張鳳國，劉 軍，王言金，王 裴，鄭 暉

（北京應(yīng)用物理與計算數(shù)學(xué)研究所，北京 100094）

目前核能材料已經(jīng)廣泛應(yīng)用于核電、核武器以及核動力艦船、潛艇等軍事和民用等領(lǐng)域，當(dāng)核能材料庫存時間達到一定年限后，相關(guān)的部件和材料不可避免會發(fā)生不同程度的化學(xué)腐蝕和自輻照老化，其中钚材料的老化尤其讓人關(guān)注。當(dāng)今钚領(lǐng)域研究的焦點集中在如何理解和預(yù)測钚長期貯存的安全性和有效性[1]。Martz 等[2]和Schwartz 等[3]采用透射電子顯微鏡觀測了0～42 a 材齡钚鎵合金的微觀組織結(jié)構(gòu)，表明材料中存在納米尺寸的氦泡，并測量了8 個不同材齡钚鎵合金中的平均氦泡密度和尺寸。學(xué)者們[4-9]采用分子動力學(xué)、動力學(xué)蒙特卡洛方法以及相場方法等微細觀模擬探討了老化材料中氦泡的產(chǎn)生、增長機理。在老化材料宏觀動態(tài)力學(xué)行為分析方面，由于钚具有放射性、毒性和較強的化學(xué)活性，目前一般采用含氦泡的鋁、銅等常規(guī)替代材料來研究，通過實驗、數(shù)值模擬等方法來分析氦泡大小、濃度等因素對钚材料變形和破壞的影響[10-15]。

強沖擊作用下材料的層裂/微層裂損傷破壞問題也是內(nèi)爆動力學(xué)研究所關(guān)注的主要研究內(nèi)容之一，特別是材料沖擊熔融狀態(tài)下的損傷破碎問題。一般而言，延性層裂損傷經(jīng)歷孔洞的成核、增長、匯合及斷裂/破碎演化過程，而材料內(nèi)部的孔洞分布特征變化直接影響材料最終破碎顆粒度的分布形式[16-17]。對于老化材料而言，材料內(nèi)部已經(jīng)存在大量的微孔洞(氦泡)，且氦泡的大小和數(shù)密度隨著材料老化時間的增長而增長[2-3]，因已有孔洞對新孔洞的成核存在一定的抑制作用[18]，這就需要明確氦泡大小/數(shù)密度的臨界狀態(tài)：臨界狀態(tài)之前的損傷計算需要考慮孔洞的成核以及初始氦泡的影響；而臨界狀態(tài)之后的損傷計算只需考慮氦泡的影響。本文基于層裂損傷早期的演化特征，給出了這一臨界狀態(tài)的理論分析方法，并進一步借助含氦泡常規(guī)鋁材料的層裂實驗結(jié)果，對此問題進行定性的分析。

1 輻照老化材料氦泡臨界狀態(tài)的確定

在不考慮材料初始微結(jié)構(gòu)以及溫度影響情況下，對于均勻介質(zhì)的層裂損傷而言，影響延性材料內(nèi)部孔洞成核的主要因素包括加載壓力以及已有孔洞的抑制作用。體胞模型的解析分析[19-20]認為孔洞的成核臨界應(yīng)力 σcr、材料的剪切模量G和屈服強度Y0具有如下關(guān)系：

而材料內(nèi)部的孔洞增長過程中，對孔洞周圍材料內(nèi)部潛在的新孔洞的成核有抑制作用，其抑制范圍即為孔洞周圍材料的塑性變形區(qū)[18]，也就是說，如果當(dāng)材料內(nèi)部拉伸應(yīng)力達到孔洞成核臨界應(yīng)力之前，層裂面處材料已經(jīng)處于塑性變形狀態(tài)，則材料內(nèi)部不會再有新成核的孔洞出現(xiàn)。采用體胞模型分析損傷早期增長時，基體材料達到完全塑性變形的臨界孔隙度 αcr與初始孔隙度 α0之間有：

將孔隙度 α 定義為：

式中：損傷度D為單位體積內(nèi)孔洞總體積的份額。則此臨界狀態(tài)孔隙度 αcr、孔洞半徑acr與 對應(yīng)的初始孔隙度 α0、初始孔洞半徑a0之間具有如下關(guān)系：

