鄭傳增,賈光林,余宇帆,3,陸夢華,王自發(fā),唐 曉,吳煌堅,黃志炯*,鄭君瑜**

基于EnKF排放清單反演方法的關鍵影響參數評估與優(yōu)化

鄭傳增1,賈光林2,余宇帆2,3,陸夢華2,王自發(fā)4,唐 曉4,吳煌堅4,黃志炯1*,鄭君瑜1**

(1.暨南大學環(huán)境與氣候研究院,廣東 廣州 511443；2.華南理工大學環(huán)境與能源學院,廣東 廣州 510006；3.廣東環(huán)境保護工程職業(yè)學院環(huán)境監(jiān)測學院,廣東 佛山 528216；4.中國科學院大氣物理研究所,北京 100029)

以中國一氧化碳(CO)排放反演為例,利用敏感性分析手段評估了集合數目、局地化半徑?膨脹因子、觀測站點密度和觀測數據時間分辨率對排放清單反演的影響.結果表明:站點密度是影響排放反演的最重要參數.在不同站點密度下,反演的中國CO排放總量差異可達34%.同時,站點密度還會影響排放反演對其他參數的敏感性.隨著站點密度的降低,排放反演對局地化半徑、集合數目和膨脹因子參數變得更為敏感,但對觀測數據時間分辨率的敏感性則有所下降.因此在站點稀疏地區(qū),局地化半徑是排放反演的主要影響參數,集合數目和膨脹因子次之;但在觀測站點密集地區(qū),局地化半徑和觀測數據時間分辨率是主要的影響參數,而膨脹因子和集合數目的影響相對較小.該研究能夠為不同尺度的排放反演開展參數優(yōu)化提供借鑒.在中國CO排放反演案例(站點密度為1.55個/104km2)中,建議反演參數設置為:集合數目為50、局地化半徑為100km、最大似然估計膨脹方案(MLE)、日均或小時觀測數據.

集合卡爾曼濾波(EnKF)；排放反演；參數評估；站點密度；局地化半徑

大氣污染源排放清單是研究大氣污染成因、開展空氣質量預警預報和制定大氣污染精準管控策略的重要基礎數據.近十多年來,我國的排放清單研究發(fā)展迅速,已經形成了較為可行的、完善的清單編制技術體系[1-4].同時越來越多的地區(qū)和研究機構開展了排放清單編制工作,建立了不同尺度、不同類型的大氣污染源排放清單.然而受基礎數據和編制方法不確定性的影響,不同學者建立的排放源清單存在明顯差異[5-7],排放源清單仍然具有很高的不確定性[8],是大氣化學傳輸模型模擬偏差的主要來源[9].近年來,隨著觀測技術的發(fā)展,采用觀測數據對排放清單進行校驗已經成為提高排放清單質量的重要手段.

排放清單反演是根據大氣化學傳輸模型建立污染物排放與環(huán)境濃度的響應關系,運用數理統計手段或最優(yōu)化技術對排放清單進行校驗,是當前排放清單校驗的常用方法[10].利用觀測數據的時空信息作為約束,排放清單反演能夠對污染物排放總量和時空分布特征進行校驗,形成“自上而下”反演排放清單.而在眾多排放清單反演方法中,集合卡爾曼濾波(EnKF)以最小化觀測值和模擬值的誤差協方差為約束條件來反演排放量,具有扎實的理論基礎以及適用性強?計算需求適中和實際操作難度相對較低的優(yōu)點[11],因此被廣泛應用在國內外多種尺度?多個污染物的排放清單反演研究中[12-16].

