姚 衡,周靖承,2*,楊 俊,2,屈志光,2,曹艷曉

基于小波變換的武漢市PM2.5、PM10與臭氧污染特征

姚 衡1,周靖承1,2*,楊 俊1,2,屈志光1,2,曹艷曉1

(1.中南財經(jīng)政法大學(xué),信息與安全工程學(xué)院,環(huán)境科學(xué)與工程系,湖北 武漢 430073；2.中南財經(jīng)政法大學(xué),環(huán)境與政策研究所,湖北 武漢 430073)

為驗證城市空氣污染物排放及協(xié)同控制后的周期性規(guī)律,利用小波變換對武漢市2013～2020年共計2421d的逐日PM2.5、PM10及臭氧濃度數(shù)據(jù)進行分析.結(jié)果表明:可吸入顆粒物污染情況逐年改善,PM2.5濃度年均值由80.5μg/m3降至45.3μg/m3,超標比例由44%降至11%;PM10濃度年均值由113.6μg/m3降至72.6μg/m3,超標比例由22%降至2%.臭氧污染未有明顯改善,濃度年均值在90～100μg/m3間波動.PM2.5、PM10與臭氧濃度均表現(xiàn)出明顯的周期性,PM2.5濃度主周期300d、次周期140d左右;PM10濃度主周期300d、次周期125d左右;臭氧濃度主周期300d、次周期143d左右.PM2.5與PM10的周期與位相均相似,表明武漢市PM2.5與PM10整體顆粒物污染行為更為一致;PM2.5、PM10與臭氧周期性相似,但位相有差異.0～64d左右的短周期內(nèi)表現(xiàn)出正相關(guān)性;300d左右的長周期表現(xiàn)出負相關(guān)性.

大氣環(huán)境；可吸入顆粒物；臭氧；小波變換；武漢市

近年來,我國對PM10與PM2.5污染的治理力度不斷加大,并取得了令人滿意的成效[1].與此同時,我國臭氧污染情況卻不容樂觀[2-3].通常臭氧是由氮氧化物(NO)與揮發(fā)性有機物(VOCs)在光照下經(jīng)過一系列光化學(xué)反應(yīng)生成的,且容易受到地形[4]、氣象[5]、海拔[6]、植被[7]以及社會經(jīng)濟[8]等因素的影響,可造成嚴重的環(huán)境與健康風(fēng)險[9-10].盡管對長三角城市群[11-12]的研究表明該地區(qū)內(nèi)臭氧濃度呈現(xiàn)一定的下降趨勢,但對京津冀城市群[13-14]、珠三角城市群[15]、長株潭城市群[16]等的研究均表明,這些地區(qū)的臭氧污染情況并未好轉(zhuǎn),甚至有加重的趨勢.不同地區(qū)的研究結(jié)論相異,表明我國的臭氧污染特征具有區(qū)域異質(zhì)性.

近年來,不斷有學(xué)者討論臭氧污染加重這一現(xiàn)象出現(xiàn)的原因,特別關(guān)注其與顆粒物間的內(nèi)在聯(lián)系.Li等[17]通過模擬仿真認為,PM2.5濃度的降低是導(dǎo)致臭氧濃度升高的關(guān)鍵因素.Xu等[18]利用CMAQ (多尺度空氣質(zhì)量)模型對北京夏季臭氧與氣溶膠的相互關(guān)系進行研究,發(fā)現(xiàn)臭氧的生成與NO及VOCs之比顯著相關(guān). Qin等[19]認為PM2.5與臭氧間的關(guān)系由大氣氧化能力(AOC)決定,當AOC較高時,二者可呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系;而當AOC較低時,二者無關(guān).不同研究者得出的研究結(jié)論有所差異,其原因在于顆粒物與臭氧間復(fù)雜的作用機制.

