周 穎，張鈺鎣，邢曉帆，夏祥晨，郎建壘

(北京工業(yè)大學(xué)區(qū)域大氣復(fù)合污染防治北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100124)

生物質(zhì)露天焚燒，特別是秸稈露天焚燒，是我國(guó)多種氣態(tài)污染物和顆粒物的重要排放源[1-3]，其對(duì)空氣質(zhì)量、人體健康、大氣能見(jiàn)度和氣候均會(huì)產(chǎn)生不利影響[4-6].很多學(xué)者[7-14]均利用自下而上方法建立生物質(zhì)燃燒排放清單，說(shuō)明自下而上方法是建立生物質(zhì)燃燒排放清單的一種主流方法.除了對(duì)排放進(jìn)行研究外，有很多學(xué)者對(duì)秸稈露天焚燒排放對(duì)空氣質(zhì)量的影響進(jìn)行了研究.Uranishi等[15]、蘇繼峰等[16]、王醒[17]、楊舒媚[18]利用空氣質(zhì)量模型(CMAQ、AERMOD等)探究生物質(zhì)露天焚燒排放對(duì)空氣質(zhì)量影響.Yin等[19]利用地面監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)結(jié)合衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)(AOD，氣溶膠光學(xué)厚度)探究我國(guó)東北地區(qū)在2015年10月和11月的秸稈露天焚燒排放對(duì)3次重污染事件的影響.Li等[20]通過(guò)觀測(cè)手段探究秸稈露天焚燒排放對(duì)有機(jī)氣溶膠分子特征的影響.目前，針對(duì)我國(guó)秸稈露天焚燒排放對(duì)空氣質(zhì)量影響的研究主要針對(duì)于糧食主產(chǎn)區(qū)如東北平原[21]、長(zhǎng)三角地區(qū)[22]等.

京津冀地區(qū)是我國(guó)大氣污染最為嚴(yán)重的地區(qū)之一，而河北省又是我國(guó)糧食產(chǎn)量較大的省份之一，2014年玉米和小麥的產(chǎn)量分別占全國(guó)(除港澳臺(tái)地區(qū))總產(chǎn)量的7.7%和11.3%，而目前尚無(wú)針對(duì)河北秸稈露天焚燒排放、環(huán)境影響的系統(tǒng)研究.根據(jù)前人研究結(jié)果顯示，河北有多條污染物傳輸通道[23-25]，在氣象因素不利的條件下對(duì)首都北京的空氣質(zhì)量造成威脅，探究河北省秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)，特別是北京市的空氣質(zhì)量影響，對(duì)于制定有效的秸稈控制與空氣質(zhì)量改善對(duì)策具有重要意義.本研究以2014年作為基準(zhǔn)年，建立河北省秸稈露天焚燒高時(shí)空分辨率大氣污染物排放清單，分析其排放的時(shí)空特征.進(jìn)一步地，對(duì)河北的秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)空氣質(zhì)量影響開(kāi)展模擬研究.研究結(jié)果可為秸稈露天焚燒排放控制與京津冀地區(qū)空氣質(zhì)量改善提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 排放清單建立方法

本研究以2014年為基準(zhǔn)年，利用自下而上方法建立初始空間分辨率為區(qū)縣的河北省秸稈露天焚燒排放清單，公式為

Ei,j,k=Ai,j×EFj,k/1 000

(1)

式中：i、j、k分別代表區(qū)縣、作物秸稈種類(lèi)和污染物類(lèi)型，本研究包含12種作物類(lèi)型，分別為玉米、小麥、棉花、甘蔗、薯類(lèi)、花生、油菜、芝麻、甜菜、麻類(lèi)、水稻和豆類(lèi)；Ei,j,k代表i區(qū)縣j種作物k種污染物排放量，萬(wàn)t；Ai,j為i區(qū)縣j種作物秸稈燃燒量，萬(wàn)t；EFj,k代表j種作物k種污染物的排放因子，g/kg.最終將區(qū)縣排放匯總為2014年河北省秸稈露天焚燒總排放.

