肖運(yùn)實(shí)， 劉立業(yè)， 熊萬春， 李曉敦， 郁恩劍， 李陽， 徐明華， 王悅， 唐玉琴， 趙鴻翮， 肖佐詩， 王璞

(1.中國輻射防護(hù)研究院，山西 太原 030006； 2.大亞灣核電有限公司，廣東 深圳 518124； 3.陽江核電有限公司，廣東 陽江 529500； 4.福清核電有限公司，福建 福清 350318； 5.中核核電運(yùn)行管理有限公司，浙江 海鹽 314300； 6.三門核電有限公司，浙江 三門 317100； 7.江蘇核電有限公司，江蘇 連云港 222051； 8.海南核電有限公司，海南 昌江 572733； 9.山東核盾輻射監(jiān)測(cè)技術(shù)有限公司，山東 海陽 265118)

全身計(jì)數(shù)器(whole body counter，WBC)是一種用于體外直接測(cè)量人體放射性內(nèi)污染的計(jì)量設(shè)備，在探測(cè)靈敏度滿足要求時(shí)，是人體放射性內(nèi)污染測(cè)量的首選方法。它能夠快速測(cè)量大多數(shù)光子發(fā)射體，不需要代謝模型便能直接估計(jì)身體中的放射性含量；對(duì)能譜的分析可以同時(shí)檢測(cè)多種核素。但是全身計(jì)數(shù)器對(duì)于低能量光子發(fā)射體的探測(cè)靈敏度有限，對(duì)全能峰重疊的分析可能帶來較大的誤差，設(shè)備較為復(fù)雜昂貴，需要校準(zhǔn)模型和校準(zhǔn)源進(jìn)行定期校準(zhǔn)以保障設(shè)備的可靠性。

在核設(shè)施現(xiàn)場(chǎng)，如核電廠等全身計(jì)數(shù)器監(jiān)測(cè)人數(shù)較多，大多采用陰影屏蔽，鐵屏蔽厚度約為100 mm，探測(cè)器大多采用長條型大體積碘化鈉探頭(站立式)或圓柱型大體積碘化鈉探頭(椅式)。在常規(guī)監(jiān)測(cè)中，對(duì)60Co和137Cs探測(cè)限大約200 Bq，相應(yīng)的劑量探測(cè)限在0.1 mSv以下。

全身計(jì)數(shù)測(cè)量作為內(nèi)照射監(jiān)測(cè)的重要手段，包括設(shè)備的效率校準(zhǔn)、譜分析、體內(nèi)滯留量計(jì)算、攝入量和待積有效劑量估算等多個(gè)環(huán)節(jié)，過程比較復(fù)雜，對(duì)于設(shè)備性能和工作人員技能有相當(dāng)?shù)囊蟆?/p>

比對(duì)作為重要的質(zhì)量保證措施，通過檢查和驗(yàn)證測(cè)量結(jié)果，來保障設(shè)備與方法的可靠性。國際上較大規(guī)模的全身計(jì)數(shù)器測(cè)量比對(duì)工作的開始報(bào)道集中在20世紀(jì)90年代，并建立了相關(guān)國際標(biāo)準(zhǔn)，比對(duì)活動(dòng)也逐漸常規(guī)化開展。1993年國際間組織了第1次WBC測(cè)量比對(duì)，18個(gè)國家的35個(gè)監(jiān)測(cè)機(jī)構(gòu)參與比對(duì)，測(cè)量對(duì)象為1個(gè)4歲小孩BOMAB模型，核素包括137Cs、88Y和40K。其后在1996年-1999年期間，組織了第2次國際比對(duì)，23個(gè)國家的45個(gè)機(jī)構(gòu)參與，測(cè)量對(duì)象為成年女性參考人BOMAB模型，測(cè)量核素為137Cs、60Co和40K。另外歐盟、美國在1995年組織了其區(qū)域內(nèi)監(jiān)測(cè)機(jī)構(gòu)開展比對(duì)，加拿大在1989年-1993年期間，開展了6次比對(duì)[1-6]。

