尹?燕，劉?洋，祝偉康，張俊鋒

堿性膜燃料電池陽極雙催化層結(jié)構(gòu)與性能研究

尹?燕，劉?洋，祝偉康，張俊鋒

(天津大學(xué)內(nèi)燃機(jī)燃燒學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300350)

改善陽極水管理是堿性陰離子交換膜(AEM)燃料電池重要的研究課題．在質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)陰極研究中，發(fā)現(xiàn)改變催化層內(nèi)部結(jié)構(gòu)能夠有效改善陰極的水管理能力，然而目前關(guān)于AEM燃料電池催化層相關(guān)研究較少．本研究針對AEM燃料電池陽極水分布特點(diǎn)，利用Pt/C和PtRu/C催化劑在堿性條件下氫氧化反應(yīng)(HOR)的活性差異，設(shè)計(jì)了雙層催化劑結(jié)構(gòu)．當(dāng)活性較高的PtRu/C層靠近氣體擴(kuò)散層，活性較低Pt/C層靠近AEM時(shí)，雙催化層形成與單一催化層水分布相反的活性梯度，能夠有效改善水分布，在測試溫度為30℃和100%相對濕度時(shí)，獲得較高峰值功率密度88.1mW/cm2．研究成果為堿性膜燃料電池的陽極催化層結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提出一種新思路．

堿性膜燃料電池；水管理；雙層催化層

近年來，由于陰離子交換膜(AEM)性能的不斷提升，堿性膜燃料電池(AEMFC)的研究取得了巨大進(jìn)展[1-6]．與質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)不同，AEMFC是以氫氧根離子作為電荷傳導(dǎo)媒介，并在陽極與氫離子反應(yīng)生成水．膜電極內(nèi)水分布的研究表明[7]，陽極-膜-陰極的水含量依次降低，陽極的高水含量阻礙了氫氣的擴(kuò)散[8]，影響電池的性能．而且水淹問題會在高電流密度時(shí)加重[9-10]，這成為制約電池性能提升的關(guān)鍵問題[11]．因此，堿性燃料電池陽極的水淹問題面臨著十分嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)．

陽極的水主要來源于兩個(gè)方面：加濕帶入和陽極反應(yīng)產(chǎn)物．前者可通過調(diào)整相對濕度和背壓[12]來降低水的進(jìn)入量，當(dāng)陽極中的相對濕度和背壓低于陰極時(shí)，可以消除陽極溢流和陰極變干，從而實(shí)現(xiàn)水平衡；后者可通過調(diào)控膜電極內(nèi)部結(jié)構(gòu)和材料物化特性，改善膜電極內(nèi)的排水能力，從而提高電池性能[13].一些研究嘗試在靠近氣體擴(kuò)散層(GDL)側(cè)添加微孔層[14](microporous layer，MPL)或通過添加PTFE[15]提高催化層的疏水性改善電極內(nèi)部的水環(huán)境．雖然這些方法取得一定效果，但還不能直接調(diào)控催化層內(nèi)生成的水．在PEMFC陰極研究中發(fā)現(xiàn)，通過改變催化層內(nèi)部結(jié)構(gòu)能夠有效改善陰極的水管理能力，然而目前關(guān)于堿性膜燃料電池陽極催化層相關(guān)研究比較少，比如，通過構(gòu)建多功能催化層[16-17]可實(shí)現(xiàn)陰極水的自我調(diào)節(jié)．由于陽極中水是梯度分布(GDL側(cè)低，膜側(cè)高)，因此可以通過調(diào)整催化層內(nèi)外的活性優(yōu)化內(nèi)部生成水的分布．在酸性介質(zhì)中Pt被認(rèn)為具有較高氫氧化反應(yīng)(HOR)活性[18]，但當(dāng)反應(yīng)環(huán)境從酸性變?yōu)閴A性時(shí)其催化活性顯著降低，而通過與一定量的Ru配合，可以有效提高Pt在堿性環(huán)境中的HOR催化活性．研究表明Pt/C和PtRu/C催化劑在堿性條件下的氫氧化反應(yīng)存在著活性差異．Ru的摻入對減弱Pt-H相互作用具有電子效用，有利于H的氧化解吸，這是HOR的速率決定步驟[19]，表面摻雜Ru增強(qiáng)了Pt/C的HOR動(dòng)力學(xué)，并支持了堿性條件下的雙功能反應(yīng)機(jī)理[20]．Schwaemmlein等[21]研究了Ru@Pt核殼催化劑在不同的Pt殼厚度下的HOR活性，證實(shí)了Pt電子結(jié)構(gòu)的變化及Ru的摻雜促進(jìn)了Pt的HOR反應(yīng)，導(dǎo)致PtRu/C相比于Pt/C性能提升30%～50%．本研究通過設(shè)計(jì)PtRu/C層和Pt/C層的雙層催化層，研究相對位置對電池性能的影響規(guī)律，獲得陽極非均一催化層設(shè)計(jì)的相關(guān)理論．

