摘要 近紅外光譜技術(shù)結(jié)合化學(xué)計量學(xué)算法已廣泛應(yīng)用于食品和藥品等領(lǐng)域的定性和定量分析。然而,傳統(tǒng)化學(xué)計量學(xué)方法,特別是線性分類方法,在解決多分類問題時的效果不佳。卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(CNN)能夠提取數(shù)據(jù)中的深層次特征,適合處理非線性關(guān)系,但其建模性能依賴樣本量的大小和多樣性,而近紅外光譜樣本數(shù)據(jù)的采集和預(yù)處理過程通常耗時且費(fèi)力,獲取樣本成本較高。本研究提出了一種基于數(shù)據(jù)增強(qiáng)策略和CNN 的近紅外光譜定性分析方法。此數(shù)據(jù)增強(qiáng)策略分為兩步:(1) 分別采用Bootstrap 重采樣和生成對抗網(wǎng)絡(luò)(GAN)方法對3 個近紅外光譜數(shù)據(jù)集(藥片、咖啡和葡萄)進(jìn)行樣本擴(kuò)增;(2) 將原始樣本(Y)分別與Bootstrap 擴(kuò)增樣本(B)和GAN 擴(kuò)增樣本(G)進(jìn)行組合,得到3 種增強(qiáng)數(shù)據(jù)集(Y-B、Y-G 和Y-B-G)。在此基礎(chǔ)上,設(shè)計了適用于此數(shù)據(jù)集的CNN 模型結(jié)構(gòu),由2 個一維卷積層、1 個最大池化層和1 個全連接層組成。與偏最小二乘判別分析(PLS-DA)、支持向量機(jī)(SVM)和BP 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(BP)的最優(yōu)模型相比,基于Y-B 數(shù)據(jù)集的CNN 模型對藥片(2 類)分析的平均準(zhǔn)確率分別提升了3.998%、9.364%和4.689%;基于Y-B-G 數(shù)據(jù)集的CNN 模型對咖啡(7 類)分析的平均準(zhǔn)確率分別提升了6.001%、2.004%和7.523%;基于Y-B 數(shù)據(jù)集的CNN 模型對葡萄(20 類)分析的平均準(zhǔn)確率分別提升了33.408%、51.994%和34.378%。此結(jié)果表明,基于數(shù)據(jù)增強(qiáng)策略和CNN 在不同數(shù)據(jù)集和分類類別中建立的模型均表現(xiàn)出更好的分類準(zhǔn)確率和泛化性能。
關(guān)鍵詞 數(shù)據(jù)增強(qiáng);近紅外光譜;卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò);化學(xué)計量學(xué)
近紅外光譜(NIRS)技術(shù)是一種快速、準(zhǔn)確且非破壞性的分析方法[1-2]。目前, NIRS 結(jié)合化學(xué)計量學(xué)算法已被廣泛應(yīng)用于食品和藥品的分類鑒別[3-4]、產(chǎn)地溯源[5]和摻假檢測[6]等領(lǐng)域。然而,傳統(tǒng)的化學(xué)計量學(xué)方法,如偏最小二乘判別分析(PLS-DA)[7]、BP 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(BP)[8]和支持向量機(jī)(SVM)[9]等在進(jìn)行定性分析時,容易出現(xiàn)過擬合的問題。此外,隨著定性分析中類別的增加,傳統(tǒng)化學(xué)計量學(xué)方法特別是線性分類方法在面對多分類問題時效果通常不佳[10]。近年來,隨著深度學(xué)習(xí)算法和理論的不斷發(fā)展,卷積神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(CNN)在近紅外光譜定性分析中的應(yīng)用得到了深入研究[11]。相較于傳統(tǒng)建模方法, CNN 憑借其“局部連接、權(quán)值共享”的特性和深層次特征提取的優(yōu)勢,提升了模型的訓(xùn)練效率和建模效果[12]。但是, CNN 的建模效果與樣本數(shù)據(jù)的豐富度和多樣性密切相關(guān),而近紅外光譜樣本數(shù)據(jù)的采集和預(yù)處理過程耗時費(fèi)力,特別是一些珍貴樣本數(shù)據(jù)通常不易獲取[13]。
