conductivity of the TRISO particle

隨后利用理論串聯(lián)熱阻公式對(duì)上述結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證.根據(jù)歐姆定律可以知道電流與電阻之間存在反比關(guān)系，在穩(wěn)態(tài)熱傳導(dǎo)過(guò)程中，可以將推動(dòng)力溫度差和熱流之間的關(guān)系表示為[17]

(3)

式中：Q為熱量；Δt為溫差；R為熱阻.

對(duì)于層狀復(fù)合材料而言，其總熱阻是各層材料熱阻之和，相當(dāng)于多個(gè)具有不同熱阻的材料進(jìn)行串聯(lián)，如圖4中插圖所示.因此TRISO顆粒的總熱阻為

(4)

式中：λ為材料的熱導(dǎo)率，下標(biāo)表示TRISO顆粒不同包覆層；ri為每層包覆層的半徑，下標(biāo)代表TRISO顆粒的不同包覆層.其中rinner為球體模型中的r1,rOPyC為球體模型中的r2.

結(jié)合公式(1)則得到TRISO顆粒熱導(dǎo)率的理論計(jì)算公式：

(5)

式中：λT為TRISO顆粒的熱導(dǎo)率.

圖4中藍(lán)色曲線為理論計(jì)算的TRISO顆粒熱導(dǎo)率曲線.可以看到TRISO顆粒的有限元計(jì)算熱導(dǎo)率與理論熱導(dǎo)率的變化趨勢(shì)完全相同，且差異較小，證明了所采用模擬方法的有效性.

4.2 TRISO顆粒結(jié)構(gòu)調(diào)控

調(diào)控TRISO顆粒結(jié)構(gòu)層從而改善其性能一直是高性能FCM芯塊設(shè)計(jì)的重點(diǎn).在200 ℃下對(duì)TRISO顆粒各包覆層的厚度對(duì)其熱導(dǎo)率的影響進(jìn)行參數(shù)化研究.對(duì)TRISO顆粒的各包覆層厚度分別進(jìn)行調(diào)控時(shí)，只改變被調(diào)控層的厚度，保持其他層厚度不變.

如圖5a所示，UO2層厚度變化會(huì)對(duì)TRISO顆粒的熱導(dǎo)率產(chǎn)生顯著影響.隨著UO2層厚度增加，TRISO顆粒的熱導(dǎo)率顯著增加；圖5b中Buffer層厚度與TRISO顆粒熱導(dǎo)率成反比，可見Buffer層厚度增加，TRISO顆粒的熱導(dǎo)率反而減小.這可歸因于Buffer層自身極低的熱導(dǎo)率.圖5c IpyC/OpyC層的厚度變化并不會(huì)顯著影響TRISO顆粒的熱導(dǎo)率.這是因?yàn)镮pyC/OpyC層的熱導(dǎo)率和初始厚度均較小導(dǎo)致的.由圖5d可以看到SiC層的厚度變化也會(huì)對(duì)TRISO顆粒的熱導(dǎo)率產(chǎn)生一定影響.雖然SiC層的初始厚度較小，但其熱導(dǎo)率遠(yuǎn)高于其他層，因此增加該層的厚度可一定程度改善TRISO顆粒整體熱導(dǎo)率.

圖5 TRISO顆粒各層厚度對(duì)其等效熱導(dǎo)率的影響

總體而言,增加UO2層、SiC層厚度可進(jìn)一步改善TRISO顆粒熱導(dǎo)率，而增加Buffer層厚度將不利于改善TRISO顆粒導(dǎo)熱性能.調(diào)控IpyC/OpyC層厚度對(duì)TRISO顆粒熱導(dǎo)率影響不大.考慮UO2層本身為核心燃料，同時(shí)SiC層厚度過(guò)大，其最大環(huán)向壓應(yīng)力會(huì)降低[18].因此，在滿足TRISO顆粒尺寸及燃料含量要求的前提下可適當(dāng)調(diào)控SiC層厚度以改善TRISO顆粒熱導(dǎo)率.

