崔晉鑫，王鑫，唐景春

南開大學環(huán)境科學與工程學院 環(huán)境污染過程與基準教育部重點實驗室，天津 300071

當今世界面臨著最為嚴重而緊迫的兩大問題：一是日益惡化的生存環(huán)境，另外就是瀕臨枯竭的化石能源。近年來迅速發(fā)展的科學技術(shù)當中，微生物燃料電池 (Microbial fuel cell，MFC)就是一種將處理污染和產(chǎn)生能量相結(jié)合的綠色產(chǎn)能技術(shù)。MFC是利用微生物為催化劑，將生化降解有機物質(zhì)過程產(chǎn)生的能量，轉(zhuǎn)化為電能[1]，已在小分子有機酸、醇類、糖類、氨基酸和蛋白質(zhì)、難降解有機物、有機廢水等中得到成功應(yīng)用[2]。而且研究發(fā)現(xiàn)，利用 MFC處理有機廢水會產(chǎn)生一些特殊的處理功效，例如可以提高微生物對某些有機污染物如吡啶的降解能力[3]，陰陽電極之間離子的轉(zhuǎn)移可以實現(xiàn)生物脫鹽等[4-6]。另外有學者在固體介質(zhì)如土壤、底泥中應(yīng)用MFC技術(shù)，發(fā)現(xiàn)植物生長過程中根系分泌物對微生物的刺激作用可以使電流輸出功能功率提高7倍[7]。本文介紹了MFC技術(shù)新的應(yīng)用方向，在堆肥處理固體有機廢物過程中構(gòu)建MFC，將堆肥中產(chǎn)生的生物能轉(zhuǎn)變?yōu)殡娔躘8-9]。傳統(tǒng)的固體廢物堆肥產(chǎn)生的廢液和沼氣有機物含量高[10]，不僅仍然具有很強的污染性，而且其中的有機質(zhì)能回收利用代價高。利用MFC可將堆肥中的廢氣和廢液進行二次生物處理，在減輕或消除毒害的同時產(chǎn)生易于利用的電能，具有重要的實際意義。

1 固體廢物堆肥微生物燃料電池的特點

微生物燃料電池在有機廢物的處理中具有無污染和產(chǎn)能的優(yōu)勢，在固體廢物堆肥中的應(yīng)用與溶液和廢水中相比又體現(xiàn)出新的特點。

1) 與廢水作為底物的MFC相比，堆肥產(chǎn)電過程不需要頻繁更換底物，為產(chǎn)電菌的富集和生長提供了更加穩(wěn)定的外部環(huán)境。生活垃圾堆肥微生物電池的功率密度最大可達682 mW/m2[11]，高于一般污水處理過程中的功率密度[12]，但不同底物條件下堆肥微生物燃料電池的產(chǎn)電效率還需要進一步研究。

2) 由于堆肥的物料有機質(zhì)含量高，在長時間內(nèi)可以提供持續(xù)穩(wěn)定的電流輸出，節(jié)省了連續(xù)輸送液態(tài)廢水的能耗可作為小型的供電設(shè)備，具有較大的市場潛力。國外如日本有很多家庭用的小型堆肥裝置，如在此基礎(chǔ)上加入燃料電池的功能，在處理廢棄物的同時產(chǎn)電，必然會受到普通家庭的歡迎。

3) 相對于廢水需要外加熱量來保持適宜的溫度，促進各個反應(yīng)進程的快速進行，固體廢物堆肥可以通過自身產(chǎn)熱來提高溫度[13-15]，不需要人工加熱。隨著溫度的上升，系統(tǒng)的底物降解速率變高，產(chǎn)電性能也增大，節(jié)能的同時促進了產(chǎn)能。

4) 質(zhì)子從陽極區(qū)向陰極區(qū)的傳遞效率對MFC的性能是非常重要的[16]。與溶液狀態(tài)相比，固體廢物作為降解底物時，陽極區(qū)質(zhì)子濃度隨著底物的降解而變化，不同的區(qū)域也會有差異，這就造成質(zhì)子傳遞的不穩(wěn)定，阻力變大，從而影響到陰極區(qū)的電極反應(yīng)。

