杜娟,劉春瓊,吳波,張嬌,黃毅,史凱?

(1吉首大學(xué)數(shù)學(xué)與統(tǒng)計(jì)學(xué)院,湖南 吉首 416000;2洪江高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)開(kāi)發(fā)區(qū)(洪江市)管理委員會(huì), 湖南 懷化 418000;3吉首大學(xué)生物資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,湖南 吉首 416000)

0 引言

近年來(lái),大范圍、長(zhǎng)時(shí)間、高頻率的嚴(yán)重灰霾天氣過(guò)程已成為我國(guó)大部分城市的主要環(huán)境問(wèn)題,引起了不少學(xué)者的廣泛關(guān)注[1?4]。PM2.5是影響空氣質(zhì)量的重要污染物[5],高濃度的PM2.5會(huì)對(duì)人體健康造成危害[6?8]。因此,研究PM2.5時(shí)空演化的多時(shí)間尺度特征及其主要?jiǎng)恿C(jī)制,對(duì)制定區(qū)域空氣質(zhì)量管理政策和污染控制措施具有重要意義。

大氣系統(tǒng)中PM2.5時(shí)空演化是一個(gè)高度復(fù)雜的過(guò)程,既受到物理和化學(xué)等條件的限制,也受到氣象、地形、下墊面特征和人為排放等多種因素的影響。這些因素往往具有非常復(fù)雜的相互作用模式,使得PM2.5演化呈現(xiàn)不規(guī)則、非線性和復(fù)雜性的行為。復(fù)雜的空氣污染演化在不同時(shí)間尺度上會(huì)產(chǎn)生一些復(fù)雜的空氣污染特征,因此對(duì)大氣污染多時(shí)間尺度演化規(guī)律的認(rèn)識(shí)是分析大氣污染復(fù)雜動(dòng)力機(jī)制的關(guān)鍵。然而,基于傳統(tǒng)線性分析方法難以精確表述大氣污染多時(shí)間尺度的演化規(guī)律。許多研究表明,城市大氣污染演化具有自相似性、長(zhǎng)期持續(xù)性以及多重分形結(jié)構(gòu)等非線性規(guī)律[9?12]。而多重分形消除趨勢(shì)波動(dòng)分析(MFDFA)是一種廣泛用于定量描述復(fù)雜系統(tǒng)非線性演化的多尺度特征技術(shù)[13],有助于理解污染物演化的內(nèi)在規(guī)律[14]?；贛FDFA可以得到奇異譜,并從中提取具有多重分形特征的重要信息,時(shí)間序列結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性是通過(guò)這些信息推斷出來(lái)的[15]?；诙嘀胤中畏ǚ治隹諝馕廴疚锏难莼卣饕殉蔀榇髿馕廴经h(huán)境領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。例如,Shen等[16]應(yīng)用MFDFA對(duì)南京市大氣污染指數(shù)(API)進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)API均具有多重分形特征,其時(shí)間序列結(jié)構(gòu)的變化主要與長(zhǎng)程相關(guān)有關(guān)。黃毅等[17]對(duì)成都市空氣污染物濃度進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)污染物濃度演化存在較強(qiáng)的多重分形特征,長(zhǎng)期持續(xù)性是污染物濃度演化的主要?jiǎng)恿C(jī)制。史凱等[12]前期對(duì)上海市的API進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)API具有尺度不變性、長(zhǎng)程相關(guān)性和多重分形等特征,其多重分形參數(shù)可以作為評(píng)估城市空氣質(zhì)量的一個(gè)重要指標(biāo)。因此,將多重分形方法用于研究大氣污染多時(shí)間尺度的演化規(guī)律在方法學(xué)上具有重要應(yīng)用價(jià)值[18]。

由于人為污染排放具有一定的規(guī)律性,城市中PM2.5濃度波動(dòng)并不完全是非線性的。杜娟等[19]前期研究表明,PM2.5濃度極端波動(dòng)時(shí)間序列中還包括高頻項(xiàng)、周期項(xiàng)、趨勢(shì)項(xiàng)以及隨機(jī)項(xiàng)等模態(tài)分量。很多重污染的發(fā)生往往是一個(gè)很快速的過(guò)程,例如PM2.5濃度在短時(shí)間內(nèi)呈爆發(fā)式增長(zhǎng)。然而,基于傳統(tǒng)線性分析方法難以獲取這種短期內(nèi)具有高頻率特征的PM2.5演化模態(tài)。因此,有必要尋找新的方法,從大氣PM2.5污染演變的時(shí)間序列中提取高頻非線性模態(tài)。這樣,有助于準(zhǔn)確描述大氣PM2.5在不同時(shí)間尺度上的演化特征,從而進(jìn)一步認(rèn)識(shí)PM2.5多尺度演化的內(nèi)在規(guī)律。

