周 蘇, 潘志镕, 溫超凱, 樊 磊
(1. 同濟(jì)大學(xué) 汽車學(xué)院,上海 201804;2. 同濟(jì)大學(xué) 中德學(xué)院,上海 201804)
質(zhì)子交換膜燃料電池(proton exchange membrane fuel cell, PEMFC)是一種將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的裝置,其燃料加注時(shí)間短、續(xù)航里程長等特點(diǎn)決定了其更加適用于長途客車、重卡、工程機(jī)械等應(yīng)用場景。然而,復(fù)雜的結(jié)構(gòu)和材料屬性,使燃料電池電堆的輸出性能受工作環(huán)境的影響很大,動態(tài)的運(yùn)行工況、反應(yīng)氣體的溫/濕度和供應(yīng)不合理等都會造成單池和電堆的性能衰退。燃料電池電堆采用串聯(lián)式結(jié)構(gòu),單池的性能衰退影響整個(gè)電堆的性能和壽命。因此,為了優(yōu)化其全生命周期的運(yùn)行性能,有必要建立表征燃料電池健康狀態(tài)(state of health,SOH)的指標(biāo),預(yù)測剩余使用壽命(remaining useful life, RUL),從而動態(tài)調(diào)整能量管理策略。
目前,涉及PEMFC 的SOH 指標(biāo)的研究工作主要包括以下兩方面內(nèi)容。一方面,基于外部可檢測數(shù)據(jù),通過量化數(shù)據(jù)中的輸出性能衰退信息,表征PEMFC 的SOH 和預(yù)測其RUL。Chen 等[1]將電堆輸出電壓、輸出功率及內(nèi)阻進(jìn)行融合,建立了一種融合SOH 指標(biāo),用于表征PEMFC 的衰退情況,并根據(jù)SOH指標(biāo)的當(dāng)前值與初始值的信息來預(yù)測RUL。另一方面,從內(nèi)部組件材料出發(fā),對PEMFC內(nèi)部組件材料的衰退進(jìn)行評估,如根據(jù)膜電極的衰退情況預(yù)測RUL。Inaba 等[2]對質(zhì)子交換膜的衰退展開研究,通過測試質(zhì)子交換膜的氫氣滲透率隨運(yùn)行時(shí)間的變化表征質(zhì)子交換膜的SOH,用于評估PEMFC的耐久性。
將輸出電壓、電功率或阻抗等電變量作為PEMFC 的SOH 指標(biāo),是目前最常用的一種方法。然而,燃料電池電堆由多片單池串聯(lián),各單池的衰退情況各不相同,電堆的壽命和最大輸出功率受性能最差的單池影響最大,因此,平均或總輸出電壓(或電功率)性能不足以表征電堆整體的衰退情況,各單池性能衰退的一致性問題也尤為重要。僅采用電堆電壓、電功率或阻抗等電變量作為SOH 的指標(biāo),很難綜合衡量或表征其SOH或壽命衰減程度,而電堆的溫度、反應(yīng)氣體壓力和流量等非電變量信息中也包含燃料電池的SOH信息。因此,本文將輸出電功率信息與外部操作條件(如電堆溫度、反應(yīng)氣體壓力和流量等非電變量)信息進(jìn)行融合,提出了一種融合電與非電信息的SOH指標(biāo)。
本文采用的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)集為法國燃料電池實(shí)驗(yàn)室FCLAB 提供的公開數(shù)據(jù),為恒流拉載70 A 工況下的穩(wěn)態(tài)數(shù)據(jù),數(shù)據(jù)集的時(shí)間長度為1 154 h,采樣時(shí)間間隔為30 s。燃料電池衰退測試平臺如圖1所示[3]。其中燃料電池電堆由5 片單池串聯(lián),每片單池的活化面積為100 cm2,最高輸出功率為1 kW。利用外圍傳感器對燃料電池電堆運(yùn)行的外部操作條件進(jìn)行監(jiān)測并記錄。
圖1 PEMFC衰退測試平臺@FCLAB[3]Fig. 1 Aging test platform for PEMFC @FCLAB[3]
