孫順平，易丹青，臧 冰

(中南大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，長(zhǎng)沙 410083)

基于Butler方程Al-Mg-Er三元合金表面張力的計(jì)算

孫順平，易丹青，臧 冰

(中南大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，長(zhǎng)沙 410083)

基于Butler方程，結(jié)合熱動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)和CALPHAD優(yōu)化的過(guò)剩吉布斯自由能參數(shù)，計(jì)算Al-Mg、Mg-Er和Al-Er二元合金的表面張力。結(jié)果表明：在鎂熔體中加入元素鋁和鉺時(shí)，將增加該熔體的表面張力。通過(guò)計(jì)算Al-Mg、Mg-Er和Al-Er二元合金的過(guò)剩表面張力，發(fā)現(xiàn)過(guò)剩表面張力與過(guò)剩吉布斯自由能之間相對(duì)理想溶液偏差性質(zhì)相反。選擇鉺為非對(duì)稱(chēng)性組元，并在此基礎(chǔ)上結(jié)合Toop模型計(jì)算Al-Mg-Er三元合金的表面張力。結(jié)果表明：Al-Mg-Er三元合金的表面張力值基本在0.356～0.783 N/m之間，且隨著鉺含量的增加，表面張力呈增大的趨勢(shì)。

Al-Mg-Er三元合金；表面張力；Butler方程；Toop模型

Abstract:Based on Butler’s equation, the surface tensions of Al-Mg, Mg-Er and Al-Er binary alloys were calculated in combination with thermodynamic data and excess Gibbs energies parameters calculated by CALPHAD technology. The results show that the surface tension of Mg melts increases with the additions of Al and Er. Calculating the excess surface tensions of Al-Mg, Mg-Er and Al-Er binary alloys, the excess surface tensions and excess Gibbs energies have an opposite deviation compared with ideal solution. Choosing Er as the asymmetric component in asymmetric model and combining with Toop model, the surface tension of Al-Mg-Er ternary alloy were calculated. The results indicate that the surface tension of Al-Mg-Er ternary alloy is approximately in the range of 0.356?0.783 N/m, and the surface tension increases with increasing the addition of Er element.

Key words:Al-Mg-Er ternary alloy; surface tension; Butler’s equation; Toop model

液態(tài)金屬和合金的表面張力是金屬熔體的重要物理參數(shù)之一，在材料、冶金、表面科學(xué)和界面與膠體科學(xué)等學(xué)科中有著重要作用。目前，表面張力的測(cè)量方法主要有最大泡壓法、靜滴法、電磁懸浮液滴法等[1]。由于測(cè)定合金熔體表面張力的實(shí)驗(yàn)過(guò)程難度大、花費(fèi)高、耗時(shí)長(zhǎng)，而且對(duì)于多元體系而言，組元較多，其數(shù)據(jù)十分龐大，因此利用各種理論和經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ蛯?duì)合金熔體表面張力進(jìn)行計(jì)算和預(yù)測(cè)就很有必要。

Butler方程將金屬熔體的表面張力與表面相和體相的熱力學(xué)性質(zhì)聯(lián)系起來(lái)，是目前國(guó)內(nèi)外廣泛運(yùn)用的表面張力計(jì)算模型[1]。

國(guó)內(nèi)外的研究人員運(yùn)用該模型對(duì)多種體系熔體的表面張力進(jìn)行了研究。TANAKA等[2]計(jì)算了Bi-Sn二元合金的表面張力，并且提出了計(jì)算合金表面張力的程序設(shè)計(jì)思想。QIAO等[3]運(yùn)用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法預(yù)測(cè)純?cè)乇砻鎻埩?，并結(jié)合熱力學(xué)數(shù)據(jù)和CALPHAD技術(shù)，計(jì)算了包括熔鹽物質(zhì)在內(nèi)的多元物質(zhì)的表面張力。YAN等[4]在這一思想指導(dǎo)下，結(jié)合幾何模型和通用溶液模型計(jì)算了Ni3S2-FeS-Cu2S三元熔體物質(zhì)和Sn-Ga-In三元合金的表面張力，其計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值基本一致。LI等[5]運(yùn)用靜滴法開(kāi)展了大量的實(shí)驗(yàn)研究，研究了Sb對(duì)熔融Si表面張力的影響，并測(cè)定了Sn-Bi二元合金的表面張力，其結(jié)果與Butler方程的計(jì)算結(jié)果有較好的符合。