集合經(jīng)驗(yàn)?zāi)B(tài)分解(EEMD)是由Wu和Huang[20]于2009提出的一種處理非線性、非平穩(wěn)時(shí)間序列的多尺度分析技術(shù)。該方法能自適應(yīng)地將非平穩(wěn)時(shí)間序列分解為高頻項(xiàng)、周期項(xiàng)和趨勢(shì)項(xiàng)等模態(tài)分量。其中,高頻項(xiàng)包含短周期高頻率的特征模態(tài)信息。該方法的優(yōu)點(diǎn)是在原始序列中加入了高斯白噪聲,以有效提取時(shí)間序列中嵌入的周期和趨勢(shì)信息。EEMD方法還可以根據(jù)原始序列的局部特征實(shí)現(xiàn)分解,是分析非線性、非平穩(wěn)時(shí)間序列的理想工具。鑒于這些優(yōu)點(diǎn),該方法在水文[21,22]和股票價(jià)格[23?25]等領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用。EEMD方法可以從大氣PM2.5濃度的時(shí)間序列中提取具有短周期高頻率的特征模態(tài)。這樣,有助于進(jìn)一步分析復(fù)雜系統(tǒng)中大氣PM2.5演化的多時(shí)間尺度特征。

長(zhǎng)株潭城市群地處湖南省的中東部,該城市群以機(jī)械制造、交通運(yùn)輸裝備制造、有色冶金、化工原料等高污染產(chǎn)業(yè)為主[26,27]。長(zhǎng)株潭城市群呈品字形分布,株洲的地形比較特殊,處于羅霄與雪峰山脈之間,成為該城市群的氣流交匯處。因此,該城市群近地層大氣靜穩(wěn)天氣頻發(fā),城市間污染物相互迭加,從而容易導(dǎo)致區(qū)域性污染[28],區(qū)域主要污染物是PM2.5[27]。本文將長(zhǎng)株潭城市群PM2.5作為研究對(duì)象。首先,利用EEMD從PM2.5的時(shí)間序列中提取具有短周期高頻率的特征模態(tài)。然后,采用MFDFA方法識(shí)別其特征模態(tài)隨時(shí)間的變化是否存在多重分形特征,并研究PM2.5多重分形特征的演化規(guī)律,討論其多重分形特征的動(dòng)力來(lái)源,嘗試用多重分形參數(shù)準(zhǔn)確地描述重度灰霾期間PM2.5演化的動(dòng)力特征。以期為PM2.5演化的主要?jiǎng)恿C(jī)制的研究提供新途徑,同時(shí)也為區(qū)域空氣質(zhì)量管理政策提供新的理論依據(jù)。

1 研究數(shù)據(jù)與方法

1.1 研究數(shù)據(jù)

長(zhǎng)株潭是我國(guó)長(zhǎng)江經(jīng)濟(jì)帶、長(zhǎng)江中游的主要城市群,其核心城市由湘潭、長(zhǎng)沙和株洲三市組成。該城市群的空氣污染非常嚴(yán)重,PM2.5已成為空氣污染的主要防治對(duì)象。本研究將2015年1月1日–2019年12月31日長(zhǎng)沙、株洲和湘潭三市的PM2.5小時(shí)質(zhì)量濃度作為研究對(duì)象。通過(guò)對(duì)各監(jiān)測(cè)子站的濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行求和并平均得到各城市的PM2.5小時(shí)質(zhì)量濃度數(shù)據(jù),其數(shù)據(jù)來(lái)自全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)。個(gè)別缺失的數(shù)據(jù)用兩個(gè)相鄰數(shù)據(jù)的平均值替換,數(shù)據(jù)缺失率遠(yuǎn)低于1%。本研究所使用的氣象資料來(lái)自中國(guó)氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)站中長(zhǎng)株潭三個(gè)城市2015–2019年近五年的氣溫、降水量、風(fēng)速等觀測(cè)資料。

圖1展示了2015–2019年長(zhǎng)株潭三個(gè)城市的PM2.5濃度演化過(guò)程。由圖可知,在五年時(shí)間尺度上,PM2.5濃度演化大致呈現(xiàn)冬季高夏季低的周期變化模式。此外,PM2.5濃度演化除了具有周期變化模式之外,還具有許多高頻的非線性變化模態(tài)。這些高頻模態(tài)非線性變化特征所對(duì)應(yīng)的周期難以直觀觀察得出。因此,需要進(jìn)一步應(yīng)用EEMD分解方法對(duì)其高頻模態(tài)進(jìn)行提取分析。

圖1 2015年1月1日–2019年12月31日三個(gè)城市的PM2.5小時(shí)質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)。(a)湘潭;(b)長(zhǎng)沙;(c)株洲Fig.1 The hourly concentrations of PM2.5from January 1st,2015 to December 31st,2019 of the three cities.(a)Xiangtan;(b)Changsha;(c)Zhuzhou