1.1.1 活動(dòng)水平

秸稈露天焚燒量的估算公式為

Ai,j=Pi,j×Nj×Rj×Dj×CEj

(2)

式中：Pi,j為i區(qū)縣j種作物產(chǎn)量,萬(wàn)t；Nj為j種作物草谷比，量綱為1；Rj為j種作物的露天焚燒比例，量綱為1；Dj為j種作物干燥比，量綱為1；CEj為j種作物焚燒效率，量綱為1.區(qū)縣作物產(chǎn)量數(shù)據(jù)來(lái)自《2015河北農(nóng)村統(tǒng)計(jì)年鑒》[26].秸稈露天焚燒比例、草谷比、干燥比和焚燒效率均通過(guò)文獻(xiàn)調(diào)研獲取[4,11,27-31]，見(jiàn)表1.

表1 12種作物的露天焚燒比例、草谷比、干燥比和焚燒效率

1.1.2 排放因子

排放因子是除活動(dòng)水平以外計(jì)算秸稈露天焚燒排放的另一重要參數(shù)，排放因子主要通過(guò)文獻(xiàn)調(diào)研獲取[8,9,32-39]，在確定各類(lèi)作物秸稈露天焚燒排放因子時(shí)，遵循以下原則：1) 優(yōu)先使用本地化測(cè)試結(jié)果；2) 對(duì)于沒(méi)有本地化測(cè)試結(jié)果的作物，優(yōu)先使用《生物質(zhì)燃燒源大氣污染物排放清單編制技術(shù)指南》中的推薦值；3) 對(duì)于既沒(méi)有本地化測(cè)試結(jié)果也沒(méi)有指南推薦值的作物，優(yōu)先采用與本國(guó)情況比較類(lèi)似的發(fā)展中國(guó)家測(cè)試結(jié)果；4) 如以上3種情況都沒(méi)有的作物，選擇國(guó)外主流文獻(xiàn)中報(bào)道的秸稈露天焚燒排放因子平均值.排放因子調(diào)研結(jié)果見(jiàn)表2.

表2 12種作物的排放因子

1.2 排放時(shí)空分配方法

1.2.1 時(shí)間分配

利用中等分辨率成像光譜儀傳感器2014年的火點(diǎn)數(shù)據(jù)產(chǎn)品(MCD14ML，https:∥ladsweb.modaps.eosdis.nasa.gov/)中的火輻射功率(fire radiative power, FRP)數(shù)據(jù)進(jìn)行分配，月排放分配公式為

(3)

式中：m和k分別代表月和污染物；Em,k代表河北m月k種污染物的排放量，萬(wàn)t；Ek代表河北k種污染物年排放量，萬(wàn)t；FRPm代表河北m月FRP總和，MW；FRPall代表2014年河北FRP的全年總和，MW.

日排放分配公式為

(4)

式中：d和k分別代表日和污染物；Ed,k代表河北d日k種污染物的排放量，萬(wàn)t；FRPd代表河北d日FRP總和，MW.

1.2.2 空間分配

以火輻射功率作為空間分配依據(jù)，將排放分配至1 km×1 km網(wǎng)格，表示為

(5)

式中：i、g和k分別代表區(qū)縣、網(wǎng)格和污染物；Eg,k代表g網(wǎng)格k種污染物的年排放，萬(wàn)t；Ei,k代表i區(qū)縣k種污染物的年的排放量，萬(wàn)t；FRPi,g代表i區(qū)縣g網(wǎng)格的年FRP總和，MW；FRPi,all代表i區(qū)縣的年FRP總和，MW.

1.3 空氣質(zhì)量影響研究方法

1.3.1 模型設(shè)置

本研究利用氣象(WRF，3.5.1版本)-空氣質(zhì)量模式(CAMx-PSAT，6.3版本)耦合對(duì)河北省秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)空氣質(zhì)量影響進(jìn)行研究.顆粒物來(lái)源識(shí)別模塊(PSAT)可以對(duì)污染物進(jìn)行來(lái)源識(shí)別，以探究秸稈露天焚燒排放對(duì)空氣質(zhì)量影響.模擬時(shí)段選擇河北省秸稈露天焚燒較為集中的6月和10月(見(jiàn)2.1.2部分).氣象與空氣質(zhì)量模式均采用網(wǎng)格雙層嵌套進(jìn)行模擬，外層網(wǎng)格27 km×27 km，覆蓋整個(gè)中國(guó)區(qū)域(4.92°N—56.05°N，62.27°E—143.40°E)；內(nèi)層網(wǎng)格9 km×9 km，覆蓋京津冀及周邊地區(qū)(30.02°N—47.97°N，108.70°E—125.80°E).清單方面，選擇清華大學(xué)2014年中國(guó)多尺度排放清單(MEIC，http:∥www.meicmodel.org/)以及本研究建立的河北秸稈露天焚燒排放清單.WRF和CAMx模式參數(shù)設(shè)置見(jiàn)表3.受體網(wǎng)格設(shè)置方面，為評(píng)估河北省秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)的空氣質(zhì)量影響，選擇京津冀地區(qū)內(nèi)均勻分布的網(wǎng)格作為受體點(diǎn)，選取的受體網(wǎng)格共114個(gè)(見(jiàn)圖1).

