鋰離子電池因具有高能量密度、高功率密度、長壽命等優(yōu)點，已廣泛應(yīng)用于消費電子品、電動汽車、智能電網(wǎng)等領(lǐng)域

。電池在使用與存儲過程中，內(nèi)部會發(fā)生一系列副反應(yīng)，導致活性物質(zhì)與電解液減少，電池容量衰減，電池內(nèi)阻增加，健康狀態(tài)(state of health，SOH)逐漸劣化

。鋰離子電池SOH 是實現(xiàn)電池狀態(tài)估計、剩余使用壽命預(yù)測的關(guān)鍵參數(shù)，但由于電池老化機理復雜，影響因素眾多，如何精準估計SOH仍面臨巨大挑戰(zhàn)

。

目前，鋰離子電池SOH 估計方法可大致分為兩類

：基于電池模型的估計方法和基于數(shù)據(jù)驅(qū)動的估計方法。前者以電化學機理模型

或等效電路模型

為基礎(chǔ)，結(jié)合擴展卡爾曼濾波

、粒子濾波

等方法，實現(xiàn)SOH估計。后者采用模糊邏輯

、人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

、高斯過程回歸(Gaussian process regression，GPR)

等方法，基于電流、電壓時序測量數(shù)據(jù)，構(gòu)建SOH 估計模型。相較而言，數(shù)據(jù)驅(qū)動法計算復雜度低、靈活性好，但受訓練樣本的數(shù)據(jù)規(guī)模和質(zhì)量影響較大。需要指出的是，現(xiàn)有數(shù)據(jù)驅(qū)動方法大多基于時域電流、電壓響應(yīng)曲線數(shù)據(jù)，實施特征提取，構(gòu)建SOH 估計模型。因此，當電池實際使用工況與實驗測試工況不匹配時，容易出現(xiàn)模型精度下降甚至失效等問題。

相比于時域電流、電壓響應(yīng)曲線數(shù)據(jù)，基于頻域的電化學阻抗譜(electrochemical impedance spectroscopy，EIS)由于蘊含了電池內(nèi)部豐富的材料特性、界面現(xiàn)象和電化學反應(yīng)等信息

，可以從多角度反映電池的老化狀態(tài)，被認為是一種實現(xiàn)SOH估計的有效手段

。目前，利用EIS數(shù)據(jù)進行SOH 估計時，主要采用兩種方式：一是通過構(gòu)建頻域等效電路模型建立特征參數(shù)與SOH 的定量關(guān)系模型

。該方法能夠直觀模擬電極反應(yīng)過程中的動力學行為，但無法完全反映電池老化過程中的物理、化學變化歷程

，因此可靠性難以保證；二是采用數(shù)據(jù)驅(qū)動方法

構(gòu)建EIS數(shù)據(jù)與SOH的定量關(guān)系模型。這種方法可有效避免求解頻域等效電路模型構(gòu)建的復數(shù)非線性優(yōu)化問題，在線應(yīng)用可行性高。但由于不同頻率阻抗數(shù)據(jù)間往往存在非線性相關(guān)性，直接采用全頻段EIS 數(shù)據(jù)構(gòu)建SOH 估計模型，精度通常受限。此外，開展全頻段EIS 測試，需耗費大量時間，實際應(yīng)用存在一定困難。因此，如何從全頻段EIS 數(shù)據(jù)中優(yōu)選與SOH 密切相關(guān)的阻抗特征子集，是亟需解決的關(guān)鍵問題。鑒此，本文提出了一種基于電化學阻抗特征選擇和GPR 的SOH 估計方法，結(jié)合序貫前向搜索(sequential forward search，SFS)策略和水平圖(level diagrams，LD)多目標決策方法，實現(xiàn)了對全頻段電化學阻抗的特征優(yōu)選，基此構(gòu)建了SOH 估計模型，并與多種特征選擇策略進行了性能比較，從模型復雜度及模型精度方面對所建模型進行了驗證。

