DOI：10.19912/j.0254-0096.tynxb.2021-1115 文章編號：0254-0096（2023）02-0436-09

摘 要：該文總結(jié)了可應(yīng)用于量子點(diǎn)太陽電池的各種光捕獲策略以及高能光子和低能光子的有效利用策略。表面織構(gòu)紋理、周期性納米結(jié)構(gòu)以及等離子體納米結(jié)構(gòu)等光捕獲技術(shù)可有效增強(qiáng)器件的光吸收。應(yīng)用多激子效應(yīng)、熱激子提取以及下轉(zhuǎn)換等手段是解決高能光子吸收后載流子熱化損失問題的重要方法，而上轉(zhuǎn)換以及中間帶等結(jié)構(gòu)則是實(shí)現(xiàn)亞帶隙低能光子有效利用的重要途徑。分析總結(jié)了不同策略的優(yōu)劣勢以及最近的應(yīng)用進(jìn)展，并對各種光學(xué)利用策略的發(fā)展提出了展望。

關(guān)鍵詞：半導(dǎo)體量子點(diǎn)；太陽電池；光吸收；多激子產(chǎn)生；熱激子提取

中圖分類號：TM914.4 " " " " " " " " " " " " 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

0 引 言

太陽能作為地球上最豐富的清潔能源，是未來實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)的關(guān)鍵［1］。半導(dǎo)體量子點(diǎn)（quantum dots，QD）由于“零維”納米結(jié)構(gòu)帶來的獨(dú)特光電物理性質(zhì)，其被發(fā)現(xiàn)具有顯著的多激子產(chǎn)生，熱載流子效應(yīng)以及可應(yīng)用的中間帶電池結(jié)構(gòu)，量子點(diǎn)太陽電池提供了突破傳統(tǒng)太陽電池Schockley-Queisser （SQ）極限的可能性。在過去的幾十年里，量子點(diǎn)被廣泛研究并集成到不同類型的太陽電池中，如肖特基量子點(diǎn)太陽電池、耗盡異質(zhì)結(jié)量子點(diǎn)太陽電池和量子點(diǎn)敏化太陽電池。耗盡異質(zhì)結(jié)量子點(diǎn)太陽電池由于具有優(yōu)化的能帶排列，使其可依靠能帶彎曲來分離和傳輸光生載流子，從而具有較厚的量子點(diǎn)吸收層厚度［2］。盡管目前的研究已經(jīng)在量子點(diǎn)光吸收材料的優(yōu)化、電子空穴傳輸材料的優(yōu)化以及能帶工程上取得了很大的進(jìn)展［3］，并且量子點(diǎn)太陽電池的最高效率已達(dá)到18.1%，但該類太陽電池仍面臨著有限的光學(xué)利用效率。光能損耗主要包括不能被太陽電池的有源層收集或轉(zhuǎn)換成光載流子的光子以及在光電轉(zhuǎn)換過程中可能出現(xiàn)的損耗問題。入射光在太陽電池各層（如發(fā)射極層、有源層、電極）頂部和界面的反射、寄生吸收以及通過器件的傳輸損失是3種可能的光損耗機(jī)制［4］。光在兩種不同介質(zhì)界面上的反射取決于材料的折射率。在量子點(diǎn)太陽電池中，量子點(diǎn)材料與電子傳輸層（一般為氧化鋅或二氧化鈦）之間通常具有較大的折射率差異，在它們的界面處會出現(xiàn)較大的菲涅爾反射［5］。高摻雜的電子空穴傳輸層、透明導(dǎo)電電極和背電極等非有源層的吸收常被認(rèn)為是寄生吸收，它們限制了電池短路電流的進(jìn)一步增加。傳輸損耗主要包括光生載流子的收集損失（超過p-n結(jié)耗盡區(qū)寬度一個(gè)擴(kuò)散長度的光載流子將不會形成有效的光電流）、能量低于光吸收材料帶隙的低能光子不被吸收而產(chǎn)生的損失以及高能光子吸收后的熱化損失（光吸收層吸收高能光子后產(chǎn)生的熱載流子通常會熱化弛豫回導(dǎo)帶，從而損失掉多余的能量）［6］。

最近已經(jīng)開發(fā)了幾種突破SQ效率極限的方法，如表1所示。本文從光學(xué)利用的角度闡述了提高量子點(diǎn)太陽電池有效光學(xué)利用的諸多方法。在太陽電池的光學(xué)管理方面，總結(jié)了表面織構(gòu)紋理以及基于波長考慮的納米結(jié)構(gòu)光管理策略。在量子點(diǎn)太陽能高能光子的利用方面，主要介紹了多激子產(chǎn)生、熱激子提取以及下轉(zhuǎn)換發(fā)光等策略。在低能光子的利用方面，總結(jié)了上轉(zhuǎn)化發(fā)光以及中間帶電池結(jié)構(gòu)的最新應(yīng)用進(jìn)展。最后簡要分析了量子點(diǎn)太陽電池使用多結(jié)電池結(jié)構(gòu)的潛力。

