張麗瑩，曹良志，王曉霞，高桂玲

(1.西安交通大學，西安 710049；2.中國核電工程有限公司，北京 100840)

乏燃料組件上下端部活化源項是乏燃料組件貯存、運輸及后處理等環(huán)節(jié)的重要設計輸入源項。乏燃料組件剪切前，端部活化源項是核電廠及后處理設施中乏燃料貯存水池、轉運水池輻射防護設計的輸入源項；乏燃料組件剪切后，端部活化源項是后處理設施中垂直雙蓋密封轉運容器、α廢物和高放廢物整備熱室、廢物貯存設施輻射防護設計的輸入源項；乏燃料組件轉運所用的運輸容器，其耳軸處為輻射防護設計的薄弱環(huán)節(jié)，也是容器裝載能力的決定性短板，而此處主要受乏燃料組件上下端部活化源項影響。

國內(nèi)外關于乏燃料組件源項研究工作，主要集中于對乏燃料組件中裂變產(chǎn)物、錒系核素的精確分析研究，對于乏燃料組件上下端部的活化源項分析研究較少。目前，國內(nèi)外廣泛采用的乏燃料組件活化源項分析方法主要基于點燃耗程序。決定活化產(chǎn)物含量的因素有被輻照材料的核素組成及含量、中子通量、反應截面等。被輻照材料的核素組成及含量可以準確地獲取，中子通量一般由反應堆物理程序計算給出，此時截面庫的精度成為影響活化源項計算精度的主要原因。受限于分析工具，前期主要采用較為粗糙的現(xiàn)成截面庫，導致計算結果過于保守，后端經(jīng)濟性有待提高。為進一步提高計算精度，亟需開展乏燃料組件上下端部活化源項的精細化分析研究工作，提高源項輸入的精度，挖掘容器裝載能力、提升容器運輸?shù)慕?jīng)濟性。

1 乏燃料組件活化源項計算截面庫

點燃耗程序可用于乏燃料組件上下端部活化源項分析的截面庫主要有四類：活性區(qū)截面庫、熱中子截面庫、組合截面庫和問題相關截面庫，部分為程序自帶，部分需要使用者自制。

1.1 活性區(qū)截面庫

基于典型熱中子反應堆堆芯活性區(qū)燃料組件及運行信息計算出來的活性區(qū)點通量數(shù)據(jù)(如圖1所示，其中歸一化中子通量為相應能量區(qū)間的中子通量數(shù)據(jù)與總中子通量數(shù)據(jù)的比值)，將連續(xù)能量核評價數(shù)據(jù)庫中的截面數(shù)據(jù)進行并群，產(chǎn)生單群中子活化反應截面庫。目前點燃耗計算程序ORIGEN-2[1-2]的219、220、221庫即為基于此種計算方法生成的。

圖1 用于并群處理的活性區(qū)中子權重譜[3]

1.2 熱中子截面庫

上下端部主要的劑量率貢獻核素均為(n,γ)反應產(chǎn)生，對其影響較大的為熱群中子截面。因此考慮熱中子截面庫，能量為0.025 3 eV的中子對應的截面值。目前點燃耗計算程序ORIGEN-2的201、202、203庫即為基于此種方法生成。

1.3 組合截面庫

將上述兩種截面庫相結合，生成三群截面庫，即0.625 eV以下的熱中子群、0.625 eV到1 MeV的共振群和1 MeV以上的快群。熱中子截面庫存儲的是中子能量為0.025 3 eV時對應的各核素截面值；共振能群和快群的截面是基于典型輕水堆燃料計算出來的點通量數(shù)據(jù)(圖1)，將連續(xù)能量核評價數(shù)據(jù)庫中的截面數(shù)據(jù)并群為共振群和快群截面?？赏ㄟ^截面權重因子THERM、RES和FAST對截面進行調(diào)整。RES為共振群中子通量與熱群中子通量的比值，F(xiàn)AST為快群中子通量與熱群中子通量的比值。THERM因子可調(diào)整熱群中子截面進而給出熱群(0～0.625 eV)的平均中子截面。THERM完全取決于計算所考慮問題的熱中子權重譜。THERM定義為按照1/v律變化的熱群中子截面的平均值，當中子能量為0.025 3 eV時的截面值設為1靶：

(1)

式中，φE為E能量點處的通量；σ(1/v)E為E能量點處的中子微觀截面；φth為總的熱中子通量。

對于熱群中子能譜未知的問題，可以通過Westcott模型用慢化劑溫度估算能譜的近似方法，定義THERM：

(2)

