麥榕 楊洋，2 范根昌 呂峰 董曉波，2 梁苗 姚波

（1.河北省人工影響天氣辦公室，河北 石家莊051430；2.河北省氣象與生態(tài)環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，河北 石家莊050021；3.中國氣象局氣象探測中心，北京100081）

引言

甲烷（CH4）是受人類活動(dòng)影響較為明顯的溫室氣體［1-2］，也是《巴黎協(xié)定》規(guī)定需要減排的重要溫室氣體之一。由于其紅外吸收帶處于地球長波輻射峰區(qū)范圍內(nèi)，能夠強(qiáng)烈地吸收地球長波輻射而具有溫室效應(yīng)［3］，在所有長壽命溫室氣體濃度增加所產(chǎn)生的總輻射強(qiáng)度中，CH4的貢獻(xiàn)率約為17%［4］。此外，CH4能參與大氣中的氧化反應(yīng)，進(jìn)而影響大氣化學(xué)過程［5-6］。因此，大氣中CH4濃度的變化情況是進(jìn)一步研究氣候變化和大氣化學(xué)特性的重要指標(biāo)。

大氣中CH4的主要排放源為自然源（40%，如濕地、白蟻）和人為源（60%，如水稻農(nóng)田、反芻動(dòng)物、化石燃料開采、垃圾填埋、生物質(zhì)燃燒），其主要匯是與大氣中羥基（OH）反應(yīng)［7］。工業(yè)革命開始以來，對流層內(nèi)大氣本底CH4濃度從722×10-9（摩爾分?jǐn)?shù)，下同）增加至2017年1859×10-9［4］，增幅超過150%，增速遠(yuǎn)超二氧化碳（CO2）和氧化亞氮（N2O）。近年來，在全球氣候變暖的大背景下，溫室氣體排放引起的氣候問題越來越受到廣泛的關(guān)注［8］。隨著氣候模式的發(fā)展，氣候變化預(yù)估能力顯著提高，進(jìn)一步預(yù)估了溫室氣體對全球氣候變化的環(huán)境問題的影響［9］。2020年12月，中國在氣候雄心峰會(huì)上，正式明確提出，降低碳排放強(qiáng)度，制定2030年前碳排放達(dá)峰行動(dòng)方案，碳達(dá)峰后將穩(wěn)中有降。目前全球范圍內(nèi)對CH4源匯分布和傳輸機(jī)制研究還有很大的不確定性［10-11］，因此開展大氣中CH4濃度的探測及研究，對估算CH4濃度、分析CH4源匯、評估和預(yù)測CH4濃度變化趨勢，可為國家生態(tài)文明建設(shè)和節(jié)能減排提供決策依據(jù)，有助于中國盡早實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰，實(shí)現(xiàn)低碳經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展。

國際上溫室氣體的長期觀測始于1978年，世界氣象組織（WMO）和聯(lián)合國環(huán)境規(guī)劃署等國際組織，開始組建大氣污染本底監(jiān)測網(wǎng)，1989年WMO開展了全球大氣觀測（GAW）計(jì)劃，通過連續(xù)多年地面溫室氣體濃度觀測，建立溫室氣體世界資料中心［12-13］，來估算典型區(qū)域的溫室氣體的地表通量［14-15］和全球源匯收支［16-17］。中國溫室氣體觀測研究起步相對較晚，主要以地面觀測為主。1985年王明星等［18］曾在甘肅民勤開展連續(xù)3 a的觀測。1989年中國在WMO的援助下，建成青海瓦里關(guān)山全球大氣本底監(jiān)測站。隨后，陸續(xù)建立4個(gè)國家級野外大氣本底站（浙江臨安、北京上甸子、黑龍江龍鳳山、云南香格里拉）。近年來構(gòu)建地面觀測網(wǎng)和垂直尺度并重的立體化探測模式，成為溫室氣體觀測領(lǐng)域的研究趨勢。國際上已建成基于衛(wèi)星遙感技術(shù)、地基光譜觀測技術(shù)和原位探測技術(shù)的溫室氣體探測技術(shù)體系［19］，但仍呈現(xiàn)出地面網(wǎng)站遠(yuǎn)多于垂直觀測的特征［20］。國內(nèi)主要以近地面觀測（如地面監(jiān)測網(wǎng)［21-22］、鐵塔觀測［23］）和高空大尺度觀測（如衛(wèi)星遙感［24-25］）為主，基于飛機(jī)的原位探測較少［26］，溫室氣體垂直探測呈分散性和試驗(yàn)性的特征。