石化青年一代用“愛我中華、振興石化”的理想點燃自己的青春夢想，肩負起時代賦予的特殊使命，為“中國夢、石化夢、我的夢”創(chuàng)造青春奇跡。

1 基于特征選擇和高斯過程回歸的SOH估計

本研究提出了一種基于特征選擇和GPR 的SOH 估計方法。通過SFS 策略，結(jié)合交叉驗證均方根誤差指標，從全頻段EIS阻抗特征集合中逐步優(yōu)選包含不同數(shù)量特征的阻抗特征子集。在此基礎(chǔ)上，為均衡模型復雜度與模型估計精度，綜合考慮了特征個數(shù)與交叉驗證均方根誤差兩種評價指標，優(yōu)選得到一組最優(yōu)特征子集。最后，以最優(yōu)特征子集作為輸入項，構(gòu)建GPR模型實現(xiàn)對電池SOH的精準估計。所提方法的流程示意圖如圖1。

1.1 SOH估計問題描述

開展電池老化循環(huán)與電化學阻抗譜測試，在

個不同老化狀態(tài)下，測得

個頻率下的全頻段EIS數(shù)據(jù)，組成集合

={

x

,

= 1,2…2

}，其中，

x

=[

…

z

]

，

z

為單個頻率下的阻抗實部或阻抗虛部；電池的SOH 數(shù)據(jù)組成集合

={

}，其中，

y

=[

…

y

]

，

y

為電池SOH，表示為電池當前最大可用容量

C

與其初始狀態(tài)下的容量

之比

，計算公式如式(1)所示：

玉玦引發(fā)的細微的一點變化，讓少年們覺得心頭一動，好像由今夜開始，積雪終會融化，榆樹會抽出新枝，黃梁村谷倉里的小麥與高粱要做好發(fā)芽的準備，秦嶺之中的草木也將重返春光，秦嶺之外，黃河得到了破開冰凌的勇氣，那些將要打破潼關(guān)的惡賊，他們的好運，也決不會出現(xiàn)。

由圖6(a)可知，直接將全部阻抗數(shù)據(jù)作為GPR模型的輸入變量，測試集上25C05～25C08號電池的SOH 估計誤差RMSE 約為7.5%，模型的SOH估計誤差偏大。這一結(jié)果表明，不經(jīng)特征選擇直接基于全頻段EIS 數(shù)據(jù)構(gòu)建的SOH 估計模型精度較低，難以滿足實際應(yīng)用需求。從圖6(b)中可見，相較于圖6(a)中無特征選擇策略，引入SFS-LD 策略后，模型SOH 估計精度顯著提升，測試集上25C05～25C08 號 電 池 的SOH 估 計RMSE 約 為4.2%。圖7對比了引入SFS-LD策略前后25C05號電池在不同循環(huán)次數(shù)下SOH 的估計結(jié)果。由圖7可知，無特征選擇策略的SOH 估計模型在全生命周期內(nèi)對SOH存在顯著低估，SOH估計RMSE約為6.9%，相反，基于SFS-LD 策略的模型SOH 結(jié)果與實際測得SOH 數(shù)據(jù)較好相符，SOH 估計RMSE僅為1.6%。

1.2 EIS特征子集搜索

特征子集搜索策略按照特征子集生成過程可分為全局最優(yōu)、隨機搜索和啟發(fā)式搜索3 種

。啟發(fā)式搜索法相較于其他兩種方式，具有搜索空間較小，易于實現(xiàn)且計算效率較高等優(yōu)點，因此，本文選擇啟發(fā)式搜索中的SFS 策略進行阻抗特征選擇。同時，考慮到阻抗數(shù)據(jù)的高維度特點，在SFS搜索過程中，結(jié)合GPR構(gòu)建SOH估計模型。GPR是基于貝葉斯理論和統(tǒng)計學習理論發(fā)展起來的一種機器學習方法，具有容易實現(xiàn)、超參數(shù)自適應(yīng)獲取以及輸出具有置信區(qū)間等優(yōu)點，適用于高維度、非線性的復雜回歸問題，已被廣泛應(yīng)用于時間序列預(yù)測分析和動態(tài)系統(tǒng)模型辨識等領(lǐng)域

