郭樂揚(yáng)，李文戈，吳新鋒，姜濤，張士陶，張楊楊

防/疏冰涂料的機(jī)理及其發(fā)展趨勢(shì)

郭樂揚(yáng)，李文戈，吳新鋒，姜濤，張士陶，張楊楊

（上海海事大學(xué) 商船學(xué)院，上海 201306）

防/疏冰涂料在冬季低溫災(zāi)害以及極端冰凍天氣所帶來的損失面前顯得尤為重要，因此解決表面結(jié)冰這一問題吸引了大量學(xué)者進(jìn)行研究和討論。將防/疏冰涂料的機(jī)理分為結(jié)構(gòu)型和物理化學(xué)型，前者主要形式為在基材表面構(gòu)建微納米粗糙結(jié)構(gòu)，后者主要形式為在涂料中添加可以通過自身的物理化學(xué)性質(zhì)防止水滴滯留表面、延緩結(jié)冰或使冰易從表面脫落的材料。首先將結(jié)構(gòu)型防/疏冰的微觀機(jī)理按提出時(shí)間的進(jìn)程進(jìn)行總結(jié)，主要有Young方程、Wenzel方程和Cassie-Baxter方程，然后將現(xiàn)有文獻(xiàn)中構(gòu)建微納米級(jí)粗糙結(jié)構(gòu)的主要方法進(jìn)行分類。其次，同樣將物理化學(xué)型防/疏冰的微觀機(jī)理按提出時(shí)間的進(jìn)程進(jìn)行總結(jié)，物理化學(xué)型防/疏冰材料主要有低表面能、光熱、相變材料，研究中常將這2種防/疏冰機(jī)理結(jié)合使用以達(dá)到最佳效果。最后展望了防/疏冰涂料的發(fā)展趨勢(shì)，在未來研發(fā)過程中，其穩(wěn)定性、廣泛適用性和經(jīng)濟(jì)實(shí)用性應(yīng)被充分考慮，這三者并非完全獨(dú)立，而是相輔相成，可以提升防/疏冰涂料應(yīng)用的深度和廣度，積極響應(yīng)市場(chǎng)的需求。另外，制定統(tǒng)一的性能測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)也將更好地助力防/疏冰涂料的研究。

防冰涂料；疏冰涂料；超疏水表面；相變材料；光熱材料

在人與自然數(shù)千萬年間的相處過程中，面多眾多自然災(zāi)害，人類一直積極面對(duì)，開發(fā)創(chuàng)新出足以抵御惡劣環(huán)境的材料。2008年約旦、希臘以及中國(guó)發(fā)生特大冰雪災(zāi)害，2011年黔東南發(fā)生2次冰凍災(zāi)害，2019年黑河發(fā)生罕見凍雨，2021年美國(guó)德州遭遇史上最強(qiáng)暴風(fēng)雪。在低溫冰凍災(zāi)害下，電力停擺、水管破裂、公路結(jié)冰，電力、交通等各方面受到的嚴(yán)重影響，給受災(zāi)居民帶來巨大的不便。隨著自然生態(tài)遭到破壞，氣候變遷帶給居民的威脅不再遙遠(yuǎn)。研究者們也不斷尋找能夠抵御極端冰凍天氣的方法，將人類生產(chǎn)、生活受到的影響降到最低。

目前主要使用的防/疏冰措施有機(jī)械除冰、溶液除冰、加熱除冰以及涂料防/疏冰等。機(jī)械除冰是依靠外界施加的機(jī)械力、離心力等破壞冰層，后續(xù)可使用氣流將冰去除。雖然該方法運(yùn)行成本低，但工作強(qiáng)度大、效率低且操作范圍有限。溶液防冰是將冰點(diǎn)很低的防凍液噴灑到基材表面，使水在表面上的冰點(diǎn)降低或者使冰融化來達(dá)到防/疏冰的目標(biāo)。該方法時(shí)效短且結(jié)冰較多的情況下除冰效果不明顯。加熱除冰在船舶中分為電加熱和氣加熱法。電加熱是利用船舶發(fā)動(dòng)機(jī)產(chǎn)生的能量，轉(zhuǎn)化為電能后再通過電加熱設(shè)備對(duì)指定位置進(jìn)行除冰。而氣加熱法是指將船舶運(yùn)行時(shí)產(chǎn)生的熱氣直接由引氣裝置引至需除冰處。但電加熱方法不適合大面積的表面，多針對(duì)個(gè)別設(shè)備局部除冰，而氣加熱會(huì)受到船體結(jié)構(gòu)等因素的限制，因此加熱除冰往往具有成本高、限制條件多、融冰較慢的缺點(diǎn)。涂層防/疏冰是利用涂料的物理或化學(xué)作用[1]，使水滴不易滯留在基材表面或者減小冰對(duì)基材表面的附著力，從而使冰不易生成或使覆冰能在風(fēng)力及其他自然條件下自然脫落。該方法簡(jiǎn)單易行、成本低，是最常用措施，且該方法可以與前3種方法結(jié)合使用。

防/疏冰涂層減少冰對(duì)儀器基材表面產(chǎn)生傷害的思路分為3種[2]：增加表面的疏水性，使水滴難以在表面滯留成冰；加長(zhǎng)水滴形核結(jié)冰的時(shí)間以延緩結(jié)冰；降低冰與基材表面的附著力，使已生成的冰能在自然力量下自行脫落，降低人工除冰成本。防冰的微觀機(jī)理可簡(jiǎn)單分為結(jié)構(gòu)型和物理化學(xué)型。結(jié)構(gòu)型防冰是指在物體表面構(gòu)建一定的微納米結(jié)構(gòu)，這樣液滴與固體表面之間會(huì)有空氣囊相分隔，這能提高固體表面的疏水性[3]，使水滴從表面直接流過以防止滯留后冷凍成冰，從而達(dá)到防冰的效果。經(jīng)典理論有Young方程cos=(sg?sl)/lg，Wenzel方程cos=cosθ，Cassie-Baxter方程cosθ=φ(cos+1)?1等。在表面構(gòu)建這種微結(jié)構(gòu)的方法有溶膠-凝膠法、電化學(xué)沉積、靜電紡絲、相分離、等離子體處理和化學(xué)蝕刻等。物理化學(xué)型防冰是指利用如低表面能材料的疏水性、光熱材料的吸熱性、相變材料的儲(chǔ)熱性等材料的物理化學(xué)性能，來達(dá)到減少水滴滯留時(shí)間，提高冰形成后融化速度以及延緩冰凍結(jié)時(shí)間的效果。在實(shí)際應(yīng)用中，這2種防冰機(jī)理多結(jié)合使用，在表面構(gòu)建微納米結(jié)構(gòu)和降低表面能是防冰材料的2個(gè)重要指標(biāo)。本文從結(jié)構(gòu)型和物理化學(xué)型防/疏冰的微觀機(jī)理出發(fā)，總結(jié)現(xiàn)有文獻(xiàn)對(duì)表面防/疏冰提出的方法以及存在的問題，為設(shè)計(jì)合理有效的產(chǎn)品提供重要信息和相關(guān)借鑒。

