李勇征，徐 俊，鐘思青，顧龍勤，楊為民

中國石油化工股份有限公司上海石油化工研究院，綠色化工與工業(yè)催化國家重點實驗室，上海 201208

流化床反應(yīng)器具有氣固接觸效果好、傳熱傳質(zhì)速率高、床層溫度分布均勻和易于控溫等優(yōu)點[1-2]，已被廣泛地應(yīng)用于煤氣化[3]、流化催化裂化[4]、費托合成[5]和甲醇制低碳烯烴[6-7]等化工生產(chǎn)過程中。其中，在某些氣體原料組分較多的特定反應(yīng)過程中，進料往往需要通過兩個或兩個以上的分布器聯(lián)合操作來實現(xiàn)[8]，例如丙烯氨氧化制丙烯腈、芳烴氨氧化制芳腈等。以間二甲苯氣相氨氧化制間苯二甲腈反應(yīng)為例，通常，空氣經(jīng)底部的分布器自下而上均勻地進入流化床反應(yīng)器，間二甲苯和氨由上分布器噴射進入，三者在反應(yīng)器中與固體催化劑相接觸、混合并發(fā)生反應(yīng)。在實際生產(chǎn)中，三股原料氣和催化劑之間的均勻混合對反應(yīng)效果至關(guān)重要，否則會引起諸如徑向溫差、催化劑壽命下降以及副反應(yīng)加劇等不良現(xiàn)象的發(fā)生。然而，由于雙分布器的聯(lián)合操作，加劇了顆粒-氣體之間強烈的非線性相互作用，使得反應(yīng)器內(nèi)的氣固兩相流動規(guī)律更加復雜，這給相關(guān)流化床的設(shè)計和放大工作帶來了諸多困難。因此，深入研究雙分布器流化床內(nèi)的氣固兩相流動特性對合理的工業(yè)設(shè)計以及新型高效流化床反應(yīng)器的開發(fā)具有重要意義。

流化床內(nèi)的流動行為非常復雜，以往針對氣固兩相流的研究主要集中于時均壓力、濃度和速度分布等[9-14]，但這些宏觀流動特性尚不足以清晰地反映氣固兩相間的相互作用以及流態(tài)強烈的瞬變性。壓力信號的波動特性是顆粒物性、流化床幾何結(jié)構(gòu)以及氣泡特性等多種因素的綜合動態(tài)反映，可以對流化床內(nèi)局部和瞬時的流動狀態(tài)給出精確的描述，已被廣泛地應(yīng)用于氣固兩相研究中[15-19]。

在已有的芳烴氨氧化流化床反應(yīng)器壓力波動研究[20]的基礎(chǔ)上，本研究利用多通道壓力測量儀，進一步考察了表觀氣速（Ug）、靜床高（H0）、雙分布器進氣流量比（Q1:Q2）以及雙分布器間距（ΔH）等因素對床層壓力分布和局部壓力波動的影響。通過對壓力信號進行時域和頻域上的分析，明確了雙分布器流化床中，尤其是雙分布器影響區(qū)壓力波動的內(nèi)在變化規(guī)律，為相關(guān)流化床反應(yīng)器的優(yōu)化設(shè)計以及裝置大型化提供有力支撐。

1 實驗系統(tǒng)

1.1 雙分布器流化床冷模實驗平臺

配備有上、下兩個氣體分布器的流化床冷模實驗平臺如圖1 所示，詳見文獻[20]。為了便于觀察，流化床主體由透明有機玻璃制成，主要部件包括進氣管、下分布器、上分布器和流化床反應(yīng)器等。下分布器為多孔板式氣體分布器，開孔率為5.6‰；上分布器為枝狀氣體分布器，開孔率為1.2‰。實驗中，下分布器安裝于流化床底部進氣管上方0.1 m處；上分布器安裝于下分布器上方0.3 m或0.5 m處。

