倪梓寧，于 濤,*，謝金森，陳熙榮，黃 干，黃 浩， 陳珍平，趙鵬程，雷濟充

(1.南華大學 核科學技術學院，湖南 衡陽 421001； 2.南華大學 湖南省數字化反應堆工程技術研究中心，湖南 衡陽 421001； 3.中國核動力研究設計院 反應堆運行與應用研究所，四川 成都 610213)

在大型商用后處理廠尚未建成的情況[1]下，使用燃耗信任制(BUC)技術能實現乏燃料(SNF)密集貯存，有助于緩解核電廠運行壓力。相比傳統(tǒng)的新燃料假設，BUC技術所涉及的核素種類繁多，且燃耗數值計算復雜。實際燃耗過程與燃料組件即便采用擴散-燃耗的耦合計算流程，完整跟蹤燃料組件在循環(huán)中的位置，也難以完全考慮組件在反應堆的實際過程，同時，由于燃耗鏈分解引入的近似、核反應本身具有的隨機性與數值計算方法存在的固有誤差，使得燃耗計算難以得到精確的核燃料成分。因此，在實際的燃耗信任制的計算中，為評估乏燃料池臨界安全裕量，需合理又保守地分析臨界安全分析所用的乏燃料成分，并量化燃耗計算過程中所引入的不確定度。

量化燃耗計算對臨界計算的偏差及不確定度，需以乏燃料樣品的實驗測量值作為基準與核素計算值進行比較。國外從20世紀80年代起即開始了燃耗信任制技術研究，其中美國橡樹嶺國家實驗室(ORNL)應美國核管理委員會(NRC)的要求針對德國奧布里希海姆反應堆(German Obrigheim reactor)、卡爾弗特懸崖1號反應堆(Calvert Cliffs Unit 1 reactor)等不同反應堆燃料組件開展了乏燃料同位素分析實驗和燃耗程序計算的驗證[2-3]；經濟合作與發(fā)展組織核能署(OECD/NEA)專家組邀請全球17家核能研究機構，采用不同計算程序對Phase Ⅰ-A到Phase Ⅶ等基準題進行計算與結果比對，提供了一系列關于乏燃料核素成分、燃耗計算方法及功率分布敏感性等燃耗信任制的數據結果[4]；同時，NEA針對乏燃料同位素分析試驗開發(fā)了可視化數據庫SFCOMP[5-6]。國內面向燃耗信任制的燃耗計算不確定度工作處于起步階段，如中國原子能科學研究院、上海核工程研究設計院基于高濱(TAKAHAMA)壓水堆核素實驗測量結果開展了關于核素修正因子的相關研究[7]，而評估核素濃度偏差與不確定度的研究較少。

基于此，本文以燃耗程序TRITON計算結果與乏燃料樣品的測量值進行比較，采用參數統(tǒng)計法，量化乏燃料樣本核素偏差與不確定度，并基于核素邊界法、MC抽樣及LHS方法，量化由燃耗計算傳遞給臨界安全計算的不確定度，以保證電廠在安全的前提下，釋放更多的裕量，進一步提高電廠經濟性。

1 燃耗計算不確定度分析方法

1.1 核素偏差和不確定度的分析方法

乏燃料燃耗計算不確定度分析流程如圖1所示。BUC技術中乏燃料樣品核素成分的偏差及偏差不確定度包含乏燃料化學分析方法的不確定度、燃耗程序計算的不確定度及核數據的不確定度[8]。以乏燃料樣品破壞性化學實驗測量的核素濃度為基準，與燃耗程序計算的核素濃度進行比較，對核素偏差及偏差不確定度展開分析，這種方法已被國際所接受[9-11]。

圖1 乏燃料燃耗計算不確定度分析Fig.1 Uncertainty analysis of SNF burnup calculation

(1)

(2)

(3)

考慮容忍因子后樣本標準差σn為：

(4)

式中，σn為用于量化核素密度計算的不確定度。

上述容忍區(qū)間的計算方法可分為兩大類：參數統(tǒng)計法和非參數統(tǒng)計法[15]。根據GB/T 3359—2009[16]確定核素偏差不確定度的容忍區(qū)間計算方法如下。

容忍因子計算方法：

(5)

1.2 核素修正因子的計算方法

圖1中，針對核素修正因子主要有兩種方法：美國能源部(DOE)提出核素邊界法[17]和美國NRC基于MC抽樣的核素修正方法[18]。

為包絡核素濃度的不確定度，核素邊界法保守地考慮了單個參數的不確定度。其核素修正如方程(6)所示。

(6)

基于MC抽樣的核素修正方法如式(7)所示。

(7)

1.3 拉丁超立方不確定度抽樣方法

LHS抽樣核素修正方法如方程(8)所示。

(8)

為評估核素濃度不確定度對臨界計算的影響，對置信核素進行修正抽樣后，各修正核素組成新的乏燃料樣本并進行臨界計算。第i次臨界計算結果與標準差由式(9)、(10)確定。

(9)

(10)

(11)

(12)

如果只考慮燃耗計算中核素對臨界計算引入的偏差與不確定度，則GB/T 15146.12—2017次臨界安全準則[19]簡化為式(13)：

kp+βi+Δki≤klimit-βm-Δkm

(13)

