郭廣慧,吳豐昌,何宏平,張瑞卿,李會仙(.中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所,廣東 廣州 50640；2.中國科學(xué)院研究生院,北京 00049；.中國環(huán)境科學(xué)研究院,環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險評估國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 0002)

多環(huán)芳烴(PAHs)是分子中含有2個或2個以上苯環(huán)的碳?xì)浠衔锛捌溲苌?是環(huán)境中廣泛存在的一類持久性有機(jī)污染物和半揮發(fā)性有機(jī)化合物.目前,PAHs對生物體的危害可發(fā)生在分子水平到整個生態(tài)系統(tǒng)水平[1-5].生態(tài)風(fēng)險評價是定量研究污染物生態(tài)危害的有效手段[6].目前,物種敏感性分布(SSD)曲線已廣泛應(yīng)用于污染物的生態(tài)風(fēng)險評價[7-11].由于城市化和工業(yè)化的迅速發(fā)展,太湖水體 PAHs的含量水平及其引起的生態(tài)危害逐漸得到廣泛關(guān)注,但對太湖水體PAHs生態(tài)風(fēng)險的空間分布尚未報道.因此,本研究基于太湖梅梁灣、貢湖灣和胥口灣水體PAHs的濃度水平,利用SSD曲線法對7種單體PAHs和∑PAH7的生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評價,并對PAHs生態(tài)風(fēng)險的空間分布進(jìn)行探討,以期為太湖水體PAHs的生態(tài)風(fēng)險控制和管理提供科學(xué)依據(jù).

1 研究方法

1.1 研究區(qū)域

太湖是我國的第 3大淡水湖泊,位于長江三角洲南部(N30°55′40″～31°32′58″, E119°53′32″～120°36′10″),湖面面積約2338.1km2,平均深度2m,是典型的碟型淺水湖泊.全湖水系以太湖為中心,北部以無錫的直湖港為界,南部以原吳江市的吳婁港為界,向西河流以入湖為主,向東河流以出湖為主.太湖南岸為典型的圓弧形岸線,東北部曲折多灣,主要有北部的竺山湖、梅梁灣和貢湖及東部的胥口湖和東太湖[12].

1.2 數(shù)據(jù)獲取

1.2.1 暴露濃度的獲取 通過對研究區(qū)域的實(shí)地考察,2009年9月在太湖梅梁灣、貢湖灣和胥口灣共采集33個具有代表性的表層(0～20cm)水樣,其中梅梁灣10個,貢湖11個,胥口12個(圖1).使用有機(jī)玻璃采水器采集水樣,每個樣點(diǎn)采集 3個平行樣,共采集2～3L水樣,裝入棕色玻璃瓶中,按 1mL:1L(甲醛:水)的比例加入 5‰的甲醛溶液抑制微生物活性,水樣冷藏運(yùn)輸?shù)綄?shí)驗(yàn)室,并放入冰箱冷藏保存,分批處理.

圖1 太湖梅梁灣、貢湖灣和胥口灣采樣點(diǎn)位示意Fig.1 Sampling sites in Meiliang Bay, Gonghu Bay, and Xukou Bay from Taihu Lake

將2L水樣通過0.45μm濾膜后過固相萃取小柱,用二氯甲烷洗脫吸附在小柱上的 PAHs,最后用氮?dú)鉂饪s到0.5mL.用2.0g硅膠和1.0g無水硫酸鈉層析柱凈化,以正己烷洗脫后,再以正己烷和二氯甲烷淋洗(體積比 1:1),收集洗脫液,進(jìn)行高效液相色譜儀(HPLC)和熒光檢測器分析.以甲醇/水作為流動相(流速1～1.5ml/min),采用梯度淋洗方法分離PAHs,甲醇體積百分含量從75%漸變到100%,控制溫度為(20±2)℃.質(zhì)量控制包括空白,基質(zhì)空白、基質(zhì)加標(biāo)回收率.PAHs標(biāo)準(zhǔn)曲線決定系數(shù)在0.99以上,空白樣無PAHs檢出,回收率范圍為60%～94%.根據(jù)毒性數(shù)據(jù)的可獲取性選擇 7種代表性化合物進(jìn)行分析,其含量水平統(tǒng)計值見表1.