1.2 研究方法

1.2.1 集合經(jīng)驗(yàn)?zāi)B(tài)分解法

集合經(jīng)驗(yàn)?zāi)B(tài)分解(EEMD)能從PM2.5的原始時(shí)間序列中提取一系列具有一定物理意義的本征模態(tài)函數(shù)(IMF)[20]。EEMD既包含經(jīng)驗(yàn)?zāi)B(tài)分解(EMD)的自適應(yīng)性,還可以克服模態(tài)混疊問(wèn)題。EEMD是在PM2.5的原始時(shí)間序列中加入無(wú)相關(guān)性且具有均勻尺度的高斯白噪聲,使不同時(shí)間尺度上的信號(hào)變化連續(xù),且改變其極值點(diǎn)的特性。還可以從PM2.5序列中提取具有獨(dú)立的時(shí)間尺度分量,用于研究不同時(shí)間尺度下PM2.5演化的內(nèi)在行為。每個(gè)IMF應(yīng)滿足兩個(gè)條件[20,29],一是整組數(shù)據(jù)中,局部極值和過(guò)零點(diǎn)的個(gè)數(shù)需相等或最多相差1個(gè);二是任何時(shí)間點(diǎn)上,上下包絡(luò)線的均值需為0。EEMD具體分解步驟如下[29]:

首先,將白噪聲ak(t)添加到PM2.5的原始時(shí)間序列Y(t)中,以構(gòu)造一個(gè)新的序列:

式中Yk(t)為第k次添加白噪聲后的信號(hào)。

其次,為消除ak(t)的影響,將N次分解的模態(tài)分量均值作為最終分量,其構(gòu)造式為

式中Hj(t)指對(duì)原序列進(jìn)行N次分解得的第j個(gè)分量,表示第k次EEMD分解得到的第j個(gè)IMF分量。

然后,白噪聲對(duì)信號(hào)的影響為

式中e指標(biāo)準(zhǔn)差,設(shè)為0.2;d指振幅;M指集合數(shù),其值為100[30],M越大,PM2.5序列分解值越靠近真實(shí)值。

最后,原序列的公式為

式中各個(gè)IMF分量H1(t),H2(t),···,Hm(t)分別代表不同時(shí)間尺度上的波動(dòng)分量,其周期尺度從小到大依次遞增;rm(t)指殘差;m指分量個(gè)數(shù)。

1.2.2 多重分形消除趨勢(shì)波動(dòng)分析法

MFDFA已被證明是一種測(cè)量非平穩(wěn)時(shí)間序列多重分形特性的有效方法[31?34]。該方法不僅能夠?qū)Ψ中谓Y(jié)構(gòu)的不規(guī)則和不均勻程度進(jìn)行度量,還可以識(shí)別非平穩(wěn)時(shí)間序列中的長(zhǎng)期持續(xù)性,以及判別其序列是否具有多重分形特征。MFDFA具體計(jì)算步驟如下:

1)對(duì)PM2.5序列x(k)(k=1,2,···,N)的累積離差序列X(i)進(jìn)行計(jì)算,其公式為

2)將整個(gè)PM2.5的X(i)分割為Ns=[N/s]個(gè)互不重疊的等長(zhǎng)區(qū)間。由于N可能不是s的整數(shù)倍,為了不遺漏末端部分,將X(i)序列從反向重復(fù)上述分割。從而得到2Ns個(gè)區(qū)間,包含了該序列的所有數(shù)據(jù)。

3)將每個(gè)子區(qū)間v(v=1,2,···,2Ns)用最小二乘法擬合,計(jì)算2Ns個(gè)子區(qū)間的趨勢(shì)序列得到各子區(qū)間序列的平方均值為

4)整個(gè)序列的q階波動(dòng)函數(shù)的計(jì)算公式為

若q分別取某數(shù)值,尺度s取值不同時(shí),則通過(guò)分析Fq(s)與s的對(duì)數(shù)圖,得到波動(dòng)函數(shù)Fq(s)與尺度s之間存在冪率關(guān)系,即

式中h(q)為廣義的Hurst指數(shù)。當(dāng)q=2時(shí),表明PM2.5序列是單一分形。當(dāng)h(q)隨q的變化保持一個(gè)常數(shù)不變時(shí),表明研究序列演化呈現(xiàn)單分形結(jié)構(gòu);當(dāng)h(q)是q的非線性函數(shù)時(shí),則序列的局部結(jié)構(gòu)存在多重分形特征。當(dāng)h(q)>0.5時(shí),表明PM2.5序列的小幅波動(dòng)與大幅波動(dòng)存在較強(qiáng)的長(zhǎng)期持續(xù)性特征;當(dāng)h(q)<0.5時(shí),表明其具有反持續(xù)性;當(dāng)h(q)=0.5時(shí),PM2.5序列的波動(dòng)表現(xiàn)出無(wú)規(guī)律性。

