詹 博，周國燕，曹斌宏，王巍悅

（上海理工大學(xué)低溫生物與食品冷凍研究所，上海 200093)

食品藥品冷凍干燥數(shù)值模擬的現(xiàn)狀與展望

詹 博，周國燕，曹斌宏，王巍悅

（上海理工大學(xué)低溫生物與食品冷凍研究所，上海 200093)

數(shù)值模擬用于食品藥品的冷凍干燥，可以對其進(jìn)行指導(dǎo)和預(yù)測，以提高冷凍干燥效率。本文介紹了國內(nèi)外冷凍干燥數(shù)值模擬的研究現(xiàn)狀并著重介紹了冷凍干燥模型一些新的改進(jìn)，分類歸納了各種模型的假設(shè)條件及優(yōu)缺點(diǎn)，回顧并總結(jié)了針對各種數(shù)學(xué)物理模型的求解方法并分析了各種方法的優(yōu)缺點(diǎn)。對冷凍干燥數(shù)值模擬的發(fā)展方向進(jìn)行了展望，指出：結(jié)合各種測量途徑建立專門的模型是冷凍干燥數(shù)值模擬的一個(gè)發(fā)展方向。

冷凍干燥，數(shù)值模擬，求解方法，綜述

真空冷凍干燥技術(shù)是一項(xiàng)用于食品、藥品、生物制品長期保存的方法。經(jīng)過凍干后的制品脫水徹底，營養(yǎng)成分損失少、質(zhì)量輕、復(fù)水性好、便于運(yùn)輸和長期保存。不過真空冷凍干燥技術(shù)也存在一些不足之處：由于冷凍干燥在低溫和真空的條件下對物料進(jìn)行加熱干燥，所以能耗較大，且所需時(shí)間較長。同時(shí)，由于凍干過程及凍干制品結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，凍干過程中所需的很多參數(shù)都難以測量得到，凍干工藝也往往需要憑借經(jīng)驗(yàn)進(jìn)行大量實(shí)驗(yàn)來確定。若采用數(shù)值模擬來研究和預(yù)測凍干過程，可以對凍干工藝進(jìn)行指導(dǎo)，以便更有效地控制凍干過程，提高生產(chǎn)效率。

1 冷凍干燥數(shù)學(xué)物理模型

目前應(yīng)用較多的冷凍干燥模型有三類：URIF模型、非穩(wěn)態(tài)模型和準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模型。

1.1 URIF模型

URIF模型全稱為冰峰均勻退卻模型，最早由Sandall[1]等人于1967年提出。該模型是建立在假設(shè)升華界面溫度、物料表面溫度恒定以及干燥層內(nèi)水蒸氣分壓力不變的穩(wěn)態(tài)過程基礎(chǔ)上的。URIF模型的主要假設(shè)條件是：冰區(qū)和干區(qū)之間存在著一個(gè)明顯的分界面，其厚度可以忽略;冰峰均勻退卻;所形成的多孔層是絕干物質(zhì)。該模型優(yōu)點(diǎn)是簡單、所需參數(shù)少、求解容易、能較好地模擬形狀單一和組織結(jié)構(gòu)均勻的物料的升華干燥過程[2]。但此模型在計(jì)算升華干燥階段即初始60%～90%水分脫除時(shí)比較準(zhǔn)確，而解析干燥階段則較差。故此模型只能用于對質(zhì)量要求不高的食品凍干，或僅用于對產(chǎn)品的凍干時(shí)間進(jìn)行預(yù)測。

URIF模型在我國應(yīng)用較廣。2002年，謝國山和王立業(yè)[3]在URIF模型的基礎(chǔ)上，假設(shè)結(jié)合水的脫除隨物料溫升的變化率為常數(shù)，建立了用于升華干燥和解析干燥的一維模型。2003年，謝國山[4]又對URIF模型進(jìn)行了優(yōu)化，將升華界面溫度表示為隨時(shí)間變化的線性分布，代替了URIF模型采用的恒定界面溫度。2005年，王博[5]等在URIF模型的基礎(chǔ)上建立了二維傳熱傳質(zhì)模型。2007年，蘇慶勇和賀廣興[6]建立了針對圓柱型物料的URIF模型。

