張超，周猛兵，崔雷，陶欣，王軍，王偉，劉永長(zhǎng)

(1.中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院第四研究所,成都,610213；2.天津大學(xué),天津市現(xiàn)代連接技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津,300354；3.天津大學(xué),水利安全與仿真國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津,300354)

0 序言

核反應(yīng)堆包層結(jié)構(gòu)經(jīng)受著極其惡劣的服役環(huán)境，因此期望其在長(zhǎng)期服役過(guò)程中保持結(jié)構(gòu)和冶金的完整性.核反應(yīng)堆材料主要挑戰(zhàn)是輻照對(duì)脆化、蠕變、膨脹、開(kāi)裂、氫脆以及輻照誘發(fā)產(chǎn)生的缺陷等影響.9Cr-1.5W-0.15Ta 耐熱鋼具有較低的輻照腫脹系數(shù)和熱膨脹系數(shù)、良好的韌性、高蠕變強(qiáng)度、高抗氧化性和較高的導(dǎo)熱性等優(yōu)異的熱物理、力學(xué)性能[1-3]，被認(rèn)為是核反應(yīng)堆包殼結(jié)構(gòu)的理想候選材料之一，如鉛鉍反應(yīng)堆、鈉冷快堆等[4-5].近年來(lái)，研究人員提出用固態(tài)連接方法—攪拌摩擦焊(friction stir welding,FSW)實(shí)現(xiàn)鋼鐵材料的連接，由于其焊接熱輸入和焊接峰值溫度較低，焊接變形和殘余應(yīng)力較小，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了焊縫微觀組織的細(xì)化，使焊縫性能與母材接近[6-7].

韌—脆轉(zhuǎn)變溫度(ductile-brittle transition temperature,DBTT)代表金屬材料斷裂從高能塑性彎曲/變形(延性)變?yōu)榈湍芰科扑?脆性)的溫度點(diǎn).在較高溫度下，金屬材料具有較高的延展性和較低的強(qiáng)度；而在較低的溫度下，材料強(qiáng)度較大，且斷裂模式也從韌性斷裂變?yōu)榇嘈詳嗔裑8].在晶體結(jié)構(gòu)為體心立方和密排六方的材料中可以觀察到明顯的DBTT.已有研 究表明[9-10]，9Cr-1.5W-0.15Ta 耐熱鋼為體心立方晶體結(jié)構(gòu)，一般情況下其DBTT 低于-50 ℃.在FSW 過(guò)程中，焊縫區(qū)域受到焊接熱循環(huán)和攪拌針的機(jī)械作用，導(dǎo)致晶粒細(xì)化、馬氏體轉(zhuǎn)變和M23C6碳化物溶解的發(fā)生[11]，并且微觀組織的變化必然會(huì)影響其力學(xué)性能[12-13].

文中以9Cr-1.5W-0.15Ta 耐熱鋼和其FSW焊縫為研究對(duì)象，研究FSW焊縫微觀組織演變、沖擊韌性以及韌-脆轉(zhuǎn)變溫度，分析9Cr-1.5W-0.15Ta 耐熱鋼和其FSW焊縫微觀組織與沖擊韌性、韌-脆轉(zhuǎn)變溫度之間的聯(lián)系，并闡明了沖擊斷裂失效機(jī)制，為優(yōu)化焊接工藝和FSW焊接接頭組織和性能提供重要依據(jù).

1 試驗(yàn)方法

試驗(yàn)所用母材(base metal,BM)為9Cr-1.5W-0.15Ta 耐熱鋼，其具體的化學(xué)成分如表1 所示，焊接試板厚度為5 mm.母材的熱處理工藝為1 000℃正火處理60 min，水淬，然后在700 ℃回火60 min .FSW 試驗(yàn)是在型號(hào)為FSW-3LM-020焊接設(shè)備進(jìn)行的，使用的攪拌工具由W-25%Re 合金制成，其攪拌針形狀為帶螺紋的圓錐形，攪拌針長(zhǎng)度為4.7 mm，攪拌針半徑逐漸從6.0 mm 變至2.8 mm，軸肩尺寸為18 mm.焊接工藝參數(shù)為焊接速度60 mm/min，焊接轉(zhuǎn)速300 r/min，焊接壓力10 kN，軸肩下壓量為0.1 mm，焊接后焊縫的宏觀形貌如圖1 所示.

