任國興， 厲運周， 張穎穎， 劉東彥

(1.中國海洋大學信息科學與工程學部， 山東 青島 266100； 2. 齊魯工業(yè)大學(山東省科學院)海洋儀器儀表研究所， 山東 青島 266100)

自日本福島核電站事故以來，海水的放射性污染成為海洋環(huán)境監(jiān)測關注的熱點。傳統(tǒng)的監(jiān)測手段每年進行1～2次重點海域站位取樣、實驗室處理，然后再進行分析，其周期較長，不能對一些突發(fā)事故引起的放射性污染進行及時監(jiān)測和有效預警。海水放射性原位監(jiān)測技術具有實時、在線的特點[1]，對其開展研究具有重要意義。

在對海水的放射性污染監(jiān)測技術中，γ譜法應用最廣泛[2]。γ譜法的原理如下：海水中放射性核素在衰變過程中會發(fā)射出不同能量的γ射線，γ射線與閃爍晶體相互作用后產(chǎn)生熒光，熒光被光電器件獲取后以脈沖電信號的形式輸出處理，將脈沖信號的計數(shù)量對應為不同能量描繪的γ能譜，通過分析能譜，計算出核素的活度。

放射性測量儀器的探測效率是定量分析γ能譜的一個重要物理量，它表征了γ射線照射量率與探測器輸出脈沖計數(shù)之間的關系。在監(jiān)測儀器布放之前必須要進行效率的刻度校準，刻度校準的優(yōu)劣直接影響測量結果的準確性[3-4]。

傳統(tǒng)的方法是利用多個γ標準放射源在實驗室對儀器進行效率刻度。傳統(tǒng)刻度方法不可避免地會對實驗人員造成一定的輻射[5]，且放射源管理嚴苛、不能輕易獲得滿足要求的數(shù)量。而對海水的放射性測量而言，能溶解于海水中的單能γ射線核素的數(shù)量相當有限，很難建造一個足夠大的水箱來模擬真正的海洋環(huán)境，含有人工核素的試驗廢水難以處理。以上問題使得在實驗室進行效率刻度變得非常困難。

蒙特卡羅方法是一種隨機實驗方法[6]，其基本原理是利用大量隨機實驗的平均結果來近似求解問題的解。蒙特卡羅方法與所求解的問題維數(shù)無關，收斂速度可以預測，能夠準確地描述粒子傳輸?shù)奈锢磉^程，在復雜放射性測量分析方面具有獨特優(yōu)勢，因此在核物理研究中得到廣泛應用[7]，已成為研究人員設計、分析和測試放射性測量儀器的重要手段。已有的研究大多數(shù)是為了研究陸地上某些位置的不同放射源的響應特性和效率校準方法，或者研究具有不同形狀、體積和材料的儀器設備的響應特性和效率校準方法[8-9]。近年來，隨著海洋放射性監(jiān)測技術的發(fā)展，已經(jīng)出現(xiàn)蒙特卡羅方法在海洋放射性監(jiān)測方面的模擬，主要模擬計算探測器在海水中的本底能譜圖,以增加能譜分析的置信度[10-11]。

本文針對海洋原位放射性監(jiān)測技術中使用的NaI(Tl)晶體探測器，采用蒙特卡羅的MNCP程序?qū)aI(Tl)晶體探測器和海水環(huán)境進行模擬，研究海洋環(huán)境中多種放射性核素的探測效率校準，擬合了γ射線的探測效率與能量關系的曲線，并在此基礎上研制了海洋原位放射性監(jiān)測儀。在青島海域進行了海洋原位放射性監(jiān)測儀的海上實驗，使用海水中天然存在的K元素進行了探測效率的計算。