城市，尤其是大型城市群，存在大量密集的CH4排放源［27］，城市在CH4排放源的核查中越來越重要［28］。中國華北地區(qū)工業(yè)發(fā)展迅速，人口密度大，石家莊作為華北地區(qū)典型的大城市，其對流層CH4垂直分布特征，對探究該區(qū)域城市群CH4垂直分布和輸送具有較強(qiáng)的代表性。本文使用“空中國王350”飛機(jī)搭載Picarro溫室氣體在線觀測儀，對石家莊秋季日間和夜間對流層CH4濃度進(jìn)行垂直探測，分析CH4垂直分布特征，以期為中國溫室氣體原位探測

研究提供參考。

1 資料與方法

1.1 探測設(shè)備

2018年9月8—14日對石家莊市上空對流層中下部大氣CH4濃度進(jìn)行飛行探測，探測期間石家莊市天氣以晴朗少云為主。探測設(shè)備為Picarro溫室氣體在線觀測儀（G-1301，Picarro，美國）和相關(guān)輔助觀測設(shè)備，均搭載河北省人工影響天氣辦公室的“空中國王350”大氣探測飛機(jī)。Picarro溫室氣體在線觀測儀采用波長掃描光腔衰蕩光譜技術(shù)（Cavity Ring-Down Spectroscopy，CRDS），可在線分析包括CH4、CO2、CO等在內(nèi)的多種溫室氣體。光腔衰蕩技術(shù)（CRDS）是國際上較為先進(jìn)的溫室氣體測量技術(shù)［29］，其原理為采樣氣體對激光吸收導(dǎo)致光強(qiáng)衰減，衰蕩時(shí)間差與采樣氣體濃度呈線性相關(guān)，即可根據(jù)線性關(guān)系定量測量采樣氣體濃度。儀器光腔的有效光程達(dá)20 km，因而具有較高的靈敏度和穩(wěn)定性，其中CH4測量精度大于2×10-9，時(shí)間分辨率為2 s。輔助設(shè)備包括：高精度質(zhì)量流量控制器、全球定位系統(tǒng)（Global Positioning System，GPS），機(jī)載綜合氣象要素測量系統(tǒng)（Aircraft-Integrated Meteorological Measurement System，AIMMS），攝像頭等。高精度質(zhì)量流量控制器確保飛行探測期間流量穩(wěn)定，全球定位系統(tǒng)（GPS）提供飛行期間地理信息，機(jī)載綜合氣象要素測量系統(tǒng)（AIMMS）提供溫度、壓強(qiáng)、濕度、風(fēng)的觀測，時(shí)間分辨率1 s，攝像頭記錄飛行期間大氣狀態(tài)。每次飛行前使用可溯源至世界氣象組織（WMO）中心標(biāo)校實(shí)驗(yàn)室的標(biāo)氣對Picarro溫室氣體在線觀測儀進(jìn)行標(biāo)定。