1 高效光捕獲結(jié)構(gòu)

光捕獲是通過調(diào)控光的反射、折射、衍射和散射來完成的［14］。通過在太陽電池中使用光捕獲陷阱，可在保持太陽電池物理厚度不變的情況下，使有源層的“光學(xué)厚度”增加好幾倍。傳統(tǒng)的抗反射涂層是一種基于波動(dòng)光學(xué)的光捕獲方法，一種是采用梯度折射率層［15］，另一種是利用多層之間的干涉疊加效應(yīng)［16］。然而這些方法通常只能在有限的波長范圍內(nèi)和接近法向入射角的情況下才有最小的反射率。通過改變?nèi)肷涔獾纳⑸浠蜓苌淠Ｊ絹碓黾尤肷涔庠陔姵貎?nèi)部的光程長度是另一種有效的光捕獲方法。Koleilat等［17］對光路管理進(jìn)行了相對直觀的研究，通過折疊光在膠體量子點(diǎn)固體中傳播的路徑，最終實(shí)現(xiàn)了短路電流的大幅增加。表面織構(gòu)紋理是常用的幾何射線光捕獲策略，在理想情況下，隨機(jī)表面織構(gòu)紋理可充當(dāng)一個(gè)光散射的朗伯表面，并且使光程長度增強(qiáng)因子達(dá)到4n2（其中n為材料的折射率）。在考慮到基于波長的光管理策略時(shí)，其他納米光子捕獲結(jié)構(gòu)被提出，包括一維、二維或三維的周期性納米介質(zhì)結(jié)構(gòu)、光柵、諧振腔以及等離子體光散射結(jié)構(gòu)等。評價(jià)納米光子結(jié)構(gòu)光捕獲的最常用方法是計(jì)算增強(qiáng)因子，即用長波長的光電流除以參考樣品的光電流（通常被稱為Z，然后將其與4n2值比較），其他方法還包括對比測試樣品與參考樣品的短路電流以及更精確的長波長范圍的內(nèi)量子效率拓展光譜分析。到目前為止，還沒有確切的研究證明哪種光捕獲結(jié)構(gòu)更加適用于超薄的量子點(diǎn)太陽電池。在一個(gè)大的設(shè)計(jì)空間內(nèi)，全場電磁模擬由于計(jì)算量過大而很難確定最高性能的光捕獲結(jié)構(gòu)［18］。但可以確定的是，在更薄的量子點(diǎn)太陽電池中，傳統(tǒng)的微米尺度的表面織構(gòu)紋理光捕獲結(jié)構(gòu)可能沒有納米尺度的光管理結(jié)構(gòu)更有效。

1.1 表面織構(gòu)紋理

在太陽電池的前表面或后表面設(shè)置隨機(jī)表面紋理是一種傳統(tǒng)的光捕獲方法。入射光通過斜角散射，增加光程長度，依靠器件底部的背反射器，光程可進(jìn)一步延長。當(dāng)散射角大于內(nèi)部全反射的臨界角時(shí)，光可以有效地局限在有源層中，從而大幅增加光被有源層吸收的概率［19］。Dudem等［20］利用聚二甲基硅氧烷（polydimethylsiloxane，PDMS）制備了具有隨機(jī)金字塔結(jié)構(gòu)的增透層，并將其應(yīng)用在鈣鈦礦太陽電池中。與采用平面對照結(jié)構(gòu)的PDMS器件相比，表現(xiàn)出更高的短路電流。Manzoor等［21］也證實(shí)具有隨機(jī)金字塔結(jié)構(gòu)的PDMS散射層成功降低了鈣鈦礦太陽電池前表面的反射率。

這種基于幾何光線學(xué)的光路管理結(jié)構(gòu)通?？蓱?yīng)用于電池的外部而不和光吸收活性層產(chǎn)生較為直接的關(guān)聯(lián)，并且這樣的結(jié)構(gòu)可通過廉價(jià)、可擴(kuò)展的沉積或蝕刻技術(shù)來合成，因此具有非常廣泛的應(yīng)用前景。在采用類似結(jié)構(gòu)的硅基太陽電池中，300～800 nm波長范圍的光具有很高的吸收系數(shù)，但在近紅外波段的吸收系數(shù)卻急劇下降［22］。采用納米尺度的結(jié)構(gòu)在近紅外波段往往有更好的光捕獲效果。并且對于厚度與波長尺度相當(dāng)或比波長尺度更小的納米尺度薄膜量子點(diǎn)太陽電池，考慮基于波動(dòng)光學(xué)的波長尺度的光學(xué)管理策略往往更有優(yōu)勢。