原始數(shù)據(jù)中數(shù)據(jù)量超過13萬,數(shù)據(jù)中包含大量噪聲信號,分析前需對其進(jìn)行預(yù)處理。
第一步為重采樣。原始數(shù)據(jù)采集于穩(wěn)態(tài)工況,在短時(shí)間內(nèi)各變量數(shù)值變化幅度小,為降低計(jì)算量,對原始數(shù)據(jù)進(jìn)行重采樣,重采樣時(shí)間間隔為0.5 h。第二步為平滑濾波處理,采用局部加權(quán)回歸的方法進(jìn)行濾波。以x為中心點(diǎn)取前后一段長度的局部數(shù)據(jù),通過權(quán)重矩陣w,依據(jù)靠近中心點(diǎn)的權(quán)重大,遠(yuǎn)離中心點(diǎn)的權(quán)重小的原則,賦予該段數(shù)據(jù)待測點(diǎn)附近每個(gè)點(diǎn)一定的權(quán)重。選取的權(quán)重矩陣為以下高斯核函數(shù)矩陣:
式中:k為截取的局部數(shù)據(jù)的長度。
選擇權(quán)重矩陣后,利用最小二乘方法進(jìn)行擬合,局部加權(quán)回歸的損失函數(shù)如下所示:
式中:(x,y?)為該段函數(shù)回歸的中心值,y?為該數(shù)據(jù)點(diǎn)的擬合值,對于n個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)可以得到n條加權(quán)回歸線,取每條回歸線的中心擬合值,即得到加權(quán)回歸平滑處理后的數(shù)據(jù)。
預(yù)處理后的樣本數(shù)為2 289,以電堆輸出電壓為例,預(yù)處理前后的數(shù)據(jù)分別如圖2a、2b 所示。經(jīng)過重采樣及平滑濾波處理后,數(shù)據(jù)的噪聲明顯降低,并且保留了原始數(shù)據(jù)的變化趨勢。
圖2 預(yù)處理前后電堆電壓Fig. 2 Stack voltage before and after data preprocessing
通過觀察不難發(fā)現(xiàn),隨著運(yùn)行時(shí)間的增加,燃料電池輸出電壓(或輸出電功率)整體呈下降趨勢,但是,在電堆停機(jī)再啟動時(shí)刻,輸出電壓有時(shí)也會呈現(xiàn)一定程度的“恢復(fù)”。燃料電池性能衰退具有不可逆性和可逆性,在燃料電池實(shí)際運(yùn)行過程和衰退實(shí)驗(yàn)過程中都發(fā)現(xiàn)了“可逆衰退”和“不可逆衰退”現(xiàn)象。在燃料電池長期運(yùn)行過程中輸出電壓永久性的衰退現(xiàn)象屬于“不可逆衰退”,停機(jī)再啟動時(shí)輸出電壓恢復(fù)的現(xiàn)象屬于“可逆衰退”,如圖3所示。
圖3 電堆電壓的“可逆衰退”與“不可逆衰退”Fig. 3 Reversible and irreversible degradation of stack voltage
“不可逆衰退”產(chǎn)生的原因是,在系統(tǒng)和環(huán)境因素的多重影響下燃料電池組件發(fā)生衰退,如質(zhì)子交換膜穿孔、氣體擴(kuò)散層多孔結(jié)構(gòu)腐蝕堵塞、催化層碳腐蝕以及催化劑損失等?!翱赡嫠ネ恕敝须妷夯謴?fù)的原因可歸結(jié)為燃料電池在系統(tǒng)停機(jī)過程中由于操作條件改變而發(fā)生的性能恢復(fù),如停機(jī)時(shí)水的排出有利于恢復(fù)膜電極的氣體擴(kuò)散性能;進(jìn)行極化曲線測試時(shí),拉載高電流時(shí)部分鉑氧化物被還原,這有助于催化劑性能恢復(fù)[4-5]。
另外,通過對5 片單池的電壓衰退情況進(jìn)行對比分析可發(fā)現(xiàn),各單池在長時(shí)間運(yùn)行過程中的整體衰退趨勢大致相同,但是每片單池的輸出電壓不一致,電壓衰退的百分比也不同,如圖4所示。根據(jù)木桶效應(yīng),燃料電池電堆的工作壽命和最大輸出功率受性能最差的單池影響最大。因此,僅使用平均電壓或總電壓不足以表征電堆的衰退情況。