然而,不同地區(qū)顆粒物與臭氧間相互作用形式與表征不盡相同.邵平等[20]對長三角工業(yè)區(qū)進行研究,發(fā)現(xiàn)單方面的顆粒物減排控制措施將加重區(qū)域臭氧污染,即兩者呈現(xiàn)負相關(guān)關(guān)系;曹庭偉等[21]對成渝城市群PM2.5以及PM10與臭氧的Spearman相關(guān)分析表明,夏季前兩者與臭氧間存在正相關(guān)關(guān)系,而冬季則存在負相關(guān)關(guān)系;李紅麗等[22]的研究則表明,上海市臭氧與PM2.5在夏季呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系,廣州市在春季與秋季體現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系,北京市則在6月與9月呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系.

上述研究表明,顆粒物與臭氧的協(xié)同作用是造成臭氧污染加重這一現(xiàn)象的關(guān)鍵原因之一;可吸入顆粒物與臭氧間的作用機制較復(fù)雜,在不同區(qū)域兩者間的時空關(guān)系無一致性.當前研究關(guān)注過特定地區(qū)月份、季節(jié)或年度3個時間尺度上可吸入顆粒物與臭氧之間的相關(guān)關(guān)系,較難實現(xiàn)對PM2.5、PM10及臭氧污染特征的有效時間序列分析及連續(xù)、長期驗證性監(jiān)測.由此,本文基于2013年12月2日～2020年7月21日武漢市PM2.5、PM10、臭氧濃度數(shù)據(jù),通過小波分析確定較長時間內(nèi)相關(guān)污染物的周期性規(guī)律與協(xié)同關(guān)系,為城市大氣污染的治理提供參考.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域及其地理環(huán)境條件

武漢位于中國腹地中心、湖北省東部、長江與漢水交匯處,是全國重要的工業(yè)基地、科教基地和綜合交通樞紐,也是湖北省省會.地理位置為東經(jīng)113°41￠～115°05￠、北緯29°58￠～31°22￠.在平面直角坐標上,東西最大橫距134km,南北最大縱距約155km,形如一只自西向東翩翩起舞的彩蝶[23].

1.2 數(shù)據(jù)來源及數(shù)據(jù)處理

武漢市可吸入顆粒物(PM2.5、PM10)與臭氧濃度數(shù)據(jù)由10個空氣質(zhì)量自動監(jiān)測站采集(分別布設(shè)在東湖梨園、南湖大道、漢口江灘、武昌紫陽、漢陽月湖、青山鋼花、漢口花橋、沌口新區(qū)、吳家山、沉湖七壕),整理自空氣質(zhì)量在線監(jiān)測分析平臺歷史數(shù)據(jù)(http://www.aqistudy.cn/historydata/), PM2.5、PM10為日均值監(jiān)測數(shù)據(jù),臭氧為日最高8h平均濃度數(shù)據(jù),記為臭氧/8h,該指標主要考慮臭氧的強氧化性給人類帶來的短期急性健康風(fēng)險和外暴露耐受水平而規(guī)定的重要環(huán)境空氣質(zhì)量指標.原始數(shù)據(jù)來源為中國環(huán)境監(jiān)測總站(http://www.cnemc.cn/sssj/),數(shù)據(jù)來源具有準確性、一致性、完整性、連續(xù)性、可靠性.最大數(shù)據(jù)采集時間段為2013年12月2日～ 2020年7月21日,完整數(shù)據(jù)跨度為2421d.確定每年的1月1日～12月31日為一個研究年度(周期),可獲得2014～2019年計6個年周期.選擇該時間跨度主要考慮:消除小波變換可能存在的邊界效應(yīng);減少當前由于新冠疫情所帶來的排放影響[24].

統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)PM2.5、PM10、臭氧濃度數(shù)據(jù)分別有13、13、12個缺失值.由于缺失值比例較小,取鄰近點的中間值來補充,使其成為完整的原始數(shù)據(jù)時間序列.采用《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095-2012)[25]二類限值,即PM2.5日均值75μg/m3,PM10日均值150μg/m3,臭氧8h均值160μg/m3,作為關(guān)鍵空氣質(zhì)量依據(jù).

1.3 數(shù)據(jù)分析方法

式中:()為基小波;為伸縮尺度因子;為平移尺度因子;W(,)稱為小波系數(shù).