EnKF排放反演方法涉及的參數眾多,主要包括集合樣本數目?局地化半徑?膨脹因子方案和觀測數據等相關參數.其中,集合數目直接影響到誤差協方差矩陣的建立,通常集合數目越多,反演的排放清單越為可靠,但消耗的計算資源也隨著增長[17],故在排放反演過程中,需要對此參數進行符合實際情況的設置以平衡計算成本和反演可靠性.局地化和膨脹因子主要用于解決遠距離偽相關和因集合樣本有限導致的模擬誤差可能低估等問題[18-19],此類改進參數的添加,旨在能夠提升反演效果.Tang等[13]發(fā)現隨著局地化半徑由27km增長到64km,京津冀地區(qū)的CO反演排放量呈增長趨勢.Miyazaki等[20]利用仿真實驗比較了不同膨脹方案的排放反演結果,結果顯示只有選取合適的協方差膨脹因子才能夠提高排放反演的可靠性.可見,對改進參數的合理設置對排放清單反演也有重要的意義.觀測數據是排放清單反演的基礎輸入數據,其站點密度?時間分辨率等也會影響排放反演.Wu等[21]的研究表明,隨著觀測站點數目的增加和站點間距的縮短,排放清單反演的誤差越小,故觀測數據的選用方式顯然也是保證反演結果的重要因素.此外,也有研究探討了同化窗口設置等其他因素對排放清單反演的影響[22–25].同時,以上這些參數在不同尺度和污染物排放反演中的影響也存在差異.綜上所述,各參數對排放反演都具有一定的影響,那么對于特定區(qū)域和污染物排放反演,如何識別重要反演參數并進行合理化設置,就成為保證排放清單反演可靠的關鍵.然而現有研究對基于EnKF的排放清單反演影響參數的評估和優(yōu)化研究還比較零散,大部分案例僅研究一個參數.

因此,本研究將基于WRF/SMOKE-PRD/ CMAQ/EnKF排放清單反演系統[10],以中國CO排放清單反演為例,利用敏感性方法設計不同的排放反演案例,評估集合數目?包括局地化半徑和膨脹因子方案的改進參數以及觀測站點密度和觀測數據時間分辨率對排放清單反演的影響,識別排放清單反演的關鍵影響參數,并對排放清單反演參數的優(yōu)化提供推薦方案,以提高排放清單反演的可靠性.

1 數據與方法

1.1 基于EnKF排放清單反演方法

EnKF是一種基于蒙特卡羅方法預測誤差統計信息的卡爾曼濾波,以集合的形式進行模擬預報和分析更新這兩個過程,通過模式狀態(tài)的集合來表征誤差協方差的信息,以最小化觀測值和模擬值的誤差協方差為約束條件,對排放進行最優(yōu)估計.本研究采用的是由Sakov等[26]提出的確定性集合卡爾曼濾波(DEnKF)方法,該方法在EnKF的基礎上,將更新分析過程分為集合均值更新和集合差異更新兩個獨立的過程.相比于傳統的EnKF方法,DEnKF方法最大的優(yōu)點是不對觀測數據進行隨機擾動,因此可以避免在集合樣本量較少時,由觀測擾動引入的樣本誤差[26].集合均值的更新公式與傳統的EnKF更新方式相同,為:

式中:表示狀態(tài)變量,可以表示濃度和排放狀態(tài),帶有“-”號表示集合均值,上標a和f分別表示分析和預測狀態(tài),是卡爾曼增益矩陣,表示無擾動的觀測,表示觀測算子,即將變量由模型狀態(tài)轉換為觀測狀態(tài),f為預測狀態(tài)協方差表示觀測誤差協方差.集合異常的更新公式為:

1.2 排放清單反演系統

本研究以美國環(huán)保署開發(fā)的社區(qū)多尺度空氣質量(CMAQ) 模擬系統為核心,中尺度天氣研究與預報模型(WRF)提供氣象輸入數據,具體參數設置見表1,本地化的大氣排放源清單處理模型(SMOKE-PRD)提供模式排放數據.排放反演系統采用中國科學院大氣物理研究所建立的化學數據同化系統[24](ChemDAS).該系統已經廣泛應用于多個排放反演研究中[6,9-10,17,21,27].污染物監(jiān)測數據和CMAQ的集合模擬結果作為化學數據同化系統的輸入,用于反演排放清單,具體各模型間的關系詳見圖1.

表1 WRF和CMAQ模型參數設置

先驗源排放清單數據是開展集合模擬的基礎數據.本研究以2014年1月為排放反演研究時間段,采用的先驗排放清單包括2013年中國人為源排放清單[28]、2010年亞洲人為源排放清單(MIX)[29],植物釋放揮發(fā)性有機物(BVOC)排放清單采用天然源排放模型MEGAN估算,雖然這些排放清單存在一定的年度差異,但各案例所使用的先驗排放均相同,故對各案例反演結果的影響較小.本研究采用的2014年1月CO觀測數據主要來源于國家環(huán)境空氣質量監(jiān)測網(http://www.cnemc.cn/sssj/),根據空氣質量監(jiān)測數據質控方法[30]篩選出有效的國控監(jiān)測站數目1489個,其空間分布情況如圖2所示.