針對上述問題,可采用數(shù)據(jù)增強(qiáng)方法進(jìn)行樣本擴(kuò)增[14],并在此基礎(chǔ)上設(shè)計CNN 的模型結(jié)構(gòu),以充分利用CNN 的優(yōu)勢,實現(xiàn)建模效率和效果的共同提升。目前,關(guān)于一維光譜數(shù)據(jù)增強(qiáng)方法的研究主要集中在左右平移、隨機(jī)線性疊加和疊加噪聲等方面[15]。Chakravartula 等[16]采用CNN 模型結(jié)合傅里葉變換近紅外光譜(FT-NIR)進(jìn)行咖啡的摻假預(yù)測,通過引入隨機(jī)偏移、乘法和斜率效應(yīng)擴(kuò)增光譜數(shù)據(jù)。結(jié)果表明,基于擴(kuò)增數(shù)據(jù)的CNN 具有更好的預(yù)測性能。TENG 等[17]采用噪聲添加法對芝麻油產(chǎn)品的樣本數(shù)據(jù)進(jìn)行擴(kuò)增,并使用CNN 模型進(jìn)行摻假分析,最終得到CNN 的準(zhǔn)確率高達(dá)100%;WOHLERS 等[18]采用改進(jìn)的高斯噪聲方法進(jìn)行數(shù)據(jù)增強(qiáng),研究結(jié)果顯示,基于數(shù)據(jù)增強(qiáng)的CNN 性能優(yōu)于PLS,并且可以有效防止過擬合現(xiàn)象;HUANG 等[19]結(jié)合噪聲添加和線性疊加方法對新冠患者和健康人體血清的拉曼光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行數(shù)據(jù)增強(qiáng),所得CNN 模型的分類準(zhǔn)確率達(dá)到96.77%。由此可見,與基于原始數(shù)據(jù)集的CNN 模型相比,采用平移、線性疊加或噪聲添加方法進(jìn)行樣本擴(kuò)增后的增強(qiáng)數(shù)據(jù)集對CNN 模型的性能均有不同程度的提升,但這些方法僅對樣本數(shù)據(jù)進(jìn)行了簡單擴(kuò)充,其數(shù)據(jù)的多樣性還有待提升。目前,關(guān)于生成對抗網(wǎng)絡(luò)(GAN)的一維光譜數(shù)據(jù)增強(qiáng)方法的研究較少。YU 等[20]采用GAN 方法對3 種菌株(溶血葡萄球菌(Staphylococcus hominis)、溶藻弧菌(Vibrio alginolyticus)和地衣芽孢桿菌(Bacillus licheniformis))的拉曼光譜進(jìn)行樣本擴(kuò)增,結(jié)果表明, GAN 數(shù)據(jù)增強(qiáng)方法不僅解決了訓(xùn)練數(shù)據(jù)不足的問題,還能夠較全面地整合光譜的所有信息節(jié)點,模型的分類準(zhǔn)確率可達(dá)到100%。ZHANG 等[21]采用兩種GAN 變體(DCGAN和CGAN)對單倍體玉米籽粒的高光譜(HSI)進(jìn)行數(shù)據(jù)擴(kuò)增,發(fā)現(xiàn)兩種方法均能將各分類模型的準(zhǔn)確率提高10%以上,并且CGAN 的效果高于DCGAN。綜上, GAN 數(shù)據(jù)增強(qiáng)方法對原始數(shù)據(jù)的特征提取較全面,并且擴(kuò)增樣本更具多樣性,其增強(qiáng)的數(shù)據(jù)集可提升建模性能。然而,基于GAN 和Bootstrap 重采樣法的數(shù)據(jù)增強(qiáng)策略在近紅外光譜研究中尚未見報道。