1.2 非穩(wěn)態(tài)模型

非穩(wěn)態(tài)模型最早由Liapis和Litchfield[7-8]于1979年提出。1998年，Sheehan和Liapis[9]提出了瓶裝藥品冷凍干燥的多維非穩(wěn)態(tài)模型，其實(shí)質(zhì)是二維軸對稱模型。該模型的主要假設(shè)條件是：升華界面厚度無限小;由水蒸氣和非凝性氣體構(gòu)成的二元混合氣體充滿整個(gè)干燥層的空隙;在升華界面，水蒸氣分壓力和凍結(jié)層的冰相平衡;已干層中，固相和氣相處于熱力學(xué)平衡狀態(tài);凍結(jié)層被認(rèn)為是均質(zhì)的，其導(dǎo)熱系數(shù)、密度及比熱均不隨時(shí)間變化，且溶解氣體部分忽略不計(jì)。該模型的特點(diǎn)是：簡化條件相對來說較少，能較好地模擬凍干過程，與實(shí)際情況比較接近，但求解較困難，所需物性參數(shù)較多。近年來有不少學(xué)者在此基礎(chǔ)上又做了進(jìn)一步改進(jìn)：2004年，Zhai[10]等人提出了考慮瓶底彎曲影響的二維軸對稱非穩(wěn)態(tài)模型，用來預(yù)測和描述冰界面的運(yùn)動(dòng);2005年，Gan[11]等建立了考慮瓶塞和瓶壁溫度影響的二維軸對稱非穩(wěn)態(tài)模型;2007年，Salvatore和Antonello[12]在Sheehan和Liapis模型的基礎(chǔ)上建立了一維非穩(wěn)態(tài)模型，并建立了更為精確的瓶壁非穩(wěn)態(tài)傳熱模型;2007年，彭潤玲[13]考慮了多孔介質(zhì)的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，給出了螺旋藻凍干過程熱質(zhì)傳遞的分形模擬。

2007年，Jin Hyun Nam和Chi Sung Song[14]在非穩(wěn)態(tài)方程的基礎(chǔ)上建立了針對板狀牛肉的離散后的冷凍干燥模型。雖然沒有考慮小瓶對換熱的影響，但與之前所提到的非穩(wěn)態(tài)模型不同的是，Jin Hyun Nam和Chi Sung Song考慮了樣品側(cè)面的傳熱傳質(zhì)對整個(gè)冷凍干燥過程的影響，并且將升華區(qū)域也納入模擬，而不是僅僅計(jì)算升華界面的移動(dòng)速度。經(jīng)過計(jì)算和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，發(fā)現(xiàn)在板狀樣品側(cè)面參與換熱與傳質(zhì)的情況下，即使在樣品寬度10mm，厚度5mm的情況下，側(cè)面的傳質(zhì)就已占很大一部分。研究發(fā)現(xiàn)，升華界面的運(yùn)動(dòng)軌跡，是由縱向和徑向同時(shí)向中心移動(dòng)。在一次升華進(jìn)行到最后階段時(shí)，升華界面已基本脫離底面。說明對于板狀樣品，若側(cè)面參與傳熱傳質(zhì)，傳統(tǒng)的升華界面移動(dòng)速度公式將導(dǎo)致模型誤差較大。

1.3 準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模型

由于冷凍干燥過程非常緩慢，在較短的時(shí)間內(nèi)，溫度、壓力和升華界面位置等物理量變化非常小，可以近似用常量處理，對非穩(wěn)態(tài)模型或URIF模型進(jìn)行處理，即可得到準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模型[15]。

準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模型最早由Dyer和Sunderland[16]于1968年提出。1996年，李云飛和王成芝[17]在URIF模型的基礎(chǔ)上，假設(shè)凍結(jié)層和干燥層溫度以及水蒸氣和非凝性氣體的密度不隨時(shí)間變化，建立了準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模型。2006年，姚志華和陳杰平[15]在一維非穩(wěn)態(tài)模型的基礎(chǔ)上，假設(shè)凍結(jié)層和干燥層溫度以及水蒸氣和非凝性氣體的密度不隨時(shí)間變化，建立了準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)方程。