1.3.2 小波方差,在時域內(nèi)對小波系數(shù)的平方進行積分即為小波方差,稱為var(a),有

小波方差隨時間尺度的變化稱為小波方差圖,能反映波動能量隨時間尺度的變化.小波方差圖中峰值即時間序列主要時間尺度.

1.3.3 小波相干系數(shù)是將兩個相同維度的時間序列進行小波變換后在頻域內(nèi)的相關(guān)系數(shù),可利用交叉小波譜進行分析.小波相干系數(shù)可定義為:

2 結(jié)果與討論

2.1 武漢市可吸入顆粒物與臭氧污染現(xiàn)狀

2014～2019年武漢市可吸入顆粒物與臭氧年均值、超標天數(shù)及超標比例見表1.

表1 武漢市可吸入顆粒物與臭氧污染情況

圖1(a)顯示,2013年12月2日～2020年7月21日,武漢市PM2.5濃度最大值達301μg/m3,為《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095-2012)[25]二類限值的4.01倍.PM2.5在各年份春冬季節(jié)的濃度相對較高而夏秋季節(jié)濃度相對較低,這與陳海容等[31]的研究結(jié)果(秋季>冬季>夏季)一致.武漢市PM2.5污染源以燃煤和尾氣排放為主[32],秋冬季節(jié)氣溫較低,降水量不足,風(fēng)力較小,不利于顆粒物沉降,且城市居民使用空調(diào)等供暖設(shè)施加大了大氣污染物的排放.而夏秋季節(jié)氣溫回暖,降水充沛,白天氣溫回升時形成局部溫差[33],顆粒物沉降性能較好.PM2.5濃度年均值由2014年的80.5μg/m3(圖2(a))穩(wěn)步降低至2019年的45.3μg/m3,年內(nèi)峰值由2014年的287μg/m3穩(wěn)步降低至2019年的164μg/m3,一年中超標天數(shù)占全年天數(shù)的比例由2014年的44%穩(wěn)步降低至2019年的11%(圖2(b).這表明武漢市PM2.5污染情況有明顯改善.

圖1(b)顯示,2013年12月2日～2020年7月21日,武漢市PM10濃度最大值達247μg/m3,為《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095-2012)[25]二類限值的2.71倍.各年份春冬季節(jié)PM10濃度相對較高,夏秋季節(jié)PM10濃度相對較低,與PM2.5類似.這是因為PM10與PM2.5同屬顆粒物,且均通過工業(yè)生產(chǎn)、汽車尾氣等方式進行排放,具有部分同源性.

圖1(c)顯示,2013年12月2日～2020年7月21日,武漢市臭氧/8h濃度最大值達247μg/m3,為《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095-2012)二類限值的1.5倍.各年份夏秋季節(jié)臭氧/8h濃度相對較高,春冬季節(jié)臭氧/8h濃度相對較低,這與尹珩等[34]的研究結(jié)果(冬季<春季<夏季<秋季)一致.臭氧/8h濃度年均值、年內(nèi)峰值、一年中超標天數(shù)占全年天數(shù)的比例均未有明顯下降.

圖1 PM2.5、PM10和臭氧/8h平均濃度變化

這表明武漢市對臭氧的治理效果欠佳,在未來一段時間內(nèi)需要加大對臭氧污染的管控及治理力度.值得注意的是,2015、2019年臭氧/8h濃度年均值與其它年份差異不大,但超標天數(shù)與超標比例差異明顯,可能是由于這兩年內(nèi)極端天氣特別是氣溫變化的影響,如2015年武漢市35℃及以上的高溫天氣僅有10d,為2010年以來最少;2019年武漢市35℃及以上的高溫天氣多達43d,位居歷史前列.PM10濃度年均值由2014年的113.6μg/m3(圖2(a))穩(wěn)步降低至2019年的72.6μg/m3,年內(nèi)峰值由2014年的406μg/m3穩(wěn)步降低至2019年的179μg/m3,一年中超標天數(shù)占全年天數(shù)的比例由2014年的22%穩(wěn)步降低至2019年的2%(圖2(b)),表明武漢市PM10污染情況有明顯改善.