5)PM2.5序列的復(fù)雜性程度可以通過(guò)?h來(lái)衡量,如

?h越大,則表明PM2.5濃度序列演化過(guò)程中存在的多重分形特征越強(qiáng)。

2 結(jié)果分析

2.1 PM2.5時(shí)空演化的EEMD分解

為提取具有短周期高頻率的特征模態(tài),采用EEMD方法對(duì)各城市PM2.5的原始時(shí)間序列進(jìn)行分解,分解結(jié)果如圖2所示。通過(guò)EEMD方法均可以將長(zhǎng)株潭三個(gè)城市PM2.5的原始時(shí)間序列分解為14個(gè)IMF分量和1個(gè)長(zhǎng)期趨勢(shì)項(xiàng)(RES)。其中,長(zhǎng)期趨勢(shì)項(xiàng)可以反映各城市PM2.5濃度序列在近五年的總體變化趨勢(shì)。長(zhǎng)株潭三個(gè)城市的長(zhǎng)期趨勢(shì)項(xiàng)均呈現(xiàn)逐漸下降的趨勢(shì),表示研究時(shí)段內(nèi)各城市PM2.5濃度在逐漸下降。其中,株洲的長(zhǎng)期趨勢(shì)項(xiàng)的下降速率最快,其次是湘潭和長(zhǎng)沙,說(shuō)明長(zhǎng)株潭城市群實(shí)施的大氣污染行動(dòng)計(jì)劃對(duì)空氣污染的治理有顯著成效。這也是近年來(lái)開(kāi)展相關(guān)環(huán)保工作帶來(lái)的成效。每個(gè)城市的各IMF分量均展示了PM2.5演化模態(tài)在不同時(shí)間尺度上從最高頻率到最低頻率的波動(dòng)特征。隨著頻率由高到低的變化,每個(gè)IMF的振幅變得越來(lái)越大。各IMF分量的信號(hào)波動(dòng)均具有各自的準(zhǔn)周期。在同一研究時(shí)間段內(nèi),不同時(shí)間尺度上的分量濃度振蕩呈不同強(qiáng)度的非均勻變化,表明空氣污染系統(tǒng)內(nèi)外力共同作用具有非線性特征。因此需要計(jì)算各IMF的平均周期。

圖2 PM2.5濃度時(shí)間序列的EEMD分解結(jié)果。(a)湘潭;(b)長(zhǎng)沙;(c)株洲Fig.2 EEMD decomposition results of PM2.5concentration time series for the three cities.(a)Xiangtan;(b)Changsha;(c)Zhuzhou

各IMF分量的信號(hào)波動(dòng)對(duì)原序列的影響可以采用方差貢獻(xiàn)率來(lái)反映,因此需要計(jì)算每一個(gè)城市各IMF的平均周期和方差貢獻(xiàn)率。通過(guò)快速傅立葉變換(FFT)計(jì)算IMF的平均周期和方差貢獻(xiàn)率,計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表1。其中,IMF的平均周期表示各IMF的點(diǎn)數(shù)除以峰值數(shù)所得的值,IMF的方差貢獻(xiàn)率為各IMF對(duì)應(yīng)的方差除以總IMF分量與趨勢(shì)項(xiàng)之和所得的值。湘潭市前8個(gè)模態(tài)分別具有準(zhǔn)3 h(IMF1)、準(zhǔn)12 h(IMF2)、準(zhǔn)24 h(IMF3)、準(zhǔn) 48 h(IMF4)、準(zhǔn) 108 h(IMF5)、準(zhǔn) 168 h(IMF6)、準(zhǔn) 503 h(IMF7)、準(zhǔn) 617 h(IMF8)的振蕩周期,長(zhǎng)沙和株洲市前8個(gè)模態(tài)的準(zhǔn)周期均在617 h以?xún)?nèi)。各城市剩余IMF分量的平均周期均大于617 h。在617 h內(nèi)的前8個(gè)模態(tài)具有近似一致的周期振蕩特征,其準(zhǔn)周期的波動(dòng)對(duì)應(yīng)一個(gè)月以?xún)?nèi)的時(shí)間尺度。各城市前8個(gè)高頻分量對(duì)PM2.5濃度總體波動(dòng)的影響較大,其累積方差貢獻(xiàn)率分別為51.60%(湘潭)、61.14%(長(zhǎng)沙)、50.61%(株洲)。三個(gè)城市前8個(gè)高頻分量的累積方差貢獻(xiàn)率相差不大,反映出三個(gè)城市呈明顯的區(qū)域污染特征。剩余的模態(tài)對(duì)PM2.5濃度總體波動(dòng)的貢獻(xiàn)相對(duì)較小。從較長(zhǎng)的時(shí)間尺度(五年)來(lái)說(shuō),長(zhǎng)株潭城市群主要以靜穩(wěn)天氣為主。由于污染物長(zhǎng)距離輸送需要較長(zhǎng)的時(shí)間,不會(huì)在很短時(shí)間內(nèi)就能從遠(yuǎn)處長(zhǎng)距離輸送過(guò)來(lái),因此短周期的高頻模態(tài)不太可能是由外來(lái)輸送導(dǎo)致。因此可以推斷,外來(lái)輸送不會(huì)存在穩(wěn)定的短周期高頻率特征模態(tài)。各城市PM2.5的高頻累加模態(tài)(前8個(gè)模態(tài)之和)可以更好地反映出長(zhǎng)株潭城市群區(qū)域大氣污染排放并在大氣系統(tǒng)中發(fā)生復(fù)雜非線性作用而導(dǎo)致的特征變化。