1.2 周期性納米結(jié)構(gòu)

區(qū)別于隨機(jī)紋理，周期性結(jié)構(gòu)可提供高度可控的光管理，因?yàn)楣獠东@特性可通過改變周期、折射率和結(jié)構(gòu)單元來調(diào)整優(yōu)化［14］。它可以將入射光耦合到衍射模式，在某些情況下具有超過朗伯極限的高光學(xué)吸收增強(qiáng)。此外，周期結(jié)構(gòu)提供了簡化的形貌可使半導(dǎo)體薄膜的一致性更好，從而進(jìn)一步提高太陽電池的電學(xué)性能［23］。

光子晶體是一種具有光子帶隙的周期性納米尺度光捕獲結(jié)構(gòu)。采用光子晶體輔助光捕獲的機(jī)理可分為3類［24］：光子晶體在可調(diào)諧的光譜范圍內(nèi)作為布拉格反射器提供高的背反射率（圖1a）［25］；光子晶體將入射光引導(dǎo)為衍射模式，并且可通過控制光柵等結(jié)構(gòu)的周期進(jìn)行調(diào)控（圖1b）［24］，對于光柵周期和入射波長相近的情況，非對稱單周期結(jié)構(gòu)的最大光程增強(qiáng)因子為2πn，對稱結(jié)構(gòu)為πn（n為高折射率襯底的折射率），非對稱雙周期結(jié)構(gòu)的增強(qiáng)極限為4（πn）2，對稱結(jié)構(gòu)為2（πn）2［26］；光吸收材料自身被圖案化為光子晶體（圖1c）［24］，這種方法可以將入射光耦合到具有高光子態(tài)密度的光子帶邊共振模式來增加吸收［27］，但會以引入更多的表面重組位點(diǎn)為代價(jià)。理論上不同納米結(jié)構(gòu)的光捕獲增強(qiáng)上限取決于有效的光模態(tài)密度，通過調(diào)整光模態(tài)密度可使結(jié)構(gòu)的光捕獲效率突破極限。通常這幾種光子晶體的應(yīng)用模式可結(jié)合起來使用。例如，可利用光子晶體布拉格反射器結(jié)合衍射光柵來進(jìn)一步增強(qiáng)太陽電池的光捕獲，如圖1d［28］所示。各種納米光子結(jié)構(gòu)，如納米錐、納米柱、納米線、納米孔、納米金字塔和納米球已經(jīng)被廣泛研究以提高太陽電池的光捕獲性能［22］。最近的研究表明，通過控制半導(dǎo)體納米線陣列的直徑、長度和間距可將光耦合成不同的橫向共振“泄漏”模式來設(shè)計(jì)吸收光譜，并最終表現(xiàn)為可調(diào)諧的反射率、透過率和光吸收系數(shù)［29］。

在超薄太陽電池中，利用光學(xué)諧振器也可實(shí)現(xiàn)寬帶吸收增強(qiáng)。在這種結(jié)構(gòu)中，光可以通過曲面上的全反射來有效收集。相對于平面薄膜非晶硅太陽電池，采用粒子和空腔諧振器陣列的器件具有高達(dá)45%的光吸收增強(qiáng)［30］。光吸收的增強(qiáng)可能來自于諧振器的減反射效應(yīng)、米氏（Mie）共振激發(fā)以及波導(dǎo)模式的綜合作用。同樣，膠體量子點(diǎn)太陽電池也有望受益于光學(xué)諧振器的光捕獲效應(yīng)。Mihi等［31］將SiO2球形諧振器嵌入到膠態(tài)PbS-TiO2體異質(zhì)結(jié)量子點(diǎn)太陽電池中，如圖2所示，并從光吸收和光電轉(zhuǎn)換效率兩方面研究了單層球形諧振器在異質(zhì)結(jié)中的最佳位置。與對照電池相比，PbS量子點(diǎn)光吸收層完全浸潤球體時(shí)的效果最好，短路電流增強(qiáng)了25%。介質(zhì)球可通過諧振模式將光耦合進(jìn)光吸收層，并且增強(qiáng)的光電流主要?dú)w功于器件對近紅外波段（700～1100 nm）光吸收的增強(qiáng)。

1.3 等離子體納米結(jié)構(gòu)