圖1 雙分布器流化床冷模裝置示意Fig.1 Schematic diagram of fluidized bed cold mold unit with two distributors

1.2 流化介質(zhì)

實驗所用流化氣體為壓縮空氣，由螺桿壓縮機提供。流化固體為上海石油化工研究院開發(fā)的NC-IV 芳腈催化劑，堆積密度約980 kg/m3，平均粒徑約72.68 μm，利用Mastersizer 3000 型激光粒度分析儀測得的粒徑分布如圖2 所示。床層初始裝填高度（靜床高）分別為0.5，0.75 和1.0 m。

圖2 流化固體粒徑分布Fig.2 Particle size distribution of fluidized solids

1.3 測量方法

利用多通道壓力測量儀對床層局部壓力進行實時測量。通過引壓管將壓力信號由設(shè)置在裝置不同軸向位置（以板式分布器所在平面為基準面H=0.00 m）的測量孔處引出，其伸入床層的一端覆蓋絲網(wǎng)以防止微小顆粒進入，另一端與多通道壓力測量儀相連。引壓管可沿床層徑向自由伸縮，測量前端可置于任何徑向位置（r/R=0～0.99）進行壓力信號的采集。實驗中，采樣頻率設(shè)置為200 Hz，單次采樣30 s，每個測量點重復測量數(shù)次以保證實驗數(shù)據(jù)準確可靠。

1.4 數(shù)據(jù)分析方法

壓力信號中包含著氣固兩相流動的大量信息，可以通過對動態(tài)信號的分析來認識流化床內(nèi)氣固兩相的流動特性以及相間相互作用。本實驗采用的信號處理方法主要包括：標準偏差分析和功率譜分析。

1.4.1 標準偏差分析[15,21]

壓力標準偏差是流化床動態(tài)特性分析的常用方法，它與流化床中氣泡的大小和行為密切相關(guān)，可用于確定流態(tài)化質(zhì)量[22]以及從鼓泡流態(tài)化到湍流流態(tài)化的過渡速度[23]等。本研究采用標準偏差（SD）來表征壓力脈動的強度，將任意時刻的瞬態(tài)壓力（Pi）分解為平均值（）與波動值（P’）之和。

任意測量點的壓力標準偏差可表示為：

1.4.2 功率譜分析[24-26]

功率譜圖像可用于表征壓力信號的能量在頻域上的分布。譜分布的對象是離散信號，采用快速Fourier 變換（FFT）可以減少頻域分析的計算量，是壓力信號分析與處理的有力工具。功率譜密度（PSD）函數(shù)用公式可表達為：

2 結(jié)果與討論

對于一個給定的氣固流態(tài)化系統(tǒng)，表觀氣速和靜床高等通常是影響其流體力學行為的主要操作變量。

2.1 表觀氣速的影響

圖3（a）為不同表觀氣速對床層截面平均壓力的影響。由圖3（a）可知，不同表觀氣速下（H0=1.0 m，Q1:Q2=2:9，ΔH=0.5 m）的床層壓力軸向分布曲線趨勢相同，在床層底部的密相區(qū)壓力沿軸向迅速降低；在上部的稀相區(qū)壓力保持相對穩(wěn)定，沿軸向無明顯變化。但隨著床層表觀氣速的增大，床層各軸向高度上的截面平均壓力有所增加，出現(xiàn)該現(xiàn)象的原因主要是流化床頂部出口分離設(shè)備的壓降增大，引起反應(yīng)器內(nèi)的壓力整體上升。

圖3 表觀氣速對截面平均壓力（a）和壓力標準偏差（b）軸向分布的影響Fig.3 Effect of superficial gas velocity on the axial profiles of cross-sectional averaged pressure (a) and pressure standard deviation (b)H0=1.0 m, Q1:Q2=2:9, ΔH=0.5 m