1?實(shí)?驗(yàn)

1.1?實(shí)驗(yàn)試劑

FAA-3陰離子交換膜(50μm，F(xiàn)uMA-Tech)及FAA-3離聚物(10%(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同)，F(xiàn)uMA-Tech)；陽極催化劑：60% Pt/C(Johnson Matthey)，60% PtRu/C(河森)催化劑，陰極均采用60% Pt/C(Johnson Matthey)催化劑．

1.2?膜電極的制備

膜電極采用CCM法[22]，具體流程為：稱取一定量60%Pt/C(或60% PtRu/C)催化劑，分散在一定比例的異丙醇和去離子混合液中，滴加一定比例的離聚物，超聲30min后獲得催化劑墨水．通過噴涂方法將催化劑墨水均勻噴涂到FAA-3陰離子交換膜(3cm× 3cm)，噴涂面積為2cm×2cm．通過改變Pt/C和PtRu/C噴涂順序，制作如圖1所示的兩種不同結(jié)構(gòu)的陽極雙催化層，載量均控制在0.2mg/cm2(陽極總載量為0.4mg/cm2)．方案a為Pt/C層靠近GDL，PtRu/C層靠近膜；方案b為PtRu/C層靠近GDL，Pt/C層靠近膜．陰極采用同樣方法制作Pt/C催化層，載量為0.4mg/cm2．然后將膜電極放置在40℃的真空干燥箱中2h，使膜電極充分干燥．最后，把膜電極放入1mol/L KOH中進(jìn)行離子交換，交換時(shí)間為24h．

方案a　　　　　方案b

1.3?物理表征

通過BET測試儀(Belsorp-Max)測試Pt/C和PtRu/C催化劑的氮?dú)馕摳叫阅?，分析孔徑分布；采用掃描電鏡(JSM-6700F FE-SEM)分析Pt/C催化層、PtRu/C催化層微觀結(jié)構(gòu)和形貌．

采用XRD測試儀(Bruker D8-Focus)測量了Pt/C和PtRu/C催化劑的晶格結(jié)構(gòu)，測試范圍在10°～90°，掃速為5°/min，測試電流和電壓分別為40mA和40kV．

1.4?電化學(xué)測試

通過旋轉(zhuǎn)圓盤電極(Ivium RRDE)和電化學(xué)工作站(Ivium Vertex. C)，采用三電極體系對雙層催化劑層進(jìn)行電化學(xué)測試．工作電極為玻碳電極，參比電極為Ag/AgCl，輔助電極為鉑絲，所有電勢都已轉(zhuǎn)化成可逆氫電勢(reversible hydrogen electrode，RHE)．將5μL催化劑墨水先后(待前一催化劑層完全干燥后再滴加另一種催化劑墨水)滴加在鉑碳電極表面制成工作電極，玻碳電極工作面積為0.196cm2．貴金屬總載量為30μg/cm2．測試在0.1mol/L KOH溶液中進(jìn)行：在N2飽和溶液中進(jìn)行循環(huán)伏安(cyclic voltammetry，CV)掃描，掃描范圍為0.05～1.1VRHE，掃速100mV/s；在H2飽和的溶液中進(jìn)行線性掃描(linear sweep voltammetry，LSV)，掃描范圍為-0.05～0.65VRHE，掃速10mV/s，轉(zhuǎn)速為1600r/min，在0VRHE測試電化學(xué)阻抗譜(electrochemical impedance spectroscopy，EIS)，掃描范圍為100kHz～100mHz，用于電位矯正．