1 結(jié)構(gòu)型防/疏冰

圖1顯示了結(jié)構(gòu)型防/疏冰液-固表面相互作用方面幾項(xiàng)重大理論提出的時(shí)間表。1805年，Young[4]提出了理想平面上三相界面張力的關(guān)系，它是潤(rùn)濕現(xiàn)象邊界條件的基本方程，也稱為潤(rùn)濕方程。將一液滴滴在理想固體表面上，固-氣的界面張力為SG，固-液的界面張力為SL，氣-液的表面張力為L(zhǎng)G，在三相界處液體內(nèi)側(cè)氣-液界面和液-固界面的夾角即接觸角（），一般服從Young方程。接觸角的大小是判定固體表面潤(rùn)濕性好壞的依據(jù)，越小潤(rùn)濕性越好，<90°為親水表面，>90°為疏水表面。但Young方程條件為理想平面，實(shí)際情況下固體表面都有一定的粗糙度，這會(huì)使計(jì)算出的接觸角有一定的偏差。1878年Wenzel[5]提出Wenzel方程，他認(rèn)為液滴能始終貼合固體粗糙表面的形貌形成連續(xù)的潤(rùn)濕界面，因此粗糙表面的表觀接觸角（*）與理想光滑表面的楊氏接觸角（）服從cos=cosθ，其中為粗糙因子，它是粗糙固體表面實(shí)際表面積與投影表面積之比，≥1。由Wenzel方程可知，對(duì)于親水的表面（<90°），值越大則*越?。欢杷砻妫?90°），值越大則*越大。即固體表面一定的粗糙度能使親水的表面更親水，疏水的表面更疏水。1994年Cassie[6]提出的Cassie-Baxter方程，他認(rèn)為液滴不能完全貼合在粗糙固體表面，液滴與固體表面凹槽間存在氣泡。因此粗糙表面的表觀接觸角（*）與理想光滑表面的楊氏接觸角（）服從cosθ=φ(cos+1)?1，其中為復(fù)合接觸面中粗糙固體表面突起面積與總接觸面積之比。由此式可知，對(duì)于疏水表面（>90°），越小則*越大，即提高液滴與固體表面間空氣部分所占的比例，將會(huì)增強(qiáng)固體表面的超疏水性能。1996年Onda等[7]在玻璃板上首次人工合成出具有微納米級(jí)結(jié)構(gòu)的烷基烯酮二聚體（AKD）超疏水表面，該表面的水接觸角高達(dá)174°，而用刮刀將該結(jié)構(gòu)破壞刮平后的平坦AKD表面則不再具有超疏水性，水接觸角小于109°。

因此固體表面具有一定的微結(jié)構(gòu)將有助于增加疏水性，使水滴從表面直接流過以防止滯留后冷凍成冰，從而達(dá)到防/疏冰的效果[8-9]。而近二十年在表面構(gòu)建這種微結(jié)構(gòu)的方法有溶膠-凝膠法[10-12]、電化學(xué)沉積[13-14]、靜電紡絲[15-16]、相分離[17-18]、等離子體處理[19-21]和化學(xué)蝕刻[22-23]等。表1是由不同構(gòu)建方法制備出的微結(jié)構(gòu)超疏水表面研究的總結(jié)。

圖1 結(jié)構(gòu)型防/疏冰液-固表面相互作用方面幾項(xiàng)重大理論時(shí)間表

表1 由不同構(gòu)建方法制備出的微結(jié)構(gòu)超疏水表面

Tab.1 Microstructural superhydrophobic surfaces prepared by different construction methods

1.1 溶膠凝膠法

溶膠凝膠法是將高化學(xué)活性的組分作為前驅(qū)體，混合為前驅(qū)體溶液，再進(jìn)行水解、縮聚形成溶膠，接著經(jīng)過老化最終形成三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的凝膠，凝膠網(wǎng)絡(luò)內(nèi)充滿不可流動(dòng)的溶劑，將凝膠干燥、燒結(jié)后可制備出具有微納米結(jié)構(gòu)的材料，是一種相對(duì)比較溫和的方法[24-25]。溶膠凝膠法制備微納米結(jié)構(gòu)材料的工藝過程見圖2。

Huang等[26]通過式（1）所示的溶膠凝膠法制備反應(yīng)方程式在玻璃片表面制得SiO2納米顆粒。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)甲基硅樹脂的水接觸角為112°，而將SiO2納米顆粒與甲基硅樹脂混合后，涂層的水接觸角升高至最高157.2°，說明了SiO2納米顆粒所構(gòu)建的微納米級(jí)粗糙表面能提高涂層的疏水性。

Wu等[27]進(jìn)一步研究SiO2納米顆粒的含量對(duì)涂層粗糙度產(chǎn)生的影響，試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)隨著SiO2含量的增加，涂層表面粗糙度先增加后減小再增加。這是因?yàn)殚_始時(shí)涂層只有少量SiO2聚集體和樹脂組成，因此有很多中空區(qū)域，呈現(xiàn)相對(duì)較大的粗糙度值。加大SiO2的含量后，涂層中空區(qū)域會(huì)逐漸被納米顆粒覆蓋，產(chǎn)生微孔結(jié)構(gòu)，形成多相接觸的穩(wěn)定Cassie模型。然而過多的SiO2反而會(huì)減少微孔結(jié)構(gòu)，降低疏水效果。因此隨SiO2含量的增加，水接觸角先增大后減小，而滯后角則一直呈下降的趨勢(shì)。在最佳條件下，該超疏水涂層的水接觸角可達(dá)161°，滑動(dòng)角可達(dá)2°。

目前很少有人使用紙張作為疏水涂層的基材，但Shi等[28]在普通濾紙上創(chuàng)新性地通過溶膠-凝膠法制備出粗糙的TiO2薄膜。試驗(yàn)測(cè)得水接觸角為150°，滯后角為5°。超疏水紙的制備在造紙防潮、拒水、防污等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用。

1.2 化學(xué)刻蝕

刻蝕是通過物理或化學(xué)方法剝離和去除材料的統(tǒng)稱，這是一種微加工制造方法，主要包括模板蝕刻、等激光蝕刻、化學(xué)蝕刻和離子體蝕刻等?；瘜W(xué)刻蝕是通過溶液使材料表面獲得微納米粗糙結(jié)構(gòu)，是最直接、最有效的方法，這種微納米結(jié)構(gòu)使材料表面具有超疏水性能[29]?；瘜W(xué)刻蝕的效果大多與刻蝕液、刻蝕條件有關(guān)。圖3為化學(xué)刻蝕的工藝過程。