在量子點(diǎn)太陽電池中引入金屬等離子體納米結(jié)構(gòu)可在不改變有源層厚度的情況下有效增強(qiáng)器件的光學(xué)吸收［32］。金屬納米粒子可通過3種方式來增強(qiáng)太陽電池的整體光吸收，分別為局域表面等離子共振（localized surface plasmon resonances，LSPRs）光散射、近場增強(qiáng)以及等離子體誘導(dǎo)電荷分離［33］?；贚SPRs的光散射機(jī)制主要是利用了金屬納米粒子前向散射和背向散射的特性。近場增強(qiáng)則是指能量從等離子體近場轉(zhuǎn)移到太陽電池的活性層從而增強(qiáng)太陽電池光吸收的現(xiàn)象。等離子體誘導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移是另一種等離子體能量轉(zhuǎn)換的機(jī)制。當(dāng)?shù)入x子體金屬納米結(jié)構(gòu)與TiO2和ZnO等半導(dǎo)體材料緊密接觸時(shí)，LSPRs激發(fā)的直接或間接帶隙躍遷電子可通過隧穿機(jī)制或克服肖特基勢壘直接從等離子體金屬納米粒子注入到半導(dǎo)體的導(dǎo)帶中。這種方法的一個(gè)突出優(yōu)點(diǎn)是，可通過收集等離子體金屬納米粒子發(fā)射的光電子的能量，從而繞過半導(dǎo)體帶邊吸收的帶隙限制。Au和Ag是最常用的等離子金屬納米顆粒。原則上，較大的銀納米顆粒（＞50 nm）主要產(chǎn)生遠(yuǎn)場散射效應(yīng)，而較小的金納米顆粒（＜20 nm）主要引起近場吸收的增強(qiáng)［34］。最近，Hong等［35］同時(shí)使用金和銀等離子納米顆粒來提高器件的光捕獲效率，如圖3所示，最終經(jīng)過優(yōu)化的量子點(diǎn)太陽電池光電轉(zhuǎn)化效率從7.38%提升到9.18%。此外，由同一種金屬形成的不同形狀或大小的納米粒子在量子點(diǎn)太陽電池中通常具有不同作用。例如，金雙錐體納米粒子往往比位于同一位置的金球納米顆粒表現(xiàn)出更強(qiáng)的遠(yuǎn)場散射和近場增強(qiáng)效應(yīng)［36］。其他研究還表明，等離子體納米結(jié)構(gòu)可將光線集中在非常接近于金屬納米結(jié)構(gòu)的地方，Sha等［37］通過調(diào)整其在器件中的位置，優(yōu)化了光生激子的傳輸特性并最終提高了設(shè)備性能。

雖然金屬等離子體納米顆?？稍鰪?qiáng)太陽電池的光捕獲，但采用這種結(jié)構(gòu)通常也要考慮其他因素。首先，非輻射等離子體衰變常常會導(dǎo)致等離子體納米結(jié)構(gòu)中不同程度的寄生吸收。此外，還必須考慮有害的法諾（Fano）共振效應(yīng)，因?yàn)樵诓捎玫入x子體納米顆粒的量子點(diǎn)太陽電池中，波長低于LSPRs的入射光可能與等離子體結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的散射光發(fā)生破壞性干涉［38］。通過改變納米結(jié)構(gòu)的形狀、大小、位置和材料，可調(diào)節(jié)等離子體納米結(jié)構(gòu)有益和有害影響之間的平衡。另外，必須進(jìn)一步尋找更廉價(jià)的等離子體材料以為該類結(jié)構(gòu)的大規(guī)模應(yīng)用提供更加廣闊的前景。

2 高能光子的利用

在量子點(diǎn)太陽電池中，雖然采用各種光捕獲結(jié)構(gòu)可最大化設(shè)備的光學(xué)吸收，但這不足以從根本上突破器件的效率極限。太陽光譜和太陽電池的最佳響應(yīng)常常是不完全匹配的，只有能量高于半導(dǎo)體帶隙的光子才能激發(fā)光載流子，并且能量高得多的光子會產(chǎn)生一個(gè)“熱”電子-空穴對，并最終熱化弛豫到導(dǎo)帶底部損失掉多余的能量。最近已經(jīng)開發(fā)了幾種光譜修正方法來操縱太陽電池以更好地適應(yīng)太陽光譜，包括上轉(zhuǎn)換太陽電池、中間帶太陽電池以及下轉(zhuǎn)換太陽電池。此外，在光載流子的收集過程中，如果高能量的光子可同時(shí)激發(fā)多個(gè)光載流子，或者被高能光子激發(fā)的熱載流子在熱化弛豫散失掉多余的能量之前就被提取，將會極大地提高太陽電池的效率?；诖耍芯咳藛T提出了幾種新型的電池構(gòu)想，包括載流子倍增太陽電池以及熱激子太陽電池等。