1.2 飛行方案

研究區(qū)域?yàn)橹袊A北重要工業(yè)城市石家莊市，包括居民生活區(qū)、工業(yè)區(qū)及周邊農(nóng)田。石家莊市內(nèi)人口密度分布存在明顯的區(qū)域差異，城市環(huán)路劃分了人口密度不同的區(qū)域，城市環(huán)路內(nèi)人口密度大，主要為居民生活區(qū)。城市環(huán)路外人口密度相對較小，主要為工業(yè)區(qū)和農(nóng)田。飛行軌跡選擇沿城市環(huán)路開始（圖略），在城市上空600—5500 m高度盤旋上升，開展CH4濃度垂直分布的探測。飛機(jī)垂直上升速度為5 m·s-1，充分考慮了Picarro溫室氣體在線觀測儀和機(jī)載綜合氣象要素測量系統(tǒng)（AIMMS）的時(shí)間分辨率，使觀測設(shè)備有合理的響應(yīng)時(shí)間。

1.3 數(shù)據(jù)處理

相較CH4的地基觀測，飛機(jī)探測顯著提高了CH4濃度探測的時(shí)空分辨率，但無法克服氣流顛簸、天氣等因素對探測穩(wěn)定性的影響，這些因素對Picarro溫室氣體在線觀測儀觀測數(shù)據(jù)有一定影響。為了減少顛簸和穿云對數(shù)據(jù)的影響，本文對探測數(shù)據(jù)進(jìn)行質(zhì)量控制，結(jié)合飛機(jī)搭載的AIMMS氣象探頭觀測數(shù)據(jù)和登機(jī)觀測人員記錄的飛行期間大氣狀態(tài)，剔除飛機(jī)遇到氣流顛簸和穿云時(shí)的異常數(shù)據(jù)。將質(zhì)控后的CH4濃度數(shù)據(jù)每100 m計(jì)算平均值，得出CH4垂直分布廓線。

2 結(jié)果分析

2.1 CH4濃度高空與地面對比

2018年9月8—14日探測期間，共開展探測飛行7架次，取得7條有效的石家莊市上空CH4濃度分布的廓線，見表1。7條廓線中，最低探測高度為600 m，最高探測高度為5500 m，每條廓線的平均濃度為探測高度區(qū)間內(nèi)濃度的平均值。

根據(jù)探測時(shí)段的不同可將廓線分為兩類：第1類為日間，包括廓線2、4和6，第2類為夜間，包括廓線1、3、5、7。9月10—14日日間廓線（第4、6條）平均濃度均稍低于同一天夜間廓線（第5、7條）平均濃度，原因是正午太陽直射，大氣層結(jié)溫度升高，光化學(xué)反應(yīng)劇烈，光化學(xué)匯的作用增強(qiáng)［30］。平均濃度最大（第2條和第3條）與最小（第1條）的廓線相差90×10-9，CH4濃度以日為時(shí)間尺度的變化波動(dòng)較大。為了進(jìn)一步驗(yàn)證數(shù)據(jù)的可靠性，利用中國氣象局氣象探測中心在上甸子區(qū)域大氣本底站近地面布設(shè)Picarro溫室氣體在線觀測儀觀測的CH4濃度，選取飛機(jī)探測期間數(shù)據(jù)進(jìn)行對比分析，氣體采樣口距地面80 m。北京上甸子區(qū)域大氣本底站（40°39′N，117°07′E，海拔高度為293 m）是WMO/GAW 中國境內(nèi)重要的區(qū)域本底站之一，該站觀測數(shù)據(jù)可代表典型的中國華北區(qū)域大氣環(huán)境特征，基于該站觀測資料，能夠深入了解中國京津冀經(jīng)濟(jì)圈區(qū)域CH4時(shí)空分布特征［31-32］。飛機(jī)探測1000 m 以下（600—1000 m）大氣CH4濃度平均值與同時(shí)間段上甸子站近地面觀測大氣CH4濃度平均值對比，其中0908f1、0910f1探測最低高度大于1000 m，故選擇整層CH4濃度平均值替代。如圖1所示，飛機(jī)探測1000 m以下CH4濃度平均值變化趨勢與同一時(shí)段上甸子站近地面CH4濃度變化趨勢有較好的一致性，采用Pearson相關(guān)系數(shù)對兩者相關(guān)性進(jìn)行分析，Pearson相關(guān)系數(shù)為0.81（P＜0.03）。大氣CH4傳輸和擴(kuò)散過程，與甲烷源本身的特性、氣象條件和地面特征等有密切關(guān)系。其中與氣象條件的關(guān)系更為密切，垂直方向上的擴(kuò)散受到大氣湍流運(yùn)動(dòng)和大氣穩(wěn)定度等氣象因素的影響尤為顯著。而大氣邊界層（1—2 km）中大氣的垂直運(yùn)動(dòng)以大氣上下有規(guī)則的對流運(yùn)動(dòng)和無規(guī)則的湍流運(yùn)動(dòng)為主，直接影響大氣甲烷傳輸擴(kuò)散。上甸子站CH4濃度普遍高于飛機(jī)觀測濃度，符合CH4地面源向高空輸送的分布規(guī)律，可認(rèn)為1000 m以下的大氣CH4主要來源于地面，CH4源通過大氣邊界層內(nèi)的規(guī)則對流和不規(guī)則湍流的擴(kuò)散，其濃度隨著近地面大氣CH4濃度而變化，受地面CH4源影響較大。