1.2.2 毒性數(shù)據(jù)的獲取 為正確評價太湖梅梁灣、貢湖灣和胥口灣的生態(tài)風(fēng)險,選擇物種應(yīng)該考慮以下原則:所選物種需要反映該區(qū)域生物區(qū)系特征;充分考慮物種的多樣性,所選物種盡量包含太湖水生生態(tài)系統(tǒng)中各個營養(yǎng)級的代表性物種,這些物種能夠代表生態(tài)系統(tǒng)生物群落特征.所選物種包括綠藻(Selenastrum capricornutum),小球藻(Chlorella fusca),大型蚤(Daphnia magna),鯉魚(Cyprinus carpio),黑頭呆魚(Pimephales promelas),羅非魚(Tialpia zillii)、斑馬魚(Danil rerio),鉤蝦(Gammarus minus),搖蚊(Chironomus riparius),埃及伊蚊(Aedes aegypti)等物種.PAHs對水生生物的毒性數(shù)據(jù)從美國環(huán)保署毒性數(shù)據(jù)庫(http://www.epa.gov/ecotox/)獲取,根據(jù)以下原則對獲取的數(shù)據(jù)進(jìn)行篩選:評價終點(diǎn)選擇反映種群、群落或生態(tài)系統(tǒng)效應(yīng)水平的存活率、生長、死亡率或繁殖率等終點(diǎn)的毒性數(shù)據(jù);對于持久性有機(jī)化合物,一般選擇慢性毒性數(shù)據(jù)(無觀察效應(yīng)濃度, NOEC),如果沒有可用的慢性毒性數(shù)據(jù),可選擇急性毒性數(shù)據(jù)(半致死濃度LC50或半效應(yīng)濃度EC50),除以急/慢性數(shù)據(jù)比率(ACR)得到7種單體PAHs對水生生物的NOEC(表2),采用ECA(European Chemicals Act)中使用的急/慢性比,即ACR=100[13-14];對于藻類,選擇暴露時間為 4～7d的毒性數(shù)據(jù);對于魚類、甲殼類、軟體動物和兩棲類等水生生物,選擇暴露時間 96h的 LC50或 EC50;如果一個物種具有不同生命階段的毒性數(shù)據(jù),選擇最敏感生命階段的毒性數(shù)據(jù),基于以上篩選原則最終獲得 Ace、Flu、Phe、Ant、Flua、Pyr和BaP的毒性數(shù)據(jù)(表2).SSD曲線的構(gòu)建參照以下原則:對大于該化合物溶解度的毒性數(shù)據(jù),計算其在效應(yīng)分布中的秩,但不參與 SSD的擬合;如果一個物種有多個毒性數(shù)據(jù),計算幾何均值;至少需要 4個有效毒性數(shù)據(jù)來構(gòu)建SSD曲線.

表1 太湖三湖灣水體7種PAHs含量的統(tǒng)計值Table 1 Statistics of seven individual PAHs in surface water of Taihu Lake

表2 7種多環(huán)芳烴對水生生物的無觀察效應(yīng)濃度統(tǒng)計量Table2 Statistics of no effect concentrations of seven individual PAHs to aquatic organisms

1.3 生態(tài)風(fēng)險評價方法

通過構(gòu)建SSD曲線計算太湖水體PAHs對水生生物的危害比例(PAF),表征 PAHs對水生生態(tài)系統(tǒng)的生態(tài)風(fēng)險.SSD曲線擬合采用荷蘭國立公共衛(wèi)生與環(huán)境研究院開發(fā)的 ETX2.0軟件,該軟件中SSD曲線基于Log-normal分布[15].單體PAHs對水生生物的PAF為給定暴露濃度在SSD曲線上對應(yīng)的累積概率(圖2),計算公式為式(1):

式中:μ為每種化合物對數(shù)轉(zhuǎn)化后毒性數(shù)據(jù)的平均值,μg/L;σi為每種化合物對數(shù)轉(zhuǎn)后毒性數(shù)據(jù)的標(biāo)準(zhǔn)差,μg/L;x為水體單體 PAHs暴露濃度經(jīng)對數(shù)轉(zhuǎn)后的值,ng/L.