1.5?AEMFC電池性能測試

將膜電極從KOH溶液中取出后用去離子水清洗多次至中性，在流道碳板上從下到上依次安裝220μm厚PTFE墊片(中心2cm×2cm方形孔)、面積為2cm×2cm的碳紙(東麗060)，將膜電極活性區(qū)域?qū)?zhǔn)碳紙鋪平(注意區(qū)分陰陽極)，然后再在膜電極的另一面覆蓋碳紙、加裝墊片，最后蓋上碳板、集流板等夾具配件，裝夾扭矩為4.6N·m，完成單電池組裝．將單電池接入燃料電池測試臺(Greenlight G60)，進(jìn)行性能測試．在測試溫度為30℃的條件下，向陽極和陰極分別通入相對濕度100%的氫氣(99.9%)和氧氣(99.9%)，進(jìn)氣流量分別為0.lmL/min和0.2mL/min．

2?結(jié)果與討論

2.1?催化劑孔結(jié)構(gòu)

通過氮?dú)馕摳綄?shí)驗(yàn)分析了Pt/C和PtRu/C催化劑的孔徑分布．如圖2所示，Pt/C催化劑和PtRu/C催化劑的氮?dú)馕摳角€表現(xiàn)出了很高的相似性.不僅如此，兩種催化劑單位質(zhì)量體積也非常接近，在160cm3/g左右．利用NLDFT/GCMC方法擬合了兩種催化劑整體的孔徑分布規(guī)律，如圖2(b)所示．Pt/C和PtRu/C的莫代爾峰都出現(xiàn)在孔徑為2.5nm處，表現(xiàn)出孔徑結(jié)構(gòu)的高度相似．因此，本文研究所選用的商業(yè)化Pt/C和PtRu/C催化劑顆粒的孔徑具有較高的一致性．

Vulcan XC-72負(fù)載PtRu和Pt催化劑的衍射圖如圖2(c)所示，具有(111)、(200)、(220)和(311)等晶面，為典型的面心立方構(gòu)型．從圖中可以發(fā)現(xiàn)，PtRu和Pt的主要差異為Pt(111)和Pt(200)位置的峰型：PtRu/C中的位置相對于Pt標(biāo)準(zhǔn)峰向右偏移，主要是因?yàn)镽u摻入到Pt晶格中，導(dǎo)致晶胞收縮，說明PtRu是以合金的形式存在，此現(xiàn)象與之前文獻(xiàn)報(bào)道的研究結(jié)果一致[23-24]．

（a）N2吸附/脫附等溫線（b）孔徑分布（c）XRD數(shù)據(jù)

2.2?催化層形貌結(jié)構(gòu)

利用掃描電子顯微鏡對Pt/C催化層和PtRu/C催化層的斷面形貌(圖3)進(jìn)行觀察．如圖3所示，Pt/C催化層整體更加均一，離聚物和催化劑顆粒分散的比較均勻，直徑在0.3μm左右的孔較多．相比于前者，PtRu/C催化層內(nèi)部的孔的尺寸明顯要比Pt/C催化層大一些，大部分孔徑超過了0.5μm．產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因如下：一是催化劑顆粒和離聚物在墨水中存在一定程度的團(tuán)聚；另一種可能是因?yàn)镻t/C催化劑和PtRu/C催化劑自身化學(xué)性質(zhì)差異，導(dǎo)致最終形成催化層形貌的差異．因此，需要對催化劑顆粒的結(jié)構(gòu)化層結(jié)構(gòu)，可以為水和氣體傳輸提供高效的傳輸通道，而致密小孔的催化層會減弱傳質(zhì)性能，間接表現(xiàn)做進(jìn)一步的深入研究．由于孔徑的差異，可能會導(dǎo)致兩種催化層有不同的水、氣體傳輸特性：孔徑較大的催為阻擋或保留水分[25]．由這兩種催化層組成陽極雙層催化層時(shí)，由于位置不同(靠近膜或靠近氣體擴(kuò)散層)會影響燃料電池的性能．