圖1 FSW焊縫的宏觀形貌Fig.1 Macromorphology of FSW weld

表1 9Cr-1.5W-0.15Ta 耐熱鋼化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%)Table 1 Chemical composition of the 9Cr-1.5W-0.15Ta heat resistant steel

沖擊試樣尺寸和加工符合ASTM:A370-10 金屬性能評(píng)定方法要求，并對(duì)焊縫表面和背面進(jìn)行機(jī)械加工至光滑，試樣尺寸如圖2 所示(V 形缺口位于焊縫橫截面的中間，深度為2 mm，底部曲率半徑為0.25 mm，夾角為45°).參照國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 229—2007《金屬材料-夏比擺錘沖擊試驗(yàn)方法》進(jìn)行沖擊試驗(yàn)，沖擊試驗(yàn)溫度為-100～ 20 ℃，在相應(yīng)的溫度下保溫10～ 15 min，每組試驗(yàn)測(cè)試3 個(gè)試樣，取3 個(gè)測(cè)試值的平均值作為試驗(yàn)值，試驗(yàn)設(shè)備是擺錘式?jīng)_擊試驗(yàn)機(jī)，硬度試驗(yàn)是在金相試樣的焊縫區(qū)域測(cè)試，載荷為9.8 N，加載時(shí)間為15 s.

圖2 V 形缺口沖擊試樣尺寸(mm)Fig.2 Dimensions of V-notch impact specimen

為了進(jìn)行微觀組織觀察，沿垂直于焊接方向切取尺寸為25 mm × 10 mm的試樣，經(jīng)過(guò)粗磨、細(xì)磨和拋光后，在5 g FeCl3,20 mL 鹽酸和100 mL 蒸餾水的腐蝕液中侵蝕90 s 制備金相試樣.采用型號(hào)為OLYMPUS GX51 光學(xué)顯微鏡和型號(hào)為JEOLF7800 熱場(chǎng)發(fā)射電子掃描顯微鏡(SEM)對(duì)接頭區(qū)域微觀組織特征進(jìn)行觀察分析.采用型號(hào)為T(mén)ecnai G2F30 透射電子顯微鏡在300 kV 加速電壓下分析析出相特征，同時(shí)進(jìn)行能譜測(cè)試(EDS)，以分析第二相類(lèi)型和組成.

2 試驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 微觀組織分析

圖3 為母材和FSW焊縫的微觀組織特征.由圖3(a)可以看出，經(jīng)過(guò)一系列熱處理后，9Cr-1.5W-0.15Ta 耐熱鋼母材表現(xiàn)為完全的回火組織特征.在較大的放大倍數(shù)下的SEM 觀察可以發(fā)現(xiàn)，母材主要由回火板條馬氏體、塊狀鐵素體、“片狀”殘余奧氏體(fikm-like retained austenite，F(xiàn)ikm-like RA)和大量的析出相組成，如圖3(a)～ 圖3(d)所示，原奧氏體晶粒尺寸大約為～ 20 μm，如圖3(a)和圖3(b)所示.FSW焊縫微觀組織主要由板條馬氏體組成，晶粒尺寸發(fā)生明顯細(xì)化，平均晶粒尺寸為～ 5 μm，如圖3(e)和圖3(f)所示，這是由于FSW焊縫區(qū)域受到攪拌針劇烈的機(jī)械攪拌和焊接熱循環(huán)的雙重作用，導(dǎo)致攪拌針附近的材料焊接過(guò)程中發(fā)生了嚴(yán)重的塑性變形，進(jìn)而導(dǎo)致晶粒破碎和完全奧氏體動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的發(fā)生，有利于焊縫晶粒細(xì)化，并且焊后經(jīng)歷較大的冷卻速率，抑制焊縫晶粒長(zhǎng)大，促進(jìn)焊縫內(nèi)馬氏體轉(zhuǎn)變[14]，因此母材的原始回火組織FSW 后焊縫區(qū)域轉(zhuǎn)變?yōu)榧?xì)小的板條馬氏體組織.此外，在TEM 下觀察可以發(fā)現(xiàn)，馬氏體板條之間存在Fikm-like RA 組織，馬氏體板條平均寬度為～ 300 nm，如圖3(g)和圖3(h)所示.

圖3 母材和FSW焊縫的微觀組織特征Fig.3 Microstructure characteristics of BM and FSW weld.(a) the metallographic structure of BM;(b) the morphology of BM;(c) the microstructure of BM;(d) the RA diffraction patterns in BM;(e) the metallographic structure of FSW weld;(f) the morphology of FSW weld;(g) the microstructure of FSW weld;(h) the RA dark field image in FSW