圖1 排放反演系統框架

圖2 中國空氣質量監(jiān)測站點空間分布

基于底圖(審圖號:GS(2019)1823號)無修改

1.3 實驗設計

根據文獻[14,18,21-22],集合數目、局地化半徑?膨脹因子方案?站點密度和觀測數據時間分辨率這5個常見的參數對排放反演有重要的影響,故選取這5個參數開展排放反演影響評估研究.研究采用控制變量方法,設計多組敏感性實驗,量化重要參數對排放反演的影響,具體的實驗設計如圖3所示.研究將集合數目為50、局地化半徑為80km、未使用膨脹因子方案?基于1489個觀測站點(即整個中國的平均站點密度為1.55個/104km2)的小時數據的反演參數設置定為基準案例(Base).除此之外,研究還設置了多個案例組以評估不同反演參數的影響.其中集合樣本案例組(Ens)共有4個案例,案例Ens1～Ens4的集合樣本從10個增加到40個,其他參數與Base案例保持一致.改進參數案例組(Imp)包含有7個案例,其中案例Imp1～ Imp5在Base案例的基礎上調整局地化半徑,值從30～120km變化;案例Imp6和Imp7則在Base案例的基礎上采用了不同的膨脹因子方案.

圖3 各參數案例設置

本研究采用了WB方法和MLE方法來研究膨脹因子方法對排放反演的影響[14,31].WB方法是指Wang等[32]提出了一種自適應估計膨脹系數的方法,該方法根據信息統計序列計算隨時間變化的協方差膨脹系數.最大似然估計法(MLE)是指Liang等[33]采用最大似然方法自適應估計集合膨脹系數的方法,可以獲得比WB方法更優(yōu)的估計值,因而分析值也具有更小的均方根誤差.觀測數據相關參數的案例組(Obs)包括3個案例,其中案例Obs1和Obs2在現有的國家環(huán)境空氣質量監(jiān)測網中隨機選取409個和989個觀測站點,以研究不同站點密度對排放反演的影響;Obs3案例探究了日均觀測值對排放反演的影響.本研究將各個參數的系列案例中的第一個案例設置為參照案例,則該系列中的其他案例的反演排放結果相對于參照案例的增加(減少)的排放量的占比(即CO反演排放變化比例)可表示該參數設置對反演排放的影響.

2 結果與分析

京津冀、長江三角洲和珠江三角洲是我國排放源清單研究較為集中的3個區(qū)域,同時也是我國大氣污染物觀測站點較為密集的地區(qū)(分別含有79,168和55個國控站點,站點密度分別為3.67,8.38和13.64 個/104km2),因此本研究選取這3個地區(qū)的反演排放結果進行分析,評估各參數對區(qū)域排放反演的影響.同時,研究也選取了站點密度相對稀疏的川云邊界(四川省與云南省交界的區(qū)域,含有34個國控站點,站點密度為1.49個/104km2)的反演排放結果進行對比研究,分析觀測站點密集程度與排放清單反演對各參數敏感性之間的關系.

2.1 集合數目對排放反演的影響

圖4 集合數目對CO排放反演的影響

百分數表示各階段的CO反演排放量的變化情況,下同

整體上,集合數目對CO反演排放結果影響相對較小(圖4).隨著集合數目從10增加到50,整個中國的CO反演排放總量增加了8%.反演排放總量對集合數目的影響并非是線性的.當集合數目從10增長到30時,CO反演排放總量增長了6%,但當集合數目從30增長到50時,反演的排放總量僅增長了2%,說明當集合數目足夠反映排放與污染物濃度之間的響應關系時,集合數目增加對排放反演的影響已經不大.

集合數目對CO反演排放的影響呈現出地域差異性.在站點較為稀疏的川云邊界地區(qū),CO反演排放總量更容易受到集合數目的影響.在集合數目從10到30階段,川云邊界反演的CO排放量增長了75%.這可能是因為在站點稀疏的川云邊界地區(qū),污染物濃度對排放變化的響應難以通過少量的集合模擬進行準確描述,進而導致排放反演受集合數目的影響較大.但當集合數目從30增加到50時,川云邊界反演的CO排放量的變化率則下降至11%.在站點密度較高的三大區(qū)域(京津冀、長江三角洲和珠江三角洲),其CO反演排放變化情況隨著集合數目的增長而趨于平緩.由此可見,為了保證中國CO排放反演的可靠性,集合數目至少需要設置為30個.