2.1 多激子產(chǎn)生

最近的研究已經(jīng)報(bào)道了在不同量子點(diǎn)光吸收材料中發(fā)現(xiàn)的多激子效應(yīng)（multiple exciton generation，MEG），如膠體PbSe量子點(diǎn)、PbS量子點(diǎn)［39］以及鈣鈦礦納米晶體［40］等。MEG效應(yīng)通常是指光吸收材料吸收單個(gè)高能光子而產(chǎn)生多個(gè)電子空穴對的過程。在量子點(diǎn)材料中，量子限域效應(yīng)既增加了驅(qū)動(dòng)MEG效應(yīng)的庫侖相互作用（電子-空穴對），也導(dǎo)致了“松弛”的動(dòng)量守恒，最終減少了驅(qū)動(dòng)MEG所需的光子能量［41-42］，相對于無機(jī)體半導(dǎo)體材料，量子點(diǎn)材料具有顯著的多激子效應(yīng)。然而，到目前為止，在運(yùn)行的量子點(diǎn)光伏器件中提取MEG效應(yīng)產(chǎn)生的電子空穴對仍具有挑戰(zhàn)性。由一個(gè)量子點(diǎn)產(chǎn)生的多個(gè)激子總是受到亞納秒時(shí)間尺度的俄歇復(fù)合的限制。最近有報(bào)道稱，量子點(diǎn)到氧化物電子傳輸層的快速電子注入可以解決這一問題。Mushtaq等通過穩(wěn)態(tài)和時(shí)間分辨光譜技術(shù)分析了CdSe量子點(diǎn)/MoS2納米異質(zhì)結(jié)上的激子解離現(xiàn)象，并觀察到了兩個(gè)空穴相繼分離注入［43］。此外，納米線互穿結(jié)構(gòu)也被認(rèn)為有利于開發(fā)和利用多激子效應(yīng)，因?yàn)樗械牧孔狱c(diǎn)都被放置在與氧化物電子傳輸層的電離界面附近，這保證了生成的多激子的快速分離。

通常，量子點(diǎn)光吸收層應(yīng)具有較少的缺陷以及較短的粒子間距來保證良好的電荷轉(zhuǎn)移特性從而提高激子解離效率。然而，超短的配體分子也削弱了量子點(diǎn)的內(nèi)部量子約束，最終影響MEG機(jī)制自身。因此，在器件中通常需要一個(gè)平衡。為了在器件中更有效地利用多激子效應(yīng)，需進(jìn)一步研究適應(yīng)高效載流子倍增、亞皮秒時(shí)間尺度上的多激子分離以及載流子提取的相關(guān)要求。

2.2 熱激子提取

在光生載流子熱化弛豫到帶邊之前就將其提取可極大地提升太陽電池的短路電流和開路電壓。然而，到目前為止，實(shí)現(xiàn)這一概念的實(shí)驗(yàn)工作較少。通常有兩個(gè)原因造成了這種情況，其一是尋找具有更長熱載流子冷卻時(shí)間、更寬吸收光譜范圍以及更優(yōu)電荷傳輸特性的光吸收材料；其二是必須采用在合適能級上具有窄的態(tài)密度分布的能量選擇接觸來抑制熱載流子通過接觸和泄漏產(chǎn)生的冷卻［44］。熱載流子（主要是電子）主要通過發(fā)射光學(xué)聲子而逐漸冷卻，因此通過創(chuàng)造“聲子瓶頸”使聲子能量與電子集團(tuán)散射回來可顯著增加載流子的熱化時(shí)間常數(shù)。一些具有較長熱載流子壽命的材料包括InP、InN以及低維多量子阱結(jié)構(gòu)等［44］。最近，有報(bào)道稱金屬鹵化物鈣鈦礦有潛力真正實(shí)現(xiàn)高效熱載流子太陽電池的制造。雖然其熱載流子壽命長的原因尚不清楚，但可通過組分變化觀察到熱載流子壽命的變化［45］。目前在鉛硫系膠體量子點(diǎn)中提取熱載流子的研究較少。零維量子點(diǎn)中離散的電子態(tài)密度只允許離散的冷卻步驟，因此可能阻礙冷卻并提供另一種形式的“聲子瓶頸”。精確控制量子點(diǎn)的尺寸是必要的，因?yàn)殡娮永鋮s速率隨尺寸的減小而增大（空穴冷卻速率與尺寸無關(guān)），而較小的量子點(diǎn)由于其較大的表面積更容易吸收太陽輻射。此外，量子點(diǎn)與表面配體的強(qiáng)耦合可能會導(dǎo)致激子離域現(xiàn)象的產(chǎn)生，并最終提高空穴的冷卻速率以及熱空穴的提取速率［46］，因此量子點(diǎn)的表面工程也需要格外重視。雖然有關(guān)熱載流子萃取的研究已取得了進(jìn)展，但其在實(shí)際量子點(diǎn)太陽電池的應(yīng)用前景還需進(jìn)一步探究。