表1 三個(gè)城市各IMF分量的主要統(tǒng)計(jì)值Table 1 The main statistical values of IMFs of the three cities

2.2 PM2.5時(shí)空演化的多重分形特征

首先對(duì)PM2.5高頻模態(tài)的演化是否具有多重分形特征進(jìn)行識(shí)別。應(yīng)用MFDFA方法對(duì)各城市PM2.5的高頻累加模態(tài)進(jìn)行計(jì)算,結(jié)果如圖3所示。從圖3(a)-(c)可以看到,對(duì)于各城市中的每一個(gè)序列,從q=?20到q=20的直線都能很好地?cái)M合Fq(s)與s的波動(dòng)函數(shù)曲線,表明波動(dòng)函數(shù)Fq(s)與尺度s之間存在冪率關(guān)系。各城市的h(q)與q的廣義Hurst指數(shù)如圖3(d)-(f)所示,每一個(gè)城市PM2.5序列的h(q)均隨q的增大而減小,這表明各城市PM2.5的高頻累加模態(tài)存在多重分形特征。為了衡量其多重分形的強(qiáng)度,計(jì)算得到各城市的?h值分別為0.79(湘潭)、0.78(長(zhǎng)沙)及0.80(株洲),h(2)值分別為0.74(湘潭)、0.76(長(zhǎng)沙)及0.86(株洲)。其中,h(2)均大于0.5,說(shuō)明各城市PM2.5的高頻累加模態(tài)演化存在較強(qiáng)的長(zhǎng)期持續(xù)性特征。

一般來(lái)說(shuō),多重分形有兩個(gè)主要來(lái)源[35,36]。一種是其小幅波動(dòng)和大幅波動(dòng)在不同時(shí)間尺度下的持續(xù)影響,另一種是其極端值的尖峰胖尾概率分布。通過(guò)洗牌過(guò)程(洗牌數(shù)據(jù))和相位隨機(jī)替換過(guò)程(替代數(shù)據(jù))可以發(fā)現(xiàn)這兩種動(dòng)力機(jī)制的來(lái)源。洗牌過(guò)程可以破壞數(shù)據(jù)中的時(shí)間相關(guān)性,保持原始數(shù)據(jù)的分布。由于洗牌過(guò)程中打亂了多重分形的所有相關(guān)性,則該序列呈單分形,說(shuō)明隨機(jī)序列能識(shí)別長(zhǎng)期持續(xù)性對(duì)多重分形有影響。為辨別尖峰胖尾概率分布對(duì)多重分形是否有影響,使用了替代數(shù)據(jù)。由于相位隨機(jī)替換方法可以破壞序列中的非線性特征而保存原始時(shí)間序列的線性性質(zhì),所以替換序列能辨別尖峰胖尾概率分布對(duì)多重分形的影響。

運(yùn)用MFDFA方法對(duì)各城市PM2.5的高頻累加模態(tài)數(shù)據(jù)分別進(jìn)行隨機(jī)重構(gòu)和相位隨機(jī)替代,從而獲得隨機(jī)數(shù)據(jù)和替換數(shù)據(jù)。圖3(d)-(f)展示出了不同時(shí)間尺度下洗牌數(shù)據(jù)和替換數(shù)據(jù)的h(q)值。各城市原始PM2.5的高頻累加模態(tài)序列h(q)對(duì)q的依賴(lài)性均高于其洗牌序列和替換序列。各城市的洗牌序列,其h(q)對(duì)q的依賴(lài)性最低。這一現(xiàn)象反映出原始PM2.5多重分形行為是由長(zhǎng)期持續(xù)性導(dǎo)致。同時(shí),各城市替代數(shù)據(jù)的h(q)對(duì)q的依賴(lài)性與原始PM2.5序列的差異性較小,而隨機(jī)序列卻相差很大,這說(shuō)明長(zhǎng)期持續(xù)性是導(dǎo)致各城市PM2.5的高頻累加模態(tài)隨時(shí)間演化的主要?jiǎng)恿C(jī)制。也就是說(shuō),在五年時(shí)間尺度上,PM2.5濃度的小幅波動(dòng)或大幅波動(dòng)在不同時(shí)間尺度內(nèi)的長(zhǎng)期持續(xù)性作用,是造成長(zhǎng)株潭城市群PM2.5濃度波動(dòng)的主要?jiǎng)恿σ蛩?而尖峰胖尾作用不大。

圖3 三個(gè)城市PM2.5高頻累加模態(tài)的波動(dòng)函數(shù)Fq(s)對(duì)數(shù)圖(a)-(c)和廣義Hurst指數(shù)(d)-(f)Fig.3 Log-log plots of fluctuation function(a)-(c)and generalized Hurst exponents(d)-(f)of high-frequency accumulation modes of PM2.5for the three cities