2 堆肥微生物燃料電池的微生物特征

堆肥主要是利用微生物生化降解固體廢物中的有機質(zhì)，利用16S/18S rRNA/DNA序列分析技術(shù)，Partanen等[17]對生活垃圾堆肥中的微生物多樣性進行了研究，對得到的1 500條近全長16S rDNA序列進行統(tǒng)計學分析，結(jié)果表明在生活垃圾堆肥中可能存在超過2 000種不同的細菌。堆肥過程中形成的高度復(fù)雜的微生物種群，可以從2個方面有效地應(yīng)用于微生物燃料電池。1) 堆肥形成的微生物種群中已經(jīng)存在可以附著在陽極上促進陽極區(qū)電子釋放，質(zhì)子傳遞的產(chǎn)電微生物。李鳳等[18]對農(nóng)業(yè)有機廢物與城市生活垃圾進行高溫堆肥，結(jié)果表明農(nóng)業(yè)有機廢物的優(yōu)勢菌為巨大芽胞桿菌 Bacillus megaterium、根瘤菌Rhizobium sp.、黃孢原毛平革菌 Phanerochaete chrysosporium、青霉菌Penicillium sp. 同屬或同種的菌株；城市生活垃圾的優(yōu)勢菌為 Bacillus megaterium、固氮螺菌屬Azospirillum sp.、黃孢原毛平革菌Phanerochaete chrysosporium同種或同屬的菌株。微生物燃料電池的主要陽極呼吸微生物種類包括土桿菌Geobacteraceae、變形桿菌Proteobacteria、厚壁菌 Firmicutes、擬桿菌Bacteriodetes及放線菌Actinobacteria[19]。無論是堆肥還是微生物燃料電池，底物和反應(yīng)條件不同，微生物群落會發(fā)生很大的改變，但是堆肥微生物和微生物燃料電池陽極微生物存在緊密的聯(lián)系，已經(jīng)有實驗證實。Bibiana等[20]研究發(fā)現(xiàn)堆肥浸出液可以有效地啟動用于廢棄物處理的微生物燃料電池，在處理奶酪廢水的過程中，陽極在堆肥底部產(chǎn)生的滲濾液中靜置一段時間然后運行微生物燃料電池，可以使電流密度增大10倍。另外以廚余垃圾和園林肥料為原料的堆肥微生物燃料電池也已經(jīng)有報道[11,21]。2) 堆肥過程中形成的高度復(fù)雜的微生物群落環(huán)境，為產(chǎn)電微生物的產(chǎn)生和增殖提供了有利條件。在微生物燃料電池結(jié)構(gòu)的誘導(dǎo)下，堆肥過程中的微生物群落發(fā)生了變化，除了降解底物的發(fā)酵微生物，逐步富集了大量的產(chǎn)電微生物。Sandrine等[22]應(yīng)用計時電流法，在DSA陽極 (尺寸穩(wěn)定陽極) 上施加一個相對于飽和甘汞電極穩(wěn)定的電勢，使陽極電勢恒定在特定數(shù)值，記錄電極表面電流的產(chǎn)生情況。結(jié)果表明在分別施加不同電勢和置于不同堆肥反應(yīng)器的 12組實驗當中，呈現(xiàn)出相似的變化規(guī)律。剛開始的5 d 幾乎沒有DSA陽極電流，5 d后電流增加比較明顯，這種增加的趨勢一直可以持續(xù)10 d。恒定0.5 V電勢的DSA陽極電流密度的最大值可達到385 mA/m2，經(jīng)過消毒滅菌的恒定0.7 V電勢的DSA陽極始終沒有電流的產(chǎn)生。電流從無到有，逐步增加的過程，正是產(chǎn)電微生物生長與富集的過程。經(jīng)過消毒殺菌的電極沒有電流，表明了堆肥微生物被殺死后，破壞了復(fù)雜的微生物群落環(huán)境，產(chǎn)電微生物就無法誘導(dǎo)產(chǎn)生，從而也就沒有了電流[23]。所以堆肥過程中微生物群落的復(fù)雜多樣性，對于構(gòu)建堆肥微生物燃料電池是非常重要的。

