孫榮先，解懷英

（中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院 反應(yīng)堆燃料及材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610041）

國(guó)際降低研究和試驗(yàn)堆鈾濃度（RERTR）計(jì)劃已進(jìn)行了33年。該計(jì)劃的主要目的是開(kāi)發(fā)高鈾密度的新燃料，以便在不改變?nèi)剂显Y(jié)構(gòu)與堆芯性能的前提下，實(shí)現(xiàn)反應(yīng)堆的低濃化。所以，RERTR的歷史也就是研究堆燃料近33年的發(fā)展史。其中，前十多年是U3Si2－Al彌散型燃料的成功開(kāi)發(fā)與應(yīng)用過(guò)程，后十多年則是UMo合金燃料的開(kāi)發(fā)歷程。

1 U3Si2－Al彌散型燃料的成功與不足

1987年，美國(guó)首次應(yīng)用U3Si2－Al彌散板型燃料將橡樹(shù)嶺研究堆（ORR）改用低濃鈾。1991年，巴基斯坦研究堆應(yīng)用中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院制造的同種燃料不僅實(shí)現(xiàn)了低濃化，而且功率從原來(lái)的5MW提升到10MW。于是，世界上現(xiàn)在運(yùn)行的總共260多個(gè)研究堆中，絕大多數(shù)的低功率密度堆都相繼應(yīng)用這種板型或棒型燃料實(shí)現(xiàn)了低濃化，只有少數(shù)高性能研究與試驗(yàn)堆仍在等待開(kāi)發(fā)更高鈾密度的新燃料。

U3Si2－Al彌散型燃料板的芯體鈾密度實(shí)際上人們只謹(jǐn)慎地裝載到最高4.3g／cm3，而從未達(dá)到所預(yù)期的最高裝載量4.8g／cm3。這些板型燃料在低功率堆中又都運(yùn)行在約110℃條件下，所以均表現(xiàn)出良好的輻照性能。U3Si2與Al基體反應(yīng)層長(zhǎng)大較慢，反應(yīng)層內(nèi)無(wú)可見(jiàn)裂變氣泡，U3Si2內(nèi)的氣泡也很?。ā?μm），燃料腫脹很穩(wěn)定，可謂一種良好的燃料［1］。然而，據(jù)Y.S.Kim等［2］2008年的報(bào)道，當(dāng)它運(yùn)行在高性能堆要求的高熱通量（約260W／cm2）、高裂變密度（約5×1021cm－3）和高燃料溫度（約140℃）條件下時(shí)，卻出現(xiàn)了意想不到的變化。它的抗輻照性能隨運(yùn)行溫度的升高與燃耗的增加而急劇降低。小燃料板在ATR堆內(nèi)輻照試驗(yàn)中，在壽期內(nèi)平均溫度為160℃、裂變密度達(dá)6.5×1021cm－3時(shí)，卻出現(xiàn)大于5μm的大氣泡，其中最大的竟達(dá)約40μm，且發(fā)生大氣泡相互連通的破裂性腫脹。輻照后檢驗(yàn)證實(shí)，此時(shí)的U3Si2已變成無(wú)定形結(jié)構(gòu)［2］。這表明它們已無(wú)晶體束縛裂變氣體聚集與氣泡長(zhǎng)大的能力。

然而，日本的JMTR等幾個(gè)研究堆卻在嚴(yán)格控制運(yùn)行條件下，成功地應(yīng)用了U3Si2－Al彌散板型燃料元件［3］。他們所制定的燃料破損閾為82～94cal／g（燃料板），破損機(jī)制是由于大的溫度梯度（Δt＞94℃）和快速淬火（＜0.13s）聯(lián)合引起的熱應(yīng)力所致［4］。歐洲的JHR將5個(gè)實(shí)尺寸的U3Si2－Al板型燃料元件于2009年入堆輻照，現(xiàn)正在輻照后檢驗(yàn)中［5］。U3Si2－Al板型燃料在較高性能堆中可能承受的運(yùn)行條件正在探索中。