表1 2018年9月8—14日飛行探測期間石家莊市上空CH4濃度廓線Table 1 CH4concentration profile over Shijiazhuang during flight exp loration period from September 8 to 14，2018

圖1 2018年9月8—14日石家莊市上空飛機(jī)探測與上甸子站觀測CH4濃度對比Fig.1 Comparison of variation of CH4concentrations detected by aircraft over Shijiazhuang to those observed at Shangdianzi station from September 8 to 14，2018

2.2 CH4垂直分布

2018年9月8—14日石家莊上空CH4濃度垂直分布見圖2。由圖2可知，CH4濃度廓線分布區(qū)間為1898×10-9—2219×10-9，探測期間CH4濃度最小值為1898×10-9，出現(xiàn)在石家莊上空4350 m處，最大值為2219×10-9，出現(xiàn)在石家莊上空600 m處。廓線的濃度隨高度變化的共同特征是，在2000 m以上濃度隨高度先增大，后減小并逐漸趨于穩(wěn)定，回歸本底濃度。在3000 m高度，廓線2、3、4、6和7出現(xiàn)峰區(qū)，2、3和7的峰值濃度大于2080×10-9，廓線4和6峰值濃度大于2020×10-9。4500m以上7條廓線CH4濃度平均值為1933×10-9，2017年瓦里關(guān)全球大氣本底站（36°17′N，100°54′E，海拔高度為3816m）觀測的大氣CH4年平均濃度為（1912±2）×10-9，4500 m以上廓線濃度普遍趨于這一數(shù)值并逐漸穩(wěn)定在這一值附近。CH4源主要分布于地面，高空不存在CH4源。隨著高度的增加，邊界層以上（2000 m以上），大氣的垂直對流和湍流作用均將減弱，2000 m以上濃度的增大與CH4的遠(yuǎn)距離輸送相關(guān)。 為進(jìn)一步研究同一天不同時(shí)間段CH4濃度垂直分布特征，2018年9月9日和14日一天內(nèi)不同時(shí)間段CH4濃度垂直廓線見圖3。由圖3可知，廓線2和3為9月9日日間1 6：30—18：40和夜間21：20—22：40，CH4濃度隨高度的變化特征相似。廓線2的峰值略小于廓線3，但峰值高度比廓線3高約600 m。廓線6和7為9月14日日間11：30—13：52和夜間19：12—22：00也呈現(xiàn)出變化趨勢相似，日間峰值略小于夜間，峰區(qū)高度比夜間高約600 m。受地表溫度影響，日間與夜間的對流層內(nèi)大氣層結(jié)的高度不同，存在層結(jié)高度的日變化，考慮同一天中天氣環(huán)流背景相似、氣團(tuán)傳輸路徑和源匯變化較小等因素，認(rèn)為大氣層結(jié)的日變化對廓線分布有一定影響，由于對流層整層大氣日間對流抬升比夜間強(qiáng)，形成日間廓線峰區(qū)高度比夜間高。而日間光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)，光化學(xué)反應(yīng)是高空CH4主要的匯，可能造成日間峰值濃度小于夜間。大氣層結(jié)的變化和光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的CH4匯的作用，使同一天內(nèi)CH4濃度垂直分布廓線呈現(xiàn)廓線變化趨勢相似，峰區(qū)高度和濃度不同的特點(diǎn)。