眾多研究表明產(chǎn)電微生物具有復(fù)雜的微生物群落組成，陽極生物膜的微生物多樣性要明顯高于液體介質(zhì)中的微生物多樣性[24]。Chae等[25]采用16S rDNA分子生物學技術(shù)研究表明微生物燃料電池產(chǎn)電微生物種類與所使用底物相關(guān)，土桿菌屬Geobacter及其類似微生物種是不同底物條件下普遍存在的產(chǎn)電微生物，β-Proteobacteria為產(chǎn)電微生物種的優(yōu)勢微生物種，而 Firmicutes在底物為丙酸時成為優(yōu)勢微生物。另一項研究中γ-Proteobacteria代替 β-Proteobacteria成為陰極室的主要微生物種類，占到總微生物種類的48.86%[26]。利用PCR-DGGE技術(shù)的研究結(jié)果表明，微生物燃料電池可以使某種微生物優(yōu)先生長成為優(yōu)勢微生物，造成微生物群落的多樣性降低[27]。通過對純菌微生物燃料電池和混合菌微生物燃料電池產(chǎn)電效能的對比發(fā)現(xiàn)，混合菌微生物燃料電池的產(chǎn)電效率要遠遠高于純菌微生物。所以堆肥過程中的混合菌微生物燃料電池的產(chǎn)電研究具有極大的應(yīng)用價值和研究意義。Nevin等[28]推論，多種微生物的聯(lián)合作用是微生物電池產(chǎn)生高電流密度的必要條件，但在混合菌微生物燃料電池的研究中遇到以下兩個方面的瓶頸：1) 混合菌在實驗研究中的重復(fù)性較差并很難保持穩(wěn)定的群落組成。2) 從技術(shù)角度講，一些常用的分析技術(shù)如分子擴增和基因表達對純菌有優(yōu)勢，但對混合菌的分析來講還很不成熟。基于以上問題，有關(guān)堆肥微生物燃料電池的微生物群落特點研究較少，但由于堆肥固體介質(zhì)的特點，其微生物群落結(jié)構(gòu)與液體介質(zhì)的微生物燃料電池相比會有很大的差異，對其特點和功能進行深入研究是十分必要的。

3 堆肥過程中微生物燃料電池性能的影響因素

3.1 電極材料

MFC的電極對產(chǎn)電性能和有機物降解效果有非常重要的影響。電極材料必須具備3個條件[29-31]：1) 良好的導(dǎo)電性。電極必須能夠有效地將電子傳遞到外電路，同時盡量降低電極內(nèi)阻造成的損耗。2) 微生物兼容性。堆肥過程中由于底物成分復(fù)雜多樣，陽極區(qū)會有大量的發(fā)酵微生物和產(chǎn)電微生物，隨著階段的不同，微生物種群有所變化，代謝產(chǎn)物亦隨之變化。陽極浸泡在溶液中，電極材料需耐酸堿腐蝕，不能析出對微生物有害的物質(zhì)，毒害和抑制微生物。3) 比表面積大。陽極表面是產(chǎn)電微生物生存的主要空間，因此如果要獲得更多的產(chǎn)電微生物，就需要提供更大的微觀表面供其附著生長。

常用的電極材料：1) 碳材料，如碳紙、碳棒、碳網(wǎng)、碳顆粒、碳氈、碳布等。這些材料電導(dǎo)率高，比表面積大，價格便宜，對于微生物電化學反應(yīng)沒有活性，性質(zhì)穩(wěn)定。作為堆肥的原料不同于廢水，致密的碳布比空隙較大的碳網(wǎng)和碳顆粒更適合作電極。因為固體廢物可能漏到碳網(wǎng)和碳顆粒的空隙之中，影響顆粒之間的電子傳遞，造成電極內(nèi)阻增大，同時廢物的降解也會受到影響。2) 導(dǎo)電聚合物。導(dǎo)電聚合物受人們歡迎的一個重要原因是它的電阻率可以根據(jù)需要調(diào)節(jié)。而且在實際的實驗過程中導(dǎo)電聚合物也表現(xiàn)出了很多優(yōu)勢。Yuan等[32]通過在實驗過程中電聚合吡咯改性MFC陽極，提高了MFC的輸出功率密度。Niessen等[33]采用氟化聚苯胺作為陽極材料可以部分解決鉑中毒的問題，提高陽極的催化活性。3) 不銹鋼制品。金屬具有規(guī)則的晶格結(jié)構(gòu)，有大量可自由移動的電子，導(dǎo)電性能非常好。在以往設(shè)計的 MFC很少使用不銹鋼作為電極材料，主要是考慮到以水溶液為產(chǎn)電底物時電極泡在水中，難以避免腐蝕的問題。在廢物堆肥發(fā)酵過程中不銹鋼電極的使用有了新的嘗試。日本神奈川縣環(huán)境科學研究院利用小麥麩厭氧發(fā)酵構(gòu)建了MFC結(jié)構(gòu)[34]，實驗中對比了電極材料分別使用不銹鋼和碳棒電極時產(chǎn)電電壓的不同，結(jié)果表明應(yīng)用不銹鋼電極材料比碳棒電極的產(chǎn)電電壓高接近200 mV。在保證電極無腐蝕的情況下，不銹鋼可替代碳材料成為陽極材料的首選。