稀土元素鉺在鋁合金中作用與鈧相似，可有效提高合金的力學(xué)性能，改善其耐蝕性，且價(jià)格相對(duì)低廉，已成為一種重要的微合金元素[6]。目前，已有學(xué)者針對(duì)鉺在Al-Mg合金中的存在形式與作用機(jī)理進(jìn)行了一系列研究[7?8]。結(jié)果表明：鉺與鋁形成A13Er相，與基體共格或半共格析出，可以有效細(xì)化晶粒、提高合金的時(shí)效強(qiáng)化效果、改善合金熱穩(wěn)定性。WU等[9]研究了鉺對(duì)擠壓態(tài)Al-Mg合金組織和性能的影響，認(rèn)為熱加工后的固溶處理是改善該合金力學(xué)性能的關(guān)鍵性步驟。

由于有關(guān)稀土元素表面張力的研究還不多，相關(guān)的表面張力值和數(shù)據(jù)還很有限，而關(guān)于鉺在鋁合金中的表面張力的報(bào)道還很缺乏，因此，從理論上開(kāi)展Al-Mg-Er三元合金的表面張力的研究具有重要的意義。本文作者運(yùn)用Butler方程和Toop模型，計(jì)算Al-Mg-Er三元合金兩兩組元的表面張力，并在此基礎(chǔ)上對(duì)Al-Mg-Er三元合金表面張力進(jìn)行計(jì)算和分析，從而為進(jìn)一步研究Al-Mg-Er三元合金的凝固過(guò)程和界面行為提供數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。

1 表面張力計(jì)算模型

1.1 Butler方程

BUTLER[10]提出將溶液表面看成表面相，假設(shè)表面相內(nèi)組分與體相內(nèi)組分在熱力學(xué)上達(dá)到平衡，在此基礎(chǔ)上推導(dǎo)出表面張力與熱力學(xué)的關(guān)系，其表達(dá)式如下：

式中：σ和σi為溶液和純組分i的表面張力，R為普適氣體常數(shù)，T為絕對(duì)溫度，和分別為組分i在表面相和體相中的摩爾分?jǐn)?shù)，Si為組分i純物質(zhì)的單層表面積，其表達(dá)式如下：

式中：N0為阿伏伽德羅常數(shù)，ρi為純組分i的密度，Mi為純組分i的原子量。(GE,Si和GE,Bi分別為表面相和體相中組分i的偏摩爾吉布斯自由能，其中 G可以通過(guò)組分i的偏摩爾過(guò)剩自由能求的，組分i的偏摩爾過(guò)剩自由能和二元系的摩爾過(guò)剩自由能 GE的關(guān)系為

TANAKA等[2]認(rèn)為表面相中組分i的偏摩爾吉布斯自由能與表面相中組分i的偏摩爾吉布斯自由能有相同的表達(dá)式，即

式中：β為半經(jīng)驗(yàn)參數(shù)，主要取決于表面相和體相的配位數(shù)的比值ZS/ZB，假設(shè)熔體金屬為密堆積結(jié)構(gòu)，則體相原子配位數(shù)為12，而表相原子最近鄰原子數(shù)為6，次近鄰原子數(shù)為3，表相原子配位數(shù)為9，因此

1.2 三元合金表面張力

三元系的性質(zhì)可以通過(guò)幾何模型由二元系的性質(zhì)獲得。目前常用的幾何模型可分為兩大類(lèi)：對(duì)稱(chēng)模型(Kohler模型、Muggianu模型) 和非對(duì)稱(chēng)模型(Toop模型、Hillert模型)，還有近年來(lái)發(fā)展的通用溶液模型?Chou模型[11]。非對(duì)稱(chēng)模型由于考慮了組元之間的性質(zhì)差異，因而相比對(duì)稱(chēng)模型有著更好的精度，而通用溶液模型?Chou模型克服了非對(duì)稱(chēng)組元選擇上的困難，不過(guò)其計(jì)算過(guò)程包含大量的積分運(yùn)算，相對(duì)繁瑣，因而在外推三元系的熱力學(xué)性質(zhì)的計(jì)算中，仍較多采用Toop模型。

利用Toop模型計(jì)算三元系的過(guò)剩表面張力，首先要選取非對(duì)稱(chēng)組元，即以?xún)蓚€(gè)相互作用程度相近的二元系的公共組元作為三元系的非對(duì)稱(chēng)組元。在A-B-C三元系中，當(dāng)組元B和C為對(duì)稱(chēng)組元，組元A為非對(duì)稱(chēng)組元時(shí)，可通過(guò)以下方程由3個(gè)二元系的過(guò)剩表面張力外推出三元系A(chǔ)-B-C的過(guò)剩表面張力[12]。σE=xBσE(x,1-x)+