圖2 可吸入顆粒物與臭氧年際均值、超標天數(shù)及占比

圖(b)中柱狀圖表示超標天數(shù),折線圖表示超標占比

2.2 武漢市可吸入顆粒物與臭氧濃度周期性特征

為進一步研究武漢市PM2.5、PM10與臭氧的周期性特征,采用小波變換對其進行分析.圖3中,小波局地標準化功率譜的陰影部分表示受邊界影響區(qū)域,該區(qū)域內(nèi)結(jié)果不可信;黑色等值線內(nèi)表示通過90%可信度檢驗.平均小波功率譜的紅色虛線表示90%置信度檢驗曲線,藍色曲線極大值且位于紅色曲線右側(cè)表示通過顯著性檢驗的強周期.小波方差曲線反映濃度時間序列周期性波動能量隨時間尺度分布情況,峰值反應(yīng)主要周期.周期性規(guī)律如下:

圖3(a)表明武漢市PM2.5濃度具有周期性,既存在4～32d左右的低頻振蕩周期,也存在300d左右貫穿于整個時間序列的年際周期.更進一步從小波方差曲線發(fā)現(xiàn),武漢市PM2.5濃度存在非常顯著的300d左右的主周期,并且也存在較多次要周期,包括15d左右的半月周期、30d左右的月周期、140d左右的季度周期等.但由平均小波功率譜分析可見,僅140d左右的季度周期與300d左右的主周期通過了90%可信度檢驗,這說明PM2.5濃度的時間序列下可信的周期為主周期300d左右與次周期140d左右.盡管如此,其余未通過可信度檢驗的周期也具有一定參考價值.

圖3(b)表明,武漢市PM10濃度具有周期性,既存在4～32d左右的低頻振蕩周期,也存在300d左右貫穿于整個時間序列的年際周期.更進一步從小波方差曲線發(fā)現(xiàn),武漢市PM10濃度存在非常顯著的300d左右的主周期,并且也存在較多次要周期,包括18d左右的半月周期、40d左右的月周期、63d左右的兩月周期以及125d左右的季度周期等.但由平均小波功率譜分析可見,僅125d左右的季度周期、300d左右的周期通過了90%可信度檢驗,這說明PM10濃度的時間序列下可信的周期為主周期300d左右與次周期125d左右.

圖3(c)表明,武漢市臭氧/8h濃度具有周期性,既存在4～32d左右的低頻振蕩周期,也存在較明顯的143d左右的季度周期與300d左右的周期.更進一步從小波方差曲線發(fā)現(xiàn),武漢市臭氧/8h濃度存在非常顯著的300d左右的主周期,并且也存在17d左右的半月周期、143d左右的季度周期.但由平均小波功率譜分析可見,僅143d左右的季度周期與300d左右的周期通過了90%可信度檢驗,這說明PM10濃度的時間序列下可信的周期為主周期300d左右與次周期143d左右.

上述分析表明,在研究周期內(nèi),武漢市PM2.5、PM10與臭氧濃度時間序列的周期性具有高度相似性.PM2.5與PM10的周期性與位相均基本一致,這表明武漢市的PM2.5在PM10中占極大比重,并與李紫琦[35]的研究結(jié)果(武漢城區(qū)PM2.5和PM10時空格局基本一致,具有很強的同步性)一致.臭氧與前兩者盡管有類似的主次周期,但存在明顯的位相差異.并且,與對保定市的研究結(jié)論[36](PM2.5濃度與臭氧濃度具有較明顯的正相關(guān)關(guān)系)與對北京市、南京市的研究結(jié)論[37](臭氧濃度較小時,臭氧與PM2.5濃度存在負相關(guān)關(guān)系;臭氧濃度較大時,臭氧與PM2.5濃度存在正相關(guān)關(guān)系)有不同.