本研究提出了一種基于數(shù)據(jù)增強(qiáng)策略和CNN 的近紅外光譜定性分析方法,即利用GAN 和Bootstrap重采樣法對3 個近紅外光譜數(shù)據(jù)集(藥片、咖啡和葡萄)進(jìn)行樣本擴(kuò)增,并將原始樣本(Y)分別與Bootstrap擴(kuò)增樣本(B)和GAN 擴(kuò)增樣本(G)進(jìn)行組合,得到3 種增強(qiáng)數(shù)據(jù)集(Y-B、Y-G 和Y-B-G)。在此基礎(chǔ)上,結(jié)合設(shè)計的CNN 模型,與3 種傳統(tǒng)建模方法(PLS-DA、SVM 和BP)進(jìn)行了分類效果對比,旨在滿足CNN模型的樣本需求并為提升CNN 模型在不同數(shù)據(jù)集與分類類別中的泛化能力提供新思路。
1 實驗及原理
1.1 數(shù)據(jù)來源
1.1.1 藥片數(shù)據(jù)集
藥片樣本來源于公開數(shù)據(jù)(https://ucphchemometrics.com/datasets/)。研究對象為2 種不同活性物質(zhì)劑量(15 和20 mg)的藥片,每類包含80 個樣本。其近紅外光譜數(shù)據(jù)波數(shù)范圍為7398.337~10507.3 cm–1,即波長范圍為951.7193~1351.6551 nm。每個樣本進(jìn)行128 次掃描,并取平均值作為讀數(shù)。藥片樣本的近紅外光譜如圖1A 所示。
1.1.2 咖啡數(shù)據(jù)集
咖啡樣本來源于公開數(shù)據(jù)(https://nirpyresearch.com/analysis-ground-coffee-nir-spectroscopy/)。研究對象為7 種不同強(qiáng)度的咖啡,每類包含10 個樣本。其近紅外光譜數(shù)據(jù)波長范圍為1100~2300 nm, 波長間隔為2 nm,每個樣本進(jìn)行20 次掃描,并取平均值作為讀數(shù)??Х葮颖镜慕t外光譜如圖1B 所示。
1.1.3 葡萄數(shù)據(jù)集
葡萄樣本來源于公開數(shù)據(jù)(https://hdl.handle.net/10261/124880)。研究對象為20 種不同品種的葡萄,每類包含20 個樣本。其近紅外光譜數(shù)據(jù)波長范圍為1595.7~2396.3 nm, 波長間隔為8.7 nm, 每個樣本進(jìn)行5 次掃描,并取平均值作為讀數(shù)。葡萄樣本的近紅外光譜如圖1C 所示。
1.2 模型原理
1.2.1 模型代碼和實驗環(huán)境
本研究所用模型的詳細(xì)代碼和參數(shù)請見https://github.com/Cuzzzzy/Bootstrap_GAN_CNN/tree/master。
研究所用數(shù)據(jù)分析軟件包括Python3.11 和MATLAB R2024a;硬件設(shè)備包括Intel(R) Core(TM) i7-12650H2.30 GHz 處理器、512G 內(nèi)存和NVIDIA GeForce RTX 4050 顯卡。
1.2.2 GAN和Bootstrap 擴(kuò)增原理
分別采用GAN 和Bootstrap 兩種方法對藥片、咖啡和葡萄數(shù)據(jù)集進(jìn)行樣本擴(kuò)增。在藥片(2 類)中,每類擴(kuò)增至1600 個樣本,兩種方法共生成6400 個樣本;在咖啡(7 類)中,每類擴(kuò)增至200 個樣本,共生成2800 個樣本;在葡萄(20 類)中,每類擴(kuò)增至400 個樣本,共生成16000 個樣本。
GAN 的模型結(jié)構(gòu)(以藥片為例)如圖2 所示,由生成器(Generator)和判別器(Discriminator)兩部分組成,生成器用于生成數(shù)據(jù),判別器用于判別數(shù)據(jù)的真?zhèn)?。將生成器和判別器的輸入層、全連接層和輸出層分別命名為Input1、Input2、FC1、FC2、Fc1、Fc2、Output1 和Output2,其中, FC1 和FC2 層后設(shè)置了批量歸一化(BN)層,模型主要參數(shù)見表1。Bootstrap 方法是對原始樣本進(jìn)行重復(fù)采樣,即多次有放回的隨機(jī)采樣(圖4),每次生成1 個新的樣本數(shù)據(jù)集,從而實現(xiàn)樣本擴(kuò)增。
1.2.3 CNN模型原理
