趙瑞瑞,賈寅峰,劉卓揚(yáng),齊永良,張旭東,鄧俊楷*,李國慶
(1.中核北方核燃料元件有限公司 中核新型材料研究與應(yīng)用開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,包頭 014035;2.西安航天復(fù)合材料研究所,西安 710025;3.西安交通大學(xué) 金屬材料強(qiáng)度國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,西安 710049;4.西安交通大學(xué) 網(wǎng)絡(luò)信息中心,西安 710049;5.西安衛(wèi)星測(cè)控中心,西安 710079)
金屬燃料由于具有中子經(jīng)濟(jì)性好、裂變核素密度高、熱導(dǎo)率高、易于后處理等優(yōu)點(diǎn),因而是先進(jìn)輕水堆和鈉冷快堆等堆型的重要新型燃料材料。國內(nèi)外針對(duì)壓水堆用金屬燃料開展了諸多研究,包括U-Zr合金、U-Zr-Hx合金、U-Mo合金等。其中U-Zr金屬燃料的應(yīng)用成為行波堆、鈉冷快堆燃料的重點(diǎn)方向[1-3]。
在反應(yīng)堆中,核燃料元件處于苛刻的工作環(huán)境之中,在堆內(nèi)運(yùn)行過程中產(chǎn)生復(fù)雜的輻照-熱力耦合行為。燃耗初期,核燃料產(chǎn)生裂變熱,導(dǎo)致燃料元件內(nèi)部出現(xiàn)比較大的溫度變化,從而產(chǎn)生熱應(yīng)力;隨著燃耗的發(fā)展,燃料元件內(nèi)產(chǎn)生固體和氣體裂變產(chǎn)物,它們的體積大于裂變之前的物質(zhì)的體積,燃料元件的體積隨著燃耗發(fā)展而增大,稱為輻照腫脹。核燃料的輻照腫脹導(dǎo)致燃料芯塊與包殼相互作用,引起包殼管的徑向變形和橫向拉伸,造成包殼管破損,嚴(yán)重威脅反應(yīng)堆的安全運(yùn)行[4]。針對(duì)這一問題,目前提出一種新的思路,設(shè)計(jì)多孔金屬燃料,在金屬燃料芯塊內(nèi)部預(yù)置一定數(shù)量、分布的孔隙,降低金屬燃料芯塊本身有效密度,貯存裂變氣體,為燃料體積膨脹預(yù)留空間。然而,所設(shè)計(jì)的多孔金屬材料必須滿足一定的傳熱和力學(xué)性能的要求,才能在實(shí)際的反應(yīng)堆中獲得應(yīng)用[5]。目前,研究人員已制備了多孔 U-10Zr金屬燃料芯體,通過調(diào)整燒結(jié)溫度與燒結(jié)時(shí)間,可獲得不同孔隙率[6]。但目前對(duì)多孔U-10Zr合金熱學(xué)及力學(xué)性能與孔隙率之間關(guān)系缺少系統(tǒng)研究。
有限元模擬方法是揭示材料結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的有效方法[7-10]。因此,本研究工作針對(duì)U-10Zr金屬燃料,利用有限元模擬方法建立不同孔隙率的代表性體積單元模型,開展熱學(xué)及力學(xué)性能的模擬計(jì)算,闡明多孔U-10Zr金屬燃料中孔隙率對(duì)其熱學(xué)性能和力學(xué)性能的影響規(guī)律。結(jié)果表明,通過控制U-10Zr合金孔隙率可有效調(diào)控其熱學(xué)及力學(xué)性能,使其有望在新型反應(yīng)堆金屬燃料中取得應(yīng)用。
首先,根據(jù)多孔U-10Zr材料微結(jié)構(gòu)特征,建立起多孔相的幾何結(jié)構(gòu)模型。多孔相為六棱柱形貌,通過Python程序控制多孔相在基體中的取向及分布具有隨機(jī)性,并允許孔洞相互穿透交叉進(jìn)而形成更加復(fù)雜的多孔形貌。隨后,構(gòu)建立方體有限元模型作為多孔U-10Zr材料的代表性體積單元?;趫D1(a)中的多孔U-10Zr合金的微結(jié)構(gòu)照片[11],利用上述方法與技術(shù)構(gòu)建了具有周期性幾何特征的多孔U-10Zr材料有限元模型,如圖1(b)所示。