2.3 下轉(zhuǎn)換

通過光子轉(zhuǎn)換減少由于入射光子能量和吸收器帶隙（或吸收閾值）不匹配而產(chǎn)生的基本損失可進(jìn)一步提高太陽電池的光電效率。下轉(zhuǎn)換（down-conversion，DC）過程可有效利用太陽光中的高能光子，并將其轉(zhuǎn)化為多個(gè)能量略高于光吸收材料帶隙的光子，從而減少光生熱載流子的熱化損失［11］。目前，下轉(zhuǎn)換發(fā)光已廣泛應(yīng)用在硅基太陽電池［47］、染料敏化太陽電池［48］、有機(jī)太陽電池［49］以及鈣鈦礦太陽電池中［50］。稀土元素的摻雜常被用于下轉(zhuǎn)換發(fā)光，在這種情況下，能量可被儲存在明確的原子態(tài)中，也可從中發(fā)射出來。在適當(dāng)設(shè)計(jì)的系統(tǒng)中，這些狀態(tài)可用來從高能量激發(fā)中分離能量，這個(gè)過程也被稱為“量子切割”。從高能粒子到一個(gè)或多個(gè)低能量粒子轉(zhuǎn)換的另一個(gè)例子是單線態(tài)裂變，它是單線態(tài)激子轉(zhuǎn)換為兩個(gè)三重態(tài)激子的過程［51］。

在實(shí)際應(yīng)用中，可通過在寬帶隙半導(dǎo)體中摻雜稀土離子來實(shí)現(xiàn)有效的下轉(zhuǎn)換過程，如圖4所示。例如，有報(bào)道稱可用摻Er的InGaN材料作為下轉(zhuǎn)換發(fā)光器，它會吸收半導(dǎo)體帶隙以上的所有能量，并將激發(fā)態(tài)光載流子轉(zhuǎn)移到Er3+的位置，然后通過載流子復(fù)合完成下轉(zhuǎn)換過程［52］。這種方法同時(shí)克服了摻鉺薄膜的弱吸收以及窄帶吸收問題。近年來，研究重點(diǎn)集中在使用量子點(diǎn)以及納米熒光粉等納米材料作為光伏下轉(zhuǎn)換的應(yīng)用上［53］。量子點(diǎn)因其寬帶光吸收、窄發(fā)射光譜、可調(diào)諧能帶隙、高量子產(chǎn)率等優(yōu)勢有可能成為未來下轉(zhuǎn)換器的主流材料。Nazim等［54］制造了聚合物-量子點(diǎn)復(fù)合納米柔性薄膜下轉(zhuǎn)換器并應(yīng)用于銅銦鎵硒太陽電池，在薄膜形成過程中，通過調(diào)節(jié)量子點(diǎn)的數(shù)量優(yōu)化了它的光電性能，最終顯著提高了短波長光譜的量子效率。在量子點(diǎn)太陽電池中采用下轉(zhuǎn)換層還可有效提高器件的熱穩(wěn)定性，因?yàn)槟承┣闆r下高的紫外線能量常常會引起光吸收材料的性能退化。然而，在實(shí)際應(yīng)用中其他因素也需要考慮在內(nèi)，比如復(fù)雜結(jié)構(gòu)帶來的制造成本問題，以及新增結(jié)構(gòu)帶來的寄生吸收和界面反射問題，并且在使用納米材料時(shí)還需考慮到材料的最佳沉積問題等。