設(shè)計的CNN 模型結(jié)構(gòu)(以藥片為例)如圖3 所示,由2 個一維卷積層、1 個最大池化層和1 個全連接層組成,分別命名為C1、C2、M1 和F1,模型主要參數(shù)見表2。
1.3 模型評價
1.3.1 數(shù)據(jù)集劃分
本研究對3 個近紅外光譜數(shù)據(jù)集(藥片、咖啡和葡萄)與各自對應(yīng)的3 種增強(qiáng)數(shù)據(jù)集(Y-B、Y-G 和Y-B-G)采用Kennard-Stone(KS)方法按8∶2 的比例,選取樣本數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練和測試集,用于后續(xù)實驗。
1.3.2 增強(qiáng)數(shù)據(jù)質(zhì)量評價指標(biāo)
通過引入皮爾遜相關(guān)系數(shù)(PCC)、結(jié)構(gòu)相似性指數(shù)(SSIM)和切比雪夫距離(CD)評價增強(qiáng)數(shù)據(jù)與真實數(shù)據(jù)之間的差異。
PCC、SSIM 和CD 值分別用于度量兩個數(shù)據(jù)集P 和Q 之間的相關(guān)性、結(jié)構(gòu)相似性和最大差異。當(dāng)PCC 和SSIM 值接近于1、CD 值接近于0 時,表示增強(qiáng)數(shù)據(jù)的質(zhì)量好,反之亦反。PCC、SSIM 和CD 值可由公式(1)~(3)計算:
其中, P 代表原始數(shù)據(jù)集的平均光譜;Q 代表增強(qiáng)數(shù)據(jù)集的平均光譜;P 和Q分別代表P 和Q 的平均值;i 代表數(shù)據(jù)集中第i 個波長點;n 代表數(shù)據(jù)集的波長點總數(shù); PQ 代表P 和Q的協(xié)方差; p和Q 代表P和Q 的標(biāo)準(zhǔn)差;c1 和c2為常數(shù)項。
1.3.3 模型效果評價指標(biāo)
準(zhǔn)確率(Acc)是定性分析中最常用的評價指標(biāo),指模型分類預(yù)測正確的樣本數(shù)與樣本總數(shù)的比率,通常情況下,模型的準(zhǔn)確率越接近于1,說明模型的分類效果越好。本研究采用30 次平均準(zhǔn)確率作為建模效果評價指標(biāo),即計算模型運(yùn)行30 次所得準(zhǔn)確率的平均值。Acc通過公式(4)計算:
Acc (%) = Np/Nt × 100 (4)
其中, NP 為正確分類的樣本數(shù), Nt 為樣本的總數(shù)。
2 結(jié)果與討論
2.1 GAN 和Bootstrap 擴(kuò)增過程
GAN 方法在3 個數(shù)據(jù)集(藥片、咖啡和葡萄)上的擴(kuò)增過程分別如圖4A~4C 所示,隨著迭代次數(shù)增加,逐漸與原始樣本(Y)的光譜特征相似,最佳迭代次數(shù)分別為600、1000 和1400 次。Bootstrap 方法在3 個數(shù)據(jù)集(藥片、咖啡和葡萄)上的擴(kuò)增過程分別如圖4D~4F 所示,對每個類別均進(jìn)行20 次重采樣,最終擴(kuò)增樣本總數(shù)分別為3200、1400 和8000。
2.2 增強(qiáng)數(shù)據(jù)集的質(zhì)量評價
由表3 可知,在藥片、咖啡和葡萄數(shù)據(jù)集中,各自對應(yīng)的3 種增強(qiáng)數(shù)據(jù)集(Y-B、Y-G 和Y-B-G)的PCC 和SSIM 值均接近于1,而CD 值均接近于0。這說明增強(qiáng)數(shù)據(jù)集與原始數(shù)據(jù)集的線性相關(guān)性、結(jié)構(gòu)相似性較高且波長間差異較小,增強(qiáng)數(shù)據(jù)的質(zhì)量較好。
2.3 增強(qiáng)數(shù)據(jù)集的建模效果
在3 個數(shù)據(jù)集(藥片、咖啡和葡萄)中,各自對應(yīng)的3 種增強(qiáng)數(shù)據(jù)集(Y-B、Y-G 和Y-B-G)和原始數(shù)據(jù)集(Y)的平均光譜對比分別如圖5A~5C所示,可以看出曲線擬合效果非常好,說明接近真實采樣數(shù)據(jù)。