表3 WRF和CAMx參數(shù)設(shè)置

圖1 WRF-CAMx-PSAT模式受體網(wǎng)格設(shè)置Fig.1 WRF-CAMx-PSAT location of tagged receptor grids

1.3.2 模式驗(yàn)證

本研究模擬時(shí)段為2014年6月和10月，為評(píng)估空氣質(zhì)量模型模擬效果，將監(jiān)測(cè)站點(diǎn)所在網(wǎng)格的模擬濃度與監(jiān)測(cè)濃度進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證.驗(yàn)證結(jié)果可由相關(guān)系數(shù)、標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差、標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差進(jìn)行評(píng)估，分別為

(6)

(7)

(8)

式中：r代表皮爾遜相關(guān)系數(shù)；NMB代表標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差；NME代表標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差；n代表樣本量；Nm是模擬值；N0是監(jiān)測(cè)值.

圖2所示為CAMx模式模擬6和10月的SO2、NO2和PM2.5濃度與監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比的r、NMB、NME的結(jié)果.6月各污染物r、NMB和NME分別為0.51～0.66、0.20～0.48和0.39～0.51.10月各污染物r、NMB和NME分別為0.51～0.72、-0.37～0.47和0.37～0.53.總體來(lái)看，2個(gè)月的模擬結(jié)果與監(jiān)測(cè)值進(jìn)行對(duì)比，r值均在0.5以上，NMB和NME在可接受范圍內(nèi)[40-41].

圖2 京津冀地區(qū)污染物模擬濃度與監(jiān)測(cè)濃度對(duì)比Fig.2 Comparison simulated concentration and monitored concentration of pollutants in the Beijing-Tianjin- Hebei region

2 結(jié)果與討論

2.1 河北省秸稈露天焚燒排放

2.1.1 排放總量

2014年河北省秸稈露天焚燒排放SO2、NOx、PM10、PM2.5、NMVOC、NH3、CO、EC、OC、CO2和CH4分別為0.3、1.9、5.1、5.0、4.6、0.3、27.3、0.2、2.1、685.3和2.0萬(wàn)t(見(jiàn)圖3).可以發(fā)現(xiàn)，12種作物類(lèi)型中，玉米和小麥?zhǔn)呛颖笔〗斩捖短旆贌欧诺闹饕暙I(xiàn)者，對(duì)各污染物的排放貢獻(xiàn)率分別為46.6%～71.4%和20.5%～47.8%.這是因?yàn)楹颖笔〉闹饕魑锸怯衩缀托←湥?014年河北省玉米和小麥產(chǎn)量分別為1 670.7萬(wàn)t和1 429.9萬(wàn)t[42]，分別占全國(guó)總產(chǎn)量的31.7%和33.0%.高作物產(chǎn)量導(dǎo)致高秸稈產(chǎn)量，而過(guò)量的秸稈資源對(duì)于農(nóng)民來(lái)說(shuō)，快捷的處置方式就是田間直接焚燒.

圖3 2014河北秸稈露天焚燒污染物排放量Fig.3 Pollutant emissions from crop residue open burning of Hebei in 2014