(a)Microstructure[11] (b)Finite element model
同時(shí),為研究孔隙率對(duì)多孔U-10Zr材料熱學(xué)及力學(xué)性能的影響,構(gòu)建了孔隙率為5%~30%的6種多孔U-10Zr金屬燃料有限元模型(圖2)。模擬所構(gòu)建的有限元模型中孔隙平均尺寸為1 mm,代表性體積單元長寬高均為5 mm。經(jīng)測(cè)試,該模型規(guī)模能滿足計(jì)算結(jié)果收斂性要求。同時(shí),對(duì)所有模型均劃分了精細(xì)網(wǎng)格,且網(wǎng)格數(shù)量隨著孔隙率增加而增加,當(dāng)孔隙率為30%時(shí),網(wǎng)格數(shù)量約為135 000,能夠保障計(jì)算結(jié)果準(zhǔn)確性[12]。
圖2 不同孔隙率的多孔U-10Zr材料有限元模型
熱導(dǎo)率是燃料設(shè)計(jì)和反應(yīng)堆分析的重要物理參數(shù)。因此,對(duì)多孔U-10Zr金屬燃料的熱導(dǎo)率進(jìn)行研究至關(guān)重要。模擬用了穩(wěn)態(tài)熱傳導(dǎo)方法,對(duì)有限元模型上、下兩側(cè)分別施加0 K和100 K的溫度邊界條件來形成溫度梯度,網(wǎng)格類型為四面體四節(jié)點(diǎn)的線形傳熱單元(DC3D4)。利用傅立葉公式推導(dǎo)熱流密度計(jì)算公式為
λ=-qT/(dT/dr)
(1)
式中λ為材料的熱導(dǎo)率,W/(m·K);T為沿著熱傳導(dǎo)方向的溫差,K;q為熱流密度,J/(m2·s);dT/dt為溫度梯度,K/m。
在對(duì)多孔U-10Zr合金進(jìn)行了穩(wěn)態(tài)熱傳導(dǎo)分析之后,利用 Python程序?qū)Ψ€(wěn)態(tài)熱分析結(jié)果進(jìn)行后處理。首先,通過體積均分方法統(tǒng)計(jì)了所有單元的熱流密度平均值;隨后,對(duì)溫度梯度進(jìn)行計(jì)算;最后,通過式(1)得到多孔U-10Zr合金的熱導(dǎo)率。
對(duì)于塊體U-10Zr材料,其熱導(dǎo)率符合式(2)[13]:
λ=3.26631×10-6T2+2.24774×10-2T+9.62036
(2)
由式(2)可以確定U-10Zr材料在300、600 K時(shí)的熱導(dǎo)率分別為16.658、24.283 W/(m·K)。模擬中,孔隙的熱導(dǎo)率為0。
材料受熱而產(chǎn)生變形同樣是合金燃料設(shè)計(jì)和反應(yīng)堆分析的重要考量。因此,利用有限元模擬實(shí)現(xiàn)對(duì)材料熱膨脹性能的模擬計(jì)算具有重要的意義。在對(duì)多孔U-10Zr合金的熱膨脹系數(shù)進(jìn)行計(jì)算時(shí),施加周期性邊界條件。設(shè)置了模型在初始時(shí)整體溫度為0 K,隨后整體升溫至300 K。經(jīng)計(jì)算后,測(cè)量模型隨溫度變化而產(chǎn)生的尺寸變化,從而計(jì)算其熱膨脹系數(shù)。周期性邊界條件[14-15]可寫為
(3)
計(jì)算熱膨脹系數(shù)公式[16]如式(4)所示:
(4)
式中 ΔL為在ΔT溫度范圍內(nèi)模型尺寸變化;L0為模型初始尺寸。
模擬中,U-10Zr合金300 K時(shí)的熱膨脹系數(shù)為1.261×10-5K-1。通過有限元計(jì)算,利用Python程序通過體積均分法統(tǒng)計(jì)模型所有單元上的位移變量,最后通過式(4)得到多孔U-10Zr金屬燃料的熱膨脹系數(shù)。
對(duì)于多孔U-10Zr材料的力學(xué)行為,有限元模擬時(shí),對(duì)模型施加周期性邊界條件及適當(dāng)壓縮載荷。模擬中,網(wǎng)格類型為C3D4。通過有限元計(jì)算,利用Python程序通過體積均分方法獲得多孔U-10Zr材料應(yīng)力-應(yīng)變力學(xué)響應(yīng)[17-18]。模擬中塊體U-10Zr金屬燃料的彈性模量為17.12 GPa,泊松比0.31,屈服強(qiáng)度約為801 MPa,斷裂應(yīng)力為1115.552 MPa。依據(jù)相關(guān)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),獲得了相關(guān)的有限元塑性參數(shù),如表1所示。