圖3 化學(xué)刻蝕的工藝過程

彭華喬等[30]用鹽酸對(duì)鋁合金表面進(jìn)行刻蝕，研究發(fā)現(xiàn)水接觸角會(huì)隨著鹽酸濃度、刻蝕時(shí)間、刻蝕溫度的增加先增大后減小。這是因?yàn)榭涛g液濃度不夠、時(shí)間過短或者溫度太低都會(huì)使刻蝕的反應(yīng)緩慢，達(dá)不到所需的粗糙結(jié)構(gòu)。而各變量過大時(shí)，反應(yīng)就會(huì)過于劇烈，反而會(huì)破壞鋁合金表面的微納米結(jié)構(gòu)。當(dāng)刻蝕酸濃度為3 mol/L、刻蝕時(shí)間為20 min、刻蝕溫度為25 ℃時(shí)，效果最佳，水接觸角高達(dá)156°。

Wang等[31]最先提出使用H2O2和強(qiáng)酸（HNO3和HCl）對(duì)鋼板進(jìn)行刻蝕，研究繪制了H2O2含量、強(qiáng)酸含量和水接觸角三者之間關(guān)系的三維網(wǎng)格圖。對(duì)比不同強(qiáng)酸的三維網(wǎng)格圖發(fā)現(xiàn)，隨著H2O2和強(qiáng)酸含量的增加，水接觸角都逐漸增加并保持在150°以上，水接觸角最高可達(dá)160°。但硝酸作為強(qiáng)酸時(shí)，基材表面的水接觸角最小值約100°，小于鹽酸作為強(qiáng)酸時(shí)基材表面水接觸角的最小值。對(duì)比不同強(qiáng)酸刻蝕的鋼板表面形貌時(shí)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)H2O2保持不變，HCl增加時(shí)，表面形貌變化不大；H2O2保持不變，HNO3增加時(shí)，表面形貌會(huì)發(fā)生明顯的變化，這說明硝酸本身是一種強(qiáng)氧化劑，可以對(duì)表面造成比鹽酸更嚴(yán)重的腐蝕。他們制備的這種超疏水表面在?20 ℃下的防冰性能優(yōu)異，且在膠帶剝離、砂紙磨損、水沖擊試驗(yàn)中機(jī)械性能表現(xiàn)穩(wěn)定，還具有防腐、耐紫外線性能。

Tang等[32]在后續(xù)試驗(yàn)中，繼續(xù)使用H2O2和強(qiáng)酸（HNO3和HCl）作為刻蝕液，對(duì)7075鋁表面進(jìn)行刻蝕。表面形貌出現(xiàn)了與之前不同的現(xiàn)象，由于含有HNO3的刻蝕液具有更強(qiáng)的氧化性，所以反應(yīng)過程中會(huì)在7075鋁合金表面形成鈍化膜，從而延緩了腐蝕過程，呈現(xiàn)出較為平滑的表面形貌。而對(duì)于含有HCl的刻蝕液，表面腐蝕程度會(huì)隨H2O2和HCl含量的增加而增加，這與之前鋼板作為基底時(shí)的現(xiàn)象相反。經(jīng)過刻蝕后，水接觸角最高可達(dá)158°。試驗(yàn)還發(fā)現(xiàn)，一定的粗糙度有助于大幅降低冰黏附強(qiáng)度，但濃度過高的刻蝕液雖能繼續(xù)增加表面粗糙度，但冰剪切強(qiáng)度則會(huì)升高。

Tong等[33]用H2O2、HCl和去離子水配制了化學(xué)刻蝕液，試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)隨著H2O2含量的增加，鋁基板表面的水接觸角不斷增加，最高可達(dá)到156°，滯后角不斷降低直至1°。在他們的冰凍結(jié)試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，相較于裸鋁基板表面，該超疏水表面具有更強(qiáng)的抗結(jié)冰能力，水滴在表面凍結(jié)所用時(shí)間延長(zhǎng)了1倍多。該現(xiàn)象可用經(jīng)典的成核理論和成核自由能壘公式（2）—（3）解釋。是水滴的半徑，Sl為液滴-表面界面張力，Δ是冰和水滴之間的吉布能量密度差，為表面的水接觸角。由公式（2）—（3）可知，成核自由能壘Δ與()成正比，而()又隨的增加單調(diào)遞增。所以超疏水表面比鋁基板表面表現(xiàn)出更大的Δ，具有更好的防結(jié)冰性能。

1.3 電沉積

電沉積是指簡(jiǎn)單金屬離子或絡(luò)合金屬離子通過電化學(xué)過程在基體表面形成涂層。陽(yáng)極和陰極浸在含有金屬離子的電解液中，陽(yáng)極發(fā)生氧化反應(yīng)，待涂覆的基體常作為陰極發(fā)生還原反應(yīng)，使金屬離子沉積在其表面形成涂層[34-35]。電沉積制備微納米粗糙結(jié)構(gòu)的性能優(yōu)劣與沉積金屬的性質(zhì)、電解液的組成、溫度、電流密度等因素有關(guān)，因此可調(diào)節(jié)上述參數(shù)得到最優(yōu)的超疏水涂層[36]。圖4 為電沉積制備涂層的工藝流程。

圖4 電沉積制備涂層的工藝流程

Yang等[37]發(fā)現(xiàn)電沉積時(shí)間會(huì)影響涂層的疏水性能，隨電沉積時(shí)間的增加，水接觸角先升高后降低，最高可達(dá)160.3°，滯后角為3.0°。這是因?yàn)殡姵练e時(shí)間過長(zhǎng)會(huì)使表面生成的團(tuán)簇狀微納米結(jié)構(gòu)過密，過大的密度會(huì)影響涂層與液滴間滯留空氣，減少微孔結(jié)構(gòu)，從而影響涂層的疏水性能。

Zheng等[38]發(fā)現(xiàn)電解液的配比也會(huì)影響涂層疏水效果，他們以硝酸鎂和硬脂酸乙醇溶液作為電解液。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)隨著鎂離子含量的增加，涂層水接觸角先升高后降低，硬脂酸與硝酸鎂物質(zhì)的量比為10∶1時(shí)，水接觸角達(dá)到最大(156.2±4.9)°，耐腐蝕性能也最好。這是由于硝酸鎂的過量加入會(huì)增加電沉積過程中的析氫反應(yīng)，這不利于電沉積過程。

1.4 相分離

相分離法主要指溶劑-非溶劑法，是在溶劑中加入另一種非溶劑物質(zhì)，利用新加入物質(zhì)與原溶劑的溶解度差異，當(dāng)溶劑揮發(fā)時(shí)，聚合物分子鏈易發(fā)生自聚集，形成高分子聚集相。當(dāng)高分子鏈聚集到一定程度時(shí)，兩者就發(fā)生相分離過程，形成具有微納米級(jí)粗糙結(jié)構(gòu)的超疏水表面[39]。

Aruna等[40]發(fā)現(xiàn)非溶劑的種類、濃度都會(huì)影響薄膜的微觀結(jié)構(gòu)。多種不同的醇類中，乙醇等醇類為有效非溶劑，而丙酮為無效非溶劑，更適合作為溶劑，該試驗(yàn)現(xiàn)象可由Flory Huggin相互作用參數(shù)方程（3）解釋。其中乙醇作為非溶劑時(shí)，含量越大相分離的程度就越大，水接觸角就會(huì)更大，最大可達(dá)159°。Flory Huggin相互作用參數(shù)（12）可測(cè)量二元聚合物溶液中聚合物/溶劑相互作用的強(qiáng)度，該參數(shù)值低表示溶劑質(zhì)量好，值高表示溶劑質(zhì)量差。seg是聚合物段的實(shí)際體積，a和b分別是聚合物和溶劑的溶解度參數(shù)。