2.1.2 時(shí)間特征

2014年河北省秸稈露天焚燒各月排放SO2、NOx、PM10、PM2.5、NMVOC、NH3、CO、EC、OC、CO2和CH4分別為0.004～0.080、0.03～0.52、0.08～1.38、0.08～1.35、0.07～1.23、0.004～0.080、0.41～7.32、0.002～0.040、0.03～0.55、10.41～184.09和0.03～0.54萬(wàn)t.如圖4(a)所示，河北省秸稈露天焚燒排放具有明顯的時(shí)間特征，各污染物排放的月變化趨勢(shì)相同，均在6月排放量出現(xiàn)最高值，這與其他研究結(jié)果一致[1, 12].另外，在10月出現(xiàn)第2個(gè)峰值.11月排放量低于6月和10月，但高于其他月份，這是因?yàn)樵?1月初排放量較高.6月是河北省收獲小麥的季節(jié)(http:∥www.moa.gov.cn/)，豐收的同時(shí)大量秸稈在田間剩余，影響下一茬作物的播種，因此大部分農(nóng)民選擇將秸稈在田間直接焚燒.10月主要是由于河北省種植的玉米收獲導(dǎo)致的秸稈露天焚燒排放(http:∥www.moa.gov.cn/).從日尺度來(lái)看(見(jiàn)圖4(b))，全年P(guān)M2.5日排放量波動(dòng)較大，峰值出現(xiàn)在6月下旬，日排放達(dá)到0.3萬(wàn)t.另外，發(fā)現(xiàn)11月初存在一處排放峰值(0.2萬(wàn)t)，可能是由于玉米收獲而導(dǎo)致的秸稈露天焚燒排放.

圖4 河北秸稈露天焚燒污染物排放月變化和日變化Fig.4 Monthly and daily variation of pollutant emission from crop residue open burning in Hebei

2.1.3 空間特征

基于建立的2014年河北省秸稈露天焚燒區(qū)縣排放清單及衛(wèi)星探測(cè)火點(diǎn)的FRP進(jìn)行空間分配，獲得PM2.5、SO2、NO2、和EC四種污染物排放量1 km×1 km的網(wǎng)格分布圖(見(jiàn)圖5).從圖中可以看出，4種污染物的空間分布特征基本相同.排放網(wǎng)格分布特征方面，河北秸稈露天焚燒排放發(fā)生地區(qū)主要分布在河北南部，排放網(wǎng)格分布較多且集中的地區(qū)為廊坊、邢臺(tái)、邯鄲、衡水以及北部的唐山西南部地區(qū)；

圖5 河北2014年秸稈露天焚燒1 km×1 km網(wǎng)格排放Fig.5 1 km×1 km grid emissions from crop residue open burning of Hebei in 2014

另外石家莊、保定、滄州、張家口排放網(wǎng)格分布相對(duì)分散；而承德、秦皇島的排放網(wǎng)格分布相對(duì)較少.網(wǎng)格排放量特征方面，石家莊、保定、衡水和滄州網(wǎng)格排放量較高，以PM2.5為例，排放量在50 t以上的網(wǎng)格基本集中在以上4個(gè)地區(qū)，而廊坊、邢臺(tái)、邯鄲、唐山和張家口雖然發(fā)生排放的網(wǎng)格較多，排放網(wǎng)格分布較為集中，但網(wǎng)格排放量較低，大部分網(wǎng)格排放量在30 t以下.產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因，主要是由于石家莊、保定、衡水、滄州排放量相對(duì)較多，但發(fā)生秸稈露天焚燒火點(diǎn)的網(wǎng)格較少，即秸稈露天焚燒較為集中，而其他地區(qū)雖然排放網(wǎng)格多，但焚燒較為分散，且排放量相對(duì)較低,導(dǎo)致網(wǎng)格排放量較低.

2.1.4 排放清單對(duì)比及不確定性分析

將本研究計(jì)算的河北秸稈露天焚燒排放清單結(jié)果與其他研究進(jìn)行對(duì)比，驗(yàn)證其合理性.如表4所示，本研究與齊偉明等[43]研究結(jié)果較為接近，各污染物誤差在20%以?xún)?nèi)，這是因?yàn)辇R偉明等的研究中生物質(zhì)燃燒源類(lèi)型與本研究一致，雖然年份不同，但2014年與2016年作物產(chǎn)量相差不大[42]，因此2年內(nèi)的秸稈露天焚燒排放量較為接近.Zhang等[44]雖然研究年份和本研究一致，但其生物質(zhì)燃燒源包含秸稈室內(nèi)和露天焚燒2種，因此其研究結(jié)果比本研究高.雖然彭立群等[11]的生物質(zhì)燃燒源類(lèi)型與本研究相同，但其研究年份為2009年，與本研究不同.2014年河北作物產(chǎn)量要高于2009年，以玉米為例，2014年河北玉米產(chǎn)量比2009年高14.0%左右[42，45]，作物產(chǎn)量的增長(zhǎng)會(huì)導(dǎo)致更多秸稈的產(chǎn)生，因此在沒(méi)有嚴(yán)格控制的情況下，極有可能導(dǎo)致秸稈露天焚燒排放的增加.雖然Qiu等[1]的研究年份(2013年)和生物質(zhì)類(lèi)型(秸稈室內(nèi)、露天燃燒和森林、草原燃燒)與本研究均不同，但其研究年份與本研究較為接近，可在一定程度上作為參考.因?yàn)槠溲芯康纳镔|(zhì)露天燃燒類(lèi)型較為全面，且河北省2014年[42]作物產(chǎn)量比2013年[46]略低，以玉米為例，低1.9%左右，因此Qiu等[1]的研究結(jié)果高于本研究.雖然與其他研究對(duì)比有誤差，但誤差在可接受范圍內(nèi)，說(shuō)明本研究建立的排放清單具有可靠性.