表1 U-10Zr材料的有限元模擬塑性參數(shù)
圖3為有限元模擬得到的多孔U-10Zr金屬燃料在300、600 K時(shí)的熱導(dǎo)率隨孔隙率變化規(guī)律。
圖3 不同孔隙率U-10Zr材料在300、600 K時(shí)的熱導(dǎo)率
可以看到,計(jì)算的塊體(0%)U-10Zr金屬燃料熱導(dǎo)率與預(yù)設(shè)值一致,證明了模擬方法的準(zhǔn)確性。高溫下多孔U-10Zr材料始終展現(xiàn)出更優(yōu)的導(dǎo)熱性能,同時(shí)熱導(dǎo)率隨孔隙率增加而線性下降。300 K時(shí),當(dāng)多孔U-10Zr材料孔隙率增加至30%時(shí),其熱導(dǎo)率由塊體時(shí)的16.66 W/(m·K)下降至8.8 W/(m·K)。而在600 K下,當(dāng)多孔U-10Zr材料孔隙率增加至30%時(shí),其熱導(dǎo)率由塊體時(shí)的24.28 W/(m·K)下降至12.83 W/(m·K),降幅更加顯著。
根據(jù)最小熱阻力原理,熱傳導(dǎo)過程中熱流會(huì)優(yōu)先流向熱阻最小的通道。因此,由不同孔隙率的U-10Zr多孔材料熱流密度云圖(圖4)可以看到,當(dāng)熱流經(jīng)過,熱流主要流向熱阻小的相,即熱導(dǎo)率高的相,熱流匯聚,熱流密度增加。而在孔洞處,熱導(dǎo)率為0,因此無熱流通過??锥慈毕莸拇嬖冢淖兞藷崃髅芏仍趶?fù)合材料中的分布。對(duì)比300 K(圖4(a))與600 K(圖4(b))下熱流密度分布云圖可以看到,由于U-10Zr材料600 K下的熱導(dǎo)率顯著高于300 K時(shí),因此多孔結(jié)構(gòu)中的熱流密度整體也顯然更高。
(a)300 K (b)600 K
孔隙率對(duì)多孔U-10Zr熱膨脹系數(shù)的影響如圖5所示;不同孔隙率的多孔U-10Zr熱膨脹應(yīng)力云圖如圖6所示。
圖5 孔隙率對(duì)多孔U-10Zr熱膨脹系數(shù)的影響
圖6 不同孔隙率的多孔U-10Zr熱膨脹應(yīng)力云圖
由圖5可見,計(jì)算的塊體(0%)U-10Zr金屬燃料熱膨脹系數(shù)與預(yù)設(shè)值一致,證明了模擬方法的準(zhǔn)確性。U-10Zr材料的熱膨脹系數(shù)隨孔隙率的增大而顯著下降。孔隙率增加至30%時(shí),其熱膨脹系數(shù)由塊體時(shí)的1.261×10-5K-1下降至0.883×10-5K-1,有利于其抗熱震性。
由圖6可以看到,由于U-10Zr合金的熱膨脹系數(shù)僅為1.261×10-5K-1,僅受熱而產(chǎn)生的內(nèi)應(yīng)力較小。但隨著孔隙率的增加,多孔U-10Zr合金內(nèi)部應(yīng)力逐步增加,局部出現(xiàn)明顯的應(yīng)力集中。這主要是由于孔隙率增加導(dǎo)致的結(jié)構(gòu)缺陷所引起的,但整體上,內(nèi)應(yīng)力均處于較低數(shù)值。
基于塊體U-10Zr材料的壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線,模擬了塊體U-10Zr材料的壓縮過程的力學(xué)響應(yīng),結(jié)果如圖7所示??梢钥吹?,在塊體U-10Zr材料壓縮彈性變形階段以及隨著載荷增加產(chǎn)生屈服后的塑性變形階段,有限元模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果均吻合較好,證明了模擬方法的有效性。
圖7 塊體U-10Zr的壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線