圖4 為母材和FSW焊縫的析出相分布特征.如圖4(a)所示，在母材中沿原奧氏體晶界(prior austenite grain boundaries,PAGBs)和板條界處分布著大量的M23C6(M: Cr,Fe,W,Mn)類(lèi)型的碳化物，表現(xiàn)為“棒狀”和“球狀”的形態(tài)特征，而細(xì)小的“球狀”MX(M: Ta,V,X: C,N)類(lèi)型的析出相則趨向于馬氏體板條內(nèi)部(圖4(c))，與前期相關(guān)研究報(bào)道結(jié)果一致[11].然而FSW后，焊縫區(qū)域內(nèi)沿PAGBs 和馬氏體板條界沒(méi)有發(fā)現(xiàn)M23C6類(lèi)型的碳化物，在馬氏體板條內(nèi)部分布著大量的“球狀”MX 和“針狀”M3C(M: Fe,Cr)析出相(圖4(d)、圖4(e)和圖4(f))，這表明FSW 促進(jìn)晶界處的M23C6碳化物的溶解和M3C 碳化物的析出；而對(duì)MX 碳氮化物無(wú)明顯影響，這與FSW焊縫經(jīng)歷的焊接熱循環(huán)有關(guān)，即峰值溫度高于M23C6碳化物的溶解溫度(～ 850 ℃)，而遠(yuǎn)低于MX 相的熔點(diǎn)[15-17].

圖4 母材和FSW焊縫的析出相分布特征Fig.4 Precipitates characteristics of BM and FSW weld.(a) the distribution characteristics of precipitated phases in the BM;(b) the characteristics of M23C6 phase in the BM;(c) the characteristics of MX phase in the BM;(d) the distribution characteristics of precipitated phases in the FSW weld;(e) the characteristics of MX phase in the FSW weld;(f) the characteristics of M3C phase in the FSW weld

2.2 力學(xué)性能分析

2.2.1 硬度試驗(yàn)

9Cr-1.5W-0.15Ta 耐熱鋼的硬度值為272 HV，而FSW焊縫的硬度發(fā)生明顯增大，其硬度值為425 HV，即焊縫區(qū)發(fā)生明顯硬化，這主要是由于在焊接過(guò)程中焊接熱循環(huán)峰值溫度高于母材的相變溫度(≥Ac3)，在焊后快速冷卻后焊縫中形成了大量的板條狀馬氏體組織，導(dǎo)致焊縫的硬度增大.

2.2.2 沖擊韌性及韌脆轉(zhuǎn)變溫度

在-100～ 20 ℃的溫度內(nèi)采用夏比V 形缺口試樣進(jìn)行沖擊試驗(yàn)，如圖2 所示，沖擊試驗(yàn)結(jié)果統(tǒng)計(jì)如表2 所示，9Cr-1.5W-0.15Ta 耐熱鋼和FSW焊縫沖擊韌性隨試驗(yàn)溫度的變化曲線(xiàn)如圖5 所示.與母材相比，F(xiàn)SW焊縫在-100～ 20 ℃的溫度內(nèi)的沖擊韌性均發(fā)生了下降.當(dāng)試驗(yàn)溫度低于-35 ℃時(shí)，可以觀察到過(guò)渡轉(zhuǎn)變溫度范圍，即隨著試驗(yàn)溫度降低，沖擊斷裂模式從韌性斷裂逐漸變?yōu)榇嘈詳嗔?文中對(duì)于DBTT的估算是基于85 J/cm2沖擊韌性標(biāo)準(zhǔn)的[18].由圖5 可知，母材的DBTT 為-50 ℃，而FSW焊縫的DBTT 則增加至-40.2 ℃，同時(shí)焊縫區(qū)域內(nèi)的微觀組織演變也導(dǎo)致了上平臺(tái)能量(USE)的降低.

圖5 母材和FSW焊縫沖擊韌性隨試驗(yàn)溫度的變化曲線(xiàn)Fig.5 Transformation curve of impact toughness of base metal and FSW weld with test temperature

表2 母材和FSW焊縫沖擊試驗(yàn)結(jié)果Table 2 Impact test results of the base materials and FSW welds

與母材相比，F(xiàn)SW焊縫的晶粒尺寸發(fā)生明顯細(xì)化，但母材的沖擊韌性仍然高于FSW焊縫的沖擊韌性，這主要與FSW 過(guò)程中板條馬氏體轉(zhuǎn)變、位錯(cuò)增值和針狀第二相析出等因素有關(guān).首先，板條馬氏體轉(zhuǎn)變?cè)斐删植康膽?yīng)力集中，并且馬氏體硬度較大，不利于應(yīng)力釋放，因此在沖擊變形過(guò)程中促進(jìn)顯微裂紋形核[19]；其次，F(xiàn)SW 過(guò)程涉及較大的塑性變形，促進(jìn)了位錯(cuò)增殖，導(dǎo)致位錯(cuò)纏結(jié)密度增加，抑制了位錯(cuò)的運(yùn)動(dòng)，導(dǎo)致應(yīng)力集中和應(yīng)力松弛，從而促進(jìn)了顯微裂紋的形成[20-21]；最后，“針狀”的M3C碳化物的析出也增加了顯微裂紋形核的可能.