2007年，Salvatore和Antonello[12]在一維非穩(wěn)態(tài)模型的基礎(chǔ)上，對瓶裝物料建立了兩組用于配合在線軟測量的一維準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模型。其中，軟測量[18]的工作原理，就是在常規(guī)檢測的基礎(chǔ)上，利用輔助變量與主導(dǎo)變量的關(guān)系，通過軟件計(jì)算，得到主導(dǎo)變量的測量值。其核心是建立用來預(yù)測主導(dǎo)變量的可靠的軟測量模型。

第一組準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模型假定干燥層在極短時(shí)間內(nèi)水蒸氣通量沿徑向方向保持不變，凍結(jié)層溫度不隨時(shí)間變化，忽略瓶壁的傳熱及吸附水的解析且所有熱量都用于升華。第二組模型較為精確且復(fù)雜，凍結(jié)層、干燥層和通過瓶壁的導(dǎo)熱均被考慮在內(nèi)，質(zhì)量流與升華界面移動(dòng)速度的公式與第一組模型中的一樣，能量平衡考慮瓶壁換熱。

Salvatore和Antonello設(shè)計(jì)兩組模型的目的是用于軟測量監(jiān)控法，第一組模型的精度對于大部分情況都適用，而第二組較復(fù)雜的模型在瓶壁溫度的測量上更有優(yōu)勢。同時(shí)，Salvator和Antonello在文中提到，在結(jié)合軟測量的情況下，其設(shè)計(jì)的準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模型比非穩(wěn)態(tài)模型容易計(jì)算。由于軟測量提供的對參數(shù)的校正，使準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模型精度也達(dá)到了模擬的要求，故而在這種情況下，用準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模型來模擬冷凍干燥問題，優(yōu)勢更大。

2 求解方法

目前求解數(shù)學(xué)物理模型的方法，主要分為三類，解析解法、數(shù)值解法、模擬及實(shí)驗(yàn)法[19]。

2.1 解析解法

解析解法[19]包括直接積分法、分離變量法、疊加法、Duhamel積分法、映像法、小擾動(dòng)法、保角映射法、拉普拉斯變換法及近似積分法等。解析解法的優(yōu)點(diǎn)在于，不僅推導(dǎo)嚴(yán)格、表達(dá)清晰，而且為其他解法提供了比較標(biāo)準(zhǔn)。但解析解法僅適于一些較簡單的模型。

目前在冷凍干燥領(lǐng)域，解析解法應(yīng)用較少，而且由于一般都是用于簡單的模型，故求出的解與實(shí)測值相差較大。不過解析解法對于冷凍干燥模型的求解依然有一定的指導(dǎo)意義：2002年，謝國山和王立業(yè)[3]用解析解法對一維URIF模型進(jìn)行了計(jì)算，用以研究干燥室壓力和物料厚度對冷凍干燥過程的影響;2005年，王博[5]用解析解法對其建立的較簡單的二維URIF模型進(jìn)行了求解，計(jì)算值與實(shí)測值基本吻合，但依然存在較大誤差;2009年，羅瑞明等[20]用解析解法對干切牛肉一維解析干燥過程的模擬進(jìn)行了計(jì)算，經(jīng)過實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證得出其模型能較好地模擬特定條件下的解析干燥過程。

2.2 數(shù)值解法

數(shù)值解法[21]是在近幾十年來發(fā)展起來的一種求解方法，它在求解許多較復(fù)雜的傳熱傳質(zhì)及流動(dòng)問題時(shí)比較有效，故而在冷凍干燥數(shù)值模擬上應(yīng)用較廣。數(shù)值解法的適應(yīng)性強(qiáng)，只要所采用的離散化分析與求解方法得當(dāng)，其結(jié)果是相當(dāng)精確的。由于數(shù)值解法本身有許多相互關(guān)聯(lián)和約束原則，因此只要按照其規(guī)定的程序和原則進(jìn)行分析與計(jì)算，其結(jié)果逼近于實(shí)際問題是可以得到一定保證的。數(shù)值解法的缺點(diǎn)是，所得結(jié)果是一系列的離散數(shù)據(jù)，而不是以公式出現(xiàn)的。另外，數(shù)值解會有誤差，而且解的穩(wěn)定性也有一定的前提和條件。數(shù)值解法主要分為三類：界面追蹤法、固定界面法和固定區(qū)域法。