2.2 改進參數對排放反演的影響

2.2.1 局地化半徑對排放反演的影響 如圖5所示,相較于集合數目,局地化半徑對CO排放反演的影響較為明顯.總體上,隨著局地化半徑從30km擴大到120km,反演的中國CO排放總量顯著增加了42%.局地化半徑對中國CO反演排放的影響也是非線性的,局地化半徑從30km擴大到60km時,反演的中國CO排放增加了21%,但從80～120km階段,CO排放量僅增加了12%.

局地化半徑對CO反演排放的影響也呈現出地域差異性.在站點稀疏的川云邊界,局地化半徑對CO排放反演的影響最為明顯.當局地化半徑由30km擴大60km時,川云邊界反演的CO排放變化率達到30%,即使在80～120km階段,反演的CO排放變化率仍有31%.相比之下,在站點較為密集的三大區(qū)域,局地化半徑對CO反演排放的影響有所降低.例如,當珠江三角洲局地化半徑超過60km后,反演的排放量基本保持不變,且30～60km階段的變化率仍明顯高于80～120km階段.上述情況主要與局地化半徑的約束機制相關.局地化半徑用于約束觀測站點的同化影響范圍,以降低因為有限集合樣本而可能出現的遠距離偽相關問題.隨著局地化半徑的增加,觀測站點的影響范圍也越大,對于站點較密集的地區(qū),更容易出現相鄰站點的局地化影響范圍重疊的情況,進而導致反演排放對局地化半徑的敏感性有所降低.故為了兼顧站點相對稀疏的中西部地區(qū),對于中國整體的CO排放反演,局地化半徑設置為100km能夠滿足大部分地區(qū)的反演需求,但在站點較為密集的區(qū)域,局地化半徑設置為60km即可.

圖5 局地化半徑對CO反演排放的影響

圖6 膨脹因子方案對CO反演排放的影響

2.3 觀測數據相關參數對排放反演的影響

2.3.1 觀測站點密度對排放反演的影響 通過對觀測站點的隨機選取,設置了3個不同站點密度的排放反演案例.中國CO反演排放量對觀測站點密度的敏感性呈現出明顯的非線性響應,整體變化率可達34%(圖7).當處于隨機剔除掉34%～73%站點(僅剩409～989個,站點密度為0.43～1.03個/104km2)階段,反演的中國CO排放總量對站點密度最敏感,導致排放變化幅度達32%.然而,當中國地區(qū)觀測站點達到989個以上時(站點密度為1.03～1.55個/ 104km2),站點數量對中國CO反演排放量的影響則明顯下降,變化幅度僅為2%.可見反演排放量并未隨著站點密度的增大而呈相同比例的變化,而在站點密度達到一定程度(1.03個/104km2)后,反演排放量趨向于穩(wěn)定.

圖7 站點密度對CO反演排放的影響

圖8 觀測數據時間分辨率對排放反演的影響

CO排放主要集中在諸如三大地區(qū)等燃燒源和移動源較為集中的地區(qū).這些區(qū)域也是我國當前觀測站點分布也較為密集的地區(qū).因此,在本研究的3個案例中,相較于其他地區(qū),中國三大城市地區(qū)始終保持著較高的站點密度,最低的站點密度也在2個/ 104km2以上,因此在不同站點密度下的三大地區(qū)反演排放量變化也較小,變化幅度最高也未超過10%.然而在川云邊界,不同案例之間站點密度差異較大,當站點密度為0.29和0.79 個/104km2時,反演排放量之間的差距高達64%,但當站點密度超過0.79達到1.41個/104km2時,反演排放量相對變化僅在6%以內,與中國整體的CO排放反演結果相似.因此,當站點密度相對較低時,站點密度的變化對排放反演有著重要的影響,反演排放量隨著站點密度的增長而顯著變化,而當站點密度較高時,站點密度的變化對反演排放量的影響則相對較小.