圖3?Pt/C催化層和PtRu/C催化層的斷面SEM圖

2.3?陽極雙層催化層對AEMFC性能的影響

PtRu/Pt和Pt/PtRu雙層電極催化層的CV曲線和LSV曲線，如圖4(a)和(b)所示，PtRu/Pt的雙電容層區(qū)域面積大于Pt/PtRu，說明PtRu/Pt暴露出更多的電化學(xué)活性面積．從圖4(b)可以看出PtRu/Pt和Pt/PtRu的電化學(xué)活性有更明顯的差別(實(shí)線為測試曲線，虛線為iR矯正曲線)．PtRu/Pt和Pt/PtRu的極限擴(kuò)散電流密度分別為1.69mA/cm2和1.96mA/cm2，PtRu/Pt的半波電位為-0.006VRHE，而Pt/PtRu的半波電位則要向左偏移，出現(xiàn)在?-0.010VRHE處，以上分析證明催化層位置的不同對于氫氧化行為有較為明顯的影響．

圖4 PtRu/Pt和Pt/PtRu雙層催化層的CV曲線以及1600r/min轉(zhuǎn)速下的LSV曲線

如圖5(a)所示，Pt/PtRu表示陽極催化層為雙層中PtRu/C層(活性較高)靠近膜，Pt/C層(活性較低)靠近GDL，PtRu/Pt與Pt/PtRu相反．在低電流區(qū)域(150mA/cm2以下)，所有膜電極表現(xiàn)出相近的電池性能．隨著電流的增大，電池的功率密度開始出現(xiàn)差異．采用單一的PtRu/C和Pt/C為陽極催化層的AEMFC的峰值功率密度分別為64.8mW/cm2和50.6mW/cm2．在相同的催化劑負(fù)載量下，陽極雙層催化層表現(xiàn)出較高的性能，輸出功率密度分別達(dá)??到77.9mW/cm2(Pt/PtRu)和88.1mW/cm2(PtRu/Pt). PtRu/Pt雙層催化層活性與陽極水分布梯度趨勢相反(圖6)，優(yōu)化了反應(yīng)過程陽極水傳輸性能，獲得了比Pt/PtRu更高的電池性能．PtRu/Pt雙層催化層在圖5(b)所示的耐久性測試中也表現(xiàn)出了較好的穩(wěn)定性，在電流密度保持在100mA/cm2的條件下，連續(xù)工作10h，電壓由0.481V下降到0.461V，降幅約為4%．

圖5 堿性膜燃料電池性能極化曲線和PtRu/Pt電池耐久性測試結(jié)果

陽極不僅是產(chǎn)水區(qū)，而且氫氧離子的遷移也會攜帶部分水滲透到陽極(圖6)，增大了堿性膜燃料電池陽極的排水壓力[4]．雙層催化層的設(shè)計(jì)，調(diào)控了陽極內(nèi)外側(cè)(靠近GDL或靠近膜)催化層的活性，與單一催化層相比，在陽極層形成活性梯度(圖3)能夠改善陽極水分布特性，特別是當(dāng)活性較高的PtRu/C靠近GDL、活性較低Pt/C靠近膜時(shí)，反應(yīng)活性梯度與水分布方向相反，促進(jìn)了水向GDL側(cè)的排水，提高了電池在較大電流放電時(shí)的氣液傳輸性能，獲得了較高的輸出功率密度．

圖6?陽極水分布及雙層催化層示意

3?結(jié)?語

針對AEMFC陽極水梯度分布特點(diǎn)，設(shè)計(jì)了以PtRu/C和Pt/C為陽極催化劑的雙催化層結(jié)構(gòu)，優(yōu)化了陽極催化層內(nèi)的水傳輸特性．與單一催化層(PtRu/C或Pt/C)相比，雙層結(jié)構(gòu)利用了PtRu/C和Pt/C活性差異，優(yōu)化反應(yīng)過程陽極側(cè)的水分布，特別是當(dāng)活性較高的PtRu/C靠近GDL時(shí)，提高了催化層內(nèi)的氣液傳輸性能，從而獲得較高的電池性能，在相對濕度為100%、30℃的測試條件下，達(dá)到峰值功率密度為88.1mW/cm2．該研究成果為有效改善電極內(nèi)的水管理性能提出了一種新思路．

［1］ Wang Z，Sankarasubramanian S，Ramani V. Advances in anion exchange membranes for electrochemical energy conversion[J]. Current Opinion in Electrochem-istry，2018，12：240-245.