陰極材料在保持導(dǎo)電性的同時，化學反應(yīng)活性也是非常重要的，采用石墨、碳布、碳氈或碳紙作為基本材料時，附著高活性催化劑可降低陰極反應(yīng)活化過電勢，加快反應(yīng)速率。陰極材料的孔隙、厚度、面積和催化劑的應(yīng)用都對整個電池電路有很大影響。Oh等[35]使用表面鍍鉑的石墨電極作陰極，在接種120 h后電能達到0.097 mW，庫倫效率在63%~78%。如果將陰極表面鍍的鉑除去，功率則減小78%。高活性催化劑使用Pt或者Pt-Ru等，可以有效促進電極反應(yīng)。但Pt是非常昂貴的金屬，尋找廉價而高效的替代品就顯得非常重要。Yu等[36]的實驗結(jié)果表明，以1 g/ L葡萄糖溶液為底物，氧氣為陰極電子受體，酞菁鐵 (FePc) 取代Pt作為陰極催化劑時，最大功率密度從593 mW/m2上升到了634 mW/m2。而且當?shù)孜飺Q成乙酸時，F(xiàn)ePc作為陰極催化劑，MFC的最大功率密度可達到2 011 mW/m2。同樣Zhang等[37]一項實驗結(jié)果顯示，活性碳陰極的 MFC最大功率密度為1 220 mW/m2，Pt催化劑碳纖維布陰極MFC最大功率密度為1 060 mW/m2。盧娜等[38]構(gòu)建雙室連續(xù)流微生物燃料電池，研究二氧化錳(MnO2) 為陰極催化劑的催化效果，實驗表明當陰極負載MnO2催化劑后，MFC的輸出功率密度與不使用催化劑相比提高了約4.2倍。同時也有學者研究使用碳化鉬 (Mo2C) 作為鉑的代替品[39]，實驗發(fā)現(xiàn)當陰極的催化劑負載量分別為0.5 mg/cm2Pt，6.0 mg/cm2Mo2C和不使用催化劑時，MFC輸出功率密度分別為3.64 W/m3，2.39 W/m3，0.61 W/m3?？梢娞蓟f的催化效果已經(jīng)比較接近鉑，是很有潛力替代鉑的產(chǎn)品。我們的研究中利用牛糞為底物構(gòu)建堆肥微生物燃料電池，陽極由碳纖維布構(gòu)成，丙酮浸泡過夜除去表面的有機物以增強導(dǎo)電能力。陰極基本材料是碳纖維布，接觸空氣端使用4層的PTFE防水處理，接觸底物的一端添加碳載鉑催化劑使鉑的濃度為0.1 mg/cm2。實驗結(jié)果表明碳纖維布是非常好的電極材料，不僅導(dǎo)電能力好，而且在牛糞堆肥過程中沒有腐蝕變質(zhì)和變性的問題，蓬松的結(jié)構(gòu)適合微生物的聚集和增殖，在2個月的運行中，堆肥微生物燃料電池的最大輸出功率密度達到350 mW/m2，電動勢最大達到635 mV。所以選用合理的電極材料，對電極材料進行適當?shù)奶幚?，是非常重要的。目前處理陰極所使用的催化劑大多比較昂貴，在保證催化效果的同時，尋找廉價的催化劑，是MFC得以廣泛應(yīng)用的保障。