2.3.2 觀測數據時間分辨率對排放反演的影響 由圖8可見,觀測數據的時間分辨率對CO反演排放總量的影響較小.基于小時值和日均值觀測數據反演的中國CO排放總量差距較小,但二者反演的排放時間變化特征存在一定差異.總體上,基于日均觀測值反演的日排放量整體高于基于小時觀測值反演的日排放量.在觀測站點較為密集的三大地區(qū),二者的日排放量差異在-10%～24%之間,但在川云邊界,二者的日排放變化趨勢有更高的一致性,其日排放量差異僅在-1%～7%之間.這表明在站點稀疏地區(qū),觀測數據的時間分辨率對反演的排放時間變化特征影響較小,這可能是因為觀測數據受觀測站點密度影響.

2.4 觀測站點密度與各參數對排放反演影響的關系

由于局地化半徑、膨脹因子方案和觀測數據時間分辨率這些參數對排放反演的影響都與站點密度相關,為了進一步探究觀測站點密集程度與各參數對排放反演影響程度的關系,本研究以省份為單位,提取了各反演案例中各省的站點密度和CO反演排放量的變化,在此基礎上統計各地區(qū)在不同站點密度情況下的各參數影響情況(圖9).其中集合數目、局地化半徑、膨脹因子方案和觀測數據時間分辨率的案例分別以Ens1、Imp1、Base和Base為參照案例.

圖9 站點密度與各參數對排放反演影響程度的關系

CO反演排放量對集合數目、局地化半徑、膨脹因子方案和觀測數據時間分辨率的敏感性與觀測站點密度密切有關.對于中國CO排放反演,除了觀測數據時間分辨率以外,各參數(集合數目、局地化半徑和膨脹因子方案)對反演排放變化的影響均隨著站點密度的增加而降低;觀測站點越稀疏,排放反演對各參數的設置變得尤為敏感.在這種情況下,任何一個較小的反演參數變動都有可能引起排放反演結果的較大變化;相反,當觀測站點較為密集且分布較為合理時,排放反演結果受到其他輸入參數擾動的影響相對較小,即排放反演對各參數的設置具有較強的魯棒性.在眾多輸入參數中,局地化半徑對排放反演影響與站點密度最為相關.在站點稀疏的地區(qū),不同局地化案例之間反演的排放差異可能超過50%,但隨著站點密度的增加,不同的局地化半徑對反演排放量的影響呈不斷下降趨勢.而觀測數據時間分辨率對排放反演的影響則有所不同,相比于小時值,使用日均值對排放反演的影響隨著站點密度的增加而增加.綜上,對于排放反演,觀測站點的密集程度是最為重要的反演參數,且其高低能夠影響排放反演對其他參數的敏感性.

為進一步探究各參數在不同觀測站點密度下對排放反演的影響,以Base案例作為參照案例,通過直接對比各參數上下限案例反演排放量差值與參照案例的反演排放量的比例來量化各參數對CO排放反演的影響程度,結果如圖10所示.不同觀測站點密集程度下,局地化半徑對反演結果的影響比例明顯高于其他參數,是4個參數中最為重要的影響參數,對中國CO排放反演的影響可達30%.同時,在站點密集地區(qū),觀測數據的時間分辨率也是比較重要的影響參數.局地化半徑的影響程度隨著站點密度的增加而不斷下降,膨脹因子方案和集合數目的影響程度也呈相似的下降趨勢,而觀測數據時間分辨率的影響程度則隨著站點密度的增長而增加,并在站點密度約為10個/ 104km2時,超過了膨脹因子以及集合數目的影響程度.這充分表明在不同的站點密度下,各參數對排放反演的重要性也會發(fā)生變化.總體上,在觀測站點稀疏地區(qū),局地化半徑是最為關鍵的排放反演影響參數,集合數目和膨脹因子次之,觀測數據時間分辨率影響最小;在觀測站點密集地區(qū),局地化半徑和觀測數據時間分辨率是影響排放反演的主要參數,而膨脹因子和集合數目的影響相對較小.

圖10 不同站點密度情況下各參數對CO排放反演的影響程度的變化趨勢

中國?川云邊界?京津冀?長江三角洲和珠江三角洲的站點密度分別為1.55, 1.41, 3.67, 8.38和13.64 個/104km2,圖中顏色較深的點分別對應這5個區(qū)域