而損傷增長的臨界應(yīng)力 σc與屈服強度Y0和初始孔隙度 α0具有如下關(guān)系：

此外，在損傷增長的早期，應(yīng)力σ 近似線性增長[21]，可表示為：

式中： σ˙ 為應(yīng)力對時間的導(dǎo)數(shù)。這個時期孔洞間的相互作用可以忽略，孔洞基本保持孤立形式增長，則孔洞增長方程可以表示為[22]：

式中： η 為與黏性相關(guān)的材料常數(shù)。在孔洞開始增長到材料達到完全塑性變形這一時間段內(nèi)積分式(7)有：

將孔洞與孔隙度之間的關(guān)系式 (4)代入式(8)，同時考慮氦泡內(nèi)壓pi，則可以得到材料達到完全塑性變形臨界狀態(tài)下孔隙度與應(yīng)力之間的關(guān)系：

同時，對于所討論的問題，材料內(nèi)部的初始損傷度很小( α0≈1，D0≈0 )，則有：

層裂損傷問題的加載應(yīng)力與應(yīng)變率之間有：

式中： ρ0、c0分別為材料的密度和體積聲速。這樣，對于含氦泡輻照老化材料的層裂損傷計算，存在一個初始臨界損傷度Dr0，當(dāng)D0＜Dr0時需要考慮氦泡和新孔洞成核的影響；而當(dāng)D0≥Dr0時，只需考慮初始氦泡的影響。將式(1)、(5)、(10)和(11)代入式(9)，便得到初始臨界損傷度Dr0：

考慮到初始損傷度為：

式中：n0為氦泡濃度，為單位體積內(nèi)氦泡的數(shù)量。在已知加載的應(yīng)變率為 ε˙ 、氦泡半徑a0、氦泡內(nèi)壓pi后，根據(jù)式(12) 可計算得到Dr0，再由式(13)可計算氦泡臨界濃度nr0。

至此，給出了所關(guān)心的臨界損傷度Dr0和氦泡臨界濃度nr0的計算方法?？紤]钚材料自輻照老化過程中，材料內(nèi)部的氦泡大小以及氦泡濃度隨著老化年限的增長而增長（圖1）[3]：當(dāng)老化年限超過10 a 以后，氦泡直徑2a0基本保持在1.4 nm，而氦泡濃度n0隨年限增長而增長。假設(shè)加載的應(yīng)變率為 ε˙ =104s-1，取氦泡半徑a0=0.7 nm，此時氦泡內(nèi)壓pi約為基體材料屈服強度的3 倍[23]，則根據(jù)式(12)計算得到Dr0后，由式(13)可以得到氦泡臨界濃度nr0=1.065×1017cm-3。結(jié)合圖1 的實驗統(tǒng)計結(jié)果，在計算模擬钚材料的層裂損傷時，對于老化年限約20 a 以上的钚材料，只需考慮材料內(nèi)部氦泡的影響；其他情況則既需要考慮氦泡影響，也需要考慮新孔洞成核的影響。

圖1 不同輻照老化年限钚材料中氦泡濃度和大小變化的實驗統(tǒng)計結(jié)果[3]Fig. 1 Diameter and concentration of helium bubbles in self-irradiated plutonium during aging process[3]

因钚材料具有放射性，相關(guān)的層裂實驗數(shù)據(jù)非常稀少，研究中一般采用含氦泡的銅、鋁材料替代，即便如此，相應(yīng)的、較為系統(tǒng)的實驗數(shù)據(jù)也相對匱乏。下面將結(jié)合已有相關(guān)常規(guī)材料的實驗結(jié)果對此進行定性的分析。