為了進(jìn)一步促進(jìn)我國內(nèi)照射監(jiān)測(cè)與劑量評(píng)估能力，提高內(nèi)照射全身計(jì)數(shù)器活體監(jiān)測(cè)的質(zhì)量，自2014開始第1次中國全身計(jì)數(shù)器測(cè)量比對(duì)，中國輻射防護(hù)研究院(簡稱中輻院)組織實(shí)施了3次全國范圍內(nèi)的全身計(jì)數(shù)器測(cè)量比對(duì)活動(dòng)，全面了解內(nèi)照射全身計(jì)數(shù)器監(jiān)測(cè)能力。

1 材料與方法

1.1 全身物理模型與放射源

比對(duì)測(cè)量模型，是由中輻院研制的中國成年男性參考人全身物理模型系列BCAM(BOMAB phantom for China reference adult men)，它代表身高170 cm、體重70 kg的中國成年男性[7]。

第1套BCAM模型根據(jù)美國BOMAB模型制作標(biāo)準(zhǔn)ANSI/HPS N13.35-2009[8]，采用中國成年男性參考人體格參數(shù)制作而成(圖1所示)。模型由10個(gè)體積形狀不同的空心柱形聚乙烯容器組成，聚乙烯容器內(nèi)充滿放射性溶液。這些橢圓柱或圓柱容器代表人體的頭部、頸部、手臂、胸部、腹部、大腿、小腿等部位，能較好地模擬放射性核素在體內(nèi)的均勻分布。

圖1 BCAM模型Fig.1 BCAM phantom

在2014年第1次比對(duì)實(shí)施后，為了提高模型及運(yùn)輸?shù)陌踩?，中輻院使用高密度聚乙烯代替水作為組織等效材料制作成固體的全身模型，使用1926個(gè)點(diǎn)源模擬放射源全身均勻分布。固體全身模型如圖2所示。這套模型可組合布置成不同的姿態(tài)，用于不同測(cè)量幾何的全身計(jì)數(shù)器性能檢測(cè)、校準(zhǔn)和比對(duì)等工作。

圖2 固體BCAM模型Fig.2 Solid BCAM phantom

1.2 參與機(jī)構(gòu)

2014年比對(duì)，中輻院與大亞灣核電廠共同發(fā)起，由中輻院組織，除了中輻院個(gè)人劑量監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)室以外，參與機(jī)構(gòu)主要是中國核電廠的個(gè)人劑量監(jiān)測(cè)部門，這些機(jī)構(gòu)開展絕大多數(shù)中國內(nèi)照射活體監(jiān)測(cè)工作。第1次比對(duì)活動(dòng)參與方包括11個(gè)監(jiān)測(cè)機(jī)構(gòu)的14臺(tái)全身計(jì)數(shù)器，第2次比對(duì)為8個(gè)機(jī)構(gòu)10臺(tái)全身計(jì)數(shù)器，第3次比對(duì)為4個(gè)機(jī)構(gòu)7臺(tái)全身計(jì)數(shù)器。

各核電廠參與方使用的全身計(jì)數(shù)器主要為立式全身計(jì)數(shù)器。設(shè)備型號(hào)包括Canberra公司的Fastscan、Canberra公司的AccuScan以及Ortec公司的StandFast II和SSCAN，探頭形式包括雙碘化鈉(NaI)站立式、雙高純鍺(HPGe)站立掃描式、單高純鍺(HPGe)站立掃描式。其中碘化鈉(NaI)探測(cè)器尺寸一般為10 mm×10 mm×40 mm或7.5 mm×12.5 mm×40 mm，對(duì)于60Co在1 min測(cè)量時(shí)長的最小可探測(cè)限約為150 Bq(不同地區(qū)環(huán)境本底存在差異)。中輻院參加比對(duì)的全身計(jì)數(shù)器設(shè)備包括自主研制的雙碘化鈉(NaI)站立式、多探頭臥式全身計(jì)數(shù)器和椅式全身計(jì)數(shù)器。表1是3次比對(duì)參與方的全身計(jì)數(shù)器信息匯總。