5 FCM芯塊等效熱導(dǎo)率模擬計(jì)算與結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

5.1 收斂性驗(yàn)證及與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比

利用有限元方法進(jìn)行復(fù)合材料性能研究時(shí)，代表性體積單元方法是常用方法，其模型規(guī)模的選取至關(guān)重要[19].因此首先對(duì)代表性體積單元規(guī)模進(jìn)行研究.代表性體積單元立方體尺寸為L(zhǎng)，TRISO顆粒直徑為d.R=L/d為代表性體積單元的規(guī)模.模擬計(jì)算時(shí)TRISO顆粒為實(shí)體塊狀球體，通過(guò)調(diào)控L及TRISO顆粒數(shù)量來(lái)改變R大小并使TRISO顆粒體積分?jǐn)?shù)保持20%恒定.TRISO顆粒熱導(dǎo)率采用第4節(jié)中有限元計(jì)算得到的TRISO顆粒的等效熱導(dǎo)率.計(jì)算得到的對(duì)比結(jié)果如圖6所示.

圖6 FCM代表性體積單元規(guī)模收斂性驗(yàn)證Fig.6 Verification of scale convergence of RVEs of FCM pellets

從圖6可以看到，R從2增加到10時(shí)，F(xiàn)CM芯塊的熱導(dǎo)率逐漸增大然后趨于平穩(wěn).針對(duì)不同尺寸模型，建立了5個(gè)隨機(jī)模型并對(duì)模型之間的誤差進(jìn)行統(tǒng)計(jì).從圖中可以看出，隨著R增加，隨機(jī)模型的計(jì)算結(jié)果差異逐漸減小.在R超過(guò)6以后，模擬結(jié)果已經(jīng)趨于穩(wěn)定.因此可以認(rèn)為R≥6的代表性體積單元中已經(jīng)包含了足夠的FCM芯塊的微結(jié)構(gòu)信息，能夠準(zhǔn)確地對(duì)FCM芯塊的熱導(dǎo)率進(jìn)行有效模擬.基于準(zhǔn)確性與計(jì)算成本權(quán)衡的考量，后續(xù)計(jì)算的隨機(jī)模型均選擇R=6的代表性體積單元對(duì)FCM芯塊的熱導(dǎo)率進(jìn)行研究.

隨后對(duì)TRISO顆粒體積分?jǐn)?shù)為37%的FCM芯塊的熱導(dǎo)率進(jìn)行計(jì)算，并將模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)中測(cè)得的熱導(dǎo)率進(jìn)行對(duì)比[15]，結(jié)果如圖7所示.可以看出，計(jì)算得到的FCM芯塊的熱導(dǎo)率變化趨勢(shì)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致,當(dāng)TRISO顆粒含量為37%時(shí)，模擬熱導(dǎo)率為51.9 W·m-1·℃-1，與實(shí)驗(yàn)中測(cè)得的47 W·m-1·℃-1較為接近.模擬結(jié)果稍高于實(shí)驗(yàn)結(jié)果的原因是等效處理時(shí)忽略了各層之間熱導(dǎo)率的差異.可以認(rèn)為利用跨尺度模擬方法對(duì)FCM芯塊的熱導(dǎo)率進(jìn)行模擬計(jì)算是高效且合理的.

圖7 模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比Fig.7 Comparison of the experimental and simulated results

5.2 溫度及TRISO含量對(duì)FCM芯塊熱導(dǎo)率的影響

圖8為含不同體積分?jǐn)?shù)TRISO顆粒的FCM芯塊熱導(dǎo)率隨溫度的變化情況.可以看出，在同一溫度下，TRISO顆粒體積分?jǐn)?shù)從10%增加到40%時(shí)，F(xiàn)CM芯塊的熱導(dǎo)率直線下降.這是由于在同一溫度下TRISO顆粒的熱導(dǎo)率遠(yuǎn)小于SiC基體的熱導(dǎo)率，因此TRISO顆粒的體積分?jǐn)?shù)越大，F(xiàn)CM芯塊中SiC基體的體積分?jǐn)?shù)就越小，芯塊整體的熱導(dǎo)率也就越小.在相同體積分?jǐn)?shù)、不同溫度時(shí)，F(xiàn)CM芯塊的熱導(dǎo)率逐漸減小最后趨于平緩，尤其在高體積分?jǐn)?shù)下這種下降趨勢(shì)會(huì)越來(lái)越緩慢，這是由于FCM芯塊中的SiC基體和TRISO顆粒的熱導(dǎo)率均隨著溫度升高而降低，且在高溫階段趨于平緩所導(dǎo)致.