而劉建峰等[41]使用了一種更為簡(jiǎn)便的相分離方法，其原理是單體在致孔劑的作用下發(fā)生原位聚合，當(dāng)增長(zhǎng)的交聯(lián)聚合物鏈達(dá)到臨界長(zhǎng)度時(shí)，聚合混合物中的致孔劑導(dǎo)致相分離。為了最小化表面能，聚合物鏈的沉淀物將重新聚集成聚集體，并且這些小的聚合物聚集體構(gòu)成聚合物表面的多孔結(jié)構(gòu)。多孔聚合物表面通過單體的原位聚合直接在基底上形成，該制備方法簡(jiǎn)單有效，涂層均勻、重現(xiàn)性好。他們發(fā)現(xiàn)隨交聯(lián)劑以及致孔劑用量的增加，涂層的超疏水性先升高后下降。這是由于交聯(lián)劑用量過少會(huì)使相分離出現(xiàn)太早，分離出的聚合物團(tuán)聚嚴(yán)重，不能生成有效的疏水結(jié)構(gòu)；交聯(lián)劑用量過多時(shí)，相分離出現(xiàn)的太晚，表面的粗糙度太低。增加致孔劑用量可以提高致孔劑極性，這對(duì)多孔聚合物微觀結(jié)構(gòu)很重要，用量太少不足以形成微納米級(jí)粗糙結(jié)構(gòu)，用量過多則會(huì)使涂層的平均孔徑過大。該試驗(yàn)中，交聯(lián)劑以及致孔劑含量都為25%時(shí)，涂層表面的水接觸角達(dá)到最大153.8°，滯后角為4°。劉建峰等[42]在后續(xù)試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)致孔劑的組成以及單體與致孔劑的質(zhì)量比都能影響涂層的疏水性能。改變致孔劑的組成和比例后，涂層表面的水接觸角提高至159.5°，滯后角為3.1°。

1.5 靜電紡絲法

靜電紡絲是將聚合物溶液或熔體在強(qiáng)電場(chǎng)中進(jìn)行噴射紡絲。在強(qiáng)電場(chǎng)作用下，靜電力克服聚合物溶液的表面張力，導(dǎo)致針頭處的液滴會(huì)由球形變?yōu)閳A錐形（即“泰勒錐”），并從圓錐尖端延展得到纖維細(xì)絲。調(diào)節(jié)制備參數(shù)得到靜電力和聚合物溶液表面張力之間最優(yōu)關(guān)系即可獲得微納米級(jí)的粗糙結(jié)構(gòu)，進(jìn)而制得超疏水表面[43]。

Li等[44]發(fā)現(xiàn)在電紡制備參數(shù)不變的情況下，電紡產(chǎn)物的形貌主要受溶液濃度的影響。隨著溶液濃度的升高，納米粗糙結(jié)構(gòu)和疏水性能先升高后降低。這說明溶液濃度過低時(shí)不足以維持液體從尖端延展后收縮并形成微粒；而濃度過高時(shí)則會(huì)生成光滑的纖維狀表面形態(tài)，缺乏粗糙的微納米結(jié)構(gòu)，且相鄰微纖維之間的黏附明顯。該試驗(yàn)中，溶液濃度為15%時(shí)，水接觸角達(dá)到最高值155°，涂層形貌呈現(xiàn)微橢球體/納米纖維復(fù)合結(jié)構(gòu)，如圖5a所示。隨著溶液濃度從20%增加到30%，表面形貌由橢圓形珠串結(jié)構(gòu)逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榫鶆蚬饣睦w維結(jié)構(gòu)（圖5b—d），對(duì)應(yīng)的水接觸角也逐漸減小，分別為(152.9±1.4)°、(150.2±1.2)°、(126.6±1.4)°。

綜上，構(gòu)建微納米粗糙結(jié)構(gòu)可以增加表面的疏水性，減小滯后角。根據(jù)經(jīng)典的成核理論和成核自由能壘公式可以說明超疏水表面有助于提高涂層的防冰性，延長(zhǎng)水滴凍結(jié)的時(shí)間，而滯后角的減小可以縮短水滴在涂層表面滯留的時(shí)間，以防止滯留成冰。不同超疏水材料可以適應(yīng)于不同基材，常用的有鋁合金、鋼板、銅板、鎂合金等，也有能在紙張上成功構(gòu)建的例子，這能很好地應(yīng)對(duì)不同場(chǎng)景的需求。上述方法都能成功在基材表面構(gòu)建出符合疏水要求的微納米粗糙結(jié)構(gòu)，但是在實(shí)際應(yīng)用中都有所限制。溶膠-凝膠法所使用的原料一般價(jià)格昂貴，有些甚至對(duì)健康有危害，且制備周期較長(zhǎng)，需要幾天或幾周?；瘜W(xué)刻蝕和電沉積通常不能大規(guī)模生產(chǎn)，也不能處理大面積的基材，且會(huì)產(chǎn)生大量化學(xué)廢液。靜電紡絲法產(chǎn)量較低，同樣不適合大規(guī)模生產(chǎn)。在實(shí)際應(yīng)用時(shí)，應(yīng)考慮需構(gòu)建微納米粗糙平面的工件大小、使用環(huán)境等各方面因素，選擇方便、可行、經(jīng)濟(jì)的構(gòu)建方法。

圖5 不同濃度的靜電紡絲制備涂層的SEM表面形貌[44]

2 物理化學(xué)型防/疏冰

德國(guó)植物學(xué)家Barthlott和Neinhuis等研究了荷葉表面的疏水效應(yīng)后發(fā)現(xiàn)，荷葉表面不僅具有微納米級(jí)的乳突結(jié)構(gòu)，其表面還有納米級(jí)的蠟質(zhì)層。2003年Feng等[45]基于荷葉表面存在的結(jié)構(gòu)也提出了其超疏水性是表面微納米粗糙結(jié)構(gòu)和低表面能蠟質(zhì)層共同作用的觀點(diǎn)。圖6顯示了低表面能防/疏冰重要理論提出以及發(fā)展的時(shí)間結(jié)點(diǎn)，1938年美國(guó)化學(xué)家普倫基特首次合成聚四氟乙烯（PTFE）；1940年首次直接合成聚硅酮，例如聚二甲基硅氧烷（PDMS）；1946—1995年在低表面能超疏水領(lǐng)域取得重大進(jìn)步[46-47]；2011年提出并發(fā)展了多孔灌液超潤(rùn)滑表面，這種表面是將潤(rùn)滑液注入到微納米多孔結(jié)構(gòu)中，以達(dá)到疏水性、自清潔性、抗冰剪切性能，并且對(duì)多孔結(jié)構(gòu)的精細(xì)度要求不高[48-50]。