2.5 關鍵影響參數的設置方案優(yōu)化

綜合上述的結果分析,給出3個站點密度情景下的參數設置推薦方案.3個站點密度情景分別是代表站點密度較為稀疏的情景(5個/104km2)、代表站點密度中等的情景(10個/104km2)以及代表站點密度較為密集的情景(20個/104km2).具體的參數推薦方案見表2.雖然當集合數目超過30后的中國CO反演排放總量變化不大,但在站點稀疏地區(qū)的反演排放量仍然有較大的波動,因此當站點密度較低(5個/104km2)時,建議設置50個集合樣本.局地化半徑的設置則參考本研究的Imp組案例,根據各案例分別在5, 10和20個/104km2密度下的CO反演排放量變化情況,分別確定局地化半徑為100, 80和60km. MLE膨脹因子方案因能夠有效改進反演效果,可適用于不同的站點密度情況.觀測數據的時間分辨率對于低站點密度區(qū)域的排放反演影響不大,故在站點密度為5個/104km2,又無法獲取完整小時觀測數據的情況下,可采用日均值代替,但在高站點密度時,建議采用小時值的觀測數據,以更好表征反演排放量的時間變化特征.

表2 最佳參數推薦方案

3 結論

3.1 觀測站點密度是影響排放反演的最重要參數,局地化半徑次之.同時,各參數的影響有明顯的區(qū)域差異性,故在不同區(qū)域開展排放反演工作時,應充分考慮各參數對排放反演的影響.

3.2 站點密度會影響排放反演對其他參數的敏感性.隨著觀測站點密度的上升,排放反演對局地化半徑?集合數目和膨脹因子參數的敏感性有所下降,對觀測數據時間分辨率的敏感性有所上升.因此,通過提升反演區(qū)域的站點密度,可以降低因其他參數設置不當而對排放反演結果產生的影響,提升排放反演的穩(wěn)定性.

3.3 利用國家環(huán)境空氣質量監(jiān)測網觀測數據開展中國CO排放反演的參數推薦方案為:集合數目為50、局地化半徑為100km、MLE膨脹因子方案、日均值或小時值的觀測數據.對于其他污染物的排放反演,可參照本研究的方法確定最優(yōu)的排放反演參數設置方案.

3.4 基于EnKF方法得到的反演排放結果仍受很多其他因素影響,如氣象模擬偏差,邊界條件偏差等,故仍存在一定的不確定性.未來可以通過設計仿真實驗,進一步探究這些參數數據對排放反演的影響.

[1] 田賀忠,郝吉明,陸永琪,等.中國氮氧化物排放清單及分布特征[J]. 中國環(huán)境科學, 2001,21(6):14-18.

Tian H Z, Hao J M, Lu Y Q, et al. Inventories and distribution characteristics of NOemissions in China [J]. China Environmental Science, 2001,21(6):14-18.

[2] 伯 鑫,趙春麗,吳 鐵,等.京津冀地區(qū)鋼鐵行業(yè)高時空分辨率排放清單方法研究[J]. 中國環(huán)境科學, 2015,35(8):2554-2560.

Bo X, Zhao C L, Wu T, et al. Emission inventory with high temporal and spatial resolution of steel industry in the Beijing-Tianjin-Hebei Region [J]. China Environmental Science, 2015,35(8):2554-2560.

[3] 余宇帆,盧 清,鄭君瑜,等.珠江三角洲地區(qū)重點VOC排放行業(yè)的排放清單[J]. 中國環(huán)境科學, 2011,31(2):195-201.

Yu Y F, Lu Q, Zheng J Y, et al. VOC emission inventory and its uncertainty from the key VOC-related industries in the Pearl River Delta Region. [J]. China Environmental Science, 2011,31(2):195- 201.

[4] 薛志鋼,杜謹宏,任巖軍,等.我國大氣污染源排放清單發(fā)展歷程和對策建議[J]. 環(huán)境科學研究, 2019,32(10):1678–1686.

Xue Z G, Du J H, Ren Y J, et al. Development course and suggestion of air pollutant emission inventory in China [J]. Research of Environmental Sciences, 2019,32(10):1678–1686.

[5] Zhao Y, Zhou Y, Qiu L, et al. Quantifying the uncertainties of China’s emission inventory for industrial sources: From national to provincial and city scales [J]. Atmospheric Environment, 2017,165:207–221.

[6] Zhang L, Chen Y, Zhao Y, et al. Agricultural ammonia emissions in China: Reconciling bottom-up and top-down estimates [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2018,18(1):339–355.

[7] Shi Y, Xia Y F, Lu B H, et al. Emission inventory and trends of NOfor China, 2000～2020 [J]. Journal of Zhejiang University: Science A, 2014,15(6):454–464.