清單不確定性方面：1) 露天焚燒比例是秸稈露天焚燒排放估算準(zhǔn)確性的重要參數(shù)，本研究參考彭立群等[11]2009年實(shí)際調(diào)研結(jié)果，而本研究的年份為2014年，會(huì)對(duì)清單估算造成一定不確定性，但由于不同作物之間的露天焚燒比例差異較大(見(jiàn)表1)，且對(duì)不同作物的露天焚燒比例進(jìn)行實(shí)際調(diào)研的研究較少，現(xiàn)有研究中僅彭立群等[11]針對(duì)主要作物秸稈露天焚燒比例進(jìn)行實(shí)際調(diào)研，相關(guān)研究亟待開(kāi)展；2) 本研究基于全面的文獻(xiàn)調(diào)研獲取，但仍缺乏一些作物本地排放因子的測(cè)試結(jié)果，雖然本研究調(diào)研了與我國(guó)情況相似的發(fā)展中國(guó)家或國(guó)外主流文獻(xiàn)的結(jié)果，但仍對(duì)清單估算的準(zhǔn)確性造成影響，不同作物的本地化排放因子測(cè)試研究急需開(kāi)展；3) 其他估算參數(shù)，如作物產(chǎn)量、草谷比、燃燒效率等，均為統(tǒng)計(jì)年鑒、文獻(xiàn)和清單編制指南的調(diào)研結(jié)果，雖然存在一定不確定性，但與露天焚燒比例及排放因子相比，對(duì)清單不確定性的影響相對(duì)較小.

表4 本研究構(gòu)建的排放清單與其他研究的對(duì)比

2.2 河北秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)空氣質(zhì)量影響

2.2.1 月均濃度貢獻(xiàn)占比

如圖6(a)所示，2014年6月河北秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)PM2.5、EC、SO2和NO2濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別為4.2%、2.6%、0.4%和2.5%.其中，河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京PM2.5、EC、SO2和NO2濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別為4.7%、2.7%、0.4%和2.4%，對(duì)天津PM2.5、EC、SO2和NO2濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別為2.3%、1.4%、0.2%和1.7%，對(duì)河北本地PM2.5、EC、SO2和NO2濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別為5.5%、3.7%、0.7%和3.3%.對(duì)于京津冀地區(qū)整體、北京和河北，河北秸稈露天焚燒排放對(duì)4種污染物的月均貢獻(xiàn)占比最大的是PM2.5，其次是EC、NO2和SO2；對(duì)于天津，最大的是PM2.5，其次是NO2、EC和SO2.從城市尺度上，河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京4種污染物濃度的月均貢獻(xiàn)占比與對(duì)河北的月均貢獻(xiàn)占比較為接近，對(duì)天津4種污染物濃度的月均貢獻(xiàn)占比則相對(duì)較低.