Σ7PAH對水生生物的PAF可基于濃度加和方式按照式(2)～式(4)[15]進(jìn)行計算.

式中:HU為每種單體化合物的毒性單位,無量綱;EEC為每種化合物環(huán)境暴露濃度, ng/L.

式中:σ為不同化合物經(jīng)對數(shù)轉(zhuǎn)化后毒性數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)差的均值,ng/L.

圖2 應(yīng)用SSD曲線法計算PAHs對水生生物PAFFig.2 PAF to aquatic organisms from PAHs calculated using SSD curve

2 結(jié)果與討論

2.1 SSD曲線的構(gòu)建

表3 7種單體PAHs物種敏感度曲線的擬合檢驗(yàn)Table 3 Goodness-of-fit tests for species sensitivity distributions constructed for seven individual PAHs

7種PAHs的SSD曲線見圖3,其擬合優(yōu)度檢驗(yàn)參數(shù)見表3.由表3可知,7種PAHs的SSD曲線Adderson-Darling統(tǒng)計值(A-D值)均小于顯著性水平為 0.05對應(yīng)的臨界值,說明 Log-normal分配模型很好地擬合了7種PAHsSSD曲線.

2.2 單體PAHs的生態(tài)風(fēng)險

7種PAHs單體對水生生物的PAFs的統(tǒng)計值及PAFs的分布形式見表4.對原始數(shù)據(jù)符合正態(tài)分布的數(shù)據(jù)組,采用算術(shù)平均值代表 PAHs對水生生物的 PAF,對于符合對數(shù)正態(tài)分布的數(shù)據(jù)組,采用幾何平均值代表 PAHs對水生生物的PAF.從表4可知,Ace對水生生物的PAF最小,平均值為 0,因而未對其進(jìn)行進(jìn)一步方差分析和空間分布研究.其他6種PAHs單體在三湖灣中均呈對數(shù)正態(tài)分布,Flu的PAF變化范圍為0.0001%～0.0030%,幾何均值為 0.0005%,略高于 Ace的生態(tài)風(fēng)險;Flua對三湖灣水生生物的生態(tài)風(fēng)險最大,PAF變化范圍為0.5309%～5.0367%,平均值為1.1641%;Phe和Pyr對水生生物的生態(tài)風(fēng)險僅次于 Flua,PAF范圍分別為 0.0920%～0.5886%和0.0262%～3.4145%,幾何均值分別為 0.2206%和0.1633%,對水生生物的生態(tài)風(fēng)險較大;BaP和Ant的 PAF范圍分別為 0～1.1985%和 0～0.6154%,幾何均值分別為 0.0175%和 0.0021%,對水生生物的生態(tài)風(fēng)險較小.7種單體PAHs對太湖水生生物的生態(tài) 風(fēng)險依 次是 Flua＞Phe＞Pyr＞BaP＞Ant＞Flu＞Ace.這與喬敏等[17]對梅梁灣沉積物中 PAHs生態(tài)風(fēng)險的排序并不一致,這主要因?yàn)槌练e物和水體中 PAHs組成成分和暴露濃度不同.由于污染來源和污染水平的不同,水體 PAHs生態(tài)風(fēng)險也會有差異,如天津市地表水水體中 7種 PAHs的 生 態(tài) 風(fēng) 險 依 次 為Ant＞Pyr＞Flu＞Phe＞Nap＞Flua＞ BaP[18].另外,研究結(jié)果顯示 Ant對水生生物毒性較大,但其生態(tài)風(fēng)險較低;相反,Phe對水生生物的毒性較小,但其生態(tài)風(fēng)險較高.因此,PAHs的生態(tài)風(fēng)險由暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)共同決定,可使用蒙特卡羅敏感性分析技術(shù)進(jìn)一步分析二者對生態(tài)風(fēng)險的貢獻(xiàn)率[19].