圖3（b）為壓力標準偏差隨表觀氣速的變化。由圖3（b）可知，隨表觀氣速增大，壓力波動幅度明顯增加。在低氣速下，如Ug為0.2 m/s 時，由于床層中生成的氣泡量較少，所引起的壓力波動程度有限；表觀氣速較高時，床層中生成的氣泡數(shù)量有所增多，氣泡聚并、破碎和上升等現(xiàn)象促使固體顆粒運動加劇，導致壓力波動增強，表現(xiàn)為壓力標準偏差的增大。尤其是在流化床底部密相區(qū)，上述現(xiàn)象尤為明顯，Xiang 等[27]在研究中也發(fā)現(xiàn)了類似的規(guī)律。而在流化床上部的稀相區(qū)，由于固體顆粒濃度小，氣固兩相充分接觸，流動形態(tài)受到表觀氣速的影響不大，壓力波動的變化相對較弱。

圖4 為氣速對床層壓力波動功率譜密度的影響。由圖4 可知，隨表觀氣速增加（H0=1.0 m，Q1:Q2=2:9，ΔH=0.5 m，r/R=0），流化床底部（H=0.15 m）信號的主頻略有減小。氣速增大，床層底部板式分布器附近生成氣泡的數(shù)量及尺度增加，氣泡合并的幾率增高，大氣泡的生成導致床層壓力波動主頻降低，該規(guī)律與郭慶杰等[28]的研究結(jié)論相一致。此外，表觀氣速對主頻對應(yīng)的功率譜密度值影響顯著[29]。較大氣泡的產(chǎn)生和運動使床內(nèi)壓力波動更加劇烈，壓力波動的幅值增大，低頻波動（包括主頻）的能量明顯增強。雖然，高頻信號能量對應(yīng)的振幅也有所增大，但其變化與主頻附近的低頻波動相比顯得微乎其微。

圖4 表觀氣速對床層壓力波動功率譜密度的影響Fig.4 Effect of superficial gas velocity on power spectral density of bed pressure fluctuation H0=1.0 m, Q1:Q2=2:9, ΔH=0.5m, r/R=0

2.2 靜床高的影響

圖5 為不同靜床高時（Ug=0.4 m/s，Q1:Q2=2:9，ΔH=0.5 m），截面平均壓力/壓降和壓力標準偏差的軸向分布。如圖5（a）所示，在流化床底部的密相區(qū)，相同表觀氣速下，靜床高越高，相同軸向截面上的壓力平均值越大。隨著靜床高的增加，測量平面上方的催化劑床層更高，需要更多的能量推動顆粒的運動，床層壓降（ΔP，P-P0）也相應(yīng)越大。由圖5（b）中可以看出，靜床高越高，壓力標準偏差值越大。這是由于相較于淺床層，初始床層較高時易生成尺寸相對較大的氣泡，促使床層壓力波動強度有所增加。此外，H0=0.50 m 時，壓力標準偏差沿軸向經(jīng)較短暫的發(fā)展后即趨于穩(wěn)定。這主要是因為膨脹后的床層高度依然較矮，氣泡在床層中甚至來不及充分發(fā)展就溢出了床層表面，因此在較低的高度就出現(xiàn)了標準偏差的最大值。隨著靜床高的增大，床層底部所生成的氣泡向上運動所需穿越的床層距離增長，小氣泡經(jīng)歷生成、聚并、生長和破碎等完整的過程，壓力波動表現(xiàn)出“增大-減小-增大-減小-穩(wěn)定”的發(fā)展趨勢[20]，壓力標準偏差沿床層軸向大致可視為“S”型分布。

圖5 靜床高對床層壓力/壓降（a）和壓力標準偏差（b）軸向分布的影響Fig.5 Effect of initial bed height on the axial profiles of bed pressure/pressure drop (a) and pressure standard deviation (b)Ug=0.4 m/s, Q1:Q2=2:9, ΔH=0.5 m