?；谒酳FS與GPR相結(jié)合的方式，本文對電池全頻段EIS數(shù)據(jù)實施特征子集搜索，具體過程如下：

圖4(a)所示為基于訓練集數(shù)據(jù)進行特征選擇過程中，模型估計誤差隨優(yōu)選特征個數(shù)的變化曲線。橫軸表示特征子集包含的特征個數(shù)，縱軸表示基于優(yōu)選特征子集構(gòu)建GPR 模型的SOH 估計RMSE。從圖中可見，在SFS 搜索過程中，模型交叉驗證RMSE整體上呈現(xiàn)先下降后上升的趨勢。當特征個數(shù)從1 增加至20 時，模型交叉驗證RMSE 由0.23%顯著降低至0.03%；當特征個數(shù)從20 進一步增加至61時，模型交叉驗證RMSE雖略有降低，但變化幅度不大，RMSE最低為0.02%；而隨著特征個數(shù)繼續(xù)增加，模型交叉驗證RMSE呈現(xiàn)顯著上升趨勢。由此可見，特征子集包含的特征個數(shù)直接影響模型估計精度。當特征個數(shù)較少時，所建模型難以充分描述SOH 的復雜變化趨勢，誤差較高。而當選入的特征個數(shù)過多時，其中潛在的無關(guān)變量可能會使得模型性能劣化。

圖2 為25C01 號、25C05 號電池SOH 隨 循 環(huán)次數(shù)變化趨勢曲線，從圖中可見，兩只電池老化速率存在顯著差異。25C01 號電池在循環(huán)初期，SOH 衰減較為緩慢，循環(huán)300 次后SOH 值仍高于70%；25C05 號的電池，在循環(huán)初期SOH 衰減速率稍快，當循環(huán)次數(shù)接近400 次時出現(xiàn)了跳水現(xiàn)象。鑒于電池SOH 到達70%以下時已難以繼續(xù)使用，因此，本文采用100%～70% SOH 區(qū)間內(nèi)的數(shù)據(jù)評估所提算法性能。

1.3 EIS特征子集優(yōu)選

1.4 SOH估計模型構(gòu)建

2 結(jié)果與分析

2.1 電池老化與電化學阻抗測試數(shù)據(jù)集

為考察所提SOH 估計方法性能，本研究采用

上 公 開 發(fā) 表 的45 mAh 商業(yè)紐扣電池(正負極活性材料分別為鈷酸鋰和石墨)老化電化學阻抗數(shù)據(jù)集

對其進行驗證，電池編號為25C01～25C08，老化環(huán)境溫度為25 ℃。每個老化循環(huán)包括充電、放電兩個階段：在充電階段，先以1 C 倍率恒流充電至截止電壓4.2 V，再恒壓充電到電流衰減至0.1 C，最后靜置15 min；在放電階段，先以2 C 倍率恒流放電至截止電壓3 V，之后靜置15 min。電化學阻抗譜測試在充放電循環(huán)偶數(shù)次實施，頻率范圍為0.02 Hz～20 kHz，激勵電流幅值為5 mA。上述電池測試數(shù)據(jù)劃分為訓練集和測試集兩部分，其中25C01～25C04號電池測試數(shù)據(jù)作為訓練集，25C05～25C08號電池測試數(shù)據(jù)作為測試集。采用訓練集數(shù)據(jù)的均值和方差對全部數(shù)據(jù)進行Z-Score歸一化處理。