2.3 氣象條件對(duì)PM2.5序列多重分形強(qiáng)度的影響

盡管多重分形參數(shù)能較好地研究PM2.5序列的動(dòng)態(tài)復(fù)雜性,但在整個(gè)研究時(shí)段內(nèi)PM2.5序列的多重分形參數(shù)并不能反映出其時(shí)間序列行為的動(dòng)態(tài)變化狀況。為了更好地展示PM2.5序列的動(dòng)態(tài)變化過(guò)程,需要在不同時(shí)間尺度上分析其多重分形的時(shí)間演變。由于PM2.5序列的復(fù)雜性程度可以用多重分形強(qiáng)度來(lái)度量,因此,在月時(shí)間尺度上,分別應(yīng)用MFDFA方法計(jì)算各城市PM2.5的高頻累加模態(tài)多重分形強(qiáng)度值的逐月變化規(guī)律,計(jì)算結(jié)果如圖4所示。進(jìn)一步,統(tǒng)計(jì)分析了各城市PM2.5的高頻累加模態(tài)多重分形強(qiáng)度值的月均變化模式,結(jié)果如圖5(a)-(c)所示。結(jié)果表明,各城市PM2.5序列的值在一月份達(dá)到第一個(gè)峰值,隨后各月逐漸下降,在6月份達(dá)到最低值,隨后逐漸增大,直到10月份或11月份達(dá)到第二個(gè)峰值。從總體來(lái)看,各城市PM2.5序列的?h值均表現(xiàn)出一定的周期波動(dòng)特征,整體呈現(xiàn)出冬季高、夏季低的變化規(guī)律。這說(shuō)明其多重分形強(qiáng)度很可能受到氣象因素的影響。進(jìn)一步統(tǒng)計(jì)了三個(gè)城市2015–2019年氣溫和降水量的月均變化模式如圖5(d)-(f)所示,從總體上來(lái)看,各城市6月份的降雨量最高,7月份的平均氣溫最高。各城市的平均氣溫和降水量的月均變化模式具有典型的周期變化特征。各城市PM2.5的高頻累加模態(tài)多重分形強(qiáng)度值的波動(dòng)特征與其氣象要素的變化具有較強(qiáng)的相關(guān)性變化規(guī)律。因此,氣象條件的變化對(duì)PM2.5的高頻累加模態(tài)多時(shí)間尺度演化的多重分形強(qiáng)度會(huì)帶來(lái)較大影響。

圖4 PM2.5的高頻累加模態(tài)?h值在近五年時(shí)間尺度上的逐月變化趨勢(shì)。(a)湘潭;(b)長(zhǎng)沙;(c)株洲Fig.4 The monthly variability of?h values for high-frequency accumulation modes of PM2.5.(a)Xiangtan;(b)Changsha;(c)Zhuzhou

圖5 PM2.5的高頻累加模態(tài)?h值(a)-(c)和氣象要素(d)-(f)在近五年時(shí)間尺度上的月均變化模式Fig.5 The monthly average variability of?h values for high-frequency accumulation modes of PM2.5(a)-(c)and meteorological factors(d)-(f)on five-year time-scales

3 討論

PM2.5時(shí)空演化的EEMD分析表明,長(zhǎng)株潭三市的趨勢(shì)項(xiàng)均反映了PM2.5濃度在近幾年呈逐漸下降的趨勢(shì),說(shuō)明長(zhǎng)株潭地區(qū)實(shí)施的大氣污染行動(dòng)計(jì)劃對(duì)空氣污染的治理有顯著成效。由于空氣污染物濃度演化過(guò)程中具有不同的周期,各城市具有短周期的前8個(gè)高頻分量的累積方差貢獻(xiàn)率均達(dá)50%以上,表明具有短周期的高頻分量對(duì)空氣污染物濃度波動(dòng)特征的影響較大。因此空氣污染物高頻累加模態(tài)的非線性波動(dòng)更能反映該區(qū)域大氣污染的非線性演化趨勢(shì)。

PM2.5時(shí)空演化的多重分形分析表明,長(zhǎng)株潭地區(qū)大氣PM2.5的高頻累加模態(tài)在不同時(shí)間尺度上的演化主要受長(zhǎng)期持續(xù)性?xún)?nèi)稟動(dòng)力機(jī)制主導(dǎo)控制。在長(zhǎng)期持續(xù)性機(jī)制的作用下,PM2.5的高頻累加模態(tài)在一定時(shí)間尺度內(nèi)表現(xiàn)出較強(qiáng)的持續(xù)作用,這與經(jīng)典的馬爾可夫過(guò)程不同。PM2.5的長(zhǎng)期持續(xù)性特征表明,該區(qū)域過(guò)去一定時(shí)間段內(nèi)污染源排放的污染物會(huì)以?xún)缏傻男问匠志玫赜绊懏?dāng)前乃至未來(lái)PM2.5的時(shí)空演化趨勢(shì)。長(zhǎng)期持續(xù)機(jī)制反映了PM2.5濃度波動(dòng)演變的內(nèi)在動(dòng)力因素,長(zhǎng)株潭城市群大氣系統(tǒng)中PM2.5濃度的演化趨勢(shì)對(duì)過(guò)去較長(zhǎng)時(shí)間尺度內(nèi)PM2.5的濃度波動(dòng)具有較強(qiáng)的敏感性和依賴(lài)性。