另外，硅化物燃料中的硅使其乏燃料后處理更困難，而UMo合金燃料，應(yīng)用熔化并添加鋁稀釋的后處理方法卻是成熟與簡(jiǎn)單易行的［6］。

2 UMo合金燃料的發(fā)展?fàn)顩r及所遇到的問(wèn)題

U－（7～10）wt%Mo合金的γ相是體心立方結(jié)構(gòu)，它的共析點(diǎn)在約23at%Mo的565℃。在正常冷卻速度下，它并不分解成平衡相α－U和MoU2，而是保持γ相呈亞穩(wěn)定狀態(tài)。因在研究堆的較低運(yùn)行溫度下，它所保持的體心立方結(jié)構(gòu)具有良好的輻照性能，且它的鈾密度高達(dá)16g／cm3，成為一個(gè)很好的候選燃料相。依據(jù)其燃料結(jié)構(gòu)與開(kāi)發(fā)先后順序，可分為UMo－Al彌散型與UMo合金單片型兩種形式。

2.1 UMo－Al彌散型燃料

UMo合金燃料首先被開(kāi)發(fā)的是傳統(tǒng)的UMo－Al彌散板或棒型燃料。UMo合金具有良好的延展性，使制粉有一定難度。目前有離心霧化法（atomized）［7］、氫化－脫氫法［8］和機(jī)械研磨法［9］3種。為適應(yīng)高性能堆實(shí)現(xiàn)低濃化的要求，燃料板的芯體鈾密度期待能達(dá)到8.0～9.0g／cm3，所以指望采用 U－7wt%Mo合金成分。燃料板的制法仍用傳統(tǒng)的框架軋制工藝。棒型燃料也仍用共擠壓方法制造。唯獨(dú)俄羅斯卻把原蘇聯(lián)開(kāi)創(chuàng)的斷面分別為圓形、方形和六角形的多層套管型燃料組件改成斷面為2.98mm×2.98mm正方形的、且四角帶肋的麻花細(xì)棒型燃料。如此改造的目的與效果值得關(guān)注；而其制造方法卻未做詳細(xì)說(shuō)明，似乎是從某種堆型的成熟燃料制造技術(shù)轉(zhuǎn)移過(guò)來(lái)的［10］。

然而，近年來(lái)的輻照結(jié)果卻并不樂(lè)觀。大量的輻照后檢驗(yàn)結(jié)果表明，UMo燃料顆粒與Al基體發(fā)生了廣泛的化學(xué)反應(yīng)，有的甚至全部Al基體都被反應(yīng)掉。更為突出的是反應(yīng)產(chǎn)物結(jié)構(gòu)錯(cuò)綜復(fù)雜，且都變成無(wú)定形結(jié)構(gòu)。因而使裂變氣體穿過(guò)反應(yīng)層，在反應(yīng)層與未反應(yīng)的Al基體交界處聚集并形成大的氣泡，造成破裂性腫脹［11］。為了解決此種化學(xué)反應(yīng)問(wèn)題，G.L.Hofman等提出在Al基體中加入（2～5）wt%Si，以利于形成薄的均勻與穩(wěn)定的富Si反應(yīng)層。試驗(yàn)結(jié)果表明，取得了一定效果，但并未基本解決反應(yīng)問(wèn)題［12］。最近，D.D.Keiser等采用6061Al合金為基體，卻得到較穩(wěn)定的富Si反應(yīng)層。分析認(rèn)為，此反應(yīng)層是在約500℃制造時(shí)形成的，并能在輻照中起到阻止更嚴(yán)重反應(yīng)與腫脹的作用［13－14］，但效果并不滿意。去年，A.L.Izhutoy等報(bào)道，U－9%Mo微球表面涂敷ZrN防護(hù)層，得到防止反應(yīng)的良好效果；ZrN涂層厚度2～3μm的UMo－Al彌散型燃料，燃耗到60.2%和84%時(shí)，仍無(wú)顯著的反應(yīng)層產(chǎn)生［15］。所以，具有ZrN涂層的 U7Mo－Al彌散型燃料有望應(yīng)用于實(shí)踐。