基于不同孔隙率的多孔U-10Zr材料模型與塊體U-10Zr的材料參數(shù)進(jìn)行壓縮實(shí)驗(yàn)的有限元模擬,得到不同孔隙率U-10Zr金屬燃料壓縮力學(xué)響應(yīng)如圖8所示??梢钥吹?,孔隙的存在對(duì)U-10Zr材料力學(xué)性能有較大影響,多孔U-10Zr材料的彈性模量、屈服強(qiáng)度和斷裂強(qiáng)度隨孔隙率的增大而減小。當(dāng)孔隙率達(dá)到30%時(shí),U-10Zr材料的彈性模量由塊體時(shí)的17 120 MPa下降至7780 MPa,屈服強(qiáng)度由801 MPa下降至304 MPa,而斷裂強(qiáng)度由1116 MPa下降至327 MPa。統(tǒng)計(jì)結(jié)果如表2所示。孔隙率增加使材料性能下降的直接原因?yàn)槿毕輰?dǎo)致局部應(yīng)力集中,從而使材料微結(jié)構(gòu)過早發(fā)生失效[19]。
表2 U-10Zr不同孔隙率的多孔U-10Zr材料力學(xué)性能
圖8 不同孔隙率的多孔U-10Zr材料的應(yīng)力-應(yīng)變曲線
對(duì)比不同孔隙率U-10Zr金屬燃料在其應(yīng)力-應(yīng)變曲線上發(fā)生宏觀塑性變形時(shí)的應(yīng)力狀態(tài)可見(圖9),在低孔隙率時(shí)(5%、10%),發(fā)生屈服時(shí)多孔U-10Zr材料內(nèi)部有較多區(qū)域(黑色)應(yīng)力超過屈服點(diǎn),發(fā)生了塑性變形。隨著孔隙率增加,多孔U-10Zr宏觀屈服所對(duì)應(yīng)的多孔材料內(nèi)部應(yīng)力分布越發(fā)不均勻,應(yīng)力集中越發(fā)明顯,屈服區(qū)域越來越集中,塑性變形甚至集中在非常狹小的區(qū)域,而這些區(qū)域可認(rèn)為是裂紋萌發(fā)和失效產(chǎn)生的區(qū)域??紫堵试黾訉?dǎo)致愈發(fā)嚴(yán)重的應(yīng)力集中,有待進(jìn)一步從孔洞形貌、分布等的優(yōu)化方面進(jìn)行研究。
由圖8還注意到,孔隙的存在也使得多孔U-10Zr應(yīng)力應(yīng)變曲線在屈服及之后的塑性階段力學(xué)響應(yīng)更加平滑。如圖10(a)所示,選取了20%孔隙率U-10Zr材料應(yīng)力-應(yīng)變曲線上a、b、c、d四個(gè)點(diǎn)處的等效塑性應(yīng)變(PEEQ)(圖10(b))。a、b、c、d點(diǎn)處的宏觀應(yīng)變分別為0.041、0.048、0.056、0.064。
(a)Stress-strain curve
通過對(duì)比可以看到,多孔U-10Zr材料中發(fā)生不均勻變形,在多孔U-10Zr材料宏觀上屈服之前,材料內(nèi)部已經(jīng)有區(qū)域發(fā)生塑性變形(宏觀應(yīng)變0.041,a點(diǎn))。隨著應(yīng)變持續(xù)增加,發(fā)生塑性變形區(qū)域增加且程度累積,部分區(qū)域發(fā)生嚴(yán)重的塑性變形,從而導(dǎo)致多孔U-10Zr材料最終損傷失效。
(1)孔洞缺陷的存在,改變了U-10Zr金屬燃料中熱流密度分布,隨著孔隙率增加,U-10Zr金屬燃料的熱導(dǎo)率下降。當(dāng)孔隙率達(dá)到30%時(shí),多孔U-10Zr合金的熱導(dǎo)率降幅約為47%。
(2)孔洞缺陷的存在,使得U-10Zr金屬燃料中存在應(yīng)力集中,U-10Zr金屬燃料的力學(xué)性能隨著孔隙率增加而下降。當(dāng)孔隙率達(dá)到30%時(shí),其彈性模量、屈服強(qiáng)度與斷裂強(qiáng)度分別下降至7.78 GPa、303.95 MPa、326.55 MPa。
(3)孔隙率增加使U-10Zr金屬燃料熱膨脹系數(shù)降低??紫堵蕿?0%的多孔U-10Zr合金的熱膨脹系數(shù)僅為0.883×10-5K-1。因此,其結(jié)構(gòu)內(nèi)部由熱膨脹導(dǎo)致的應(yīng)力集中整體較小。