除Ace外,其他6種PAHs對三湖灣水生生物的PAFs值有所差異,Ant和BaP對梅梁灣水生生物的PAF分別為0.0209%和0.1237%,貢湖灣的PAF分別為0.0023%和0.0085%,胥口灣的PAF分別為0.0002%和 0.0015%,方差檢驗(yàn)表明這兩種單體PAHs對梅梁灣水生生物的 PAF顯著高于貢湖灣和胥口灣(P＜0.05),而貢湖灣和胥口灣的PAF無顯著性差異(P＞0.05);Flu和Phe在梅梁灣的PAF分別為 0.0011%和 0.2999%,在貢湖灣的 PAF分別為0.0008%和0.2621%,在胥口灣的PAF為0.0003%和0.1495%,方差檢驗(yàn)表明這2種單體PAHs在胥口灣的PAF顯著低于梅梁灣和貢湖灣(P＜0.05),而梅梁灣和貢湖灣的PAF無顯著性差異(P＞0.05);Flua和Pyr在梅梁灣的PAF分別為1.7156%和0.3268%,在貢湖灣的PAF分別為1.2192%和0.1697%,在胥口灣的PAF分別為0.8339%和0.0816%,方差檢驗(yàn)表明Pyr和Flua在3個湖區(qū)的PAF具有顯著性差異(P＜0.05).除梅梁灣一個采樣點(diǎn)Flua的PAF超過5%的閾值外(PAF=5.0367%),其他PAHs的PAF值均低于5%的閾值,說明單體PAHs在太湖水體中的生態(tài)風(fēng)險較低.

圖3 水生生物對7種PAHs的物種敏感性曲線Fig.3 Species sensitivity distribution curves for aquatic organisms to seven individual PAHs

空間內(nèi)插使用反距離加權(quán)插值法完成,這種方法可以通過離散點(diǎn)上的數(shù)據(jù)特征得到連續(xù)的特征要素的空間數(shù)據(jù)集,可闡明單體PAHs在太湖梅梁灣、貢湖灣和胥口灣的風(fēng)險分布特征(圖4).從圖4可看出,6種單體PAHs在三湖灣的分布特征相似,PAHs對梅梁灣水生生物的 PAF最大,其次是貢湖灣,胥口灣的生態(tài)風(fēng)險最小.6種 PAHs對水生生物的 PAF最高值出現(xiàn)在梅梁灣西北部,主要是因?yàn)樵摳咧祬^(qū)臨近太湖湖邊的碼頭,船舶燃油尾氣的排放成為 PAHs的主要來源[20].貢湖北部單體PAHs對水生生物的 PAF較高,這可能與貢湖北部大、小溪港的入湖口有關(guān),大、小溪港水域長期接納來自新安和華莊的工業(yè)和生活污水,京杭運(yùn)河的污染水體也時有倒灌進(jìn)入大溪港,增加了貢湖北部水體 PAHs的暴露風(fēng)險.胥口灣 PAHs對水生生物的潛在危害比例相對較小,這可能與東部沿湖地區(qū)工業(yè)污染源較少,多為出湖河道,湖區(qū)外源性污染小,同時水體自凈能力強(qiáng)有關(guān).

圖4 太湖梅梁灣、貢湖灣和胥口灣中6種單體PAHs對水生生物PAF的空間分布Fig.4 Spatial distributions of potentially affected fractions of six individual PAHs in surface water of Meiliang Bay,Gonghu Bay, and Xukou Bay of Taihu Lake

2.3 ∑7PAH的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險

圖5 太湖梅梁灣、貢湖灣和胥口灣中∑7PAH對水生生物PAF的空間分布Fig.5 Spatial distributions of potentially affected fractions of ∑7PAH in surface water of Meiliang Bay, Gonghu Bay,and Xukou Bay of Taihu Lake