因此增加微納米粗糙結(jié)構(gòu)和降低表面能是防/疏冰材料的2個(gè)重要指標(biāo)，兩者多同時(shí)存在。物理化學(xué)型防冰除了利用低表面能材料的疏水性來達(dá)到減少水滴滯留時(shí)間外，還包括利用如光熱材料的導(dǎo)熱性、相變材料的儲(chǔ)熱性等材料的物理化學(xué)性能來達(dá)到提高冰形成后融化速度以及延緩冰凍結(jié)時(shí)間的效果。表2是添加不同功能性材料以提高涂料防冰性能的方法總結(jié)。

2.1 氟碳涂料

氟碳樹脂具有優(yōu)異的抗紫外線、耐化學(xué)品性和耐候性能，常見的有聚四氟乙烯（PTFE）樹脂、含氟乙烯和乙烯基醚的共聚物（FEVE）、聚氟乙烯（PVF）和聚偏氟乙烯（PVDF）樹脂。氟是自然界中電負(fù)性最大的元素，很難被激化，因此碳鏈上的氫被氟取代后，穩(wěn)定性好，鍵能增加，鍵長(zhǎng)變短，且氟碳分子間的作用力很小，表面能極低，從而使氟碳聚合物具有良好的疏水性能。

Qi等[51]采用2種不同類型和尺寸的納米粒子與FEVE構(gòu)建了具有新型微納米粗糙表面的復(fù)合涂層。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)純FEVE涂層表面相對(duì)光滑，裂紋較多，水接觸角僅為88.3°；而含有30% TiO2粒子的復(fù)合涂層表面較光滑，裂紋減少，說明TiO2粒子在促進(jìn)FEVE樹脂成膜的同時(shí)，抑制了裂紋的形成；而含有30% TiO2和20% SiO2的復(fù)合涂層的表面粗糙度明顯提高，呈現(xiàn)納米多孔結(jié)構(gòu)，水接觸角達(dá)到166.3°。該試驗(yàn)說明多孔微納米結(jié)構(gòu)不僅不會(huì)破壞低表面能涂料的結(jié)構(gòu)和性能，兩者的結(jié)合還能提高涂層的疏水性能。

圖6 低表面能防/疏冰重要理論提出以及發(fā)展的時(shí)間結(jié)點(diǎn)表

表2 添加不同功能性材料以提高涂料防/疏冰性能的方法

Tab.2 Method of adding different functional materials to improve the anti-ice/deicing performance of coatings

而且微納米結(jié)構(gòu)的含量與涂層疏水性的關(guān)系與前述相同，與氟碳涂料的結(jié)合不會(huì)破壞微納米結(jié)構(gòu)疏水、防/疏冰的規(guī)律。Shao等[52]的試驗(yàn)說明了這一點(diǎn)，他們制備了二氧化鈰/PTFE復(fù)合涂層，試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)隨著二氧化鈰含量的增加，涂層的水接觸角先增加后降低，添加5%的二氧化鈰時(shí)，涂層的水接觸角達(dá)到最大134°，而純PTFE涂層的水接觸角僅為114°。這是因?yàn)樘砑右欢康亩趸嬆茉鰪?qiáng)聚四氟乙烯網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，增加表面粗糙度，提高涂層的疏水性和耐磨性；但過量的二氧化鈰不能很好地與PTFE結(jié)合，容易脫落，反而會(huì)降低涂層的疏水性和耐磨性。

Tan等[53]同樣發(fā)現(xiàn)隨著SiO2含量的增加，PVDF/ SiO2涂層的水接觸角先增加后減少，滯后角減小，且與純PVDF涂層相比具有更高的粗糙度，水接觸角達(dá)到最高159°，滯后角小于3°。該涂層與無涂層基板相比，水滴凍結(jié)時(shí)間延長(zhǎng)了4倍，冰與基板之間的附著力減少了60%。另外，在如圖7a所示的低溫箱上觀察冰的生長(zhǎng)特性。如圖7b所示，6 h后，無涂層的基板完全被冰覆蓋，而有涂層的基板幾乎沒有冰。

圖7 觀察冰生長(zhǎng)特性的裝置（a），對(duì)比沒有涂層和有涂層的基材表面的冰生長(zhǎng)速度特性（b）[53]

2.2 氟硅涂料

有機(jī)硅分子鏈?zhǔn)锹菪隣钆帕校谆?，將硅氧主鏈包圍，這樣有機(jī)硅就出現(xiàn)了疏水的性質(zhì)。因此有機(jī)硅聚合物的加入使涂料具有表面能低、耐腐蝕、機(jī)械性能穩(wěn)定、適用溫度范圍廣等優(yōu)點(diǎn)，在防覆冰涂料領(lǐng)域得到了廣泛的研究[54-55]。Cao等[56]對(duì)硅基乳液商用疏水材料進(jìn)行了測(cè)試，試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)水接觸角為114°，能在?10～ ?30 ℃的溫度范圍內(nèi)顯著降低冰在涂層表面的黏附強(qiáng)度。Torun等[57]將氟化的SiO2納米顆粒用直接噴涂法在紙基板上制備超疏水涂層。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)該涂層與使用溶膠凝膠法直接在涂層上制備出微納米粗糙結(jié)構(gòu)相比，對(duì)水和有機(jī)液體的排斥作用更強(qiáng)，水接觸角甚至達(dá)到176°，滯后角小于5°。而紙張作為基體，其原本固有的微觀結(jié)構(gòu)還能保護(hù)納米顆粒免受外部機(jī)械效應(yīng)的影響。

另外有研究表明，將氟和有機(jī)硅結(jié)合制備的涂層比單一的含氟或有機(jī)硅的涂層具有更低的冰附著力。涂層中含氟和有機(jī)硅組分的水分子定向以及相互作用力或結(jié)合能不同，擾亂了冰與涂層表面間的有序排列，從而降低了冰的附著強(qiáng)度。微納米結(jié)構(gòu)與氟硅涂料的結(jié)合同樣保持其疏水、防/疏冰的規(guī)律。Wu等[58]用氟化硅基共聚物膠黏劑與氟化SiO2納米粒子制備的防/疏冰涂層說明了該點(diǎn)，涂料水接觸角最高達(dá)到160°，滯后角小于2°。

另外Li等[59]成功構(gòu)建了多孔灌液超潤(rùn)滑表面，相較于微納米粗糙結(jié)構(gòu)在固液之間形成空氣腔以提高疏水性，多孔灌液超潤(rùn)滑表面將空氣腔由潤(rùn)滑液填滿，同樣達(dá)到了疏水的效果。裸玻璃片、微納米粗糙結(jié)構(gòu)和灌注全氟烷基聚醚（PFPE）潤(rùn)滑液的硅烷聚合物網(wǎng)絡(luò)涂層上的液滴狀態(tài)如圖8a—c所示。與裸玻璃相比，微納米粗糙結(jié)構(gòu)和灌注PFPE潤(rùn)滑液的硅烷聚合物網(wǎng)絡(luò)涂層表面的潤(rùn)濕性明顯降低。具有微納米級(jí)粗糙結(jié)構(gòu)的硅烷聚合物網(wǎng)絡(luò)涂層表面的水接觸角為(123±1)°（圖8b），灌注PFPE潤(rùn)滑液后，水接觸角為(112±1)°（圖8c），硅烷聚合物網(wǎng)絡(luò)的納米孔結(jié)構(gòu)牢牢地鎖住了PFPE，并且在液滴與基體之間形成了明顯的油膜。該試驗(yàn)證實(shí)了多孔灌液超潤(rùn)滑表面在防/疏冰領(lǐng)域的可行性，無論是垂直、傾斜還是水平，或是浸泡在不同的溶液中，多孔灌液表面皆能鎖住潤(rùn)滑液，表現(xiàn)出優(yōu)異的防污和自清潔功能。