長(zhǎng)株潭城市位于湖南省中東部地區(qū),屬于亞熱帶季風(fēng)性濕潤(rùn)氣候。長(zhǎng)株潭城市群呈品字形分布,城市之間距離不足40 km。在研究時(shí)間尺度內(nèi),長(zhǎng)沙、株洲和湘潭三市的年均氣溫分別為18.2、17.6、18.6?C,年均風(fēng)速分別為1.3、2.6、1.7 m·s?1,年均降水量分別為1351、1477、1593 mm。三市在氣候上具有相似特征。以往的研究表明,氣象條件(如氣溫、降水量等)是影響大氣污染物的分布和濃度的重要因素[37?40],大氣污染物的長(zhǎng)期持續(xù)性也會(huì)受到不同時(shí)間尺度上氣象條件的強(qiáng)烈影響[41]。其中,在夏季,長(zhǎng)沙、株洲和湘潭三市的平均氣溫分別為27.4、28.3、28.1?C,平均風(fēng)速分別為2.3、1.8、1.3 m·s?1,平均降水量分別為183.9、195.8、161.8 mm。較高的地表溫度會(huì)增加溫度的垂直下降速率,有利于污染物的擴(kuò)散。當(dāng)降水量增大,空氣濕度較高,有利于大氣顆粒物與水汽的粘附?？諝鉂穸纫坏┥?就會(huì)形成有效降水,對(duì)大氣污染物有沖刷和清除作用。氣溫和降水量的增加將有效降低大氣污染物濃度的累積效應(yīng),使得低濃度與高濃度的PM2.5之間波動(dòng)的變異性較小。這是長(zhǎng)株潭城市群PM2.5高頻累加模態(tài)的多重分形強(qiáng)度在夏季均較弱的原因。在冬季,長(zhǎng)沙、株洲和湘潭三市的平均氣溫分別為6.9、7.8、7.5?C,平均風(fēng)速分別為2.9、1.6、1.2 m·s?1,平均降水量分別為66.7、72.1、58.8 mm。冬季以靜小風(fēng)為主,城市空氣污染物不易水平擴(kuò)散。早晚平均氣溫均較低,對(duì)流作用減弱,近地層大氣結(jié)構(gòu)相對(duì)穩(wěn)定,容易出現(xiàn)逆溫天氣。進(jìn)而有利于污染物累積,使得污染物不能在垂直方向稀釋擴(kuò)散。加上冬季降雨量較少,不利于大氣污染物的清除。從而有效加強(qiáng)了大氣污染物的累積效應(yīng),容易產(chǎn)生高濃度的PM2.5污染,使得低濃度與高濃度的PM2.5之間波動(dòng)的變異性較強(qiáng)。因此,這是長(zhǎng)株潭城市群PM2.5高頻累加模態(tài)的多重分形強(qiáng)度在冬季均較強(qiáng)的原因。三市PM2.5高頻累加模態(tài)的非線性演化具有相似特征,這也從一個(gè)側(cè)面印證了長(zhǎng)株潭大氣污染具有典型的區(qū)域性污染特征[28]。

由于大氣污染行動(dòng)計(jì)劃執(zhí)行力度較大,長(zhǎng)株潭城市群空氣污染控制效果較好,使得近幾年P(guān)M2.5濃度逐漸下降。然而,大氣PM2.5演化過(guò)程中,其高頻累加模態(tài)多重分形特征并沒(méi)有隨PM2.5濃度的逐漸下降而出現(xiàn)明顯減弱的趨勢(shì)。主要原因在于,長(zhǎng)株潭PM2.5濃度的多時(shí)間尺度波動(dòng)主要受長(zhǎng)期持續(xù)動(dòng)力機(jī)制的主導(dǎo)控制作用。特別是在冬季,污染演化的長(zhǎng)期持續(xù)動(dòng)力機(jī)制對(duì)PM2.5濃度高頻模態(tài)的演化將發(fā)揮更加主導(dǎo)的控制作用。在該機(jī)制的作用下,過(guò)去一段時(shí)間內(nèi)污染源排放PM2.5濃度的增加很可能會(huì)導(dǎo)致現(xiàn)在乃至未來(lái)一定時(shí)間段內(nèi)PM2.5濃度的非線性累積。不同時(shí)間尺度上PM2.5非線性長(zhǎng)期持續(xù)動(dòng)力機(jī)制將導(dǎo)致冬季仍有高濃度PM2.5涌現(xiàn)的風(fēng)險(xiǎn),甚至再出現(xiàn)更為嚴(yán)重的污染。