2.2 UMo合金單片型燃料

上述UMo－Al彌散型燃料的輻照后檢驗(yàn)表明，UMo合金顆粒內(nèi)均無(wú)可見(jiàn)的顯微氣泡（約nm大小）。這表明合金本身的抗輻照性能是良好的。同時(shí)UMo合金也有較好的熱軋與適度冷軋的加工性能。因此，美國(guó)阿貢（ANL）與愛(ài)達(dá)荷（INL）實(shí)驗(yàn)室提出，以 U－10wt%Mo合金膜片為芯體，制成以6061Al合金為包殼的單片（monolithic）型燃料板。如此既可防止UMo與Al基體的廣泛接觸與反應(yīng)，也可提高芯體鈾密度，或減薄芯體厚度以增加包殼的厚度。如今，小燃料板的輻照試驗(yàn)結(jié)果已證明，它的確有良好的性能。所以，美國(guó)尚未實(shí)現(xiàn)低濃化的5個(gè)高性能堆（MITR，MURR，NBSR，HFIR和ATR）均將低濃化的希望寄托于此燃料的成功開(kāi)發(fā)［16－20］。

可是，在制造技術(shù)上卻遇到較大困難，INL應(yīng)用常規(guī)的熱軋制造方法卻遇到了困難。因?yàn)樵?00℃的軋制溫度下，UMo合金芯體與6061Al包殼的延伸性能相差懸殊，結(jié)果在包殼內(nèi)的UMo芯片被拉斷。后來(lái)分別改用摩擦攪拌焊與熱等靜壓方法使UMo芯片與6061Al包殼獲得結(jié)合，并將此種小燃料板放入ATR堆內(nèi)輻照和進(jìn)行輻照后檢驗(yàn)與評(píng)價(jià)［21－23］。目前，美國(guó)已用此種熱等靜壓方法制造足尺寸的輻照試驗(yàn)燃料板，其中用25μm厚的Zr薄膜作為芯體與包殼的反應(yīng)隔離層；生產(chǎn)廠家Babcock ＆ Wilcox 公 司 也 參 與 制 造［24－25］，似 乎 用此制法已趨定型。德國(guó)與法國(guó)也在開(kāi)發(fā)此種單片型燃料，但只限于開(kāi)發(fā)噴涂反應(yīng)隔離層，卻未提出新的有效制法［26］。俄羅斯也已制造并輻照了斷面為2.6mm×2.6mm、鋁包殼中心含有φ1.2mm UMo芯體的麻花細(xì)棒型燃料［27］。阿根廷用Zr－4合金作為包殼材料，在655℃的空氣中軋制出U10Mo單片型燃料板，且已在ATR堆內(nèi)輻照［28］。韓國(guó)金昌圭等則將500μm大小的UMo小球單層緊密排布，其縫隙用鋁粉填平，再與上下鋁包殼板熱壓燒結(jié)制成燃料板，用以克服UMo芯片與Al包殼結(jié)合難的問(wèn)題，并可達(dá)到芯體鈾密度9.0g／cm3的要求［29］。鑒于上述制造技術(shù)均尚不成熟，美國(guó)洛斯·阿拉莫斯實(shí)驗(yàn)室（LANL）則實(shí)施燃料制造能力開(kāi)發(fā)計(jì)劃，期待能尋求到此種UMo單片型燃料的商業(yè)供應(yīng)者或技術(shù)轉(zhuǎn)讓者［30］。