式中，T為燃料組件運行溫度。THERM、RES和FAST三個值確定后，把三個群截面加權后加起來，得到單群有效截面σeff，這個截面即可用于基于熱中子通量的反應率的計算：

σeff=THERM×σ0.0253+RES×σres+

FAST×σfast

(3)

式中，σ0.0253= 0.025 3 eV處的中子微觀截面；σres= 0.625 eV～1 MeV的共振群平均截面；σfast= 1 MeV以上的快群平均截面。

1.4 問題相關截面庫

采用組件參數(shù)計算程序APOLLO-II[4](APOLLO-II軟件通過對燃料組件進行建模，可完成燃料燃耗計算，得到不同燃耗深度下各種同位素的核素密度和微觀截面數(shù)據(jù)庫)、堆芯模型化和分析程序SCIENCE-SMART[5](SCIENCE是一款源自法國的壓水堆堆芯物理計算程序系統(tǒng)，SMART為其系統(tǒng)內(nèi)用于計算三維堆芯運行的子程序)和蒙特卡羅方法，基于平衡循環(huán)堆芯平均的上下端部及包殼活性區(qū)中子通量數(shù)據(jù)[6]，計算單個燃料組件上下端部的多群中子通量(本次研究采用238群)。利用238群中子通量對基于JEFF-3.0/A核評價數(shù)據(jù)庫加工得到的238群的中子活化截面數(shù)據(jù)庫進行進一步的并群處理，自制精細化的問題相關截面庫[7]，供點燃耗計算程序使用，制作流程如圖2所示。

圖2 問題相關截面庫制作及分析方法

2 用于同一問題計算

本節(jié)針對235U初始富集度為4.45 wt%，最大燃耗深度為55 000 MWd/tU的AFA-3G組件，基于點燃耗程序，分別采用上述4種截面庫進行上端頭活化源項分析。其中上端頭材料組分、中子能譜/通量數(shù)據(jù)等均采用相同的輸入條件，中子通量采用基于物理程序計算的238群中子通量，各群中子通量參數(shù)列于表1。4個算例主要輸入?yún)?shù)列于表2。

表1 各群中子通量數(shù)據(jù)

表2 各算例中子通量及截面庫輸入

3 計算結果對比分析

選擇上端頭冷卻5年后主要放射性核素活度計算結果進行對比分析，列于表3。

表3 上端頭活化源項計算結果對比(Bq/t)

從表3可知，在材料組成、中子通量等輸入?yún)?shù)相通的情況下，三種核素的源項比活度計算結果有如下規(guī)律：熱中子截面庫>組合截面庫>問題相關截面庫>活性區(qū)截面庫。

3.1 相對于總中子通量的有效截面

表4 相對于總中子通量的有效截面(b)

由表4可知，三種核素的主要產(chǎn)生有效截面也有相同規(guī)律，熱中子截面庫>組合截面庫>問題相關截面庫>活性區(qū)截面庫，即在采用同一套中子通量數(shù)據(jù)的前提下，總有效截面的差異直接導致三種核素產(chǎn)生量的計算差異。

3.2 有效截面與NJOY程序計算截面的相對偏差

基于ENDF B-VII評價核數(shù)據(jù)庫，采用NJOY[8]核數(shù)據(jù)處理程序并群為238群反應截面，再由基于堆芯物理程序計算的238群中子通量進行二次并群處理得到單群截面，此種精細化截面制作方法制作的截面庫相對更為準確。得到表4中三種主要核素的反應截面后，將其作為基準，上述四種有效截面與之進行對比，有效截面與NJOY程序截面的相對偏差列于表5。相對偏差計算方法為：

表5 四種截面相對于NJOY計算截面的相對偏差

(4)

式中，σcal-n為各算例相對于總中子通量的有效截面；σnjoy為NJOY程序計算的單群截面值。

由表5可知，問題相關截面庫與NJOY程序計算截面偏差最小，活性區(qū)截面庫和熱中子截面庫偏差均較大。

3.2.1活性區(qū)截面庫

活性區(qū)截面庫為基于相應堆型的典型燃料組件及運行信息計算出來的活性區(qū)點通量數(shù)據(jù)將連續(xù)能量核評價數(shù)據(jù)庫中的截面數(shù)據(jù)并群產(chǎn)生單群截面。上下端頭與活性區(qū)中子通量的分布對比如圖3所示，由圖可知，活性區(qū)快中子通量明顯高于上下端頭區(qū)域，具體對比數(shù)值列于表6。由于活性區(qū)截面庫考慮的是活性區(qū)的中子譜，而堆芯活性區(qū)、上端頭、下端頭的中子能譜分布相差很大，因此采用活性區(qū)截面庫將會引入較大的計算誤差。且由于活性區(qū)的熱中子通量占比較少，如圖3及表6所示，當采用活性區(qū)中子能譜進行并群處理時，與上下端頭的實際情況相比，弱化了熱中子的貢獻，對于以(n,γ)反應為主要放射性核素來源且熱中子通量實際占比較高的上下端頭來說，是不準確的且會導致計算結果偏小。因此，進行上下端頭活化計算選擇活性區(qū)截面庫將會帶來較大的計算誤差。