1 仿真及數(shù)學計算

1.1 建立蒙特卡羅模型

使用MNCP程序模擬全能峰探測效率分為如下幾步：

(1)建立NaI(Tl)探測器物理模型。模型參數(shù)如下：探測器的尺寸、結構，各部分材料的成分、密度，海水的密度等。

(2)描述探測器在海水中的位置。

(3)用MNCP程序表達上述模型。

(4)模擬計算，并對模擬結果進行處理。

根據(jù)以上論述，結合NaI(Tl)探測器的結構、尺寸，建立了仿真模型。探測器由75 mm × 75 mm的NaI(Tl)晶體和光電倍增管(HAMAMATSU CR109)組成，它們與集成電路一起封裝在鋁材質(zhì)的水密圓柱形外殼中。采用MNCP程序，對裝在半徑分別為10、20、…、120 cm的球形水箱中的放射源和海水(密度為1.025 g·cm-3)進行了放射性探測效率的模擬，忽略光電倍增管、電路和電纜，將探測器簡化為閃爍晶體，置于模擬裝有海水的模型中心。為了更真實地模擬探測器在實際海水中的測量情況，在模型中考慮了由于晶體周圍的鋁外殼而引起的γ射線衰減。計算模型如圖1所示。計算模式為P模式，模擬光子數(shù)為1×108個。

圖1 海水中NaI(Tl)探測器仿真模型平面圖Fig.1 Plane view simulation model of NaI(Tl) detector in seawater

1.2 探測效率模擬

對于陸地上的點源檢測，探測效率定義為在一定的探測條件下，探測器測得的粒子數(shù)與在相同時間內(nèi)由輻射源發(fā)射出的該種粒子數(shù)之比。與陸地點源探測不同，海洋放射性測量是一種體源探測，在探測效率上有不同的模擬計算方法[12]。在海水中，具有不同活度的某種放射性核素，單位時間的全能峰計數(shù)不同，即全能峰計數(shù)率(單位為 cps)不同。用相對全能峰計數(shù)率，即單位活度的全能峰計數(shù)率來描述海洋探測效率[13]，單位為 cps/(Bq·m-3)。

海水中不同的核素在發(fā)生衰減時會產(chǎn)生與其核素衰減能量相同能量的γ射線，不同能量的γ射線有著不同的吸收率，海洋中放射性核素的探測效率與探測半徑、γ射線能量有關。圖2給出了用MCNP程序模擬的能量分別為511、662、835和1 460 keV的γ射線在海水中不同距離的探測效率曲線。由圖2可以看出，海水中探測半徑越大，探測效率就越高。當探測半徑足夠大時，探測效率達到飽和值[14-15]。

圖2 海水中不同γ射線能量的距離-探測效率曲線Fig.2 Distance-detection efficiency curves of different γenergies in seawater

為使效率刻度更精確，在實際工作中可用相同方法模擬更多的γ射線能量的距離-探測效率曲線。當曲線達到飽和值后，將這些飽和值進行平均，便可得到對應的γ射線能量的探測效率(見圖3)。

圖3 能量-探測效率曲線

根據(jù)圖3能量-探測效率曲線可得到NaI(Tl)探測器的能量與探測效率εs的關系式：

(1)

式中：E是γ射線的能量；a、b、c和d是擬合參數(shù)。

2 系統(tǒng)實現(xiàn)

2.1 海洋放射性原位測量儀原理

海洋放射性原位測量儀硬件系統(tǒng)由NaI(Tl)晶體探測模塊、數(shù)字化多通道脈沖幅度分析模塊、電源模塊、通信模塊和封裝外殼組成(見圖4)。晶體探測器模塊主要由75 mm國產(chǎn)NaI(Tl)晶體(662keV的能量分辨率小于7%)、低鉀光電倍增管和前置放大電路組成，使用光耦合材料優(yōu)化光電轉換效率。電源模塊提供光電倍增管工作需要的高壓和其他電子器件的工作電壓。測量儀采用標準串口輸出數(shù)據(jù)，上位機的能譜處理解析軟件具備自動執(zhí)行數(shù)據(jù)接收、存儲、解析、顯示及設置等功能。