如圖6(b)所示，2014年10月河北秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)PM2.5、EC、SO2和NO2濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別為5.5%、2.8%、0.5%和1.9%.其中，河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京PM2.5、EC、SO2和NO2濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別為6.3%、3.2%、0.5%和2.1%，對(duì)天津PM2.5、EC、SO2和NO2濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別為5.3%、2.8%、0.4%和1.9%，對(duì)河北本地PM2.5、EC、SO2和NO2濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別為4.8%、2.6%、0.5%和1.8%.對(duì)于不同污染物，無(wú)論從區(qū)域還是城市尺度，都是對(duì)PM2.5濃度的月均貢獻(xiàn)占比較大，其次是EC、NO2和SO2.從區(qū)域尺度看，除NO2外，河北10月的秸稈露天焚燒對(duì)京津冀地區(qū)其他3種污染物的濃度貢獻(xiàn)占比均高于6月，NO2下降0.6%，PM2.5、EC和SO2分別上升1.3%、0.3%和0.1%，PM2.5上升幅度最大.從城市尺度看，與6月相比，河北10月的秸稈露天焚燒排放對(duì)北京PM2.5、EC和SO2濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別上升1.6%、0.5%和0.1%，NO2下降0.3%，對(duì)天津PM2.5、EC、SO2和NO2濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別上升3.0%、1.4%、0.2%和0.2%；反而對(duì)河北本地PM2.5、EC、SO2和NO2濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別減少0.7%、1.1%、0.2%和1.5%.由此可以發(fā)現(xiàn)，河北10月的秸稈露天焚燒排放對(duì)天津4種污染物濃度的月均貢獻(xiàn)占比均上升，而對(duì)于北京，除NO2外，其他3種污染物的月均貢獻(xiàn)占比均升高.對(duì)于河北本地，10月與6月相比4種污染物濃度的月均貢獻(xiàn)占比均下降.上述現(xiàn)象說(shuō)明，2014年10月河北的秸稈露天焚燒排放可能對(duì)北京和天津發(fā)生了較強(qiáng)的區(qū)域間傳輸.

圖6 河北秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)及北京、 天津和河北4種污染物月均濃度貢獻(xiàn)占比Fig.6 Average monthly concentration contribution ratio of crop residue open burning emissions of 4 pollutants from Hebei to the Beijing-Tianjin-Hebei region, Beijing, Tianjin and Hebei

2.2.2 污染天與清潔天環(huán)境影響對(duì)比分析

為探究河北秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)整體以及3個(gè)城市在污染天以及清潔天的貢獻(xiàn)情況，本研究將日均PM2.5質(zhì)量濃度大于75 μg/m3(國(guó)家空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn))作為污染天的判斷標(biāo)準(zhǔn)，認(rèn)為大于75 μg/m3的天為污染天，其他天為清潔天.如圖7(a)所示，2014年6月河北秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)PM2.5濃度貢獻(xiàn)占比在清潔天為4.4%，污染天為2.5%，說(shuō)明6月河北秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)清潔天PM2.5濃度的貢獻(xiàn)占比較大.2014年6月河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京、天津和河北的PM2.5濃度月均貢獻(xiàn)占比均在清潔天較高，分別為4.9%、2.5%和5.9%，污染天分別為2.8%、1.0%和3.6%.

圖7 河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京、天津和河北 污染天與清潔天PM2.5濃度貢獻(xiàn)占比Fig.7 PM2.5 concentration contribution rate of crop residue open burning emissions from Hebei to Beijing, Tianjin and Hebei in polluted days and clean days

如圖7(b)所示, 2014年10月河北秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)PM2.5濃度的月均貢獻(xiàn)占比在清潔天與污染天分別為4.7%和5.9%，與6月規(guī)律相反，10月河北秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)PM2.5濃度貢獻(xiàn)占比在污染天較高.2014年10月河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京和天津的PM2.5濃度的月均貢獻(xiàn)占比均在污染天較高，分別為7.8%和6.0%，分別是6月的2.8和6.2倍，說(shuō)明10月河北的秸稈露天焚燒排放對(duì)北京和天津污染天PM2.5濃度的貢獻(xiàn)占比明顯升高；另外，河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京和天津清潔天PM2.5濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別為4.4%和4.1%，與6月相比，北京下降0.4%，天津上升1.6%.對(duì)于河北本地來(lái)說(shuō)，河北10月秸稈露天焚燒排放對(duì)本地PM2.5濃度的月均貢獻(xiàn)占比在清潔天和污染天分別為5.6%和4.0%，與6月相比，清潔天PM2.5濃度的月均貢獻(xiàn)占比下降0.3%，污染天上升0.4%，但均對(duì)兩月清潔天PM2.5濃度的月均貢獻(xiàn)占比較高，對(duì)污染天較低.