圖3 上下端頭與活性區(qū)中子通量的分布對比

表6 上下端部與活性區(qū)中子通量的對比

3.2.2熱中子截面庫

熱中子截面庫，中子通量采用熱中子通量(能群邊界為0.625 eV)，不考慮共振群和快群中子通量的貢獻。但經(jīng)分析可知，該種計算方法相對于總中子通量的有效截面大很多，導致以(n,γ)反應為主的核素活度計算結果整體偏大。對于主要貢獻放射性核素，選擇較大的截面能彌補沒有考慮共振群和快群中子帶來的誤差，但終究截面與通量對應關系太差，依然存在較大的計算誤差。

3.2.3組合截面庫

組合截面庫對熱中子通量進行THERM因子修正，得到熱群的平均截面，因此相對于熱中子截面庫來說中子截面更小，同時也更真實。而通過分析初始富集度4.45 wt%、卸料燃耗55 000 MWd/tU燃料組件上下端頭及活性段中子通量分布(如圖3所示)，活性區(qū)的共振群及快群中子占比明顯高于上下端頭區(qū)域，熱群中子占比則低于上下端頭區(qū)域。采用活性區(qū)的中子能譜對基礎連續(xù)能量核數(shù)據(jù)庫進行并群處理得到的共振群截面和快群截面，顯然會大于采用上下端頭區(qū)域的中子能譜進行并群處理得到的共振群截面和快群截面結果。也即，采用組合截面庫計算上下端頭活化源項，相對于問題相關的截面數(shù)據(jù)，結果是偏保守的。

3.2.4問題相關截面庫

問題相關截面庫為采用問題相關的238群中子能譜，對基于JEFF-3.0/A核評價數(shù)據(jù)庫加工得到的238群的中子活化截面數(shù)據(jù)庫進行進一步的并群處理，得到的單群截面。計算條件更具有針對性，有效截面與NJOY程序計算截面的相對偏差很小，因此計算結果也更為準確。

3.3 推薦分析方法

基于上述分析可知，采用問題相關中子能譜對基礎評價截面進行并群處理的精細化分析，得到的反應截面更加真實，因此計算結果最接近真實情況，因此推薦采用精細化分析進行乏燃料組件上下端部活化源項分析。首先使用組件參數(shù)計算程序、堆芯模型化分析程序、蒙特卡羅計算程序等，計算燃料組件上下端部的多群中子通量，之后采用預制多群截面數(shù)據(jù)庫及上述多群中子通量，生成問題相關的截面庫，進行活化計算，并給出上下端部及包殼部位的活化源項。

4 結論與建議

本文針對乏燃料組件上下端部活化源項分析較為粗糙導致結果偏保守的問題，開展了乏燃料組件上下端部活化源項的精細化分析研究工作，基于本文的分析結果，可以得出以下結論：

(1) 在材料組成、中子通量等輸入相同的情況下，截面庫是導致不同軟件計算結果出現(xiàn)較大偏差的主要原因；

(2) 基于組件及堆芯計算程序得到的多群中子通量數(shù)據(jù)，制作了精細化的問題相關截面庫，該截面庫用于上下端部活化源項計算的準確性相對于原有的活性區(qū)截面庫和熱中子截面庫均有了較大提高；

(3) 采用熱中子截面庫得到的計算結果最為保守，但導致的后端防護設計壓力較大；基于精細化分析得到的問題相關截面庫，計算結果最為準確；

(4) 截面庫的使用推薦優(yōu)先級：問題相關截面庫>組合截面庫>熱中子截面庫和活性區(qū)截面庫。

此外，目前我國核電廠及后處理廠已經(jīng)積累了較多的乏燃料組件貯存、運輸及處理經(jīng)驗，建議設計單位、核電廠運行業(yè)主、后處理廠運行業(yè)主等聯(lián)合開展相關研究，進行乏燃料組件上下端部活化源項測量及相關參數(shù)的收集工作，以對軟件計算結果進行進一步的驗證分析。