標準化功率譜 平均小波功率譜波方差曲線 (a) PM2.5 (b) PM10 (c)臭氧/8h

2.3 可吸入顆粒物與臭氧濃度的小波相干分析

為進一步探索武漢市可吸入顆粒物與臭氧濃度的相互關(guān)系,對武漢市PM2.5、PM10、臭氧/8h濃度的時間序列進行兩兩交叉小波分析,其結(jié)果如圖4.其中,暗影部分表示受邊界的影響區(qū)域,即該區(qū)域內(nèi)結(jié)果不可信,黑色等值線內(nèi)表示通過90%可信度檢驗,箭頭方向表示二者間位相關(guān)系.以圖4(b)為例,向右表示二者同位相,向左表示二者負位相,豎直向下表示PM2.5領(lǐng)先臭氧90°的位相,豎直向上表示PM2.5領(lǐng)先臭氧270°的位相.

圖4(a)表明,武漢市PM2.5與PM10濃度在不同周期上均存在顯著的共振現(xiàn)象,并且在絕大部分周期上兩者位相均基本相同,僅有極小部分位相角差異.這既是證明又是加強了2.2的結(jié)論.圖4(b)表明,武漢市PM2.5與臭氧濃度在部分周期上存在共振現(xiàn)象:(1)對于0～64d內(nèi)的較短周期,兩者間存在較明顯的正位相關(guān)系(箭頭向右);(2)對于300d左右的較長周期,兩者間則表現(xiàn)出較明顯的負位相關(guān)系(箭頭向左).也就是說,對于0～64d內(nèi)存在的較短周期,兩者間幾乎沒有時延,即二者正相關(guān);而對于300d左右的較長周期,兩者間存在1/2周期(150d左右)的滯后關(guān)系,即二者負相關(guān).圖4(c)表明的PM10與臭氧濃度關(guān)系與圖4(b)表明的PM2.5與臭氧濃度關(guān)系類似.

上述分析表明,武漢市可吸入顆粒物與臭氧濃度的相關(guān)關(guān)系與周期區(qū)間有顯著聯(lián)系.在較短周期區(qū)間內(nèi),二者間存在正相關(guān)關(guān)系;在較長周期區(qū)間內(nèi),二者存在負相關(guān)關(guān)系.Chu等[38]的研究認為,由于類似的氣象條件、區(qū)域地理環(huán)境與人類活動條件,PM2.5與各類氣態(tài)污染物存在顯著的正相關(guān)關(guān)系,但該觀點并不適用武漢地區(qū)的臭氧情況.

可吸入顆粒物與臭氧短周期內(nèi)的正相關(guān)性可能由以下兩個原因?qū)е?其一,NO與VOCs是PM2.5與臭氧形成的共同前體物[39],且盡管VOCs不直接參與臭氧的形成而能減少臭氧損耗[40],但有研究表明武漢市臭氧的形成對VOCs較為敏感[41].因此,當排放源排放強度過大時,前體物質(zhì)過量,PM2.5與臭氧表現(xiàn)出同時增加的正相關(guān)性.其二,夏秋季節(jié)高溫下臭氧的高活躍狀態(tài)促進二次粒子的產(chǎn)生,也將促進二者的正相關(guān)關(guān)系[42-43].武漢市高溫時期為7～9月之間,故表現(xiàn)出64d左右短周期內(nèi)的正相關(guān)性.可吸入顆粒物與臭氧長周期內(nèi)的負相關(guān)性可能是PM2.5對臭氧的作用機制決定:一是顆粒物能夠吸收及散射太陽輻射,使光化學(xué)反應(yīng)減弱,進而抑制臭氧生成[44],二是顆粒物對自由基存在猝滅作用,降低羥基自由基濃度[45],而羥基自由基在臭氧的形成過程中起關(guān)鍵作用[46].三是在非高溫時期,NOx對臭氧具有較強的滴定效應(yīng)[42].因此,除2個月左右的高溫時期外,武漢市在其余300d左右的周期內(nèi)均表現(xiàn)出負相關(guān)性.從短周期內(nèi)污染物的正相關(guān)性來看,武漢市年周期內(nèi)的空氣污染治理需著重把握高溫時期,防止多種污染物交叉污染.結(jié)合長周期內(nèi)污染物的負相關(guān)性,若在前體物質(zhì)過多的情況下單方面降低顆粒物濃度,臭氧濃度即上升.據(jù)此,武漢市臭氧濃度呈現(xiàn)不減趨勢的主要原因可能是在大氣環(huán)境治理過程中顆粒物與臭氧的治理力度不協(xié)調(diào).此外,對排放源的治理強度也尚需提高.