ABC x+x ABA A

BC xCσE(x,1-x)+

x+x ACA A

BC

(x+ x)2σE(xB,xC) (5)

BCBCx+x x+x

BC BC

式中：xi(i=A, B, C)為組元i在三元系中的摩爾分?jǐn)?shù)，和分別為A-B-C三元系和i?j二元系的過(guò)剩表面張力。其中可由i?j二元系的表面張力σ 與i和jij純組分的表面張力求得，其表達(dá)式如下：

三元系的表面張力與三元系的過(guò)剩表面張力及其理想熔體的表面張力存在如下關(guān)系：

2 計(jì)算結(jié)果與討論

二元系的過(guò)剩熱力學(xué)函數(shù)用R-K多項(xiàng)式，其公式表示如下：

式中：xi為組元i的摩爾分?jǐn)?shù)，為二元素過(guò)剩熱力學(xué)函數(shù)，An和Bn為待定參數(shù)，可由熱力學(xué)和相圖的計(jì)算機(jī)耦合(CALPHAD)求得。Al-Mg、Mg-Er和Al-Er過(guò)剩熱力學(xué)函數(shù)如表1所列。鋁、鎂和鉺各元素的相關(guān)物理化學(xué)參數(shù)如表2所列。

表1 Al-Mg、Mg-Er和Al-Er過(guò)剩熱力學(xué)函數(shù)Table 1 Excess Gibbs energies of Al-Mg, Mg-Er and Al-Er binary alloys at 1 773 K

2.1 Al-Mg、Mg-Er和Al-Er表面張力計(jì)算

圖1所示為Al-Mg、Mg-Er和Al-Er二元合金在1 773 K的表面張力計(jì)算曲線，反映了3種合金表面張力隨其組元成分的變化規(guī)律。從圖1可以看出，在鎂熔體中加入鋁和鉺都將增加合金的表面張力。值得注意的是，隨著鋁元素的摩爾分?jǐn)?shù)增加，Al-Er二元合金表面張力呈現(xiàn)先增加后下降的趨勢(shì)，出現(xiàn)明顯的反?，F(xiàn)象。

表2 純金屬的表面張力、密度和原子量數(shù)據(jù)Table 2 Data of surface tension, density and atomic mass of pure metal

從圖1(b)所示的表面相與體相的成分關(guān)系可以看出，Al-Mg二元合金中的鋁元素在該二元系表面相中含量較少，即鎂元素在該二元系表面富集。另外，從圖1(d)所示的表面相與體相的成分關(guān)系可以看出，Mg-Er二元合金中的鎂元素在該二元系表面富集，我們認(rèn)為這主要是由于純鎂表面張力值相比于鉺和鋁較小，易于表面偏聚。XIAO等[16]運(yùn)用改進(jìn)靜滴法測(cè)量了Ni-(Cr, Co, W)合金中的表面張力，提出表面張力小的元素容易在表面偏聚。我們的計(jì)算結(jié)果與該觀點(diǎn)相吻合。

2.2 Al-Mg、Mg-Er和Al-Er過(guò)剩表面張力

為了便于確定Al-Mg-Er三元合金的非對(duì)稱(chēng)組元，我們將Al-Mg、Mg-Er和Al-Er的過(guò)剩吉布斯自由能繪圖，如圖2所示。從圖2可以看出，Mg-Er和Al-Er的過(guò)剩吉布斯自由能相似，且都不同于Al-Mg，因而Al-Mg-Er三元系是非對(duì)稱(chēng)的。在這非對(duì)稱(chēng)的三元系中，熱力學(xué)性質(zhì)對(duì)稱(chēng)的兩個(gè)二元系的公共組元Er應(yīng)該被選為熱力學(xué)非對(duì)稱(chēng)組元。這一點(diǎn)可以從3種元素在元素周期表中的位置得到解釋?zhuān)X元素和鎂元素都是第三周期主族元素且原子序數(shù)相近，而鉺元素是第六周期、ⅢB族元素，屬重稀土元素，其性質(zhì)與鋁元素和鎂元素有著較大差異。