盡管單體PAHs對太湖三湖灣水生生物的生態(tài)風(fēng)險較低(表 5),但∑7PAH 對水體的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險均高于單體PAHs的生態(tài)風(fēng)險(表5).從表5可知,三湖灣∑7PAH的PAF的范圍為1.7552%～8.4155%,平均值為3.0954%,低于5%的閾值,說明∑7PAH對太湖水體的生態(tài)風(fēng)險較低,其中Flua(PAF=1.2845%)對∑7PAH 的生態(tài)風(fēng)險的貢獻(xiàn)最大,其次是 Pyr(PAF=0.2858%)和 Phe(PAF=0.2387%).不同湖灣∑7PAH對水生生物的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險有所差異,∑7PAH對梅梁灣、貢湖灣和胥口灣的水生生物的 PAF范圍分別為 2.9239%～8.4155% 、 2.5722%～ 3.7458% 和1.7552%～2.9637%,平均值分別為 4.1018%、3.0414%和2.3899%,其中9.909%的樣點(diǎn)PAF超過5%的閾值,且均出現(xiàn)在梅梁灣.方差分析表明梅梁灣水體∑7PAH的 PAF顯著高于貢湖灣和胥口灣PAF(P＜0.05),貢湖灣和胥口灣水體∑7PAH 的PAF沒有顯著性差異(P＞0.05).

表4 太湖水體7種PAHs對水生生物的潛在危害比例Table 4 Potentially affected fractions of seven PAHs in surface water of Taihu Lake

表5 太湖水體∑7PAH對水生生物的潛在危害比例Table 5 Potentially affected fractions of ∑7PAH in surface water of Taihu Lake

從圖5可看出,∑7PAH對水生生物的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險分布特征與單體PAHs的分布特征(圖4)相似,梅梁灣西北部∑7PAH對水生生物的風(fēng)險最高,其次是貢湖灣北部,胥口灣風(fēng)險最低.

2.4 不確定性分析

生態(tài)風(fēng)險評價的不確定性主要來源于暴露分析、效應(yīng)分析和風(fēng)險表征過程[21].盡管本研究中水體 PAHs來自具有代表性的樣點(diǎn),但僅以PAHs在水相中的全量為其暴露濃度,尚未考慮影響其生物有效性的因素,如水體溶解性有機(jī)質(zhì)以及水體PAHs含量在時間上的變化,這些都會造成暴露濃度的不確定性.此外,水體PAHs的測量誤差也會造成暴露分析的不確定性.為保護(hù)水生生物免受PAHs長期不利影響,本研究的效應(yīng)濃度采用急慢性比率將急性毒性數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為慢性毒性數(shù)據(jù),同時由實(shí)驗(yàn)室產(chǎn)生的毒性數(shù)據(jù)外推到實(shí)際生態(tài)系統(tǒng),都將在一定程度上造成生態(tài)風(fēng)險評價的不確定性.不過本研究使用概率風(fēng)險評價在很大程度上降低了風(fēng)險評價的不確定性.此外,生態(tài)風(fēng)險評價自身的缺陷也給評價結(jié)果帶來一定的不確定性,如不同生物區(qū)系的生物組成和結(jié)構(gòu)不同[22-23],并且物種在生態(tài)系統(tǒng)中的重要性有所差別.因此,本研究只反映現(xiàn)有數(shù)據(jù)條件下的結(jié)果,更加符合實(shí)際環(huán)境的暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)需要進(jìn)一步考慮生物在生態(tài)系統(tǒng)中的結(jié)構(gòu)和功能,如生態(tài)冗余、生態(tài)恢復(fù)力和生態(tài)抗性等[24].

3 結(jié)論

3.1 太湖 3湖灣水體 Flua,Phe,Pyr,BaP,Ant,Flu和Ace對水生生物的危害比例分別為1.1641%,0.2206%,0.1633%,0.0175%,0.0021%,0.0005%和0.0000%.∑7PAH對三湖灣水生生物的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險為3.0954%,高于單體PAHs的生態(tài)風(fēng)險.

3.2 除Ace外,其他單體PAHs和∑7PAH在太湖3個湖灣生態(tài)風(fēng)險的空間分布特征類似,梅梁灣西北部 PAHs的生態(tài)風(fēng)險最大,其次是貢湖灣北部,胥口灣的生態(tài)風(fēng)險最小.

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