2.2.3 沖擊斷口形貌

圖6 為母材在不同溫度下的沖擊斷口形貌.圖6(a)～ 圖6(c)為母材在20～ -20 ℃的沖擊斷口形貌，主要表現(xiàn)為纖維狀韌窩特征，同時(shí)在晶界存在少量的撕裂痕，但隨著試驗(yàn)溫度的升高，撕裂痕和解理面逐漸消失，斷裂方式屬于微孔聚集型斷裂.當(dāng)試驗(yàn)溫度降低至-40 ℃時(shí)，如圖6(d)所示，沖擊斷口形貌中韌窩密度相對(duì)減少，也可以發(fā)現(xiàn)一些河流花樣和解理面.在-60～ -80 ℃溫度下母材沖擊斷裂的斷口形貌分別如圖6(e)和圖6(f)所示，表現(xiàn)為完全的河流花樣和解理臺(tái)階特征，這表明在低于-60 ℃時(shí)母材為脆性斷裂失效機(jī)理.

圖6 母材在不同溫度下的沖擊斷口形貌Fig.6 Impact fracture morphology of BM under different temperature.(a) 20 ℃;(b) 0 ℃;(c) -20 ℃;(d) -40 ℃;(e) -60℃;(f) -80 ℃

圖7 為FSW焊縫在-80～ 20 ℃溫度的沖擊斷口形貌.如圖7(a)～ 圖7(c)所示，隨著沖擊試驗(yàn)溫度的下降，沖擊斷口內(nèi)逐漸出現(xiàn)少量撕裂痕，這是由于隨著溫度的降低，塑性變形能力在沖擊變形過(guò)程逐漸變?nèi)?，?dǎo)致其沖擊韌性惡化.在-20 ℃溫度下的沖擊斷口形貌表現(xiàn)為大小形狀均勻的韌窩特征，在部分韌窩底部存在第二相粒子脫落的現(xiàn)象，并且由于沖擊變形被限制而形成少量的撕裂痕，即表明斷裂方式屬于微孔聚集型斷裂；在-40 ℃溫度下沖擊斷裂后的斷口形貌如圖7(d)所示，可以容易地發(fā)現(xiàn)解理面和韌窩結(jié)構(gòu)，這表明該溫度可能為韌-脆轉(zhuǎn)變的過(guò)渡溫度范圍；如圖7(e)～ 圖7(f)所示，F(xiàn)SW焊縫在沖擊試驗(yàn)溫度低于-60 ℃沖擊斷裂后，沖擊斷口形貌主要表現(xiàn)為河流花樣、撕開(kāi)裂紋和撕裂痕等脆性斷裂特征，且無(wú)頸縮現(xiàn)象，即表明斷裂模式屬于準(zhǔn)解理斷裂.

圖7 FSW焊縫在不同溫度下的沖擊斷口形貌Fig.7 Impact fracture morphology of FSW welds under different temperature.(a) 20 ℃;(b) 0 ℃;(c) -20 ℃;(d) -40 ℃;(e) -60 ℃;(f) -80 ℃

3 結(jié)論

(1) 9Cr-1.5W-0.15Ta 耐熱鋼母材主要由回火馬氏體組成，同時(shí)在晶界上和晶內(nèi)分別分布有大量的M23C6碳化物和細(xì)小的MX 析出相；FSW后，焊縫內(nèi)發(fā)生晶粒細(xì)化和板條馬氏體轉(zhuǎn)變，晶界處的M23C6碳化物完全溶解，伴隨著有“針狀”M3C 碳化物在晶內(nèi)析出.

(2) 由于FSW焊縫中大量板條馬氏體生成、位錯(cuò)增值以及“針狀”M3C 碳化物析出，導(dǎo)致焊縫的沖擊韌性降低，在相同試驗(yàn)溫度下，F(xiàn)SW焊縫沖擊韌性發(fā)生降低，相應(yīng)地9Cr-1.5W-0.15Ta 耐熱鋼經(jīng)FSW焊接后，其DBTT 從-50 ℃升高至-40.2 ℃.

(3) 對(duì)于母材和FSW焊縫，當(dāng)沖擊試驗(yàn)溫度降低至各自的DBTT 以下時(shí)，沖擊斷口形貌表現(xiàn)為脆性斷裂特征；當(dāng)沖擊試驗(yàn)溫度處于各自的DBTT 附近時(shí)，以延性和脆性混合模式斷裂；在高于各自的DBTT的溫度下沖擊時(shí)，沖擊斷口表現(xiàn)為典型的韌窩特征，即以延性模式斷裂.