中共中央辦公廳、國務(wù)院辦公廳2015年印發(fā)的《深化農(nóng)村改革綜合性實施方案》提出：“必須堅守土地公有性質(zhì)不改變、耕地紅線不突破、農(nóng)民利益不受損‘三條底線’，防止犯顛覆性錯誤?！绷暯娇倳?016年在安徽省鳳陽縣小崗村主持召開農(nóng)村改革座談會時強調(diào)：不管怎么改，不能把農(nóng)村土地集體所有制改垮了，不能把耕地改少了，不能把糧食生產(chǎn)能力改弱了，不能把農(nóng)民利益損害了。④農(nóng)村土地經(jīng)營權(quán)物權(quán)化不違背農(nóng)村土地制度改革的原則和底線，能強化集體所有權(quán)、提高耕地利用率、保障和增加農(nóng)民利益，具有現(xiàn)實可行性。

圖3所示為25C01號電池、25C05號電池在不同SOH下的EIS曲線對比圖。由圖3可見，除極個別曲線外，隨著電池SOH 的降低，高頻區(qū)EIS 曲線整體向右移動。其原因可能在于，高頻區(qū)EIS曲線與實軸交點近似為電池內(nèi)部的歐姆內(nèi)阻

，隨著老化的進行，電解液因所參與副反應(yīng)逐漸減少，液相傳質(zhì)阻力上升，歐姆內(nèi)阻升高，從而導致高頻區(qū)EIS 曲線整體向右移動。EIS 曲線在中高頻區(qū)與中低頻區(qū)存在兩個圓弧，并且隨著電池SOH的降低，呈現(xiàn)出擴大趨勢。一般地，中高頻圓弧與中低頻圓弧被認為分別對應(yīng)電池內(nèi)部固體電解質(zhì)界面阻抗以及固液界面電化學反應(yīng)阻抗

，隨著老化的進行，固體電解質(zhì)界面阻抗以及固液界面電化學反應(yīng)阻抗逐步增加，圓弧半徑隨之擴大。低頻區(qū)EIS曲線表征了電池內(nèi)部的固相擴散過程，隨著電池SOH 的降低，低頻區(qū)阻抗實部和虛部整體上呈增大趨勢。

2.2 基于SFS-LD策略的特征子集優(yōu)選結(jié)果

步驟二：數(shù)據(jù)驅(qū)動模型構(gòu)建。構(gòu)建基于GPR的數(shù)據(jù)驅(qū)動模型，采用徑向基函數(shù)作為GPR 的核函數(shù)，核函數(shù)中的超參數(shù)通過極大似然估計進行優(yōu)化。

為驗證所提SFS-LD 策略對模型SOH 估計精度的提升效果，本研究對比了引入SFS-LD策略前后模型SOH 估計的結(jié)果。分別采用無特征選擇策略的SOH 估計模型、基于SFS-LD 策略的SOH 估計模型，對測試集上25C05～25C08 號電池進行SOH估計，結(jié)果如圖6所示。

科技創(chuàng)新政策清理指的是針對創(chuàng)新環(huán)境、創(chuàng)新客體等已經(jīng)發(fā)生改變從而導致政策本身已經(jīng)難以推動當前社會的創(chuàng)新發(fā)展，政策的繼續(xù)執(zhí)行成本大于收益，而且還會給社會創(chuàng)新環(huán)境造成不良影響的政策進行修訂、廢止等措施，從而提高科技創(chuàng)新政策的科學性，提高我國科技創(chuàng)新水平。