圖6 為不同靜床高時（Ug=0.5 m/s，Q1:Q2=2:9，ΔH=0.5 m，r/R=0），床層壓力波動的功率譜密度譜圖。由圖可知，在床層底部H為0.15 m 處，H0為0.5 m 時，壓力波動的主頻約為4 Hz；當靜床高增加到1.00 m，主頻減小至約2.5 Hz，說明主頻變化與靜床高的變化呈相反趨勢。這主要是因為H為0.15 m 處于分布板影響區(qū)，該區(qū)域的壓力波動受分布板氣泡生成的影響顯著。超過初始流化氣速以后，多余的氣體將以氣泡的形式通過底部密相段[30]。隨著靜床高增大，床層阻力增加，流化床底部所生成的氣泡尺度有變大的趨勢，在保持床層氣速不變的情況下，生成氣泡的數(shù)量減少，相應(yīng)的壓力波動的主頻有所降低。此外，功率譜密度振幅的變化趨勢與靜床高相一致，即隨著靜床高增大，功率譜密度幅值顯著升高。這可能是由于靜床高增大，生成的氣泡尺寸增大，加強了床層波動所引起的。

圖6 靜床高對床層壓力波動功率譜密度的影響Fig.6 Effect of initial bed height on power spectral density of bed pressure fluctuation Ug=0.5 m/s, Q1:Q2=2:9, ΔH=0.5 m, r/R=0

2.3 上下分布器進氣流量比的影響

保持床層整體表觀氣速不變（Ug=0.4 m/s，H0=1.0 m，ΔH=0.5 m），調(diào)整上下分布器的進氣流量比，床層壓力的軸、徑向分布如圖7 所示。由圖7 可知，上下分布器的進氣比例為1:8～1:3 時，壓力的軸向、徑向分布并無明顯的變化。但床層壓力波動受進氣比例的影響較為顯著，如圖8（a）所示，受進氣比例影響較大的區(qū)域主要處于底部密相區(qū)，即上下分布器之間和上分布器上方鄰近區(qū)域（簡稱雙分布器影響區(qū)）。以靜床高為1.0 m 為例，隨著上分布器進氣量的增大，雙分布器影響區(qū)的平均壓力標準偏差值逐漸減小。這是由于經(jīng)底部板式氣體分布器進入催化劑床層的氣體量減少，氣泡的生成以及對床層底部造成的擾動相對減弱，該現(xiàn)象類似于圖3（b）中表觀氣速降低的情況。在靠近上分布器的區(qū)域，雖然上分布器進氣量的增大，會引起氣泡生成和床層波動加劇，但該作用仍無法抵消下分布器進氣量減小所帶來的影響。此外，由下分布器生成并沿軸向逐漸發(fā)展的氣泡在上分布器更強的氣體噴射作用下加速破碎，形成眾多尺寸均勻的小氣泡，使得床層壓力波動幅值有所減小。因此，在實驗范圍內(nèi)，雙分布器影響區(qū)的壓力波動強度始終隨上下分布器進氣流量比的增大而逐漸減小。圖8（b）中局部壓力標準偏差的徑向分布也隨Q1/Q2增大，具有類似的變化趨勢。

圖7 雙分布器進氣流量比對截面平均壓力軸向分布（a）和局部壓力徑向分布（b）的影響Fig.7 Effect of gas flow ratio on axial profiles of cross-sectional averaged pressure (a) and radial profiles of local pressure (b)Ug=0.4 m/s，H0=1.0 m，ΔH=0.5 m

圖8 雙分布器進氣流量比對截面平均壓力標準偏差軸向分布（a）和局部壓力標準偏差徑向分布（b）的影響Fig.8 Effect of gas flow ratio on axial profiles of cross-sectional averaged pressure standard deviation (a) and radial profiles of local pressure standard deviation (b)Ug=0.4 m/s, ΔH=0.5 m

沿軸向上升，在雙分布器影響區(qū)上方，床層中的氣量為上下分布器進氣量之和，即無論上下分布器的進氣流量如何分配，床層中表觀氣速均達到0.4 m/s。再加上該區(qū)域的床層顆粒濃度較低，壓力波動主要以氣體自身脈動為主，上下分布器進氣流量比的變化對該處的壓力波動影響不大，壓力標準偏差數(shù)值相差無幾。