2 含氦泡輻照老化材料層裂損傷的計算

在實驗方面，目前通常在金屬材料中摻入硼元素，通過高能中子轟擊，使中子與硼元素發(fā)生核嬗變反應(yīng)生成氦，再經(jīng)過一定的工藝熱處理調(diào)整氦泡大小，實現(xiàn)含氦泡材料制備，近年來，許多學(xué)者利用輻照摻硼鋁研究氦泡成核、長大以及最終導(dǎo)致的材料斷裂性能的變化。盡管如此，這些實驗所制備的材料氦泡濃度較高，很少涉及氦泡臨界濃度(即分析氦泡對孔洞成核影響的實驗)，同時，輻照后材料性能發(fā)生一定改變，且采用層裂損傷模型模擬計算分析相關(guān)實驗結(jié)果時，因模型參數(shù)選取的人為性，進而可能限制了分析結(jié)果的可信度。鑒于此，本文中基于純鋁和含氦泡鋁2 種實驗結(jié)果，定性分析臨界氦泡濃度以及氦泡對材料層裂損傷的影響。

2.1 VG 層裂損傷模型參數(shù)確定方法的改進

目前的孔洞成核模型均是基于實驗或連續(xù)介質(zhì)理論給出的，考慮已有孔洞影響的孔洞成核模型還不是十分完備，因此，本文中層裂損傷計算采用Johnson[19]基于空心球殼增長理論給出的孔隙度變量α(空心球殼總體積與基體體積之比)的增長率隨靜水壓p變化的VG 層裂損傷模型：

其中模型包含的3 個基本參數(shù)：參考初始孔隙度 α0，包含了材料初始損傷、孔洞成核以及損傷早期增長的信息[24]；剪切黏性系數(shù) ηs、材料硬化系數(shù) αs在實際應(yīng)用時作為計算參數(shù)，并根據(jù)實驗數(shù)據(jù)進行調(diào)整。該模型模擬計算效果較好，且參數(shù)少、使用方便，是目前應(yīng)用較為廣泛的層裂損傷模型[25]。

前期曾經(jīng)給出了VG 層裂損傷模型參數(shù)的確定方法[24]，并較好地應(yīng)用于不同材料的層裂損傷實驗結(jié)果的模擬計算。在該方法的推導(dǎo)過程中假設(shè)變量 (α0-1)2/3Y0/ηs本身為只與時間相關(guān)、與材料無關(guān)的常數(shù)。但是，最近的應(yīng)用發(fā)現(xiàn)這一假設(shè)條件的限制性較強。本文中基于對材料層裂強度概念的解讀以及對層裂實驗自由面速度回跳點所包含物理涵義的分析[24,26]，即自由面速度回跳時刻對應(yīng)層裂面處有：p˙= α¨=0，對式（14）時間求導(dǎo)，并考慮到此時 αcr≈1 ，則可以得到新的方程代替原假設(shè)條件得到的方程，綜合原有的另外2 個方程，從而進一步將參數(shù)確定方法改寫為：

上式中層裂強度pspall的計算采用Romanchenko 等[27]給出的公式：

式中： ρ0為初始基體材料密度，cL為基體材料的縱波聲速，c0為體積聲速，h為層裂片厚度， Γ0為材料的Grüneisen 系數(shù)。

2.2 含氦泡輻照老化材料層裂實驗的模擬及分析

為了探討氦泡對材料層裂損傷的影響，李英華等[13]開展了純鋁、氦泡濃度分別為3 × 1025m-3和6 ×1025m-3的含氦泡鋁對比層裂實驗。對于純鋁材料，結(jié)合實驗[13]給出的自由面速度以及式(16)，可以得到其層裂強度為1.45 GPa，再根據(jù)式(15)，得到VG 層裂損傷模型的3 個參數(shù)分別為：α0=1.000 41,αs=0.137 GPa,ηs=1.955 Pa·s。

本文中所采用的基本層裂損傷模型和計算程序已經(jīng)多次應(yīng)用于不同工況下的層裂實驗的數(shù)值模擬，涉及了銅、鋁、鉭等多種延性金屬，模擬結(jié)果與實驗結(jié)果符合較好[14,17,24,26]，從而驗證了理論模型和計算程序的適用性。針對含氦泡鋁的層裂損傷計算，仍采用現(xiàn)有的程序和相關(guān)的材料參數(shù)[13-14]，圖2給出了純鋁層裂實驗自由面速度曲線和數(shù)值模擬結(jié)果的對比，二者符合得較好，特別是反映層裂強度的自由面速度曲線的回跳點以及反映層裂片厚度的曲線震蕩周期。而計算得到的純鋁材料的參考初始孔隙度 α0=1.000 41 非常小，顯然其只是反映了新孔洞成核的影響。