圖8 裸玻璃片（a）、未灌注（b）和灌注（c）PFPE潤(rùn)滑液的硅烷聚合物網(wǎng)絡(luò)涂層上的液滴狀態(tài)[59]

2.3 光熱涂料

光熱型涂料是在涂料中添加可利用太陽(yáng)光的熱能達(dá)到防覆冰目的的材料。目前研究中常用的有碳纖維、碳納米管、碘、TiN 納米棒、Fe3O4納米粒子。這些材料的加入使涂層能將接收到的太陽(yáng)光轉(zhuǎn)換為熱能產(chǎn)生光熱效應(yīng)，涂層溫度升高從而達(dá)到防/疏冰效果。研究表明，這些填料的加入不會(huì)改變本身低表面能或具有微納米結(jié)構(gòu)涂料的疏水、防/疏冰性能，還會(huì)在此基礎(chǔ)上通過轉(zhuǎn)換太陽(yáng)能為熱能，延長(zhǎng)結(jié)冰時(shí)間，縮短冰融化的時(shí)間，這將有助于防/疏冰。光熱涂料防/疏冰過程如圖9所示。

圖9 光熱涂料防/疏冰原理

Guo等[60]發(fā)現(xiàn)加入具有光熱效應(yīng)的成分后，表面凍結(jié)的冰由接觸部位開始融化，反之冰層由表面開始融化，且冰層融化速度幾乎加快了2倍。Jiang等[61]發(fā)現(xiàn)碳納米管（CNTs）不僅可以產(chǎn)生光熱效應(yīng)，其自身在基體表面還可形成納米尺度的絨毛狀結(jié)構(gòu)以提高疏水性，他們制備的涂層的水接觸角高達(dá)161°，滯后角低至2°。水滴凍結(jié)試驗(yàn)中，水滴在該涂層上凍結(jié)所用時(shí)間比未涂覆涂層的基材上凍結(jié)所用時(shí)間增加了340%。此外，冰黏附強(qiáng)度從25.65 kPa下降到2.65 kPa。冰融化試驗(yàn)中，加入碳納米管的涂層同樣表現(xiàn)出更快的升溫速度。

Ma等[62]發(fā)現(xiàn)TiN納米棒也能在平面構(gòu)建出微納米多孔結(jié)構(gòu)，TiN層的橫截面SEM圖像如圖10a所示，表現(xiàn)出傾斜、均勻取向和分離良好的納米棒形狀。在TiN 層上沉積低表面能PTFE層后的橫斷面SEM圖像如圖10b所示，涂層水接觸角最高為156.2°，滯后角為2°，水在TiN-PTFE涂層上的凍結(jié)時(shí)間比在未處理的鋼表面上的凍結(jié)時(shí)間增加了約400%。在激光照射下，在TiN-PTFE薄膜上形成的冰層在幾秒鐘內(nèi)完全融化。

Hu等[63]在基體上摻雜了碘，再涂覆具有微納米結(jié)構(gòu)的涂層，水接觸角可達(dá)162°，滯后角為2°，冰對(duì)涂層的附著強(qiáng)度為4.42 kPa。由于底物碘的光熱效應(yīng)，涂層在輻照10 s后涂層表面溫度迅速上升至約200 ℃。冰融化試驗(yàn)中，有碘襯底的樣品冰融化速度同樣更快。水滴在樣品上的凍結(jié)時(shí)間增加了1 100%。Yin等[64]在薄膜中加入Fe3O4納米粒子，提出了一種多孔灌液潤(rùn)滑表面與Fe3O4納米顆粒所產(chǎn)生的光熱效應(yīng)相結(jié)合的防/疏冰策略。試驗(yàn)證明薄膜中均勻分散的Fe3O4在近紅外照射下能產(chǎn)生高效光熱效應(yīng)，使堆積的冰迅速融化。

2.4 相變涂料

相變材料（PCMS）是在相變過程中（通常為熔化-凝固相變）釋放或吸收大量能量（熔化潛熱），并始終保持在幾乎恒定溫度的物質(zhì)。相變材料具有主動(dòng)調(diào)節(jié)溫度保持恒定，并增加系統(tǒng)儲(chǔ)能的能力。但是PCMS的功能基于相變轉(zhuǎn)化，其泄露問題限制了實(shí)際應(yīng)用。微膠囊、真空浸漬、交聯(lián)[65]等封裝方法常被用來解決泄漏問題。

Chen等[66]用水泥對(duì)PCMS進(jìn)行封裝，應(yīng)用于路面后，路表面溫度變化比原始小3～4 ℃。試驗(yàn)還發(fā)現(xiàn)，材料中PCMS含量越高，溫度調(diào)節(jié)效果更明顯，但力學(xué)性能和耐磨損性等則會(huì)降低。Zhu等[67]也證明了這一點(diǎn)，他們利用微膠囊的方法對(duì)PCMS進(jìn)行封裝，隨著PCMS含量的增加，冰凍結(jié)時(shí)間逐漸變長(zhǎng)，最多可延長(zhǎng)至裸鋁基底的5倍，但是涂層硬度會(huì)降低，力學(xué)性能下降。另外，微膠囊的封裝方式還可增加涂層表面的粗糙度，這使復(fù)合涂層上的冰剪切強(qiáng)度比裸鋁基底上的低得多。涂料的相變性能可由DSC曲線清晰展示（圖11），曲線、分別為不含PCMS的硫化硅橡膠（RTV）涂層和氟硅共聚物（FS）涂層，因此沒有出現(xiàn)相變峰；曲線、為添加PCMS的混合涂層的相變曲線，而曲線則為純PCMS相變曲線，可以看出，曲線、的相變行為與曲線基本保持一致，僅相變焓有所減小。這證明復(fù)合涂層中的PCMS能保持原有的相變行為，隨著溫度的降低，釋放潛熱，影響水滴的凍結(jié)。