圖9 為上下分布器進氣流量比對床層壓力波動功率譜密度的影響。如圖9 所示（Ug=0.4 m/s，H0=1.00 m，ΔH=0.5 m，r/R=0），上下分布器進氣流量比變化帶來的影響主要體現(xiàn)在流化床底部的密相區(qū)。以H為0.15 m平面的功率譜為例，隨著下分布器進氣分量的減小，壓力波動的主頻并沒有太大的變化；但是功率譜密度的振幅有較明顯的減小，即底部進氣的減少使密相區(qū)的壓力波動有所減弱。

圖9 雙分布器進氣流量比對床層壓力波動功率譜密度的影響Fig.9 Effect of gas flow ratio on power spectral density of bed pressure fluctuation Ug=0.4 m/s, H0=1.00 m, ΔH=0.5 m, r/R=0

2.4 雙分布器間距的影響

相同表觀氣速和靜床高條件下，上下分布器間距對床層壓力分布的影響不大，分布器間距對雙分布器影響區(qū)壓力波動的影響結(jié)果見圖10。

圖10 分布器間距對局部壓力標準偏差的影響Fig.10 Effect of distributor spacing on local pressure standard deviation Ug=0.4 m/s, H0=0.75 m, Q1:Q2=2:9

如圖10（a）所示（Ug=0.4 m/s，H0=0.75 m，Q1:Q2=2:9），分布器間距較小時（ΔH=0.3 m），兩分布器間（H為0.05～0.25 m）的局部壓力標準偏差值普遍大于間距為0.5 m 時。這主要是因為在H＜0.3 m區(qū)域內(nèi)，相比ΔH為0.5 m 的流化床（Q≈Q1），ΔH為0.3 m 時引入了更多的氣體（Q≈Q1+Q2），生成的氣泡數(shù)量更多，氣泡運動對催化劑床層的擾動相對ΔH為0.5 m 時更為劇烈。在H≥0.45 區(qū)域，上述大小關(guān)系發(fā)生變化。由于ΔH為0.5 m 時，在H為0.5 m 處有氣體引入，且上分布器的噴嘴方向是傾斜向下的，噴嘴的射流勢必加劇H為0.45 m處的床層壓力波動。由上分布器引入的氣體生成的氣泡，經(jīng)生長、聚并（包括和從流化床底部上升到此處的氣泡）形成相對較大的氣泡，在繼續(xù)上升的過程中對上分布板上方一定范圍區(qū)域的壓力波動造成影響。因此，在H＞0.45 m 的床層，ΔH為0.5 m 時的壓力標準偏差要明顯大于ΔH為0.3 m 的情況。類似的，由分布器間距對功率譜密度的影響（圖11，Ug=0.4 m/s，H0=1.0 m，Q1:Q2=2:9，r/R=0.54）可以看出，在H≤0.25 m，ΔH為0.3 m 時壓力波動主頻的功率譜密度大于ΔH為0.5 m 時；當H≥0.45 m，ΔH為0.5 m 時的主頻相對能量更高。

圖11 分布器間距對床層壓力波動功率譜密度的影響Fig.11 Effect of distributor spacing on power spectral density of bed pressure fluctuation Ug=0.4 m/s, H0=1.0 m, Q1:Q2=2:9, r/R=0.54