圖4 單池電壓衰退曲線Fig. 4 Voltage degradation of a single fuel cell
對預(yù)處理后的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)(圖3、圖4),燃料電池電堆在長期運(yùn)行過程中存在“可逆衰退”和單池電壓衰退不一致等現(xiàn)象。僅通過輸出電壓難以全面表征電堆的SOH,除電堆電壓、功率等電參數(shù)外,電堆溫度、反應(yīng)氣體的壓力和流量等非電參數(shù)也可能包含燃料電池電堆的衰退信息。因此,本文將輸出電功率信息與外部操作條件(如電堆溫度、反應(yīng)氣體壓力和流量等非電變量)信息進(jìn)行融合,提出了一種融合電與非電信息的SOH 指標(biāo),用于SOH 估計(jì)及RUL預(yù)測。
采用的數(shù)據(jù)集記錄了運(yùn)行時(shí)間、拉載電流、輸出電壓以及外部操作條件等16個(gè)參數(shù)變量,其中外部操作條件如表1所示。
表1 PEMFC操作條件Tab. 1 Operating conditions of PEMFC
為了篩選出與燃料電池電堆衰退信息關(guān)聯(lián)度大的操作條件參數(shù),本文基于信息論方法[6-7],使用信息熵、排列熵和互信息定量評價(jià)各個(gè)操作條件參數(shù)中包含的信息量、變化趨勢和與電堆輸出電功率衰退趨勢的相關(guān)性,為后續(xù)將篩選出的操作條件參數(shù)與輸出電功率進(jìn)行融合建立基礎(chǔ)。
信息熵用于描述系統(tǒng)的不確定程度,信息熵越大表示系統(tǒng)的無序程度越大、系統(tǒng)包含的信息量越多。假設(shè)隨機(jī)變量X可能出現(xiàn)的多種狀態(tài)分別為x1,x2,…,xn,則隨機(jī)變量X的信息熵為
式中:P(xi)為狀態(tài)xi出現(xiàn)的概率,0 ≤P(xi)≤1。
由信息熵的定義可知,要計(jì)算信息熵首先需要得到隨機(jī)變量X的概率密度函數(shù)。本文采用以下高斯核函數(shù)法確定隨機(jī)變量概率密度分布函數(shù):
式中:σx為隨機(jī)變量X的標(biāo)準(zhǔn)差;N為觀測樣本數(shù);h為窗口寬度。
經(jīng)過數(shù)據(jù)預(yù)處理后觀測樣本數(shù)為2 289,將樣本分為100 段,窗口寬度h取20,通過公式(3)和(4)計(jì)算各操作條件的信息熵,結(jié)果如表2 所示。信息熵最高的前5 個(gè)操作條件的編號分別為?、?、⑦、⑤和⑥,表明這幾個(gè)操作條件包含的信息量最豐富。其中,?和?分別表示陰極出口和入口氣體流量,⑦表示陰極入口氣體壓力,⑤和⑥分別表示冷卻液的入口和出口流量,表明燃料電池壽命衰減過程中,流量、壓力和溫度會發(fā)生一定程度的變化。
表2 PEMFC操作條件的信息熵Tab. 2 Information entropy of PEMFC operating condition
排列熵用于衡量時(shí)間序列的復(fù)雜程度,越規(guī)則的時(shí)間序列,其排列熵越小。
對于長度為N的時(shí)間序列a(1),a(2),…,a(N),給定嵌入維度m和時(shí)間延遲L,采用相空間重構(gòu)法對該其進(jìn)行重構(gòu),得到的相空間重構(gòu)矩陣為
相空間中每一行為重構(gòu)向量,對各重構(gòu)向量進(jìn)行升序排序,得到的排列為所有排列m!中的一種,將每種排列出現(xiàn)的頻率作為出現(xiàn)的概率,分別用P1,P2,…,Pl表示,其中l(wèi)≤m!,則時(shí)間序列a(1),a(2),…,a(N)的排列熵如下所示:
將預(yù)處理后的各操作條件進(jìn)行相空間重構(gòu),本文采用虛假最鄰近點(diǎn)法估算嵌入維數(shù)m,使用平均互信息法估算延遲時(shí)間L[7-8],選定m=3,L=5,排列熵的計(jì)算結(jié)果如表3所示。排列熵越小表明操作條件的單調(diào)性越好,編號為?、⑧、⑤、⑥和?的操作條件排列熵較小,表明對應(yīng)操作條件的時(shí)間序列數(shù)據(jù)相對于其他操作條件具有較好的趨勢性。
表3 PEMFC操作條件的排列熵Tab. 3 Permutation entropy of PEMFC operating condition
互信息用于衡量兩個(gè)變量之間的相關(guān)性,兩個(gè)變量之間的互信息越大,相關(guān)性越高。目前燃料電池的輸出功率被認(rèn)為是與燃料電池的SOH 高度相關(guān)的一種指標(biāo),故本文通過計(jì)算各操作條件與電堆輸出功率的互信息,評價(jià)各操作條件與燃料電池SOH的相關(guān)程度。
Sharma[9]對互信息的計(jì)算進(jìn)行了離散化,如公式(7)所示。
式中:n為樣本個(gè)數(shù)和分別為隨機(jī)變量X和Y的邊緣概率密度估計(jì)函數(shù)為隨機(jī)變量X和Y的聯(lián)合概率密度估計(jì)函數(shù)。
各操作條件與輸出功率的互信息計(jì)算結(jié)果如表4所示。
表4 PEMFC操作條件與輸出功率的互信息Tab. 4 Mutual Information between operating condition and power
通過計(jì)算各操作條件的信息熵、排列熵和互信息,初步篩選出7個(gè)操作條件,分別為冷卻液入口和出口溫度、陰極入口和出口氣體溫度、陰極入口和出口氣體流量以及冷卻液流量。
通過分析數(shù)據(jù),發(fā)現(xiàn)各操作條件變化幅度小,趨勢性較差,但是入口和出口處參數(shù)的差值的變化趨勢較為明顯。故對初步篩選出的操作條件進(jìn)行修正,最終篩選結(jié)果如表5及圖5所示。
表5 修正后的操作條件Tab. 5 Modified operating conditions
圖5 修正后的操作條件隨時(shí)間的變化Fig. 5 Modified operating conditions
目前常用的SOH 指標(biāo)融合方法為距離函數(shù)分析法,通過計(jì)算樣本在樣本空間中的位置及樣本之間的距離(包括歐氏、馬氏以及測地距離等)得到當(dāng)前時(shí)刻的SOH。Chen 等[1]采用測地距離和馬氏距離的方法將電壓、功率和內(nèi)阻進(jìn)行融合,建立了一種融合SOH 指標(biāo)。高雨旋[10]采用馬氏和歐氏距離的方法,將電壓、內(nèi)阻分別與電壓均衡性和輸出功率進(jìn)行融合,結(jié)果表明前者建立的融合SOH指標(biāo)響應(yīng)速度更快,更適合用于燃料電池的SOH評估。
在燃料電池衰退過程中存在“可逆衰退”以及單池電壓衰退的一致性問題,因此,理想的融合SOH指標(biāo)不僅應(yīng)該消除由于“可逆衰退”造成的SOH 指標(biāo)再恢復(fù)情況,而且也要考慮衰退一致性問題,即具有良好的單調(diào)性和衰退一致性。
綜合考慮單調(diào)性和衰退一致性,本文采用二次規(guī)劃法將各單池輸出功率與篩選出的操作條件進(jìn)行融合。二次規(guī)劃問題的目標(biāo)函數(shù)如公式(8)所示。
式中:θ為輸出功率和操作條件的加權(quán)融合系數(shù);η為調(diào)節(jié)單調(diào)性與衰退一致性權(quán)重的系數(shù);n為單池?cái)?shù)量;t為樣本數(shù)據(jù)的時(shí)間跨度;ei,j為第i個(gè)單池在第j個(gè)時(shí)刻對應(yīng)的單調(diào)性補(bǔ)償項(xiàng);ci,j為補(bǔ)償項(xiàng)對應(yīng)的權(quán)重系數(shù);hi,j為第i個(gè)單池在第j個(gè)時(shí)刻的融合SOH指標(biāo);為5 個(gè)單池在第j個(gè)時(shí)刻融合SOH 指標(biāo)的平均值。