除了相變材料的封裝，相變材料的選擇也十分重要。應(yīng)充分了解相變材料的性能例如相變溫度、潛熱等，以及使用環(huán)境的溫度，從而選擇能發(fā)揮最大作用的相變材料。由于單一組分材料各項(xiàng)參數(shù)均為固定值，而不同種類工況對(duì)材料參數(shù)的要求又很難恰好等同于備選材料的性能參數(shù)，因此在實(shí)際工作中通常將2種或以上的PCMS進(jìn)行復(fù)配，還可將某一PCMS與非相變材料進(jìn)行復(fù)配。Liston等[68]復(fù)配了脂肪酸甲酯二元混合物——月桂酸甲酯+肉豆蔻酸甲酯和月桂酸甲酯+棕櫚酸甲酯，相變溫度都略高于0 ℃，熔點(diǎn)潛熱分別為174.3 J/g和166.5 J/g。該二元脂肪酸甲酯混合料可合理?yè)饺牖炷馏w系以減少冰雪對(duì)城市混凝土路面的破壞。應(yīng)鐵進(jìn)等[69]對(duì)十四烷、月桂酸、月桂酸甲酯、正癸醇、正癸酸、水楊酸乙酯6種有機(jī)物進(jìn)行二元復(fù)配，這些都是常見相變材料。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)月桂酸/十四烷（質(zhì)量比3.12∶96.88）在所有材料以及配比中，具有最高的潛熱207.05 J/g，共融性和穩(wěn)定性也最好；月桂酸/十四烷成本最低，在質(zhì)量比6.17∶93.83下相變潛熱能達(dá)到192.61 J/g；正癸酸/月桂酸甲酯復(fù)配物相變潛熱是相變溫度0 ℃左右最高的，可作為 0 ℃左右的相變材料。

圖10 TiN層（a）、TiN 層上沉積多孔PTFE層后（b）的橫斷面SEM圖像[62]

圖11 試驗(yàn)中5種涂料的DSC曲線（下標(biāo)1和2分別表示吸熱過程和放熱過程）[67]

涂料主要由成膜物質(zhì)、功能性填料、溶劑、助劑組成，而防冰涂料的功能性填料主要有超疏水材料即構(gòu)建微納米結(jié)構(gòu)或降低表面能，可降低表面能的填料主要有氟碳、氟硅材料。此外功能性填料還有光熱材料、相變材料等，這些填料能達(dá)到減少水滴滯留時(shí)間、提高冰形成后融化速度以及延緩冰凍結(jié)時(shí)間的效果。每一種填料都有自己的優(yōu)點(diǎn)和局限，氟碳、氟硅材料有優(yōu)異的耐熱、耐腐蝕、耐候性能，但本身造價(jià)高、施工成本高，其中氟碳材料的氟含量越高，性能越好，但成本也會(huì)更高，一些不法商家為謀取更大利益會(huì)以次充好，擾亂市場(chǎng)秩序。光熱材料給出了一種新的防/疏冰策略，試驗(yàn)中效果優(yōu)異，但試驗(yàn)所用光熱材料多為納米材料，其安全性值得注意，且工藝尚不成熟，距離面向市場(chǎng)做進(jìn)一步推廣仍有一段距離。相變材料也給防/疏冰提供了新思路，其潛力不容小覷，但目前的難點(diǎn)是一些封裝方式較為復(fù)雜，且超低溫相變材料較少，可應(yīng)對(duì)的實(shí)際問題會(huì)有所局限。無論是新方法還是舊思路，研究者們都在試驗(yàn)中不斷優(yōu)化，以應(yīng)對(duì)不同的市場(chǎng)需求。試驗(yàn)中檢驗(yàn)涂層防冰性能的測(cè)試主要有水接觸角、水滴凍結(jié)、冰生長(zhǎng)速度、冰融化、凍融等試驗(yàn)。

3 發(fā)展趨勢(shì)

科學(xué)家受荷葉疏水現(xiàn)象啟發(fā)，研究出構(gòu)建微納米級(jí)乳突結(jié)構(gòu)的多種方法，以及研制低表面能物質(zhì)。在防/疏冰領(lǐng)域中，這種模仿生物特點(diǎn)或特性而研制開發(fā)的材料即仿生材料的例子還有許多，如文中提及的多孔灌液超潤(rùn)滑表面則是受豬籠草內(nèi)壁疏水現(xiàn)象的啟發(fā)。自然界中生物已進(jìn)化出的結(jié)構(gòu)往往能給科學(xué)家的研究提供啟發(fā)，在此基礎(chǔ)上科學(xué)家通過不斷地試驗(yàn)研制出需要的材料，最終開發(fā)出可滿足市場(chǎng)需求的產(chǎn)品。目前對(duì)防/疏冰表面的研究已有很多，也有成熟的產(chǎn)品投入市場(chǎng)，但材料領(lǐng)域沒有最好只有更好，隨著科技和人們生活水平的進(jìn)步與提升，科學(xué)家們需要不斷研發(fā)和優(yōu)化。本文分析總結(jié)現(xiàn)有制備防/疏冰表面方法的文章后提出以下4點(diǎn)發(fā)展趨勢(shì)。

1）穩(wěn)定性。在大多數(shù)涂料試驗(yàn)的數(shù)據(jù)分析中都會(huì)模擬實(shí)際應(yīng)用中涂層受到的損耗，如：膠帶剝離、砂紙、刀刮、循環(huán)凍融等試驗(yàn)，然后對(duì)受損涂層各項(xiàng)性能與最初數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比。保證性能的前提下，穩(wěn)定性更好的涂層才能在現(xiàn)實(shí)生活中得到更大的推廣和應(yīng)用。

2）廣泛適用性。通常情況下，一款涂料很難滿足不同環(huán)境下的應(yīng)用，其常常受限于實(shí)際情況下的溫度、濕度、接觸的介質(zhì)狀態(tài)等。例如多孔灌液超潤(rùn)滑表面就不適合用于高海拔或雨量較大的地區(qū)，因?yàn)橐恍└咚俚臎_擊液滴會(huì)使?jié)櫥簾o法在結(jié)構(gòu)內(nèi)保持穩(wěn)定的黏附，需要頻繁補(bǔ)充潤(rùn)滑劑，這就降低了實(shí)際外部應(yīng)用價(jià)值；加入相變材料的防/疏冰涂料需要根據(jù)使用地區(qū)冬季的溫度來調(diào)整相變材料的選擇，相變溫度僅為0 ℃的涂層在高緯度、冬季溫度普遍低于?30 ℃的地區(qū)就不適用。因此實(shí)際使用時(shí)，應(yīng)充分了解應(yīng)用場(chǎng)景的各項(xiàng)指標(biāo)，設(shè)計(jì)出與之相適應(yīng)的防/疏冰涂料，并在應(yīng)用中不斷優(yōu)化，從而拓寬應(yīng)用范圍，最終達(dá)到廣泛適用性。

3）經(jīng)濟(jì)實(shí)用性。在產(chǎn)品量產(chǎn)過程中，不僅要保證防/疏冰性能，還要考慮制造成本和工藝，將涂層涂覆到基材表面的方法是否具有經(jīng)濟(jì)可操作性。目前研究中，涂料制備方法以及涂覆方法都有很多，在研究提高防/疏冰能力的同時(shí)，也充分考慮經(jīng)濟(jì)實(shí)用性，才能最終擁有更大的市場(chǎng)。