3.2 隔膜

MFC的陰極區(qū)和陽極區(qū)，多數(shù)情況都需要

利用隔膜有效地分離開，防止陰陽極接觸短路和電子受體對陽極區(qū)的滲入。常見的隔膜有陽離子交換膜 (CEM)、陰離子交換膜 (AEM)、雙極膜(BPM)、微濾膜 (MFM)、超濾膜 (UFM)、鹽橋、玻璃纖維膜、濾紙和其他多孔材料等[40-43]。這些隔膜基本可以分為離子交換膜和微孔交換膜兩類。它們各有優(yōu)缺點，離子交換膜的內(nèi)阻比較小，傳遞離子效率高，能夠防止氧氣的滲透和底物的泄漏。但是離子交換膜造價很高，容易破損[44-46]。相對來講，根據(jù)空隙大小起到隔離作用的微孔交換膜更適合在堆肥的MFC中應(yīng)用。小林泰三等[9]就做了固體堆肥的MFC的性能評估。他們用割碎的草與肥料1∶2充分混合，并外加入微生物菌群和足夠的水分。首先進行了厭氧堆肥的MFC的性能評價，實驗表明陰陽極區(qū)隔膜會比較明顯地影響產(chǎn)電效果。實驗開始20 h后應(yīng)用玻璃纖維為陰陽極區(qū)隔膜的 MFC的電流密度達到 42.5 mW/m2，相對于濾紙的34.5 mW/m2和聚合物膜的13 mW/m2，優(yōu)勢是非常明顯的。對于產(chǎn)生電流密度差異的原因也是顯而易見的，對堆肥MFC內(nèi)阻進行測定，陰陽極區(qū)隔膜分別為玻璃纖維、濾紙和聚合物膜時，內(nèi)阻阻值分別為75.03 ?、89.71 ?和179.81 ??？梢姴煌母裟FC的內(nèi)阻有較大的影響，進而影響電池的輸出電流能力。在近期以牛糞為底物的堆肥微生物燃料電池的實驗中發(fā)現(xiàn)，玻璃纖維膜作為隔膜，吸水后變薄，變軟，在牛糞的壓緊下容易破漏，造成陰陽極的導(dǎo)電碳絲接觸短路。為了防止玻璃纖維膜破損和邊緣碳纖維布脫落造成短路，實驗中使用兩層面積比陽極碳纖維布大一點的玻璃纖維作為隔膜，系統(tǒng)的穩(wěn)定性變好。通過擬合輸出電壓隨電流變化曲線發(fā)現(xiàn)，玻璃纖維隔膜由一層變?yōu)閮蓪訒r內(nèi)阻從 75.34 ?增加到 103.54 ?，輸出電壓沒有很大的變化。我們在選取隔膜的時候要注意根據(jù)不同的底物和操作條件進行判斷，隔膜的可行性至關(guān)重要，例如使用濾紙作為隔膜，堆肥MFC在長期運行時產(chǎn)生的酸性物質(zhì)可能導(dǎo)致分解消失，形成陰陽極合體的單極結(jié)構(gòu)。所以在盡量實現(xiàn)最佳的電池產(chǎn)電能力和廢物降解效果時，更重要的是注意安全和穩(wěn)定性。