式(8)定義的SOH綜合評價(jià)指標(biāo)是單調(diào)性和衰退一致性的線性加權(quán)和。第一項(xiàng)為單調(diào)性指標(biāo),越小表明SOH指標(biāo)的單調(diào)性越好;第二項(xiàng)為衰退一致性指標(biāo),越小表明SOH指標(biāo)的衰退一致性越好。
通過引入補(bǔ)償項(xiàng)ei,j,可以使融合SOH指標(biāo)具有更好的單調(diào)性,如果下一時(shí)刻的融合SOH 指標(biāo)增加,則對該項(xiàng)進(jìn)行補(bǔ)償,加權(quán)融合系數(shù)應(yīng)使補(bǔ)償項(xiàng)的和最小,即融合SOH指標(biāo)的單調(diào)性最好。ei,j的表達(dá)式如公式(9)所示。
隨著燃料電池系統(tǒng)的運(yùn)行時(shí)間增加,傳感器數(shù)據(jù)的測量誤差增大,測量噪聲增加,影響融合SOH指標(biāo)的單調(diào)性。因此,隨著時(shí)間t增加,應(yīng)該給ei,j賦予更高的權(quán)重,即ci,j應(yīng)隨著t的增加而單調(diào)遞增,ci,j的約束條件如公式(10)所示。
融合SOH指標(biāo)的表達(dá)式如公式(11)所示。
式中:a為待融合數(shù)據(jù)的數(shù)量,取值為5;θk為第k個(gè)加權(quán)融合系數(shù);si,j,k為第i個(gè)單池在第j個(gè)時(shí)刻的第k個(gè)融合數(shù)據(jù)。θ和xi,j的表達(dá)形式如公式(12)和(13)所示。
融合SOH指標(biāo)為所有操作條件的加權(quán)平均值,向量θ表示每一組融合數(shù)據(jù)的重要程度,其加權(quán)和為1。θ的約束條件如公式(14)所示。
式中:A為a×a的對角矩陣,對角元素的取值為1或-1;當(dāng)操作條件數(shù)據(jù)呈降低趨勢時(shí),對應(yīng)的對角元素取1,反之取-1。
綜合公式(8)~(14),整理得到二次規(guī)劃問題的標(biāo)準(zhǔn)數(shù)學(xué)形式為
在標(biāo)準(zhǔn)形式下,C為1×a的單位矩陣,其他變量矩陣的定義如公式(16)~(20)所示,其中,Z為零矩陣,I為單位矩陣。
基于二次規(guī)劃法,將SOH的單調(diào)性和衰退一致性作為優(yōu)化的目標(biāo)函數(shù),將冷卻液溫度差、陰極入口和出口氣體壓力差、陰極入口和出口氣體流量差、冷卻液流量與輸出功率的加權(quán)融合系數(shù)作為優(yōu)化參數(shù)。
單調(diào)性和衰退一致性的權(quán)重系數(shù)η影響融合SOH指標(biāo)的結(jié)果,η越大則單調(diào)性權(quán)重越大、衰退一致性權(quán)重越小。本文采用均方誤差(mean squared error, MSE)作為選擇η時(shí)的評價(jià)指標(biāo),計(jì)算如公式(21)所示。
式中:hi,j為第i個(gè)單元在第j時(shí)刻的融合SOH指標(biāo),由于穩(wěn)態(tài)工況下輸出功率的衰退一定程度上能表征燃料電池的健康狀態(tài),因此,對輸出功率進(jìn)行多項(xiàng)式擬合作為用于評價(jià)SOH指標(biāo)的h?i,j。
不同η值得到融合SOH 指標(biāo)的MSE 結(jié)果如圖6所示。隨著η的增加,單調(diào)性在目標(biāo)函數(shù)中占據(jù)的比重越來越大,MSE的整體變化趨勢為先下降后上升,但如MSE—Δ(Δ為MSE 的差分值)所示,MSE的變化不是單調(diào)的,當(dāng)η取0.63時(shí)MSE有全局最小值0.261 3。因此,取η=0.63作為二次規(guī)劃的目標(biāo)函數(shù)中單調(diào)性和衰退一致性的加權(quán)系數(shù)。