圖4 2013～2020年武漢市可吸入顆粒物與臭氧日均濃度時間序列的標準化交叉小波功率譜分析

3 結(jié)論

3.1 統(tǒng)計監(jiān)測數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),2013年12月2日～2020年7月21日,武漢市PM2.5與PM10濃度下降顯著,超標比例逐年減小,但仍存在超標現(xiàn)象.此外還呈現(xiàn)出春冬季節(jié)濃度高于夏秋季節(jié)的特征.而臭氧濃度與超標比例則并未有明顯下降,并且在夏秋季節(jié)濃度高于春冬季節(jié).

3.2 對時間跨度為2421d的研究表明武漢市PM2.5、PM10以及臭氧濃度的時間序列均存在明顯的周期性.PM2.5存在300d左右的主周期與140d左右的次周期,PM10存在300d左右的主周期與125d左右的次周期,臭氧存在300d左右的主周期與143d左右的次周期,三者時間序列的主周期基本一致、次周期較為相近.進一步分析表明,PM2.5與PM10周期性與位相均一致,反映出武漢市PM2.5與PM10整體顆粒物污染行為更為一致;臭氧與另二者周期性相似,但存在明顯的位相差異.

3.3 小波相干分析發(fā)現(xiàn),武漢市PM2.5、PM10與臭氧在短周期內(nèi)(0～64d)存在顯著的正相關(guān)性,而在長周期內(nèi)(300d)則存在顯著的負相關(guān)性.

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Studies on characteristics of PM2.5, PM10and ozone pollution in Wuhan based on wavelet transform.

YAO Heng1, ZHOU Jing-cheng1,2*, YANG Jun1,2, QU Zhi-guang1,2, CAO Yan-xiao1

(1.Department of Environmental Science and Technology, School of Information and Safety Engineering, Zhongnan University of Economics and Law, Wuhan 430073, China；2.Institute of Environmental Policy and Management, School of Information and Safety Engineering, Zhongnan University of Economics and Law, Wuhan 430073, China)., 2023,43(1)：107～114

In order to verify the periodic law after the cooperative control of urban air pollutants emission, wavelet transform was used to analyse daily PM2.5, PM10and ozone concentration data of 2421 days (d) from 2013 to 2020 in Wuhan. The results are as follows: Inhalable particulate matter pollution had been reduced year by year. From 2014 to 2019, the annual average concentration of PM2.5had reduced from 80.5μg/m3to 45.3μg/m3, and that of PM10had reduced from 113.6μg/m3to 72.6μg/m3, which means the excessive rate of PM2.5was reduced from 44% to 11%, and that of PM10was reduced from 22% to 2%. The ozone pollution had kept unabated, with the annual average concentration of ozone fluctuating between 90μg/m3to 100μg/m3. The concentration of all three kinds of pollutants displayed clear periodicity. PM2.5, PM10and ozone concentration displayed with a same primary period of 300d. On the contrary, the secondary period of the three pollutants were 140d, 125d, and 143d respectively. PM2.5and PM10had similar periods and phases, which indicates that pollution behaviours of both particulate matters are consistent. Furthermore, the concentration of the three pollutants had a positive correlation was revealed in short period (0～64d), whereas a negative correlation in long period of about 300d.

atmospheric environment；inhalable particles；ozone；wavelet transform；Wuhan

X513

A

1000-6923(2023)01-0107-08

姚 衡(1997-),男,浙江舟山人,碩士研究生,主要從事環(huán)境系統(tǒng)工程及其建模研究.發(fā)表論文1篇.

2022-06-02

教育部新工科研究與實踐項目(31412211312)

* 責(zé)任作者, 講師, jingchengzjc@zuel.edu.cn