總體來(lái)看，河北10月秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)污染天的PM2.5濃度的月均貢獻(xiàn)占比與6月相比有大幅升高，是6月的2.4倍.河北10月秸稈露天焚燒排放對(duì)北京和天津污染天的PM2.5濃度的月均貢獻(xiàn)占比與6月相比明顯增加.對(duì)于河北本地，10月秸稈露天焚燒PM2.5濃度的月均貢獻(xiàn)占比與6月相比，在清潔天有所下降，污染天有所升高.

2.3 河北秸稈露天焚燒對(duì)京津冀地區(qū)空氣質(zhì)量影響過(guò)程分析

以PM2.5為例分析河北秸稈露天焚燒對(duì)京津冀地區(qū)日尺度空氣質(zhì)量影響，受秸稈露天焚燒特點(diǎn)影響，日尺度的貢獻(xiàn)呈現(xiàn)明顯波動(dòng)變化特征(見(jiàn)圖8(a)(b))，本研究以2014年河北6月26—30日發(fā)生的一次秸稈露天焚燒過(guò)程(見(jiàn)圖8(c)～(g))和10月5—9日一次秸稈露天焚燒過(guò)程(圖8(h)～(l))為例進(jìn)行分析.

2.3.1 6月一次秸稈露天焚燒影響過(guò)程分析

6月河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京、天津和河北P(pán)M2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比呈現(xiàn)明顯的波動(dòng)趨勢(shì)(見(jiàn)圖8(a)).2014年6月26日在河北唐山和秦皇島發(fā)生17個(gè)火點(diǎn)(見(jiàn)圖8(c))，排放量為148.7 t，河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京、天津和河北本地的PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比分別為0.3%、0.3%和0.6%.在6月27日河北南部大部分城市以及北部部分城市共發(fā)生134個(gè)火點(diǎn)(見(jiàn)圖8(d))，排放量達(dá)到6月各日排放的最高值2 704.5 t，導(dǎo)致河北秸稈露天焚燒排放對(duì)本地PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比在短時(shí)間內(nèi)迅速升高至18.4%，可能由于火點(diǎn)集中出現(xiàn)在南部，27日還未傳輸至北京和天津，因此河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京和天津27日的PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比分別為1.7%和0.7%.28日河北火點(diǎn)數(shù)驟降至8個(gè)(見(jiàn)圖8(e))，排放量為129.9 t，但河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京和天津PM2.5濃度日均貢獻(xiàn)占比卻分別升高至18.1%和15.2%，可能27日河北的秸稈露天焚燒排放的污染物經(jīng)過(guò)1天后傳輸至北京和天津，使河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京和天津的PM2.5的日均濃度貢獻(xiàn)占比在一天之內(nèi)驟增.29日河北的秸稈露天火點(diǎn)數(shù)降至5個(gè)(見(jiàn)圖8(f))，排放量為75.1 t，但河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比為16.2%，仍保持較高的水平，在30日下降至0.3%，而29日河北秸稈露天焚燒排放對(duì)天津的PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比快速降至0.6%.30日河北發(fā)生6個(gè)火點(diǎn)(見(jiàn)圖8(g))，排放量為87.6 t，河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京、天津和河北的PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比分別為0.3%、0.5%和0.6%.

2.3.2 10月一次秸稈露天焚燒影響過(guò)程分析

河北10月秸稈露天焚燒排放對(duì)PM2.5濃度日尺度貢獻(xiàn)同樣表現(xiàn)出明顯的波動(dòng)趨勢(shì)(見(jiàn)圖8(b)).10月5日河北南部以及北部的唐山和秦皇島出現(xiàn)了25個(gè)火點(diǎn)(見(jiàn)圖8(h))，排放量為297.0 t，河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京、天津和河北P(pán)M2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比分別為0.1%、0.4%和4.8%.但在10月6日，河北南部城市出現(xiàn)大量火點(diǎn)(見(jiàn)圖8(i))，共71個(gè)，排放量為1 064.9 t，是10月發(fā)生火點(diǎn)數(shù)量最多的一天，當(dāng)日河北秸稈露天焚燒排放對(duì)本地的PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比上升至21.0%，而對(duì)北京和天津PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比仍在較低的水平，分別為8.9%和1.7%.10月7日河北的火點(diǎn)迅速減少至27個(gè)(見(jiàn)圖8(j))，排放量降至490.7 t，和6日從河北南部傳輸?shù)慕斩捖短旆贌欧殴餐绊懕本┑目諝赓|(zhì)量，7日河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比上升至25.7%，此時(shí)天津上升至11.6%，而河北則下降至14.1%，說(shuō)明河北的秸稈露天焚燒排放傳輸至北京.10月8日河北火點(diǎn)數(shù)為26個(gè)(見(jiàn)圖8(k))，排放量為268.0 t，與7日相比呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，此時(shí)河北秸稈露天焚燒排放對(duì)天津PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比上升至23.1%，而對(duì)北京和河北下降至14.0%和13.4%，說(shuō)明河北的秸稈露天焚燒排放傳輸至天津.10月9日河北秸稈露天焚燒火點(diǎn)數(shù)下降至9個(gè)(見(jiàn)圖8(l))，排放量為86.5 t，河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京、天津和河北的PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比分別為8.5%、15.1%和6.1%，與8日相比呈現(xiàn)下降趨勢(shì).