由Al-Mg、Mg-Er和Al-Er二元合金的表面張力可以計(jì)算Al-Mg-Er三元合金的過(guò)剩表面張力，如圖3所示。

比較圖2和3可以看出，過(guò)剩表面張力與過(guò)剩吉布斯自由能之間存在一定的規(guī)律性，即GE和σE相對(duì)理想溶液偏差性質(zhì)相反。當(dāng)體系的過(guò)剩吉布斯自由能對(duì)理想溶液呈正偏差時(shí)，相應(yīng)體系的表面張力對(duì)理想溶液呈負(fù)偏差；而當(dāng)體系的過(guò)剩吉布斯自由能對(duì)理想溶液呈負(fù)偏差時(shí)，相應(yīng)體系的表面張力對(duì)理想溶液呈正偏差。

這一點(diǎn)可以從Butler方程的表達(dá)式中找到解釋。一般而言，Butler方程右式第二相的影響小于右式第三項(xiàng)，合金的表面張力主要由Butler方程右式第三項(xiàng)決定。當(dāng)體系的過(guò)剩吉布斯自由能對(duì)理想溶液呈正偏差時(shí)，即過(guò)剩吉布斯自由能GE為正值時(shí)，依據(jù)式(4)，為負(fù)值，Butler方程的計(jì)算結(jié)果表現(xiàn)為合金的表面張力值比純組元表面張力值要小，即相應(yīng)體系的表面張力對(duì)理想溶液呈負(fù)偏差。反之，當(dāng)體系的過(guò)剩吉布斯自由能對(duì)理想溶液呈負(fù)偏差時(shí)，即GE為負(fù)值時(shí)，為正值，合金的表面張力值比純組元表面張力值要大，即相應(yīng)體系的表面張力對(duì)理想溶液呈正偏差。

圖1 Al-Mg、Mg-Er和Al-Er二元合金在1 773 K的計(jì)算表面張力曲線及表面相與體相的成分關(guān)系Fig.1 Calculated surface tensions of Al-Mg, Mg-Er and Al-Er binary alloys and relationship between compositions in surface and in bulk phases at 1 773 K: (a), (b) Al-Mg; (c), (d) Mg-Er; (e), (f) Al-Er

上述觀點(diǎn)有利于我們解釋Al-Er二元合金表面張力的反常現(xiàn)象。一方面，由于鋁、鉺元素之間親和力較強(qiáng)，相互作用復(fù)雜，鋁、鉺元素之間過(guò)剩吉布斯自由能對(duì)理想溶液呈負(fù)偏差，且偏差數(shù)值較大，必然表現(xiàn)為Al-Er二元合金表面張力對(duì)理想溶液呈正偏差，其偏差數(shù)值也較大，這一原因?qū)е翧l-Er二元合金表面張力的增幅隨著鋁元素的摩爾分?jǐn)?shù)增加而呈先增大后減少的趨勢(shì)；另一方面，根據(jù)混合法則，Al-Er二元合金表面張力隨著鋁元素的摩爾分?jǐn)?shù)增加有增大的趨勢(shì)。這兩種影響的共同作用導(dǎo)致了Al-Er二元合金表面張力的反常，即該二元合金表面張力的增幅總體上呈先增大后減小的趨勢(shì)，并在x(Al)約為0.65處達(dá)到極大值。該結(jié)論仍需進(jìn)一步深入的理論及實(shí)驗(yàn)研究來(lái)證實(shí)。

圖2 Al-Mg, Mg-Er和Al-Er在1 773 K的過(guò)剩吉布斯自由能Fig.2 Excess Gibbs energies of Al-Mg, Mg-Er and Al-Er binary boundary alloys at 1 773 K(x=x(Al), x(Mg))

圖3 Al-Mg、Mg-Er和Al-Er在1 773 K的過(guò)剩表面張力Fig.3 Excess surface tensions of Al-Mg, Mg-Er and Al-Er binary boundary alloys at 1 773 K(x=x(Al), x(Mg))

2.3 Al-Mg-Er三元合金表面張力計(jì)算

為了更好地研究某一組元在三元系中的作用，可以將除此組元之外的另外兩組元固定成一比例，研究該組元成分變化對(duì)該三元系表面張力的影響，即研究該三元系過(guò)一元素點(diǎn)的垂直截面。我們選擇研究的各垂直截面的成分比例如表3所列。