圖5所示為基于SFS-LD策略優(yōu)選得到的18個特征的頻段分布圖。從圖中可見，優(yōu)選所得特征在高頻、中頻和低頻區(qū)均有分布。最終優(yōu)選的特征子集中包含低頻區(qū)(0.02 Hz 與0.064 Hz)的阻抗實部，中低頻區(qū)(22～2.2 Hz)的阻抗虛部，中高頻區(qū)(5～1.5 kHz)的阻抗虛部，以及高頻區(qū)(20～16 kHz)的阻抗虛部。其中，低頻區(qū)數(shù)據(jù)主要與固相擴散阻抗相關(guān)，中低頻區(qū)與中高頻區(qū)數(shù)據(jù)主要反映了固液界面的反應(yīng)與傳遞阻抗，高頻區(qū)數(shù)據(jù)則與溶液內(nèi)阻相關(guān)。電池老化過程中，上述各頻段下的阻抗會呈現(xiàn)一定的演化規(guī)律，均能在一定程度反映電池的老化狀況。優(yōu)選得到的關(guān)鍵特征較好地保留了不同頻段的阻抗響應(yīng)特性，同時也有效剔除了過多的無關(guān)特征，從而為精準SOH估計提供了保證。

2.3 基于SFS-LD策略的SOH估計模型性能驗證

2.3.1 模型SOH估計精度的提升效果驗證

進一步地，采用LD 方法對SFS 搜索得到的一系列特征子集進行優(yōu)選，其結(jié)果如圖4(b)所示。橫軸為特征子集包含的特征個數(shù)，縱軸表示特征子集的綜合性能評價指標，指標值越小，表明模型能以較小復雜度實現(xiàn)較高精度的SOH 估計。從圖中可見，隨著特征個數(shù)的增加，綜合性能評價指標整體上呈現(xiàn)先降低后升高的趨勢。當特征個數(shù)為18時，綜合性能評價指標最小，為0.16。因此，后續(xù)采用優(yōu)選得到的18 個特征作為SOH 估計模型的輸入數(shù)據(jù)。

在大風浪中，船舶顛簸搖擺，旅客站立和行走都比較困難，尤其是通道上一旦灑落茶水或者其他液體，即使清理也會打滑。因此盡量要求旅客不要隨意走動，以免不慎跌倒。如果旅客有事走動，海乘人員應(yīng)該輔佐或告誡旅客隨著顛簸搖擺的節(jié)奏和幅度緩慢行走。旅客隨身攜帶的行李因少有固定，容易移動、倒塌和翻滾。笨重的行李可能會在搖擺的慣性下傷及人員。因此，必須在開航前嚴格檢查行李和貨物是否綁扎和加固好，航行中經(jīng)常檢查綁扎是否松動。

4.對學歷的認同感主要是由于當前社會快速發(fā)展而帶來的精英標準的上升，促使本科生做出考研的抉擇。無論是由于“考研能提高自己的知識結(jié)構(gòu)和層次”，還是“本科畢業(yè)已不具有競爭優(yōu)勢，碩士學位有利于將來更好的就業(yè)”，都反映了本科生考研行為是一種理性的抉擇。

表1 從特征子集包含特征個數(shù)、測試集模型SOH估計精度以及EIS測試時間三個維度對比了無特征選擇建模方法和基于SFS-LD策略建模方法的SOH估計性能。由表1可知，相較于直接將全頻段EIS 數(shù)據(jù)作為輸入變量的SOH 估計方法，基于SFS-LD 策略提前對全頻段電化學阻抗特征集合進行優(yōu)選，可得僅包含18 個阻抗特征的最優(yōu)特征子集，特征個數(shù)顯著降低，同時基于該特征子集構(gòu)建的SOH 估計模型精度顯著提高。此外，在測試時間方面，最優(yōu)特征子集包含的頻段EIS掃描測試僅需67 s，相較于全頻段EIS 掃描測試耗時240 s，時間成本大為降低。上述結(jié)果表明，本研究提出的SFS-LD策略有效提升了模型的SOH估計精度，同時有助于降低SOH估計的測試成本。