圖8 2014年6月和10月河北秸稈露天焚燒對(duì)京津冀地區(qū)PM2.5濃度的日貢獻(xiàn)占比與日排放Fig.8 Daily contribution ratio of crop residue open burning to PM2.5 concentration and daily PM2.5 emission in Beijing, Tianjin and Hebei in June and October, 2014

通過(guò)對(duì)6月和10月秸稈露天焚燒過(guò)程分析發(fā)現(xiàn)，河北秸稈露天焚燒排放可使本地日尺度PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比在短時(shí)間內(nèi)迅速上升，在氣象等因素的影響下，經(jīng)過(guò)1～2日向北京和天津發(fā)生傳輸，河北的秸稈露天焚燒發(fā)生后1～2日內(nèi)對(duì)北京和天津的PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比迅速上升，這和秸稈露天焚燒特征以及氣象因素影響有關(guān).

3 結(jié)論

1) 2014年河北秸稈露天焚燒排放SO2、NOx、PM10、PM2.5、NMVOC、NH3、CO、EC、OC、CO2和CH4分別為0.3、1.9、5.1、5.0、4.6、0.3、27.3、0.2、2.1、685.3和2.0萬(wàn)t.玉米和小麥?zhǔn)歉魑廴疚锱欧帕康闹饕暙I(xiàn)者，對(duì)各污染物的排放貢獻(xiàn)率在46.6%～71.4%和20.5%～47.8%.6月排放量最高，占全年排放的26.9%.日排放峰值出現(xiàn)在6月末和11月初.

2) 2014年6月和10月河北秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)PM2.5、EC、SO2和NO2濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別為4.2%和5.5%、2.6%和2.8%、0.4%和0.5%、2.5%和1.9%，除NO2外，其他污染物10月的月均濃度貢獻(xiàn)占比均高于6月.與6月相比，10月河北秸稈露天焚燒排放對(duì)北京PM2.5、EC、SO2濃度的月均貢獻(xiàn)占比上升，NO2下降，對(duì)天津4種污染物濃度的月均貢獻(xiàn)占比均上升，對(duì)河北本地4種污染物濃度的月均貢獻(xiàn)占比均下降.

3) 河北10月的秸稈露天焚燒排放對(duì)京津冀地區(qū)污染天PM2.5濃度的貢獻(xiàn)占比是6月的2.4倍.對(duì)于3個(gè)城市來(lái)說(shuō)，河北10月秸稈露天焚燒排放對(duì)北京和天津污染天PM2.5濃度的月均貢獻(xiàn)占比分別是6月的2.8倍和6.2倍，10月對(duì)北京和天津污染天PM2.5濃度的月均貢獻(xiàn)占比明顯增加；河北10月秸稈露天焚燒排放對(duì)本地PM2.5濃度的月均貢獻(xiàn)占比與6月相比，清潔天下降0.3%，污染天上升0.4%.

4) 受秸稈露天焚燒特點(diǎn)影響，河北秸稈露天焚燒排放對(duì)日尺度的濃度貢獻(xiàn)呈現(xiàn)明顯波動(dòng)變化特征.通過(guò)對(duì)秸稈露天焚燒過(guò)程分析發(fā)現(xiàn)，河北秸稈露天焚燒在日或者短時(shí)間尺度內(nèi)對(duì)河北P(pán)M2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比可迅速升高至21.0%，經(jīng)過(guò)1～2日的傳輸過(guò)程，對(duì)北京和天津PM2.5濃度的日均貢獻(xiàn)占比可高達(dá)25.7%和23.1%.