3.3 供氧和構(gòu)型

氧氣是一種較強的氧化劑，可以高效率地利用電子，同時氧氣存在于空氣中是非常廉價的。大部分MFC研究都是以氧氣作為電子受體的。這就要求陰極區(qū)保持曝氣，同時陽極區(qū)保持厭氧。與以前常見的可溶性底物的MFC不同，氧氣在固體廢物的堆肥發(fā)酵中起著非常關(guān)鍵的作用，從而影響到堆肥微生物燃料電池的產(chǎn)電性能。目前的研究當中主要通過改變MFC構(gòu)型來實現(xiàn)氧氣的供給。日本九州大學的小林泰三等[9]利用碳纖維板為電極材料，對施加有機肥料的碎草進行堆肥MFC實驗，最高輸出功率厭氧狀態(tài)下為54.4 mW/m2，好氧狀態(tài)下為114.2 mW/m2。小林泰三等設(shè)計的好氧堆肥MFC構(gòu)型如圖1所示，它的特點是陽極與隔膜緊密相連，隔膜與陰極之間是堆肥底物，通過導(dǎo)線將陰極、陽極和外電阻連接起來，構(gòu)成回路。電極和隔膜面積小于反應(yīng)容器口，從而使堆肥底物暴露于空氣中，實現(xiàn)通氣。厭氧堆肥MFC構(gòu)型如圖2所示，它的不同之處是電極和隔膜面積與反應(yīng)容器相同，完全覆蓋了堆肥底物，從而使底物與空氣隔絕，實現(xiàn)厭氧。近期南開大學的研究中以養(yǎng)殖場的牛糞為堆肥的原料，構(gòu)建陽極、隔膜、陰極三合一的微生物燃料電池，反應(yīng)容器是圓柱形的有機玻璃，陰極置于圓柱形容器的底部，暴露于空氣中。堆肥微生物燃料電池先敞開反應(yīng)容器口，對牛糞進行好氧曝氣，反應(yīng)器構(gòu)型見圖 3，當外阻為1 000 ?時，輸出電壓經(jīng)過1 d迅速上升達到400 mV，此后增長速度下降，到第5天后輸出電壓基本穩(wěn)定在500 mV。然后封閉反應(yīng)容器口，進入?yún)捬蹼A段，反應(yīng)器構(gòu)型見圖4，觀察發(fā)現(xiàn)輸出電壓在原來 500 mV的基礎(chǔ)上開始緩慢上升，1 d后達到550 mV，并且穩(wěn)定近1個月。氧氣對于堆肥微生物燃料電池具有雙方面的作用，一方面足量的氧氣可以加強和促進牛糞的降解，另一方面氧氣進入陽極區(qū)會導(dǎo)致電子和質(zhì)子的反應(yīng)，從而破壞微生物燃料電池的結(jié)構(gòu)。所以氧氣的供給量對堆肥MFC的影響非常重要。我們需要根據(jù)不同的廢物類型、堆肥容器的構(gòu)造、廢物中的有機物含量和碳氮的相對比例等因素進行確定氧氣的量，從而達到廢物降解和高效產(chǎn)電的有機統(tǒng)一。

圖1 好氧堆肥頂部微生物燃料電池Fig. 1 Aerobic composting with a top microbial fuel cell.

圖2 厭氧堆肥頂部微生物燃料電池Fig. 2 Anaerobic composting microbial with a top microbial fuel cell.

圖3 好氧堆肥底部微生物燃料電池Fig. 3 Aerobic composting with a bottom microbial fuel cell.

圖4 厭氧堆肥底部微生物燃料電池Fig. 4 Anaerobic composting with a bottom microbial fuel cell.

5 展望

堆肥微生物燃料電池可以將生物質(zhì)能直接轉(zhuǎn)化為電能，根據(jù)底物和反應(yīng)條件的不同，生成的產(chǎn)物可以是水、氫氣和鹽類等[47]，不僅清潔無污染，而且有很高的經(jīng)濟價值。但是有關(guān)研究還處于初級階段，很多重要的影響因素都沒有進行過有效的研究，例如補充無機鹽可以增大溶液的電導(dǎo)率，從而降低質(zhì)子傳遞阻力，但是濃度太高又會造成微生物細胞失水。較高的溫度一般有利于生化反應(yīng)的進行，但是堆肥有時溫度會達到50 ℃高于大多數(shù)產(chǎn)電微生物的適應(yīng)溫度范圍。只有形成一定的溶液狀態(tài)，質(zhì)子才能夠傳遞，陰、陽極才能夠成為整體的結(jié)構(gòu)，但是含水率過高又會對堆肥降解底物過程不利?？傊?，在發(fā)展綠色能源呼聲日益升高的今天，作為具有消除污染和產(chǎn)能雙重功效的廢物處理技術(shù)，堆肥微生物燃料電池很可能成為固體廢物資源化新的方向，如何將充分降解底物和高效的產(chǎn)電有機結(jié)合將成為人們研究的熱點。

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