[8] 鄭君瑜,王水勝,黃志炯,等.區(qū)域高分辨率大氣排放源清單建立的技術方法與應用[M]. 北京:科學出版社, 2014.

Zheng J Y, Wang S S, Huang Z J, et al. Technical methods and applications for the development of regional high-resolution atmospheric emission source inventories [M]. Beijing: Science Press, 2014.

[9] Huang Z J, Zheng J Y, Ou J M, et al. A feasible methodological framework for uncertainty analysis and diagnosis of atmospheric chemical transport models [J]. Environmental Science and Technology, 2019,53(6):3110–3118.

[10] 賈光林.基于氣象偏差訂正和融合“自下而上”清單的排放源反演方法研究[D]. 廣州:華南理工大學, 2020.

Jia G L.Study of the inversion methods for bias correction of meteorological data and integration of "bottom-up" inventory [D]. Guangzhou: South China University of Technology, 2020.

[11] Evensen G. The ensemble kalman filter: Theoretical formulation and practical implementation [J]. Ocean Dynamics, 2003,53(4):343–367.

[12] Miyazaki K, Eskes H J, Sudo K, et al. Simultaneous assimilation of satellite NO2, O3, CO, and HNO3data for the analysis of tropospheric chemical composition and emissions [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2012,12(20):9545–9579.

[13] Tang X, Zhu J, Wang Z F, et al. Inversion of CO emissions over Beijing and its surrounding areas with ensemble Kalman filter [J]. Atmospheric Environment, 2013,81:676–686.

[14] Kong L, Tang X, Zhu J, et al. Improved inversion of monthly ammonia emissions in China based on the Chinese ammonia monitoring network and ensemble kalman filter [J]. Environmental Science and Technology, 2019,53(21):12529–12538.

[15] Miyazaki K, Bowman K, Sekiya T, et al. An updated tropospheric chemistry reanalysis and emission estimates, TCR-2, for 2005～2018 [J]. Earth System Science Data Discussions, 2020,12(3):2223–2259.

[16] Feng S Z, Jiang F, Wang H M, et al. NOEmission changes over China during the COVID-19 epidemic inferred from surface NO2observations [J]. Geophysical Research Letters, 2020,47(19), e2020GL090080.

[17] Peters W, Miller J B, Whitaker J, et al. An ensemble data assimilation system to estimate CO2surface fluxes from atmospheric trace gas observations [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2005,110(24):1–18.

[18] Anderson J L, Anderson S L. A Monte Carlo implementation of the nonlinear filtering problem to produce ensemble assimilations and forecasts [J]. Monthly Weather Review, 1999,127(12):2741–2758.

[19] Houtekamer P L, Mitchell H L. A sequential ensemble Kalman filter for atmospheric data assimilation [J]. Monthly Weather Review, 2001,129(1):123–137.

[20] Miyazaki K, Maki T, Patra P, et al. Assessing the impact of satellite, aircraft, and surface observations on CO2flux estimation using an ensemble-based 4-D data assimilation system [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2011,116(16):1–20.

[21] Wu H J, Tang X, Wang Z F, et al. High-spatiotemporal-resolution inverse estimation of CO and NOemission reductions during emission control periods with a modified ensemble Kalman filter [J]. Atmospheric Environment, 2020,236:117631.

[22] Miller S M, Hayek M N, Andrews A E, et al. Biases in atmospheric CO2estimates from correlated meteorology modeling errors [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015,15(5):2903–2914.

[23] Metia S, Ha Q P, Duc H N, et al. Urban air pollution estimation using unscented Kalman filtered inverse modeling with scaled monitoring data [J]. Sustainable Cities and Society, 2020,54:101970.

[24] Tang X, Zhu J, Wang Z F, et al. Improvement of ozone forecast over Beijing based on ensemble Kalman filter with simultaneous adjustment of initial conditions and emissions [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2011,11(24):12901–12916.

[25] Tang X, Zhu J, Wang Z F, et al. Limitations of ozone data assimilation with adjustment of NOemissions: Mixed effects on NOforecasts over Beijing and surrounding areas [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016,16(10):6395–6405.

[26] Sakov P, Oke P R. A deterministic formulation of the ensemble Kalman filter: An alternative to ensemble square root filters [J]. Tellus A: Dynamic Meteorology and Oceanography, 2008,60(2):361–371.