表3 Al-Mg-Er系研究的各垂直截面Table 3 Cross sections in Al-Mg-Er system investigated

Al-Mg-Er三元合金表面張力與各元素的摩爾分?jǐn)?shù)之間的關(guān)系如圖4所示。從圖4中可以看出，在Al-Mg-Er三元合金表面張力隨各元素的摩爾分?jǐn)?shù)的變化主要呈現(xiàn)單調(diào)增加或者減小的趨勢(shì)，這一點(diǎn)與二元合金表面張力變化規(guī)律相一致。圖4(a)中的D和E曲線呈現(xiàn)一定的拋物線特征，這主要是由于鎂元素的摩爾分?jǐn)?shù)較少，其曲線與Al-Er二元合金的表面張力曲線接近。

從圖4中可以發(fā)現(xiàn)，過(guò)鉺元素點(diǎn)的垂直截面表面張力曲線(見(jiàn)圖4(a))和過(guò)鋁元素點(diǎn)的垂直截面表面張力曲線(見(jiàn)圖4(b))變化趨勢(shì)接近，而過(guò)鎂元素點(diǎn)的垂直截面的表面張力曲線(見(jiàn)圖4(c))與前兩者明顯不同，這主要是由于其曲線受到Al-Er二元合金的表面張力的影響。Al-Er二元合金表面張力的增幅隨著鋁元素的摩爾分?jǐn)?shù)的增加呈現(xiàn)先增加后下降的趨勢(shì)，所以過(guò)鎂元素點(diǎn)的垂直截面表面張力曲線隨著鉺鋁摩爾分?jǐn)?shù)比x(Er)/x(Al)增加也表現(xiàn)為先增大后減小。

將圖4中各表面張力曲線外延可得到該曲線與縱坐標(biāo)的交點(diǎn)，這些交點(diǎn)分別對(duì)應(yīng)著Al-Mg-Er三元系特殊成分點(diǎn)的表面張力值。當(dāng)該元素的摩爾分?jǐn)?shù)趨于零時(shí)，Al-Mg-Er三元系轉(zhuǎn)變?yōu)椴缓摻M元的二元系，其表面張力值由三元系中另外兩組元的表面張力及其相對(duì)摩爾分?jǐn)?shù)決定；當(dāng)摩爾分?jǐn)?shù)為1時(shí)，Al-Mg-Er三元系轉(zhuǎn)變?yōu)閮H含該組元的一元系，其表面張力值即為該純組元的表面張力。

為了更好地研究Al-Mg-Er三元合金表面張力，讓結(jié)果顯示更加清晰，我們計(jì)算了該三元系表面張力的等值線，將其投影到三元相圖的等溫截面上，結(jié)果如圖5所示。

從圖5中可以看出，Al-Mg-Er三元合金成分三角形對(duì)應(yīng)的表面張力值基本處于0.356～0.783 N/m之間，且隨著鉺含量的增加，表面張力呈增大的趨勢(shì)。三元合金表面張力的最大值為0.783 N/m，對(duì)應(yīng)的成分點(diǎn)位于Al-Er二元合金邊界上，x(Al)約為0.65；而表面張力的最小值為0.356 N/m[1]，且對(duì)應(yīng)的成分點(diǎn)位于富鎂角。

圖4 Al-Mg-Er三元合金在1 773 K的表面張力Fig.4 Surface tensions of Al-Mg-Er ternary alloy at 1 773 K:(a) From Er corner; (b) From Al corner; (c) From Mg corner

圖5 Al-Mg-Er三元合金在1 773 K的表面張力等值線投影圖Fig.5 Plots of iso-lines of surface tensions in Al-Mg-Er ternary alloy at 1 773 K

3 結(jié)論

1) 在鎂熔體中加入鋁和鉺，都將增加該熔體的表面張力，而Al-Er二元合金表面張力出現(xiàn)明顯的反?，F(xiàn)象。

2) 過(guò)剩表面張力與過(guò)剩吉布斯自由能之間存在一定的規(guī)律性，即GE和σE相對(duì)理想溶液偏差性質(zhì)相反。

3) Al-Mg-Er三元合金成分三角形的表面張力值基本處于0.356～0.783 N/m之間，隨著鉺含量的增加，表面張力呈增大的趨勢(shì)。

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(編輯 何學(xué)鋒)

Calculation of surface tension of Al-Mg-Er ternary alloy based on Butler’s equation

SUN Shun-ping, YI Dan-qing, ZANG Bing(School of Materials Science and Engineering, Central South University, Changsha 410083, China)

TG146. 1

A

1004-0609(2010)05-0930-07

2009-07-15；

2009-12-16

易丹青，教授，博士；電話：0731-88830263；E-mail: yioffice@mail.csu.edu.cn