式中：βi為燃耗計算中核素偏差對臨界計算kp引入的偏差；Δki為燃耗計算中核素偏差的不確定度對臨界計算kp引入的偏差不確定度；βm為其他不確定度對臨界計算kp引入的偏差；Δkm為其他不確定度對臨界計算kp引入的偏差不確定度。

設keff-REF為程序計算值kp，則臨界計算不確定度如式(14)所示。

(14)

2 計算核素偏差和不確定度

2.1 程序簡介

美國橡樹嶺國家實驗室開發(fā)的SCALE軟件包可進行反應堆的燃耗計算、臨界計算及屏蔽計算。本文采用該軟件包中TRITON[20]與CSAS25[21]模塊進行計算，其中三維輸運-燃耗計算TRITON模塊主要對堆芯燃料組件進行燃耗與衰變分析，CSAS25主要負責抽樣后的臨界計算，二者均使用ENDF/B-Ⅴ核數據庫，其計算流程如圖2所示。

2.2 乏燃料基準題選取

在選取基準題的類型上，由于需要應用實測的同位素數據來評估計算中核素的不確定度時，一個潛在的問題是實驗數據庫是否能代表燃料的特性。因為大量目前可用的測量是在20世紀70年代輻照的燃料組件獲得的。目前尚無標準來衡量同位素數據庫的適用性，需要工程判斷。

基于對乏燃料樣本多樣性的考慮，針對ORNL與OCRWM所發(fā)布的7個壓水堆化學分析數據基準題[5-6,22]進行了計算，結果列于表1。采用56組乏燃料壓水堆組件核素測量數據，富集度覆蓋范圍2.556%～4.11%，燃耗覆蓋范圍11.5～47.3 GW·d/tU。

2.3 容忍因子計算

由于國內外容忍因子計算表針對的樣本量及置信度有限，故開發(fā)了針對任一樣本量、任一置信度下的容忍因子計算程序，并與GB/T 3359—2009[16]內的數據進行對比驗證，對于總體均值方差均未知，置信度為95%的雙邊容忍因子計算結果列于表2。本文容忍因子計算值與GB/T 3359—2009表中所給出的結果相對誤差小于0.02%，程序計算結果具有較高可信度。同時由表2可知，隨著樣本量的增大，容忍因子逐漸減小，表明當樣本量較小時，容忍因子取值偏大，則在少量測量數據下，計算的核素濃度具有較大的不確定度σn。

圖2 TRITON模塊計算流程Fig.2 TRITON module calculation process

表1 壓水堆乏燃料組件計算基準題Table 1 Calculation benchmark for spent fuel assembly in PWR

2.4 乏燃料組件燃耗的不確定度分析

表2 雙邊容忍因子的計算結果Table 2 Calculation result of two-sided tolerance-limit factor

3 核素濃度不確定度對臨界計算的影響

以4.0%富集度，燃耗深度分別為20、30及40 GW·d/tU，冷卻時間0 d的典型壓水堆17×17燃料組件為對象，采用TRITON進行燃耗計算，并分別利用核素邊界法、MC抽樣與LHS方法開展臨界計算，臨界計算不確定度計算結果列于表4。壓水堆17×17燃料組件模型示于圖4。

表3 不同燃耗區(qū)間內的乏燃料錒系核素濃度的偏差與偏差的不確定度Table 3 Results of actinides bias and bias uncertainty of spent fuel in different burnup intervals

2) 1個δ的不確定度

圖3 核素偏差統(tǒng)計Fig.3 Nuclides bias statistics

表4 MC抽樣與LHS方法 對臨界計算不確定度結果比較Table 4 Comparison of critical calculation uncertainty results between MC sampling and LHS methods

圖4 壓水堆17×17燃料組件模型Fig.4 17×17 fuel assembly model of PWR

同時，由表3可知，當燃耗區(qū)間處在25 GW·d/tU<燃耗≤35 GW·d/tU范圍內，臨界計算的不確定度最大。這是由于Yankee Rowe基準題(帶有控制棒)計算的核素成分偏差較大，且該基準題實驗數據集中在25～35 GW·d/tU區(qū)間，使得該區(qū)間臨界計算不確定度結果偏大。

圖5 抽樣的kinf計算結果Fig.5 kinf calculation result

4 結論

針對燃耗信任制中核素濃度的不確定度，通過燃耗的測量值與計算值比較，挖掘核素偏差與不確定度隨樣本燃耗變化的函數關系，歸納了不同燃耗區(qū)間內的核素濃度偏差與不確定度，并由自主開發(fā)的容忍因子計算程序，給出相應容忍區(qū)間。

當MC抽樣方法在樣本量較少時，樣本更有可能從高概率的分布區(qū)域中抽取，且無法考慮樣本間的相關性。相比LHS方法則是基于分層抽樣方法，將不確定范圍等概率分成N段(N為抽樣數)[23]，每段長度與概率密度有關。如果是均勻分布則每段長度相等，如果是正態(tài)分布，則名義值附近長度較短，而外圍則長度較長。同時由于本文假設核素間獨立不相關，但實際燃耗過程中，核素根據燃料鏈進行轉化，使用LHS方法能考慮不同抽樣參數間的相關性[24]，較MC抽樣方法結果更真實。綜上，LHS方法能為核素濃度不確定度對臨界計算不確定度進行合理的評估。