本研究提出的新EEMD-MFDFA模型可以為研究區(qū)域大氣污染多時(shí)間尺度動(dòng)力特征的演變提供一條新的途徑。該模型可以有效地提取PM2.5的高頻成分,并進(jìn)一步定量揭示這些高頻成分中的多重分形特征及其動(dòng)力學(xué)來(lái)源。長(zhǎng)期持續(xù)機(jī)制是使得大氣污染的持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng)乃至未來(lái)一段時(shí)間長(zhǎng)株潭再次出現(xiàn)重污染的主要?jiǎng)恿C(jī)制,這將導(dǎo)致未來(lái)嚴(yán)重空氣污染仍有可能發(fā)生。因此,長(zhǎng)株潭地區(qū)在制定區(qū)域嚴(yán)重空氣污染防治措施的長(zhǎng)期規(guī)劃中,應(yīng)特別注意大氣污染物長(zhǎng)期持續(xù)動(dòng)力機(jī)制對(duì)PM2.5多時(shí)間尺度的非線性演化特征帶來(lái)的影響。

4 結(jié)論

以長(zhǎng)株潭城市群近幾年P(guān)M2.5小時(shí)質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),提出一種新的EEMD-MFDFA模型,得到的主要結(jié)論如下:

1)通過(guò)EEMD分解,分別得到湘潭、長(zhǎng)沙和株洲前8個(gè)高頻模態(tài)的平均周期、方差貢獻(xiàn)率以及一個(gè)長(zhǎng)期趨勢(shì)項(xiàng)。各城市的長(zhǎng)期趨勢(shì)項(xiàng)均呈現(xiàn)出逐漸下降的趨勢(shì),反映了長(zhǎng)株潭城市群PM2.5濃度呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)。各城市前8個(gè)高頻模態(tài)對(duì)應(yīng)的準(zhǔn)周期與一個(gè)月時(shí)間尺度以?xún)?nèi)的周期具有近似一致的振蕩特征。同時(shí),具有短周期的前8個(gè)高頻分量的累積方差貢獻(xiàn)率均達(dá)50%以上。研究表明各城市PM2.5的高頻累加模態(tài)可以更好地反映出PM2.5濃度波動(dòng)的主要特征。

2)MFDFA技術(shù)證實(shí)了各城市PM2.5濃度波動(dòng)演化過(guò)程均表現(xiàn)出多重分形行為,其高頻累加模態(tài)的值分別為0.74(湘潭)、0.76(長(zhǎng)沙)及0.86(株洲),均大于0.5,表明各城市PM2.5的高頻累加模態(tài)存在較強(qiáng)的長(zhǎng)期持續(xù)性特征。研究表明,PM2.5濃度小幅波動(dòng)或大幅波動(dòng)在不同時(shí)間尺度內(nèi)的長(zhǎng)期持續(xù)性影響是造成此次大氣PM2.5污染的主要?jiǎng)恿?lái)源。這種長(zhǎng)期持續(xù)性的特征反映了當(dāng)前PM2.5濃度波動(dòng)在一定時(shí)間尺度上受過(guò)去演化趨勢(shì)的影響,這是大氣污染物非線性累積效應(yīng)的宏觀動(dòng)力學(xué)特征。

3)研究了氣象條件對(duì)其高頻累加模態(tài)多重分形強(qiáng)度的影響,研究表明各城市PM2.5高頻累加模態(tài)的多重分形強(qiáng)度受氣象條件的影響較大。在夏季,受氣象條件的影響,其時(shí)間序列多重分形強(qiáng)度的變化是較小的,其高濃度與低濃度之間波動(dòng)的變異性較小。而冬季其時(shí)間序列多重分形強(qiáng)度的變化趨勢(shì)比較大,反映了即使是在PM2.5濃度逐年得到控制的背景下,長(zhǎng)株潭城市群在冬季長(zhǎng)時(shí)間尺度上仍可能出現(xiàn)高濃度的PM2.5污染事件。結(jié)果表明長(zhǎng)期持續(xù)機(jī)制仍是PM2.5濃度存在多重分形特征的主要?jiǎng)恿?lái)源。盡管長(zhǎng)株潭城市群采取的大氣污染行動(dòng)計(jì)劃確實(shí)對(duì)空氣污染的治理有顯著成效,但在大氣污染物長(zhǎng)期持續(xù)機(jī)制的主導(dǎo)控制作用下,不同時(shí)間尺度上PM2.5非線性相關(guān)作用仍可能導(dǎo)致冬季存在高濃度PM2.5污染的風(fēng)險(xiǎn)。本研究結(jié)論有助于加強(qiáng)對(duì)長(zhǎng)株潭城市群大氣污染演化復(fù)雜規(guī)律的認(rèn)識(shí),對(duì)于科學(xué)制定環(huán)境保護(hù)決策具有重要意義。