3 低能光子的利用

3.1 上轉(zhuǎn)化

上轉(zhuǎn)換（up-conversion，UC）過程通常是指兩個(gè)低能量或亞帶隙的光子結(jié)合并釋放出一個(gè)高能光子的過程。通過這種方法可有效修改入射太陽光譜，并將近紅外光轉(zhuǎn)換為可見光［55］。上轉(zhuǎn)換過程可通過多種途徑實(shí)現(xiàn)，其中鑭系元素?fù)诫s主導(dǎo)的上轉(zhuǎn)換過程是近年來研究最多的一種方式［56］。其他方法包括三重態(tài)-三重態(tài)湮滅（triplet-triplet annihilation，TTA）、熱激活延遲熒光以及通過二次諧波的非線性上轉(zhuǎn)換等［51］。目前廣泛使用的上轉(zhuǎn)換發(fā)光器通常由特定的主體材料以及結(jié)合在其中的鑭系上轉(zhuǎn)換材料或有機(jī)分子系上轉(zhuǎn)換材料構(gòu)成。常用的宿主材料包括β-NaYF4、LaF3等氟化物材料以及Y2O3、Gd2O2S等氧化物材料；它的選擇除了要考慮合適的聲子能量外，還需考慮化學(xué)和光學(xué)穩(wěn)定性［57］。典型的上轉(zhuǎn)換太陽電池如圖5所示，上轉(zhuǎn)換層通常被放置在太陽電池的背面，在其后面還可應(yīng)用反射器，將所有光線反射回太陽電池中。采用該結(jié)構(gòu)的硅基太陽電池、染料敏化太陽電池［58］、GaAs太陽電池、有機(jī)太陽電池［59］以及鈣鈦礦太陽電池［60］已被廣泛報(bào)道。

理論上采用高上轉(zhuǎn)換效率的材料可顯著提升太陽電池的性能，但實(shí)際器件的效率提升卻相當(dāng)有限［57］。有兩種方法可能有助于解決這個(gè)問題［61］：1）增強(qiáng)上轉(zhuǎn)換器的整體性能，例如，在鑭系上轉(zhuǎn)換器中，優(yōu)化摻雜材料的濃度以及主體材料的性質(zhì)起著重要的作用；在光伏器件的背景下，上轉(zhuǎn)換材料位置的強(qiáng)晶體場要有高的輻射躍遷概率以及寬吸收、上轉(zhuǎn)換有源區(qū)外要具備高的透明度以及低散射來避免寄生吸收、宿主材料要有與太陽能主體材料相匹配的高折射率來避免界面處的光損耗。2）修改上轉(zhuǎn)換器的運(yùn)行環(huán)境，例如，金屬光子納米結(jié)構(gòu)可用來增強(qiáng)吸收和發(fā)射過程；上轉(zhuǎn)換材料可通過共摻雜或與敏化劑的結(jié)合來拓展光譜吸收范圍。值得一提的是，量子點(diǎn)可作為有效的外部敏化劑，因?yàn)樗梢晕蛰^寬的紅外光譜范圍，并在窄譜線中發(fā)射［62］。Beery等［63］成功地將CdSe量子點(diǎn)作為光敏劑應(yīng)用于基于有機(jī)材料的上轉(zhuǎn)換太陽電池中，并觀察到了器件短路電流的大幅提高。然而，直到最近，上轉(zhuǎn)換器應(yīng)用于量子點(diǎn)太陽電池的例子還較少。Lai等［64］將IR806染料敏化上轉(zhuǎn)換納米晶體納入到平面鈣鈦礦太陽電池中，顯著提高了近紅外光（800～1000 nm）的吸收，最終取得17.49%的光電轉(zhuǎn)換效率（原始器件效率僅為13.52%）。Kinoshita等［65］制備了基于TTA的近紅外-可見光光子UC固體薄膜，并將其引入鈣鈦礦太陽電池中，最終在938 nm波長光的激發(fā)下觀察到光電流的產(chǎn)生。這一策略為量子點(diǎn)太陽電池提供了一種有效的近紅外光的收集方法。

3.2 中間帶

中間帶太陽電池是另一種利用低能量光子的方法。中間帶半導(dǎo)體是一種具有價(jià)帶（VB）、導(dǎo)帶（CB）和中間帶（IB）3種能帶的多帶隙半導(dǎo)體（單一材料）。在中間帶材料中，多個(gè)低能量的光子通過VB→IB和IB→CB光學(xué)躍遷激發(fā)產(chǎn)生一個(gè)高能電子-空穴對，高能光子則通過VB→CB的躍遷激發(fā)直接利用。