圖2 2018年9月8—14日石家莊上空CH4濃度垂直分布廓線Fig.2 Vertical profile variations of CH4concentration over Shijiazhuang from September 8 to 14，2018

圖3 2018年9月9日（a）、14日（b）石家莊上空CH4濃度垂直分布廓線Fig.3 Vertical profile of CH4concentration over Shijiazhuang on September 9（a）and 14（b），2018

2.3 輸送路徑分析

為判斷影響石家莊上空大氣CH4源排放和區(qū)域傳輸?shù)挠绊?，將CH4垂直分布廓線與后向軌跡相結(jié)合，采用由美國國家海洋與大氣管理局和澳大利亞氣象局聯(lián)合開發(fā)的混合型單粒子拉格朗日綜合軌跡模式（Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory，HYSPLIT-4）［33］，計(jì)算和分析石家莊上空氣團(tuán)來向與輸送軌跡。用于模式計(jì)算的資料為美國國家環(huán)境預(yù)報(bào)中心（NCEP）全球資料同化系統(tǒng)（GDAS）的1°×1°數(shù)據(jù)。由于模擬高度和軌跡運(yùn)行時(shí)間的選取對HYSPLIT模式的模擬精度有較大影響［34-35］，本研究選取600 m、3000 m和5000 m起始高度代表探測區(qū)間（600—5500 m）內(nèi)低層、中層和高層，模擬探測區(qū)間內(nèi)氣流的區(qū)域性流動(dòng)特征。軌跡運(yùn)行時(shí)間為12 h，于探測期間到達(dá)石家莊，通過傳輸路徑跟蹤分析區(qū)域輸送對探測區(qū)域大氣CH4濃度的影響。

圖4為2018年9月8—14日石家莊上空探測區(qū)間低層、中層和高層12 h后向氣團(tuán)模擬結(jié)果。研究期間的軌跡分布與石家莊氣候類型有較好的對應(yīng)關(guān)系：秋季受東南海洋暖濕氣流影響，低層以東南風(fēng)為主，7條廓線的底層氣團(tuán)為東北、東南和西南三類傳輸路徑，其中以東南路徑為主；石家莊處于中緯度西風(fēng)帶，盛行西風(fēng)，中高層氣團(tuán)為西北、西南和偏西路徑。軌跡分布與所對應(yīng)的大氣環(huán)流形勢也有較好的一致性：廓線1、2、3、6、7探測期間，高空整體處于穩(wěn)定的大氣環(huán)流形勢中，高空風(fēng)以平直西風(fēng)或西北風(fēng)為主，近地面處于均壓場控制中，近地面風(fēng)速較小，對應(yīng)的氣團(tuán)軌跡相對較短；廓線4和5探測期間石家莊上空環(huán)流場有一短波槽移過，地面風(fēng)速小幅增大，低層（600 m）廓線4、5比其他廓線氣團(tuán)軌跡略長，隨著短波槽移出石家莊上空，5000 m高度上廓線4和5對應(yīng)的氣團(tuán)軌跡由西南轉(zhuǎn)為偏西方向。

圖4 2018年9月8—14日石家莊上空CH4濃度廓線1（a）、2（b）、3（c）、4（d）、5（e）、6（f）和7（g）后向軌跡Fig.4 Distributions of the backward trajectory of profiles 1（a），2（b），3（c），4（d），5（e），6（f），and 7（g）over Shijiazhuang from September 8 to 14，2018