3 討論與展望

鑒于UMo單片型燃料有極高的鈾密度，所以開(kāi)發(fā)UMo單片型燃料，不僅可滿足任何高性能堆改用低濃鈾的要求，且可滿足今后至少半個(gè)世紀(jì)內(nèi)任何高性能堆的設(shè)計(jì)要求；它的UMo芯體有良好的抗輻照性能，且與6061Al包殼接觸面積有限，其化學(xué)反應(yīng)也易于用Zr或Si障礙層防護(hù)；它的乏燃料后處理方法既成熟又簡(jiǎn)單。只是上述制造方法尚不夠成熟。所以UMo單片型燃料的成功開(kāi)發(fā)，不僅是當(dāng)前高性能堆低濃化的需要，也是近年來(lái)世界上以U3Si2－Al為燃料的原有的與新建的研究堆提高性能到原設(shè)計(jì)或更高要求的需要，更是一切研究堆改用統(tǒng)一類(lèi)型和易于后處理燃料的需要。

分析INL的摩擦攪拌焊與熱等靜壓制法后，認(rèn)為在UMo芯片與6061Al包殼分別只有約0.26mm和0.50mm厚的條件下，欲實(shí)現(xiàn)大面積的摩擦結(jié)合，其操作精度與結(jié)合質(zhì)量難以控制，特別是包殼材料的宏觀與微觀結(jié)構(gòu)和機(jī)械性能受到嚴(yán)重的損傷。熱等靜壓結(jié)合方法易于操作，小燃料板也得到很好的輻照結(jié)果。但熱等靜壓結(jié)合是一緩慢擴(kuò)散過(guò)程，結(jié)合質(zhì)量欠佳，且γ相UMo可能分解，6061Al包殼材料會(huì)出現(xiàn)晶粒粗化。所以，這兩種制法都有結(jié)合質(zhì)量低和芯體與包殼材料性能退化的不足。另一方面，它們的UMo芯片加工過(guò)程也十分復(fù)雜，且每個(gè)芯片的鈾含量難以控制到設(shè)計(jì)要求的精度，芯片厚度更難以按設(shè)計(jì)要求實(shí)行不均勻分布。為此，人們必須尋求更簡(jiǎn)單可靠的制造方法，例如爆炸焊等新途徑。

我們認(rèn)為，傳統(tǒng)的框架軋制法尚不能被否定，而是需要改進(jìn)和完善。依據(jù)我們的軋制經(jīng)驗(yàn)和某些特殊實(shí)驗(yàn)結(jié)果，以及對(duì)INL軋板失利事實(shí)及某些經(jīng)驗(yàn)的分析，認(rèn)為應(yīng)用改進(jìn)的框架結(jié)構(gòu)與軋制方法，仍可能在軋制中控制UMo芯體與Al包殼具有相近的延伸率，從而成功制造出合格的UMo合金單片型燃料板，甚至制出鈾密度沿燃料板橫向與縱向不均勻分布的漸開(kāi)線型燃料板。當(dāng)然，我們也可制造出UMo顆粒表面涂敷ZrN防護(hù)層的UMo－Al彌散板型燃料。關(guān)于以Zr－4為包殼的UMo單片型燃料板在655℃空氣中軋制時(shí)的氧化問(wèn)題，應(yīng)用我們的制造方法，不僅可以解決，且也無(wú)須昂貴的防氧化措施。即此種燃料板既易于制造，也會(huì)有良好的輻照性能，只是Zr－4材料成本高，其較高的熔點(diǎn)會(huì)給乏燃料的后處理帶來(lái)難度，這些需要做全面評(píng)價(jià)。

4 總結(jié)

1）目前U3Si2－Al彌散板型燃料在各堆內(nèi)可能承受的具體運(yùn)行條件，要由運(yùn)行者謹(jǐn)慎探討。然而，它已不適合用作高性能研究堆的燃料。

2）U7Mo－Al彌散型燃料曾長(zhǎng)時(shí)間受阻于其廣泛的化學(xué)反應(yīng)和所造成的嚴(yán)重腫脹，但涂敷ZrN反應(yīng)隔離層，使它有望應(yīng)用于實(shí)踐。

3）解決U10Mo單片型燃料板制造技術(shù)是當(dāng)今研究堆燃料開(kāi)發(fā)的焦點(diǎn)，我們的制造方案有可能獲得成功。

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