圖10（b）對比了ΔH為0.3 m 和0.5 m 時，上分布器上、下相同距離位置處的壓力標準偏差。同樣在上分布器下方0.05 m 處（ΔH=0.3 m 對應(yīng)H=0.25 m，ΔH=0.5 m 對應(yīng)H=0.45 m），ΔH=0.5 m 床層中的壓力標準偏差值更大。除去兩者均存在的上分布器進氣的影響，造成該現(xiàn)象的原因還可能是ΔH為0.5 m 時，氣泡上升的過程中已歷經(jīng)聚并、生長等過程，氣泡尺寸有所增加，其運動對H為0.45 m 處的催化劑床層造成較大的擾動。而ΔH為0.3 m 條件下，底部生成的氣泡還沒來得及長大就上升到H為0.25 m 平面，雖然有上分布器進氣的作用，但對床層壓力的影響依然較ΔH為0.5 m、H為0.45 m情況下弱得多。在分布器上方0.15 m 處（ΔH=0.3 m 對應(yīng)H=0.45 m，ΔH=0.5 m 對應(yīng)H=0.65 m），ΔH為0.3 m 情況下的壓力標準偏差較高。H為0.45 m 處于床層中較深的位置，由圖可知，靜床高為0.75 m情況下，無論ΔH為0.3 m 或0.5 m，該截面處的壓力波動均很明顯，這與氣泡沿軸向的發(fā)展規(guī)律以及氣泡直徑是密切相關(guān)的。而H為0.65 m 已經(jīng)接近床層表面，氣泡已有逐漸破碎的趨勢，形成更多尺寸更小的氣泡，床層壓力的波動變小。此外，有研究表明[27]，床層表面的振蕩會對床層表面以下足夠遠處（如圖中H為0.45 m 的平面）的壓力振蕩產(chǎn)生影響，這也可能是造成H為0.65 m 處雖靠近床層料面振蕩區(qū)域，但其壓力波動的強度依然不及H為0.45 m 處的另一種原因。

3 結(jié) 論

利用多通道壓力測量儀對雙分布器流化床冷模裝置內(nèi)的流體力學行為進行研究。考察了表觀氣速、靜床高、上下分布器進氣流量比以及雙分布器間距對床層壓力分布和壓力波動特性的影響。得到如下結(jié)論：

a）隨著表觀氣速的增加，床層截面平均壓力有所增大，壓力波動有所增強，尤其是流化床底部密相區(qū)壓力波動幅度隨氣速變化尤其敏感。功率譜密度分析表明，隨氣速增大，壓力信號主頻略有減小，低頻波動能量明顯增強。

b）相同表觀氣速下，靜床高越高，截面平均壓力和壓力波動強度越大。床層太淺，生成的氣泡未經(jīng)完全發(fā)展就穿越料面進入氣固分離區(qū)，壓力標準偏差軸向分布較為平緩；隨著靜床高的增加，氣泡在催化劑床層中經(jīng)歷完整的發(fā)展過程，壓力波動軸向分布呈現(xiàn)“增大-減小-增大-減小-穩(wěn)定”的發(fā)展規(guī)律。壓力波動主頻大小與靜床高呈現(xiàn)相反的變化趨勢，而功率譜密度振幅與靜床高變化相一致，即靜床高增加，波動主頻減小，功率譜密度幅值增大。

c）相同床層表觀氣速下，上下分布器進氣流量比的變化對床層壓力波動有較明顯的影響。隨著上分布器進氣量的增大，雙分布器影響區(qū)的平均壓力標準偏差值逐漸減小，床層壓力波動減弱；在雙分布器影響區(qū)上方，由于床層表觀氣速為上下分布器氣速的總和，因此無論進氣量如何分配，壓力波動的標準偏差值均無明顯改變。雙分布器進氣流量比對壓力波動主頻影響微弱，但隨著上分布器進氣量的增加，主頻所對應(yīng)的相對能量強度明顯減弱。

d）分布器間距對雙分布器影響區(qū)的壓力波動分布影響顯著。當ΔH=0.3 m 時，雙分布器間（H=0.05～0.25 m）的局部壓力標準偏差值普遍大于間距為0.5 m 的情況，而在H＞0.45 m 的區(qū)域，ΔH=0.5 m 時的壓力波動更強，這是由氣泡生長規(guī)律和氣泡尺寸等所共同決定的。

符號說明