圖8 TRISO含量對(duì)FCM芯塊等效熱導(dǎo)率的影響

5.3 FCM芯塊微結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)

受材料科學(xué)中原子在晶體中的排布方式啟發(fā)，設(shè)計(jì)了TRISO顆粒在FCM芯塊中的三種不同有序排布方式，分別為FCM芯塊的簡(jiǎn)單立方結(jié)構(gòu)(SC結(jié)構(gòu))，體心立方結(jié)構(gòu)(BCC結(jié)構(gòu))和面心立方結(jié)構(gòu)(FCC結(jié)構(gòu)).設(shè)計(jì)的TRISO顆粒在FCM芯塊中的不同排布方式如圖9a所示.通過(guò)改變代表性體積單元的立方體尺寸L調(diào)控不同排布方式下TRISO顆粒的體積分?jǐn)?shù).

圖9 FCM芯塊微結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及其等效熱導(dǎo)率Fig.9 Engineered microstructures of FCM pellets and their thermal conductivities

由圖9b中可以看到，在TRISO顆粒體積分?jǐn)?shù)較低時(shí)，幾種TRISO顆粒的FCM芯塊熱導(dǎo)率幾乎保持一致.隨著TRISO顆粒體積分?jǐn)?shù)逐漸增加，有序結(jié)構(gòu)的熱導(dǎo)率會(huì)逐漸增大，當(dāng)TRISO顆粒體積分?jǐn)?shù)為40%時(shí)，隨機(jī)結(jié)構(gòu)的FCM芯塊熱導(dǎo)率最低.這可歸因于熱傳導(dǎo)過(guò)程中熱流會(huì)優(yōu)先流向熱導(dǎo)率高的通道，隨機(jī)結(jié)構(gòu)中低熱導(dǎo)率的TRISO顆粒隨機(jī)分布導(dǎo)致熱流被阻斷.

6 結(jié)論

利用有限元模擬對(duì)TRISO顆粒及FCM芯塊等效熱導(dǎo)率進(jìn)行了模擬計(jì)算及結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，得出如下結(jié)論：

1) 有限元模擬實(shí)現(xiàn)球體法可以有效計(jì)算TRISO顆粒等效熱導(dǎo)率.UO2層及Buffer層厚度對(duì)TRISO顆粒熱導(dǎo)率有顯著影響，兩者厚度與TRISO熱導(dǎo)率分別為正比與反比關(guān)系；IpyC/OpyC層的厚度變化對(duì)TRISO顆粒熱導(dǎo)率影響不大；可通過(guò)調(diào)控SiC層厚度進(jìn)一步改善TRISO顆粒熱導(dǎo)率.

2) 采用跨尺度代表性體積單元對(duì)FCM芯塊等效熱導(dǎo)率進(jìn)行計(jì)算，其模型規(guī)模R大于6時(shí)計(jì)算結(jié)果收斂.服役溫度升高及TRISO含量增加，均使得FCM芯塊等效熱導(dǎo)率顯著下降，但隨著TRISO含量增加，溫度對(duì)FCM芯塊等效熱導(dǎo)率影響減弱.

3) FCM燃料芯塊中TRISO顆粒呈FCC結(jié)構(gòu)分布時(shí),其填充量可達(dá)74%.模擬結(jié)果表明，相比隨機(jī)分布、SC結(jié)構(gòu)分布、BCC結(jié)構(gòu)分布，TRISO顆粒呈FCC狀分布時(shí)，F(xiàn)CM燃料芯塊具有更好的導(dǎo)熱性能.

致謝：本文得到光合組織光合基金(202202012021)的資助，在此表示感謝.