分別使用PLS-DA、SVM、BP 和CNN 對3 個原始數(shù)據(jù)集進(jìn)行建模分析,并與基于增強(qiáng)數(shù)據(jù)集的CNN 模型進(jìn)行分類效果對比,在不同數(shù)據(jù)集上得到的平均準(zhǔn)確率見表4。在藥片原始數(shù)據(jù)集中, 4 種模型(PLS-DA、SVM、BP 和CNN)的平均準(zhǔn)確率分別為96.156%、90.979%、95.521%和91.146%;基于3 種增強(qiáng)數(shù)據(jù)集的CNN 模型(Y-B-CNN、Y-G-CNN 和Y-B-G-CNN)的平均準(zhǔn)確率分別為100.000%、99.514%和99.992%。在咖啡原始數(shù)據(jù)集中, 4 種模型(PLS-DA、SVM、BP 和CNN)的平均準(zhǔn)確率分別為92.429%、54.762%、92.857%和67.095%;基于增強(qiáng)數(shù)據(jù)集的CNN 模型(Y-B-CNN、Y-G-CNN 和Y-B-GCNN)的平均準(zhǔn)確率分別為99.739%、97.268%和99.843%。在葡萄原始數(shù)據(jù)集中, 4 種模型(PLS-DA、SVM、BP 和CNN)的平均準(zhǔn)確率分別為73.458%、25.642%、72.792%和55.667%;基于增強(qiáng)數(shù)據(jù)集的CNN 模型(Y-B-CNN、Y-G-CNN 和Y-B-G-CNN)的平均準(zhǔn)確率分別為100.000%、96.238%和99.855%。
以上結(jié)果表明,基于3 種原始數(shù)據(jù)集的4 種模型(PLS-DA、SVM、BP 和CNN)的分類準(zhǔn)確率隨著分類類別數(shù)增多而逐漸呈下降趨勢;與基于原始數(shù)據(jù)集的4 種模型相比,基于增強(qiáng)數(shù)據(jù)集的CNN 模型在不同的數(shù)據(jù)集和分類類別中均保持較高的分類準(zhǔn)確率。這說明本研究設(shè)計的CNN 模型通過大量擴(kuò)增樣本數(shù)據(jù)的訓(xùn)練,提取到了較完整的特征信息,提升了分類準(zhǔn)確率和泛化性能,在3 種不同類型的定性分析過程中均具有優(yōu)異且穩(wěn)定的性能。
2.4 傳統(tǒng)分類模型在不同預(yù)處理下的建模效果
對3 個原始數(shù)據(jù)集(藥片、咖啡和葡萄)分別采用5 種預(yù)處理方法:標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)分布(SNV)、多元散射校正(MSC)、一階導(dǎo)數(shù)平滑(SGD)、多元散射校正+一階導(dǎo)數(shù)平滑(MSC-SGD)和標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)分布+一階導(dǎo)數(shù)平滑(SNV-SGD)。結(jié)合3 種傳統(tǒng)分類模型(PLS-DA、SVM 和BP)進(jìn)行分類預(yù)測,得到的平均準(zhǔn)確率見表5。在藥片數(shù)據(jù)集中,與無預(yù)處理相比, PLS-DA 和BP 經(jīng)5 種預(yù)處理后的建模效果均有所下降;SVM經(jīng)SGD 預(yù)處理后與無預(yù)處理相比,建模效果有所提升,平均準(zhǔn)確率提升至91.438%,而經(jīng)SNV、MSC、MSC-SGD 和SNV-SGD 預(yù)處理后的平均準(zhǔn)確率下降。在咖啡數(shù)據(jù)集中,與無預(yù)處理相比, PLS-DA 經(jīng)5 種預(yù)處理后的建模效果均有所提升,其中效果最好的是SGD 預(yù)處理,平均準(zhǔn)確率提升至94.191%; 與無預(yù)處理相比, SVM 經(jīng)5 種預(yù)處理后,建模效果提升較大,其中效果最好的是SGD 預(yù)處理,平均準(zhǔn)確率提升至97.881%;與無預(yù)處理相比, BP 經(jīng)5 種預(yù)處理后建模效果下降。