2.3.2 模型估計精度與模型復雜度的均衡效果驗證

為驗證所提SFS-LD 策略在均衡模型估計精度與模型復雜度方面的有效性，本研究進一步對比了SFS 搜索中不同特征選擇策略對SOH 估計模型的影響，具體結(jié)果如表2所示。其中，SFS-1表示僅優(yōu)選1 個特征，SFS-2 表示優(yōu)選包含2 個特征的特征子集，SFS-MIN 表示優(yōu)選在訓練集下交叉驗證誤差最小的特征子集，SFS-LD，即本文所提方法，表示優(yōu)選特征子集綜合性能評價指標最小的特征子集。

表2分別從特征子集包含特征個數(shù)、訓練集及測試集模型SOH 估計誤差對四種特征選擇策略進行了比較。由表2 可知，隨著優(yōu)選特征個數(shù)的增加，訓練集交叉驗證RMSE 持續(xù)下降。當采用SFS-1 策略時，其訓練集RMSE 最高，約為0.23%；當采用SFS-LD 策略時，其訓練集RMSE約為0.03%，顯著低于SFS-4 策略；當采用SFSMIN策略，其訓練集RMSE與SFS-LD策略基本接近。從測試集SOH 估計結(jié)果可知，SFS-1 和SFS-4所得RMSE基本相同，接近6%；SFS-LD策略誤差最小，僅為4.2%；SFS-MIN 策略誤差為5.4%。上述結(jié)果表明，當優(yōu)選特征子集包含特征數(shù)量較少時，例如僅優(yōu)選1 個或4 個特征，雖然可有效降低模型運算復雜度，但是模型輸入變量不足以充分表征SOH，導致SOH 估計誤差偏大；當優(yōu)選特征子集包含特征數(shù)量較多時，例如依照SFS-MIN 策略優(yōu)選61 個特征作為模型輸入變量，由于所選特征數(shù)量過多，未能有效剔除無關(guān)變量，同樣導致SOH 估計誤差偏大。相較而言，本研究所提SFSLD 策略能夠篩選獲得適量且有效的電化學阻抗特征，在降低模型運算復雜度的同時，實現(xiàn)高精度SOH估計。

3.2.3.2 選擇合適靜脈 下肢血栓的發(fā)生率是上肢的3倍［16］。所以避免在下肢建立靜脈通路，特別是左下肢。在臨床護理工作中，護理人員應(yīng)提高靜脈穿刺技能，避免在同一靜脈處反復穿刺，穿刺部位若出現(xiàn)紅腫等炎癥反應(yīng)和外滲，需立即更換穿刺部位，穿刺時盡量縮短扎止血帶的時間，以減輕對血管的損傷。

3 結(jié) 論

為實現(xiàn)電池老化狀態(tài)的快速、精準估計，本文從鋰離子電池EIS數(shù)據(jù)出發(fā)，提出了一種結(jié)合SFS策略和LD方法的SOH估計模型。首先，通過SFS策略確定包含不同數(shù)量特征的阻抗特征子集；之后，以平衡模型復雜度與估計精度為目標，建立融合特征數(shù)量與交叉驗證誤差的綜合性能評價指標，優(yōu)選特征子集；最后，結(jié)合GPR 算法，構(gòu)建SOH估計模型，實施老化狀態(tài)估計。

所提方法采用公開發(fā)表的老化電化學阻抗數(shù)據(jù)集進行了驗證。結(jié)果表明，引入所提SFS-LD特征選擇策略后，SOH 建模所需阻抗特征數(shù)量顯著減少，由120 個降低至18 個，電化學阻抗數(shù)據(jù)掃描耗時由240 s 降低至67 s，SOH 估計RMSE 從7.5%降低至4.2%。以上結(jié)果表明，所提SFS-LD策略能有效實施電池高維阻抗數(shù)據(jù)篩選，在大幅降低建模和測試成本的同時，實施鋰離子電池精準SOH 估計，為電化學阻抗技術(shù)應(yīng)用于SOH 在線估計提供理論和技術(shù)支撐。

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