4）標(biāo)準(zhǔn)統(tǒng)一性。查閱和分析現(xiàn)有文獻(xiàn)后發(fā)現(xiàn)，研究者對(duì)防/疏冰涂料的性能測(cè)定各不相同，例如：水接觸角、水滴凍結(jié)延遲時(shí)間、冰黏附強(qiáng)度、凍融試驗(yàn)、膠帶剝離、砂紙、刀刮試驗(yàn)等。而且測(cè)試中時(shí)間尺度以及力的大小皆沒有確定標(biāo)準(zhǔn)，這對(duì)研究者們分析比較前人試驗(yàn)數(shù)據(jù)時(shí)是無益的，測(cè)定方法的標(biāo)準(zhǔn)統(tǒng)一性是值得進(jìn)一步深入討論的。

4 總結(jié)

本文將防/疏冰涂料的機(jī)理分為結(jié)構(gòu)型和物理化學(xué)型進(jìn)行介紹，結(jié)構(gòu)型防/疏冰涂料重要理論有Young方程、Wenzel方程和Cassie-Baxter方程，通過在固體表面構(gòu)建微納米粗糙結(jié)構(gòu)來增加疏水性，使水滴從表面直接流過以防止滯留后冷凍成冰，從而達(dá)到防/疏冰的效果。構(gòu)建這種微結(jié)構(gòu)的方法有溶膠-凝膠法、電化學(xué)沉積、靜電紡絲、相分離、等離子體處理和化學(xué)蝕刻的方法。物理化學(xué)型防冰通常是在上述這種微結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上利用涂層的物化性能進(jìn)一步提升防/疏冰的效果，例如氟碳涂料、氟硅涂料、光熱涂料、相變涂料等。含氟、硅的涂料防/疏冰原理主要是在微納米粗糙結(jié)構(gòu)上用低表面能物質(zhì)進(jìn)行修飾以達(dá)到進(jìn)一步的疏水效果，防止低溫下水滯留成冰。而光熱涂料、相變涂料等利用涂料中功能性填料的吸熱、儲(chǔ)熱性能，加長(zhǎng)水滴形核結(jié)冰的時(shí)間以延緩結(jié)冰或表面結(jié)冰后使表面迅速回溫，加快冰的融化。近年來，研究人員在制備防/疏冰涂料研究方面取得了較大的進(jìn)展，但在未來的發(fā)展中應(yīng)注意涂料的穩(wěn)定性、廣泛適用性、經(jīng)濟(jì)實(shí)用性、標(biāo)準(zhǔn)統(tǒng)一性，更好地適應(yīng)現(xiàn)實(shí)生活中的使用條件和環(huán)境，從而獲得更大的推廣和應(yīng)用，給人們的生活帶來便利和優(yōu)化。

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Mechanism and Development Trend of Anti-ice/Deicing Coating

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(Shanghai Maritime University, Merchant Marine College, Shanghai 201306, China)

Facing the loss caused by low temperature disaster and extreme freezing weather, anti-ice/deicing coating is particularly important. Eliminating the ice on the surface has attracted a large number of scholars to research. The mechanism of anti-ice/deicing coating is divided into structural type and physicochemical type. The former is mainly in the form of building micro-nano rough structure on the surface of substrate. The latter is mainly in the form of adding materials that can prevent water droplets from staying on the surface, delay icing or make ice easily fall off through its own physical and chemical properties. Firstly, the microstructure mechanism of structural anti-ice/deicing is summarized according to the proposed time, which mainly including Young equation, Wenzel equation and Cassie-Baxter equation. Then, the main methods of building micro-nano rough structure in the existing literature are reviewed. The surface hydrophobicity can be increased and hysteresis Angle can be reduced by constructing micro-nano rough structure. According to the classical nucleation theory and nucleation free energy barrier formula, the superhydrophobic surface can improve the anti-icing property of coating. The decrease of lag Angle can shorten the retention time of water droplets on the coating surface and prevent the retention into ice. Existing methods can successfully construct micro-nano rough structures on the surface of substrate which meet the requirements of hydrophobicity, but they are limited in practical application. The size of the workpiece and the use environment should be considered to select a convenient, feasible and economical construction method. Secondly, the microscopic mechanism of physicochemical type anti-ice/deicing is also summarized according to the progress of proposed time. Physicochemical anti-ice/deicing materials mainly include low surface energy, photothermal and phase change materials. In most of the study, these two kinds of anti-ice/ deicing mechanisms are often combined to achieve the best effect. Coating is mainly composed of film forming substances, functional fillers, solvents and additives. The main functional fillers of anti-ice coatings are superhydrophobic materials, that is, to construct micro-nano structures or reduce surface energy. The fillers which can reduce the surface energy mainly include fluorine carbon and fluorine silicon materials. In addition, functional fillers include photothermal materials and phase change materials. These fillers can reduce the retention time of water droplets, increase the melting rate of ice after formation and delay the freezing time of ice. Finally, the development trend of anti-ice coating is prospected. At present, there are many researches on anti-ice/deicing surface, and mature products have been put into the market. However, there is no best but better material field. With the progress and improvement of science and technology, scientists need to continuously research and optimize. In the process of future research, the stability, wide applicability and economic practicality of anti-ice/deicing materials should be fully considered. They are not completely independent, but complementary, which can improve the depth and breadth of anti-ice coating application, and actively respond to the market demand. In addition, the performance measurement of anti-ice/deicing coating varies from researcher to researcher, and there is no definite standard for time scale and force size in the test, which is not helpful for researchers to analyze and compare previous experimental data. The development of a unified performance test standard will also better assist the research of anti-ice/deicing coating.

anti-icing coating; deicing coating; super-hydrophobic surface; phase change material; photothermal material

TG172

A

1001-3660(2022)11-0113-13

10.16490/j.cnki.issn.1001-3660.2022.11.010

2021–10–07；

2021–12–03

2021-10-07；

2021-12-03

國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目（52072236）；上海高水平地方高校創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)（海事安全與保障）

The National Natural Science Foundation of China (General Program)(52072236); Shanghai High-level Local University Innovation Team（Maritime Safety & Technical Support）

郭樂揚(yáng)（1998—），女，碩士研究生，主要研究方向?yàn)榇靶虏牧稀?/p>

GUO Le-yang (1998-), Female, postgraduate, Research focus: new materials for ships.

李文戈（1966—），男，博士，教授，主要研究方向?yàn)榇靶虏牧虾捅砻嫱繉蛹夹g(shù)與應(yīng)用。

LI Wen-ge (1966-), Male, Doctor, Professor, Research focus: new materials for ships, technology and application of surface coating.

郭樂揚(yáng), 李文戈, 吳新鋒, 等.防/疏冰涂料的機(jī)理及其發(fā)展趨勢(shì)[J]. 表面技術(shù), 2022, 51(11): 113-125.

GUO Le-yang, LI Wen-ge, WU Xin-feng, et al. Mechanism and Development Trend of Anti-ice/Deicing Coating[J]. Surface Technology, 2022, 51(11): 113-125.

責(zé)任編輯：萬長(zhǎng)清