實(shí)現(xiàn)中間帶太陽電池原型的不同材料通?？煞譃?類：量子點(diǎn)、含有深能級雜質(zhì)的體材料、高度失配的合金和有機(jī)分子［67］。在所有材料中，通過分子束外延或金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積的外延量子點(diǎn)是所有中間帶技術(shù)中研究最多的。基于此概念的中間帶太陽電池首次被制造于2004年［68］。然而目前該類設(shè)備的轉(zhuǎn)換效率仍遠(yuǎn)低于理論預(yù)期。這主要有兩方面的原因［67］：首先，外延量子點(diǎn)較低的體積濃度限制了帶間吸收系數(shù)的提高；其次，材料中IB和VB或CB之間過度的無輻射復(fù)合阻礙了開路電壓的提高。最近，膠體量子點(diǎn)被認(rèn)為是一種更適合中間帶太陽電池的材料，因?yàn)樗梢栽诠腆w薄膜中致密沉積，并且精確控制的尺寸可允許材料實(shí)現(xiàn)真正的中間帶隙。Hosokawa等［69］將膠體PbS量子點(diǎn)密集分散在鈣鈦礦基體材料中制備了基于溶液處理過程的中間帶太陽電池。在室溫下，利用子帶間光電流光譜學(xué)證實(shí)了光子從VB到IB和從IB到CB的兩步吸收過程［69］。進(jìn)一步的性能提高可通過抑制量子點(diǎn)和鈣鈦礦之間的載流子轉(zhuǎn)移以及改善薄膜質(zhì)量來實(shí)現(xiàn)。

4 其他光學(xué)利用策略

太陽光由一個(gè)廣泛的能譜組成，它覆蓋了紫外波段到近紅外波段的寬的波長范圍。量子點(diǎn)材料是很有前景的多結(jié)太陽電池光吸收材料，因?yàn)樗膸秾挾瓤赏ㄟ^尺寸大小來調(diào)節(jié)。但目前應(yīng)用量子點(diǎn)的多結(jié)太陽電池的報(bào)道還較少。串聯(lián)結(jié)構(gòu)的隧道結(jié)通常是主要的限制因素，除了要保證良好的光電特性，它的沉積也不應(yīng)以損傷其下的材料層為代價(jià)［70］。最近，已經(jīng)出現(xiàn)了諸多關(guān)于鈣鈦礦多結(jié)太陽電池的討論［71］。隨著制作工藝的簡化以及先進(jìn)材料和先進(jìn)結(jié)構(gòu)的發(fā)展，應(yīng)用量子點(diǎn)的多結(jié)太陽電池將會以更高的效率進(jìn)入人們的視野。

5 結(jié) 論

通過不同的光學(xué)利用策略來改善量子點(diǎn)太陽電池的光學(xué)利用是進(jìn)一步提高光電轉(zhuǎn)換效率的重要途徑：

1）高效光捕獲結(jié)構(gòu)是提高器件光學(xué)吸收的基礎(chǔ)，采用周期性納米結(jié)構(gòu)可進(jìn)一步精確優(yōu)化納米尺度薄膜量子點(diǎn)器件的光學(xué)性能。

2）熱激子提取和多激子效應(yīng)的利用是量子點(diǎn)器件高能光子利用的重要方法。在考慮器件穩(wěn)定性的情況下，下轉(zhuǎn)換結(jié)構(gòu)是較好的選擇。

3）近紅外波段低能光子的利用大幅拓寬了器件的光學(xué)吸收范圍。背部上轉(zhuǎn)換結(jié)構(gòu)還起到了反射增加光程長度的作用。中間帶太陽電池是一種較為理想的策略，然而離實(shí)際應(yīng)用還有較遠(yuǎn)的距離。

4）量子點(diǎn)多結(jié)太陽電池可實(shí)現(xiàn)全光譜的太陽光吸收，但往往以更復(fù)雜的設(shè)計(jì)為代價(jià)。通常，在考慮成本和效益的前提下，不同的光學(xué)利用策略同時(shí)使用可達(dá)到最佳的器件效率。

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EFFICIENT LIGHT UTILIZATION STRATEGIES BASED ON

QUANTUM DOT SOLAR CELLS

Wang Longxiang，Xing Meibo，Wang Ruixiang

（Beijing Engineering Research Centre of Sustainable Energy and Buildings，

School of Environment and Energy Engineering， Beijing University of Civil Engineering and Architecture， Beijing 100044， China）

Abstract：In this paper， various light capture strategies applied to quantum dot solar cells and efficient utilization strategies of high and low" energy" photons" are" summarized." Light-capture" techniques" such" as" surface" texture，" periodic" nanostructures" and" plasma nanostructures can effectively enhance the light absorption of the device. The application of multi-exciton effect，hot carrier extraction and down-conversion is an important method to solve the thermalization loss of photocarriers after the absorption of high energy photon，while up-conversion and intermediate band structure are important ways to realize effective utilization of low energy photons in sub-bandgap. The advantages and disadvantages of different optical utilization strategies and their recent application progress are summarized， and the prospects for the development of various optical utilization strategies are put forward.

Keywords：semiconductor quantum dot； solar cells； light absorption； multi-exciton generation； hot carrier extraction