［2］ Dekel D R. Review of cell performance in anion exchange membrane fuel cells[J]. Journal of Power Sources，2018，375：158-169.

［3］ Dekel D R. Unraveling mysteries of hydrogen electrooxidation in anion exchange membrane fuel cells[J]. Current Opinion in Electrochemistry，2018，12：182-188.

［4］ 盧善富，彭思侃，相?艷. 雙極界面聚合物膜燃料電池研究進(jìn)展[J]. 物理化學(xué)學(xué)報(bào)，2016，32(8)：1859-1865.

Lu Shanfu，Peng Sikan，Xiang Yan. Research progress of bipolar interface polymer membrane fuel cells[J]. Acta Phys Chim Sin，2016，32(8)：1859-1865 (in Chinese).

［5］ 莊?林. 新型納米結(jié)構(gòu)推動(dòng)燃料電池電極催化劑的發(fā)展[J]. 物理化學(xué)學(xué)報(bào)，2016，32(8)：1853.

Zhuang Lin. New nanostructures promote the development of fuel cell electrode catalysts[J]. Acta Phys Chim Sin，2016，32(8)：1853 (in Chinese).

［6］ 尹?燕，裴亞彪，祝偉康，等. 堿性膜燃料電池陰極Co-N-C催化劑層的性能優(yōu)化[J]. 天津大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)與工程技術(shù)版)，2021，54(4)：374-378.

Yin Yan，Pei Yabiao，Zhu Weikang，et al. Optimization of a cathode Co-N-C catalyst Layer for an alkaline membrane fuel cells[J]. Journal of Tianjin University(Science and Technology)，2021，54(4)：374-378(in Chinese).

［7］ Omasta T J，Park A M，LaManna J M，et al. Beyond catalysis and membranes：Visualizing and solving the challenge of electrode water accumulation and flooding in AEMFCs[J]. Energy & Environmental Science，2018，11(3)：551-558.

［8］ Omasta T J，Wang L，Peng X，et al. Importance of balancing membrane and electrode water in anion exchange membrane fuel cells[J]. Journal of Power Sources，2018，375：205-213.

［9］ Diesendruck C E，Dekel D R. Water—A key parameter in the stability of anion exchange membrane fuel cells[J]. Current Opinion in Electrochemistry，2018，9：173-178.

［10］ Dekel D R，Willdorf S，Ash U，et al. The critical relation between chemical stability of cations and water in anion exchange membrane fuel cells environment[J]. Journal of Power Sources，2018，375：351-360.

［11］ Mandal M，Huang G，Hassan N U，et al. The importance of water transport in high conductivity and high-power alkaline fuel cells[J]. Journal of the Electrochemical Society，2019，167(5)：054501.

［12］ Wang Teng，Shi Lin，Wang Junhua，et al. High-performance hydroxide exchange membrane fuel cells through optimization of relative humidity，backpressure and catalyst selection[J]. Journal of the Electrochemical Society，2019，166(7)：F3305-F3310.

［13］ 尹?燕，杜迎夢，焦?魁，等. 固體氧化物電解池結(jié)構(gòu)對其性能的影響研究[J]. 天津大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)與工程技術(shù)版)，2019，52(11)：1171-1178.

Yin Yan，Du Yingmeng，Jiao Kui，et al. Influence of the structure of solid oxide electrolysis cell on its performance[J]. Journal of Tianjin University(Science and Technology)，2019，52(11)：1171-1178(in Chinese).

［14］ Omasta T J，Zhang Y，Park A M，et al. Strategies for reducing the PGM loading in high power AEMFC anodes[J]. Journal of the Electrochemical Society，2018，165(9)：F710-F717.

［15］ 譚力盛，潘?婧，李?瑤，等. 堿性聚合物電解質(zhì)燃料電池電極疏水性對性能的影響[J]. 電化學(xué)，2013，19(3)：199-203.

Tan Lisheng，Pan Jing，Li Yao，et al. Influence of electrode hydrophobicity on performance of alkaline polymer electrolyte fuel cells[J]. Journal of Electrochemistry，2013，19(3)：199-203 (in Chinese).