在葡萄數(shù)據(jù)集中,與無預(yù)處理相比,PLS-DA 經(jīng)SNV、MSC 和SGD 預(yù)處理后的建模效果有所提升,而經(jīng)SNV-SGD 和MSC-SGD 預(yù)處理后平均準(zhǔn)確率下降;與無預(yù)處理相比, SVM 經(jīng)5 種預(yù)處理后的建模效果均有所提升,其中效果最好的是MSCSGD預(yù)處理,平均準(zhǔn)確率提升至65.792%;與無預(yù)處理相比, BP 經(jīng)SNV、MSC 和SGD 預(yù)處理后的建模效果有所提升,而經(jīng)SNV-SGD、MSC-SGD 預(yù)處理后的平均準(zhǔn)確率下降。因此,并非所有預(yù)處理都能提升建模效果。
2.5 最優(yōu)建模方法對比
3 個近紅外光譜數(shù)據(jù)集(藥片、咖啡和葡萄)中分別對應(yīng)的3 種增強(qiáng)數(shù)據(jù)集(Y-B、Y-G 和Y-B-G)與原始數(shù)據(jù)集(Y)的最優(yōu)建模方法對比如圖6 所示。在藥片(2 類)中, PLS-DA、SVM、BP 和CNN 模型的最優(yōu)建模方法的平均準(zhǔn)確率分別為96.156%、91.438%、95.521%和100.000%。在咖啡(7 類)中, PLSDA、SVM、BP 和CNN 模型的最優(yōu)建模方法的平均準(zhǔn)確率分別為94.191%、97.881%、92.857%和99.843%。在葡萄(20 類)中, PLS-DA、SVM、BP 和CNN 模型的最優(yōu)建模方法的平均準(zhǔn)確率分別為74.958%、65.792%、74.417%和100.000%。上述結(jié)果表明,基于增強(qiáng)數(shù)據(jù)集的CNN 建模方法在不同數(shù)據(jù)集和分類類別情況下的準(zhǔn)確率均得到最優(yōu)結(jié)果,表明本方法具有很好的分類效果和泛化能力。
3 結(jié)論
基于CNN 的近紅外光譜分析模型對于樣本的數(shù)量和多樣性需求較高,本研究采用GAN 和Bootstrap兩種方法進(jìn)行樣本擴(kuò)增,并將其與原始樣本組合,得到了具備豐度和深度的增強(qiáng)數(shù)據(jù)集。在此基礎(chǔ)上,設(shè)計了一種適用于此數(shù)據(jù)集的CNN 模型結(jié)構(gòu),并應(yīng)用于3 個近紅外光譜數(shù)據(jù)集(藥片、咖啡和葡萄)中。與傳統(tǒng)分類模型進(jìn)行建模效果相比,基于數(shù)據(jù)增強(qiáng)策略的CNN 模型對于3 個不同數(shù)據(jù)集和二分類、多分類問題中均具有更好的分類準(zhǔn)確率和泛化能力。結(jié)果表明,在3 種數(shù)據(jù)集中,本研究提出的數(shù)據(jù)增強(qiáng)策略不僅生成了與原始樣本差異較小、質(zhì)量高的虛擬樣本數(shù)據(jù),經(jīng)過組合后還提升了樣本數(shù)據(jù)的多樣性,這使得CNN 模型得到充分訓(xùn)練,并提取到較全面的特征信息,進(jìn)而提升了模型的分類準(zhǔn)確率和泛化能力。此外,在數(shù)據(jù)增強(qiáng)過程中發(fā)現(xiàn), Bootstrap 方法的樣本擴(kuò)增步驟較GAN 更簡便,并且質(zhì)量評價和分類效果在各數(shù)據(jù)集中表現(xiàn)更好,這可能是因為3 個數(shù)據(jù)集的共性特征較強(qiáng),而本方法是否適用于更多類別或定量分析還有待進(jìn)一步驗證。盡管GAN 方法在各數(shù)據(jù)集中取得較好的擴(kuò)增效果,但此模型受數(shù)據(jù)集和參數(shù)影響較大,并且需要調(diào)節(jié)的參數(shù)較多,因此有必要進(jìn)一步開發(fā)自適應(yīng)的GAN 模型以增強(qiáng)其普適性。
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