表1 全身計(jì)數(shù)器比對(duì)參與方Table 1 Participants of WBC intercomparison

在比對(duì)測(cè)量前，主辦方發(fā)放調(diào)查問卷，了解參與機(jī)構(gòu)相關(guān)信息，包括測(cè)量設(shè)備類型、校準(zhǔn)方法、監(jiān)測(cè)程序等。2014年比對(duì)前各核電廠參與方均使用設(shè)備自帶的模型(Ortec設(shè)備是WBP-6，Canberra設(shè)備是RCM-Ⅱ)進(jìn)行校準(zhǔn)，中輻院的臥式全身計(jì)數(shù)器采用的BCAM進(jìn)行校準(zhǔn)、椅式全身計(jì)數(shù)器基于BCAM模型采用蒙特卡羅模擬計(jì)算。

參與方中共9臺(tái)設(shè)備使用廠家推薦的“8核素混合源”(109Cd、57Co、139Ce、203Hg、113Sn、137Cs、88Y、60Co)進(jìn)行設(shè)備校準(zhǔn)，4臺(tái)設(shè)備使用了60Co和137Cs的點(diǎn)源進(jìn)行日常效率曲線檢查，1臺(tái)設(shè)備使用了133Ba、60Co、137Cs和88Y進(jìn)行設(shè)備校準(zhǔn)。中輻院2臺(tái)設(shè)備使用BCAM模型系列放射源實(shí)際測(cè)量或者模擬計(jì)算。

各電廠使用的“8核素源”均已超過證書標(biāo)明有效期限，其中的短壽命核素大多已經(jīng)衰變得不可使用了，這使設(shè)備的能量校準(zhǔn)和效率校準(zhǔn)不好。

1.3 比對(duì)過程

中輻院負(fù)責(zé)準(zhǔn)備測(cè)量模型與放射源，通過均勻分布多種混合放射源在BCAM模型中，用來模擬受內(nèi)污染的人員。測(cè)量程序假定已知人員遭受放射性內(nèi)污染，并被常規(guī)監(jiān)測(cè)篩查出來，需要進(jìn)一步測(cè)量，以判斷內(nèi)污染核素種類和活度。

比對(duì)組織方負(fù)責(zé)將比對(duì)模型運(yùn)送到各參與方設(shè)備所在地。在現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量過程中，由組織方工作人員指導(dǎo)模型的安裝、拆卸等，各參與方按照各自實(shí)驗(yàn)室全身計(jì)數(shù)器操作規(guī)程完成現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量。

各參與方在完成BCAM模型測(cè)量后，分析能譜，識(shí)別模型內(nèi)的核素種類，計(jì)算各核素的活度，并在現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量完成后的1個(gè)月內(nèi)將測(cè)量結(jié)果報(bào)送組織方。2014年比對(duì)模型在每個(gè)參與方實(shí)驗(yàn)室停留約1～2周，整個(gè)比對(duì)現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量工作持續(xù)約3個(gè)月。

1.4 統(tǒng)計(jì)分析

2010年國際標(biāo)準(zhǔn)化組織(International Organization for Standardization, ISO)發(fā)布了ISO 28218-2010《輻射防護(hù)——放射生物檢測(cè)的性能準(zhǔn)則要求》(Radiation protection-Performance criteria for radiobioassay)[9]，通過2014年比對(duì)，了解我國內(nèi)照射監(jiān)測(cè)是否能夠滿足該標(biāo)準(zhǔn)要求。對(duì)于參與比對(duì)設(shè)備報(bào)送的核素活度，組織方按照衰變規(guī)律，修正到放射源校準(zhǔn)證書的標(biāo)注日期，以便各測(cè)量結(jié)果間的比較。比對(duì)結(jié)果的統(tǒng)計(jì)分析內(nèi)容包括：