圖2 純鋁材料自由面速度曲線的實驗[13]和數(shù)值模擬結(jié)果Fig. 2 Free surface velocities of experimental data[13] and simulation ones for pure aluminum

對于含氦泡鋁實驗，這里只選用氦泡濃度為3 × 1025m-3的實驗結(jié)果進行模擬分析。實驗中輻照鋁材料內(nèi)部的氦泡直徑平均尺寸約為1～2 nm，加載應(yīng)變率為： ε˙=7.8×104s-1，不妨取氦泡半徑a0=0.75 nm，則根據(jù)式(12)～(13)可以得到不需要考慮孔洞成核影響的最小臨界氦泡濃度為nr0=1.51×1024m-3，顯然，該臨界濃度值遠遠小于實驗中含氦泡鋁靶板材料內(nèi)部的氦泡濃度，因此，模擬計算含氦泡鋁靶板層裂實驗時，只需要考慮靶板的初始損傷即可。不過，因輻照后鋁靶板材料的力學(xué)性能與純鋁材料存在一定的差別，且相關(guān)文獻中并沒有給出輻照鋁材料的基本力學(xué)參數(shù)，只好假設(shè)二者差別不大，且損傷模型中的參數(shù) αs、ηs也相同。同樣，結(jié)合實驗給出的自由面速度以及式(16)，可以得到含氦泡鋁的層裂強度為0.858 GPa，并根據(jù)式(15)中的第1 個方程式，得到含氦泡鋁損傷模型參數(shù)——參考初始孔隙度為 α0=1.032 3，圖3 給出了實驗和數(shù)值模擬計算的自由面速度曲線對比，二者符合也較好。

圖3 含氦泡鋁材料自由面速度曲線的實驗[13]和數(shù)值模擬結(jié)果Fig. 3 Free surface velocities of experimental data[13] and simulation ones for pure aluminum with helium bubbles

此外，雖然參數(shù) α0=1.032 3 遠大于純鋁的對應(yīng)參數(shù)值，但仍小于含氦泡鋁靶板的真實初始孔隙度1.056，顯然其只是包含了原有初始孔洞（氦泡）的影響，同時也間接說明：模擬計算該層裂損傷實驗時，不僅不需要考慮新孔洞成核的影響，且因氦泡濃度較高，由于孔洞間的相互影響，在損傷增長過程中，部分氦泡的增長也受到了相鄰氦泡增長的抑制作用[28]。

3 結(jié) 論

延性材料的初始微細觀結(jié)構(gòu)特征（初始孔洞、晶粒尺寸等）是影響其層裂損傷演化過程的關(guān)鍵因素之一，部分輻照老化材料內(nèi)部包含大量的氦泡，且氦泡的濃度和尺寸隨著老化年限的增加而增長。針對含氦泡輻照老化材料層裂損傷演化過程中初始氦泡和新成核孔洞哪一種因素占主導(dǎo)影響的問題，本文中基于損傷早期演化特征，給出了輻照老化材料含氦泡初始臨界損傷度（單位體積內(nèi)初始氦泡總體積的份額）的計算公式，當(dāng)氦泡尺寸增長趨于緩慢時，并進一步給出了臨界氦泡濃度的計算公式：對于含氦泡輻照老化材料的層裂損傷計算，當(dāng)氦泡濃度低于臨界氦泡濃度時，需要考慮初始氦泡以及新增孔洞的綜合影響；反之，可以采用簡單的層裂損傷模型，且不需要計算孔洞成核。同時，借助于含氦泡常規(guī)鋁層裂實驗結(jié)果和相應(yīng)的數(shù)值模擬結(jié)果對比分析指出：因增長孔洞之間的相互影響，損傷模型的初始損傷參數(shù)并非反映材料的真實初始損傷，可以根據(jù)本文中給出的改進后的參數(shù)確定方法進行標(biāo)定。分析結(jié)果對于含氦泡輻照老化材料層裂損傷的物理分析具有較好的參考意義。