[27] Jia G, Huang Z, Tang X, et al. A meteorologically adjusted ensemble Kalman filter approach for inversing daily emissions: A case study in the Pearl River Delta, China [J]. Journal of Environmental Sciences, 2022,114C:233-248.

[28] Ou J M, Huang Z J, Klimont Z, et al. Role of export industries on ozone pollution and its precursors in China [J]. Nature Communications, 2020,11(1):1–12.

[29] Li M, Zhang Q, Kurokawa J I, et al. MIX: A mosaic Asian anthropogenic emission inventory under the international collaboration framework of the MICS-Asia and HTAP [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2017,17(2):935–963.

[30] Wu H J, Tang X, Wang Z F, et al. Probabilistic automatic outlier detection for surface air quality measurements from the China national environmental monitoring network [J]. Advances in Atmospheric Sciences, 2018,35(12):1522–1532.

[31] 吳煌堅.大氣污染源自適應反演新方法及其應用[D]. 北京:中國科學院大學, 2018.

Wu H J. Reseach and application of an new adapted inversion method for anthropogenic emissions [D]. Beijing: University of Chinese Academy of Sciences, 2018.

[32] Wang X, Bishop C H. A comparison of breeding and ensemble transform Kalman filter ensemble forecast schemes [J]. Journal of the Atmospheric Sciences, 2003,60(9):1140–1158.

[33] Liang X, Zheng X G, Zhang S P, et al. Maximum likelihood estimation of inflation factors on error covariance matrices for ensemble Kalman filter assimilation [J]. Quarterly Journal of the Royal Meteorological Society, 2012,138(662):263–273.

[34] Pham D T. Stochastic methods for sequential data assimilation in strongly nonlinear systems [J]. Monthly Weather Review, 2001,129(5): 1194–1207.

A study on evaluation and optimization about key effect parameters of emission inventory inversion method based on EnKF.

ZHENG Chuan-zeng1, JIA Guang-lin2, YU Yu-fan2,3, LU Meng-hua2, WANG Zi-fa4, TANG Xiao4, WU Huang-jian4, HUANG Zhi-jiong1*, ZHENG Jun-yu1**

(1.Institute for Environment and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 511443, China；2.College of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China；3.College of Environmental Monitoring, Guangdong Polytechnic of Environmental Protection Engineering, Foshan 528216, China；4.Institute of Atmospheric Physic, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China)., 2022,42(9)：4043～4051

The ensemble Kalman filter (EnKF) emission inversion is one of the most widely used methods to evaluate air pollutant emission inventory, but its performance is influenced by various parameters. How to identify and optimize the important parameters is the key to ensure the reliability and efficiency of emission inventory inversion. In this study, we use the sensitivity technique to investigate the effects of the number of ensembles, localization radius, inflation factor, observed station density, and temporal resolution of observations on emission inversion for Chinese carbon monoxide (CO) emissions. The results show that the observed station density is the most important parameter affecting emission inversions. The difference in total inversed (CO) emissions in China with varying station densities approaches 34%. Simultaneously, the observed station density also influences the sensitivity of emission inversions to other parameters. As the station density drops, the sensitivity of emission inversion to the localization radius, the number of ensembles and inflation factor increases, while the sensitivity to the temporal resolution of observations diminishes; Therefore, in areas with sparse observations, the localization radius is the most influential inversion parameter, followed by the number of ensembles and the inflation factor; however, in areas with many observed stations, the localization radius and the temporal resolution of observations are the main influential parameters, while the inflation factor and the number of ensembles have relatively less influence. This study can be used to optimize parameters for emission at different scales. The following parameters are proposed for Chinese CO emission inversion (station density is 1.55/104km2): the number of ensembles is 50, the localization radius is 100km, the maximum likelihood estimation (MLE) inflation method, and the daily average or hourly observational data.

Ensemble Kalman Filter (EnKF)；emission inversion；parameter evaluation；the station density；localization radius

X511

A

1000-6923(2022)09-4043-09

2022-01-24

國家重點研發(fā)計劃(2018YFC0213905);國家自然科學基金資助項目(92044302)

*責任作者, 黃志炯, 副教授, huangzj@jnu.edu.cn;鄭君瑜, 教授, zhengjunyu_work@hotmail.com

鄭傳增(1995-),男,福建福州人,暨南大學碩士研究生,主要從事大氣污染源排放清單和模型模擬研究.發(fā)表論文1篇.