1)核素活度測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏離(relative bias,Br)。通過分析某WBC設(shè)備對(duì)某種核素的多次測(cè)量平均值與標(biāo)稱值之間的差異，計(jì)算相對(duì)偏離Br，它反映了該WBC設(shè)備的測(cè)量準(zhǔn)確性。根據(jù)ISO 28218-2010，對(duì)監(jiān)測(cè)服務(wù)實(shí)驗(yàn)室(service laboratory)的活度測(cè)量準(zhǔn)確性進(jìn)行判定，規(guī)定其相對(duì)偏離Br的數(shù)值應(yīng)在[-25%，+50%]。

2)多次測(cè)量的重復(fù)性(repeatability，SBr)。分析某個(gè)WBC設(shè)備，計(jì)算某種核素單次測(cè)量結(jié)果相對(duì)偏離Br的標(biāo)準(zhǔn)偏差，即SBr，它反映了該WBC設(shè)備的測(cè)量重復(fù)性。ISO 28218-2010規(guī)定了測(cè)量重復(fù)性應(yīng)小于或等于0.4，即SBr≤0.4。

相對(duì)偏離Br和重復(fù)性SBr指標(biāo)評(píng)價(jià)的參考范圍，如圖3所示。

圖3 相對(duì)偏離Br和重復(fù)性SBr的評(píng)價(jià)準(zhǔn)則Fig.3 Acceptable limits for relative bias Br and repeatability SBr

2 結(jié)果分析

2.1 2014年結(jié)果分析

2014年的放射性核素包括137Cs、134Cs、54Mn、60Co、40K和57Co共6種。137Cs、134Cs、60Co作為測(cè)量結(jié)果的關(guān)鍵評(píng)價(jià)核素，要求被識(shí)別并報(bào)出活度值，其他3種核素作為干擾核素。參與方報(bào)告的各核素測(cè)量結(jié)果與標(biāo)稱值的相對(duì)偏離Br如圖4所示，重復(fù)性SBr列于表2。

表2 2014年比對(duì)各核素測(cè)量結(jié)果重復(fù)性SBrTable 2 Repeatability SBr for radionuclides in 2014

2014年14臺(tái)設(shè)備參與比對(duì)，從統(tǒng)計(jì)結(jié)果來看：

1)參與者均能將關(guān)鍵核素識(shí)別出來，正確識(shí)別率達(dá)到了100%。

2)各參與方134Cs活度測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏離在-29%～115%，平均值為(17%±36%)，除了2個(gè)參與設(shè)備未報(bào)告重復(fù)性結(jié)果，其他12臺(tái)設(shè)備重復(fù)性在0.01～0.11，平均值為0.03；各參與方137Cs活度測(cè)量的相對(duì)偏離在-60%～91%，平均值為(0±38%)，重復(fù)性在0.01～0.07，平均值為0.03；60Co活度測(cè)量的相對(duì)偏離在-63%～41%，平均值為(2%±30%)，重復(fù)性在0.01～0.08，平均值為0.02。

3)在參加比對(duì)的14臺(tái)設(shè)備中，3種關(guān)鍵核素分析結(jié)果中有3個(gè)134Cs，5個(gè)137Cs，2個(gè)60Co活度測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏離不滿足[-25%，+50%]的能力驗(yàn)證要求，所有設(shè)備的重復(fù)性都小于0.4的能力驗(yàn)證要求。這說明2014年我國內(nèi)照射活體監(jiān)測(cè)與ISO相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)要求存在差距。

圖4 2014年比對(duì)134Cs、137Cs和60Co測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏離Br Fig.4 Relative bias Br for 134Cs, 137Cs and 60Co in 2014