［16］ Yin Yan，Liu Jing，Chang Yafei，et al. Design of Pt-C/Fe-N-S-C cathode dual catalyst layers for proton exchange membrane fuel cells under low humidity[J]. Electrochimica Acta，2019，296：450-457.

［17］ Liang Huagen，Xu Ruoyu，Chen Kaicheng，et al. Self-humidifying membrane electrode assembly with dual cathode catalyst layer structure prepared by introducing polyvinyl alcohol into the inner layer[J]. RSC Advances，2016，6(2)：1333-1338.

［18］ Durst J，Simon C，Hasche F，et al. Hydrogen oxidation and evolution reaction kinetics on carbon supported Pt，Ir，Rh，and Pd electrocatalysts in acidic media[J]. Journal of the Electrochemical Society，2015，162(1?)：F190-F203.

［19］ Wang Ying，Wang Gongwei，Li Guangwei，et al. Pt-Ru catalyzed hydrogen oxidation in alkaline media：Oxophilic effect or electronic effect？[J]. Energy & Environmental Science，2015，8(1)：177-181.

［20］ Li Jingkun，Ghoshal S，Bates M K，et al. Experimental proof of the bifunctional mechanism for the hydrogen oxidation in alkaline media[J]. Angewandte Chemie-International Edition，2017，56(49)：F?15594-F15598.

［21］ Schwaemmlein J N，Stuehmeier B M，Wagenbauer K，et al. Origin of superior HOR/HER activity of bimetallic Pt-Ru catalysts in alkaline media identified via Ru@Pt core-shell nanoparticles[J]. Journal of the Electrochemical Society，2018，?165(5)：F229-F239.

［22］ Kim K H，Lee K Y，Kim H J，et al. The effects of nafion (R) ionomer content in PEMFC MEAs prepared by a catalyst-coated membrane (CCM) spraying method[J]. International Journal of Hydrogen Energy，2010，35(5)：2119-2126.

［23］ Esparbe I，Brillas E，Centellas F，et al. Structure and electrocatalytic performance of carbon-supported platinum nanoparticles[J]. Journal of Power Sources，2009，?190(2)：F201-F209.

［24］ Velazquez A，Centellas F，Garrido J A，et al. Structure of carbon-supported Pt-Ru nanoparticles and their electrocatalytic behavior for hydrogen oxidation reaction[J]. Journal of Power Sources，2010，?195(3)：F710-F719.

［25］ Britton B，Holdcroft S. The control and effect of pore size distribution in AEMFC catalyst layers[J]. Journal of the Electrochemical Society，2016，163(5)：F353-F358.

Structure and Performance of Anode Dual Catalyst Layer for Anion-Exchange Membrane Fuel Cell

Yin Yan，Liu Yang，Zhu Weikang，Zhang Junfeng

(State Key Laboratory of Engines，Tianjin University，Tianjin 300350，China)

Improving water transport behavior within the anode catalyst layer is an important research topic for anion-exchange membrane (AEM) fuel cells. For proton-exchange membrane fuel cells (PEMFCs)，the catalyst layer microstructure has been found to significantly influence the water management，while there is a lack of study on the anode catalyst layer for AEM fuel cells. In this work，we utilize the hydrogen oxidation reaction (HOR) activity difference between Pt/C and PtRu/C catalysts to design anode dual catalyst layers (ADCLs) to improve the water management. The results indicate that the ADCL with the PtRu/C layer close to the gas diffusion layer and the Pt/C close to the AEM form a reactivity gradient that is opposite to the water gradient in the PtRu/C or Pt/C catalyst layer，leading to better water transport in the anode. At 30℃ and a relative humidity of 100%，the maximum peak power density was achieved as 88.1mW/cm2. The results of this study will provide a novel idea for the design of anode catalyst layers in AEM fuel cells.

anion-exchange membrane fuel cell；water management；anode dual catalyst layers

TK-9

A

0493-2137(2022)01-0040-06

10.11784/tdxbz202008036

2020-08-14；

2020-10-26.

尹?燕（1974—??），博士，教授，yanyin@tju.edu.cn.

張俊鋒，geosign@tju.edu.cn.

國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃資助項(xiàng)目(2018YFB0105405).

Supported by the National Key Research and Development Program of China(No.2018YFB0105405).

(責(zé)任編輯：田?軍)