2.2.1 界面追蹤法 界面追蹤法[21]是直接對原控制方程及其邊界條件離散化并進(jìn)行求解。這類方法包括固定步長法、變空間步長法和變時(shí)間步長法[22]。這類解法適用于一維問題，但推廣到二、三維情況會使方程形式變得極為復(fù)雜，而且對存在非單調(diào)、多個(gè)界面的情形也是不適用的。

2007年，賀廣興[23]用固定步長法對一維平板狀食品的冷凍干燥過程進(jìn)行了模擬計(jì)算。之后，蘇慶勇和賀廣興[6]用變時(shí)間步長法對基于URIF模型的圓柱形物料進(jìn)行了模擬計(jì)算，并用胡蘿卜進(jìn)行了驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)。所得的模擬值與實(shí)驗(yàn)值吻合良好。

2.2.2 固定界面法 固定界面法[21]是通過某種轉(zhuǎn)換將移動(dòng)界面變?yōu)楣潭ń缑?，從而將移?dòng)區(qū)域問題化為固定區(qū)域問題求解。固定界面法包括等溫面移動(dòng)法和自變量變換法。

在求解多維非穩(wěn)態(tài)模型時(shí)，Sheehan和Liapis[9]應(yīng)用了自變量變換法，在模型中加入3個(gè)無量綱變量來確定升華界面的位置，用雙正交配置將徑向參數(shù)用無量綱曲線坐標(biāo)代替，將半徑用無量綱徑向坐標(biāo)代替。之后使用Gear法（一種向后差分的數(shù)值積分方法，適用于求解剛性常微分方程組)對模型進(jìn)行求解，并得出了溫度分布和干燥時(shí)間。

2.2.3 固定區(qū)域法 固定區(qū)域法[21]不需要跟蹤兩相界面的位置，將分區(qū)求解的導(dǎo)熱問題化成整個(gè)區(qū)域上的非線性導(dǎo)熱問題來處理，因而具有很大靈活性，很容易推廣到多維多界面的情況。這類方法有顯熱容法、熱焓法和等效熱容法。

2.2.3.1 顯熱容法 顯熱容法[24]是把物質(zhì)的相變換熱過程看做是在一個(gè)很小的溫度范圍內(nèi)有一個(gè)很大的顯熱容，從而把分區(qū)描述的相變問題轉(zhuǎn)變?yōu)閱我粎^(qū)域上的非線性導(dǎo)熱問題，達(dá)到整體求解的目的。其中顯熱容可用公式求得或通過DSC測得[25]。

2.2.3.2 焓法 焓法是將熱焓和溫度一起作為待求函數(shù)，在整個(gè)統(tǒng)一區(qū)域建立一個(gè)統(tǒng)一的能量方程，利用數(shù)值方法求出焓分布[25]。

2.2.3.3 等效熱容法 等效熱容法[26-27]是在劃分微元或節(jié)點(diǎn)后，將各微元或節(jié)點(diǎn)的焓值進(jìn)行求和平均，從而得到單元等效熱容。

2005年，Jin Hyun Nam和Chi Sung Song[14]在升華-解析模型的基礎(chǔ)上，采用等效熱容法并對其進(jìn)行了改進(jìn)，建立了離散后的非穩(wěn)態(tài)模型。為了求解方便，Jin Hyun Nam和Chi Sung Song引入體積平均參數(shù)的概念，采用冰飽和度來判斷每個(gè)微元的狀態(tài)，用以區(qū)分干燥區(qū)、升華區(qū)和凍結(jié)區(qū)。其中，冰飽和度即冰體積占空隙體積的分?jǐn)?shù);體積平均參數(shù)有體積平均密度、體積平均定壓比熱和體積平均熱導(dǎo)率，這些參數(shù)都是微元內(nèi)關(guān)于冰飽和度的平均熱物性參數(shù)。通過體積平均參數(shù)，Jin Hyun Nam和Chi Sung Song建立了適用于模型所有區(qū)域的基于冰飽和度S的能量守恒及質(zhì)量守恒模型，并用TDMA矩陣求解器求解各方程。