圖4 測量儀主要構成Fig.4 Sensor main composition diagram

海水中的γ射線照射在NaI(Tl)閃爍晶體上發(fā)出熒光，晶體探測器模塊收集熒光，然后將熒光信號處理成與檢測的γ射線能量成正比的脈沖電壓。微弱的脈沖電壓信號通過放大、整形后進行脈沖幅度分析，計數(shù)得到γ能譜。測量儀將能譜數(shù)據(jù)傳輸給上位機軟件，上位機軟件自動解析甄別。

2.2 海洋放射性原位測量儀封裝

測量儀的封裝結構如圖5所示，NaI(Tl)晶體探測模塊采用鋁外殼封裝，內(nèi)部采用光耦合材料優(yōu)化探測器的光電轉換效率。綜合考慮防水、耐壓、耐腐蝕、對γ 射線衰減的影響及制作工藝，本研究選擇尼龍作為測量儀的整體封裝外殼材料。測量儀實物組裝完成圖如圖6所示。

圖5 測量儀封裝結構圖

圖6 測量儀組裝圖Fig.6 Sensor assembly diagram

3 海上實驗

進行海上現(xiàn)場實驗之前，在實驗室用137Cs、60Co、40K和54Mn四個參考放射源對NaI(Tl)晶體探測器進行了能量校準。完成實驗室能量校準后，在青島八大關碼頭進行了測量儀的海上現(xiàn)場實驗。實驗現(xiàn)場的水深為8 m左右。如圖7所示，使用吊車將測量儀懸掛于水面下3 m處，以減少海底和宇宙輻射對測量的干擾。使用筆記本電腦進行實時測量和數(shù)據(jù)采集，使用采集到的能譜數(shù)據(jù)進行放射性核素的定性和定量計算。

圖7 海上實驗

圖8是海上實驗24 h連續(xù)測量得到的能譜曲線，從圖8可以看到，在1 460 keV能量處出現(xiàn)用來比對模擬效率和實測效率所需的40K特征峰。

圖8 海洋現(xiàn)場實驗24 h能譜

在海上實驗中，海水的鹽度為30.98。海水中鉀的含量約為1.1%、40K在鉀中約占11.7‰，海水中40K的活度為1.897×10-2Bq·m-3，由上述關系，根據(jù)公式(2)[16]可計算40K的探測效率ε：

(2)

式中：N為全能峰計數(shù)，可通過圖8扣除本底后解譜得出；c為活度(Bq·m-3)；I為γ光子發(fā)射率，與核素相對應，是常數(shù)；t為測量時間。通過公式(2)計算可得，現(xiàn)場實驗得到的40K的探測效率為1.68×10-4cps/(Bq·m-3)，根據(jù)公式(3)[17]計算模擬效率與實測效率的相對偏差：

(3)

式中：E為模擬效率與實測效率的相對偏差；Ds為模擬效率；De為實測效率。將模擬效率Ds=1.70×10-4cps/(Bq·m-3)、實測效率De=1.68×10-4cps/(Bq·m-3)代入公式(3)中，可得二者的相對偏差E=1.19%，由此可見，本研究的實驗結果與模擬結果具有很好的一致性。

4 結語

探測效率是在海水中工作的放射性原位測量儀的重要性能指標之一，也是定量計算海水中放射性核素的重要參數(shù)。由于海洋環(huán)境的復雜性，海洋的放射性探測與當前成熟的陸地放射性探測有很大的差異。鑒于實驗室刻度和定量測試的困難，本文利用蒙特卡羅方法對自行研發(fā)的NaI(Tl)探測器的效率刻度進行了模擬和分析，得出了適合海水放射性原位監(jiān)測儀器的效率擬合曲線。將基于NaI(Tl)探測器的海水放射性原位測量儀進行了海上實驗，用實測的40K倒推出的探測效率值與用蒙特卡羅方法模擬計算得到的探測效率值非常接近，這證明了本研究的可行性。

下一步將對海洋原位放射性測量的蒙特卡羅模擬開展持續(xù)的研究，進一步利用蒙特卡羅方法模擬核泄漏時放射性核素的海洋探測效率數(shù)據(jù)，為核事故應急提供理論依據(jù)。