表2為2018年9月8—14日飛機(jī)探測期間各類軌跡和途經(jīng)區(qū)域。從低層（600 m）傳輸軌跡和途經(jīng)區(qū)域來看，氣團(tuán)運(yùn)動(dòng)速度較慢，運(yùn)動(dòng)范圍較小，傳輸軌跡集中在中國華北平原范圍內(nèi)，低層CH4濃度受該區(qū)域本地排放影響較大。中層（3000 m）廓線1為西北軌跡，廓線2、3和7為偏西軌跡，廓線4、5和6為西南軌跡，軌跡類型與CH4垂直分布廓線有明顯對應(yīng)關(guān)系（圖2）。中層（3000 m）偏西軌跡對應(yīng)的廓線2、3、7，氣團(tuán)途經(jīng)晉中、冀中區(qū)域到達(dá)石家莊，均在中層附近出現(xiàn)CH4濃度大于2080×10-9的峰區(qū)；西南軌跡途經(jīng)晉南、晉中、冀中，對應(yīng)廓線4、5、6，其中廓線5探測高度未能達(dá)到2700 m以上，廓線4和6在中層附近出現(xiàn)濃度大于2020×10-9峰區(qū)。推測輸送作用導(dǎo)致CH4廓線在中層附近出現(xiàn)峰區(qū)，峰值的大小與氣團(tuán)傳輸路徑相關(guān)。偏西和西南路徑方向可能存在CH4的潛在源區(qū)，易將有較高CH4濃度氣團(tuán)輸送至石家莊上空；同時(shí)，偏西路徑對CH4的輸送作用強(qiáng)于西南路徑，可推測偏西路徑方向上的氣團(tuán)，CH4濃度略高于西南路徑。高層（5000 m）不同類型軌跡的廓線均在這一高度趨于該地區(qū)大氣CH4本底濃度，可見這一高度的大氣CH4濃度對氣團(tuán)來向和輸送軌跡不敏感，即高層氣團(tuán)傳輸對CH4濃度影響較小。

表2 2018年9月8—14日飛機(jī)探測期間各類軌跡途經(jīng)區(qū)域統(tǒng)計(jì)Table 2 Statistical results of various trajectory path areas detecting from September 8 to 14，2018

3 結(jié)論

（1）2018年9月8—14日飛機(jī)探測石家莊市1000 m以下CH4濃度平均值變化趨勢與同一時(shí)段上甸子站近地面80 m的CH4濃度變化趨勢有較好的一致性，兩者相關(guān)系數(shù)為0.81（P＜0.03）；上甸子站CH4濃度高于飛機(jī)觀測濃度，符合CH4地面源向高空輸送的分布規(guī)律。同一天石家莊上空CH4平均濃度日間略小于夜間，原因?yàn)槿臻g光化學(xué)反應(yīng)是CH4的匯。

（2）探測期間石家莊上空CH4濃度分布范圍為1898×10-9—2219×10-9，CH4濃度最小值出現(xiàn)在石家莊上空4350 m處，最大值出現(xiàn)在石家莊上空600 m處。2000 m以上，CH4濃度廓線均隨高度先增加后減小，4500 m以上均出現(xiàn)回歸本地區(qū)大氣本底濃度的趨勢。在3000 m高度，廓線2、3和7出現(xiàn)濃度大于2080×10-9的峰區(qū)，廓線4、6出現(xiàn)濃度大于2020×10-9的峰區(qū)。同一天觀測的廓線變化趨勢較為相似，日間的峰區(qū)所在高度普遍比夜間高600 m，峰值濃度略低于夜間。

（3）結(jié)合后向軌跡模式結(jié)果，石家莊上空探測區(qū)間內(nèi)低層（600 m）的CH4濃度受本地排放影響較大，中層（3000 m）受輸送作用影響較大，偏西和西南路徑可能將較高CH4濃度氣團(tuán)輸送至石家莊上空，高層（5000 m）氣團(tuán)傳輸對CH4濃度影響較小，說明石家莊上空CH4濃度受到本地排放和區(qū)域傳輸?shù)墓餐绊憽?/p>