圖6 不同η下的融合SOH指標(biāo)的MSEFig. 6 MSE of integrated SOH indicator at different η value
使用MATLAB 對二次規(guī)劃問題進(jìn)行求解,首先需要將各物理參數(shù)歸一化,優(yōu)化參數(shù)初始值設(shè)置為θ= [0.2,0.2,0.2,0.2,0.2],θ的取值范圍為θk∈[0,1],k=1,2,…,5,參數(shù)優(yōu)化結(jié)果如表6所示。
表6 基于二次規(guī)劃法的參數(shù)優(yōu)化結(jié)果Tab. 6 Optimization results of integrated SOH indicator based on sequential quadratic programming
結(jié)合圖5中操作條件的變化趨勢對SOH指標(biāo)融合結(jié)果進(jìn)行分析,在4 個(gè)操作條件參數(shù)中陰極入口和出口氣體的壓力差和流量差本身具有較好的趨勢性,因此與功率進(jìn)行加權(quán)融合時(shí)所占的權(quán)重系數(shù)相對于其他操作條件參數(shù)更大。
融合SOH指標(biāo)和輸出功率在單調(diào)性、衰退一致性以及綜合評價(jià)指標(biāo)上的對比如表7 所示,將融合SOH指標(biāo)反歸一化處理后與輸出功率進(jìn)行比較,結(jié)果如圖7所示。
表7 融合SOH指標(biāo)和輸出功率對比Tab. 7 Comparison of integrated SOH indicator and output power
圖7 反歸一化后的融合SOH指標(biāo)與輸出功率對比Fig. 7 Comparison of inverse-normalized integrated SOH indicator and output power
融合SOH指標(biāo)與輸出功率的變化趨勢近似,但相比于輸出功率,具有以下優(yōu)點(diǎn):
(1) 融合SOH指標(biāo)考慮了外部操作條件中包含的燃料電池衰退信息,在保留輸出功率中長期衰退趨勢信息的同時(shí),能夠剔除其中“可逆衰退”造成的影響。
(2) 融合SOH指標(biāo)考慮了單池之間衰退的一致性問題,因此,相比于輸出功率包含更多的衰退信息。
結(jié)合信息論和二次規(guī)劃等方法,建立了一種單調(diào)性、衰退一致性良好的燃料電池融合SOH 指標(biāo)。公開的燃料電池壽命測試實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明,燃料電池電壓在長期運(yùn)行過程中存在“可逆衰退”及單池電壓衰退不一致等現(xiàn)象?;谛畔⒄摰姆椒▽θ剂想姵氐耐獠坎僮鳁l件進(jìn)行篩選,篩選出與燃料電池電堆衰退信息關(guān)聯(lián)度大的操作條件參數(shù);進(jìn)一步,基于二次規(guī)劃法將燃料電池輸出功率與篩選出的外部操作條件參數(shù)進(jìn)行融合,提出了一種融合電與非電信息的SOH 指標(biāo)。研究結(jié)果表明,融合SOH 指標(biāo)的均方差為0.261 3,相比于輸出功率,在單調(diào)性上提升了22.83%,在衰退一致性上提升了91.96%,在綜合評價(jià)指標(biāo)上提升了55.60%。綜上,融合SOH 指標(biāo)融合了電與非電信息,在保留長期“不可逆衰退”信息的同時(shí),能有效剔除由于停機(jī)再啟動而出現(xiàn)的“可逆衰退”信息,并且考慮了單池衰退的一致性問題,該思路對燃料電池SOH指標(biāo)建立過程具有一定的指導(dǎo)意義。
作者貢獻(xiàn)聲明:
周 蘇:學(xué)術(shù)指導(dǎo),論文審閱及修改。
潘志镕:數(shù)據(jù)分析,論文撰寫。
溫超凱:數(shù)據(jù)處理,融合方法研究,論文修改。
樊 磊:學(xué)術(shù)指導(dǎo),數(shù)據(jù)分析,論文修改。