2.2 2017年結(jié)果分析

2017年比對(duì)模型含有2種放射源，137Cs與152Eu。2種核素都要求被識(shí)別并報(bào)出活度值。參與方報(bào)告的各核素測(cè)量結(jié)果與標(biāo)稱值的相對(duì)偏離Br如圖5所示，重復(fù)性SBr列于表3。

圖5 2017年比對(duì)137Cs和152Eu測(cè)量結(jié)果相對(duì)偏離BrFig.5 Relative bias Br for 137Cs and 152Eu in 2017

表3 2017年比對(duì)各核素測(cè)量結(jié)果重復(fù)性SBrTable 3 Repeatability SBr for radionuclides in 2017

2017年9臺(tái)設(shè)備參與比對(duì)，從統(tǒng)計(jì)結(jié)果來看：

1)參與者均能將核素識(shí)別出來，正確識(shí)別率達(dá)到了100%。

2)各參與方137Cs活度測(cè)量結(jié)果的相對(duì)標(biāo)稱值偏離在-11%～27%，平均值為(8%±14%)，重復(fù)性在0.01～0.08，平均值為0.03；各參與方152Eu活度測(cè)量的相對(duì)偏離在-20%～15%，平均值為(-3%±11%)，重復(fù)性在0.01～0.07，平均值為0.03。

3)所有比對(duì)參與者的相對(duì)偏離滿足[-25%，+50%]和重復(fù)性小于0.4的能力驗(yàn)證要求。

2.3 2019年結(jié)果分析

2019年比對(duì)模型含有2種放射源，為110 mAg與137Cs的混合源。2種核素都要求被識(shí)別并報(bào)出活度值。參與方報(bào)告的各核素測(cè)量結(jié)果與標(biāo)稱值的相對(duì)偏離Br如圖6所示，重復(fù)性SBr列于表4。

圖6 2019年比對(duì)137Cs和110mAg測(cè)量結(jié)果相對(duì)偏離BrFig.6 Relative bias Br for 137Cs and 110mAg in 2019

表4 2019年比對(duì)各核素測(cè)量結(jié)果重復(fù)性SBrTable 4 Repeatability SBr for radionuclides in 2019

2019年7臺(tái)設(shè)備參與比對(duì)，從統(tǒng)計(jì)結(jié)果來看：

1)參與者均能將核素識(shí)別出來，正確識(shí)別率達(dá)到了100%。

2)各參與方137Cs活度測(cè)量結(jié)果的相對(duì)標(biāo)稱值偏離在-5%～12%，平均值為(6%±5%)，重復(fù)性在0.01～0.06，平均值為0.02；各參與方110 mAg活度測(cè)量的相對(duì)偏離從-11%～46%，平均值為(20%±17%)，重復(fù)性在0.01～0.17，平均值為0.06。

3)所有比對(duì)參與者的相對(duì)偏離滿足[-25%，+50%]和重復(fù)性小于0.4的能力驗(yàn)證要求。

3 結(jié)論

1)在2014年之前，全身計(jì)數(shù)器普遍在使用中缺乏有效的校準(zhǔn)條件，各參與方測(cè)量結(jié)果的相對(duì)偏離較大，分布也比較分散，部分參與方報(bào)告結(jié)果的相對(duì)偏離不滿足[-25%，+50%]的能力驗(yàn)證要求。

2)后2次比對(duì)結(jié)果相對(duì)偏離和重復(fù)性都較小，全部滿足能力驗(yàn)證的要求。

3)設(shè)備的定期校準(zhǔn)是全身計(jì)數(shù)器監(jiān)測(cè)質(zhì)量重要保證，伽馬譜分析是全身計(jì)數(shù)器監(jiān)測(cè)的關(guān)鍵技術(shù)。在2015年后，比對(duì)參與方的全身計(jì)數(shù)器都定期開展了設(shè)備校準(zhǔn)，加強(qiáng)了人員培訓(xùn)，這使得全身計(jì)數(shù)器監(jiān)測(cè)能力有了較大提高。