2.3 模擬法及實(shí)驗(yàn)法

模擬法[19]包括：熱質(zhì)模擬、動(dòng)量模擬、電模擬、水力模擬等。當(dāng)數(shù)學(xué)模型過于復(fù)雜，數(shù)值計(jì)算工作量過大，以致難以實(shí)施時(shí)，模擬法是最有效、最可靠的辦法，是觀察和探討各種復(fù)雜的多孔介質(zhì)傳熱傳質(zhì)問題的必經(jīng)途徑。不過模擬所得的結(jié)果需用實(shí)驗(yàn)進(jìn)行驗(yàn)證，并進(jìn)行修正，才能滿足精確度的需求。

針對冷凍干燥過程的模擬中，使用較多的是計(jì)算流體力學(xué)（CFD)方法。與傳統(tǒng)的模型相比，CFD技術(shù)具有極大的優(yōu)勢，經(jīng)費(fèi)開支更小，需要較少的實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ停梢栽谳^短的時(shí)間得到模擬結(jié)果，為縮短開發(fā)周期奠定了基礎(chǔ)[28]。CFD應(yīng)用優(yōu)點(diǎn)為：可以更細(xì)致地分析、研究流體的流動(dòng)、物質(zhì)和能量的傳遞等過程;可以容易地改變實(shí)驗(yàn)條件、參數(shù)，以獲取大量在傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)中很難得到的信息資料，使整個(gè)研究、設(shè)計(jì)所花的時(shí)間大大減少;可以方便地用于那些無法實(shí)現(xiàn)具體測量的場合，如高溫、危險(xiǎn)的環(huán)境。根據(jù)模擬數(shù)據(jù)，可以全方位的控制過程和優(yōu)化設(shè)計(jì)。

在眾多CFD軟件中，F(xiàn)luent[29]作為一款專業(yè)的CFD計(jì)算軟件，功能全面，適用性廣，在國內(nèi)使用廣泛。它以近代流體力學(xué)與數(shù)值方法為理論基礎(chǔ)，以計(jì)算機(jī)為工具，可對流體力學(xué)的各類問題進(jìn)行數(shù)值實(shí)驗(yàn)、計(jì)算機(jī)模擬和分析研究，從而可以在很大程度上替代耗資巨大的流體動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)。針對不同的領(lǐng)域，F(xiàn)luent開發(fā)了某些專用模塊，其最大的優(yōu)勢是強(qiáng)大的前處理程序模塊Gambit，使得建立模型、網(wǎng)格化處理等非常方便，特別適用于外形復(fù)雜的CFD模擬過程。同時(shí)Fluent自帶的用戶自定義函數(shù)（UDF)功能允許用戶自定義多種邊界條件，配合Fluent多種離散格式和數(shù)值解法，可以計(jì)算各領(lǐng)域的復(fù)雜流體問題。

由于國外的技術(shù)封鎖，各類CFD軟件進(jìn)入我國較晚，而對于冷凍干燥內(nèi)部機(jī)理的模擬，更是近幾年才開始進(jìn)行。2008年，彭潤玲[13]等人對螺旋藻建立了非穩(wěn)態(tài)模型并用Fluent結(jié)合Matlab對其進(jìn)行了求解。在求解時(shí)，升華界面移動(dòng)速度根據(jù)升華界面能量平衡方程利用Matlab軟件算得，作為非定常邊界利用UDF輸入Fluent。能量控制方程和質(zhì)量傳輸方程則用Fluent軟件中的耦合求解器進(jìn)行求解。計(jì)算所得的結(jié)果與實(shí)測值接近。

3 結(jié)論與展望

本文主要介紹了最近幾年冷凍干燥數(shù)值模擬中新的模型、針對舊模型的修正以及相對應(yīng)的各種求解方法，得到以下結(jié)論：

3.1 目前對冷凍干燥問題的數(shù)值模擬已開始向非穩(wěn)態(tài)方向發(fā)展。非穩(wěn)態(tài)模型精度較高，不過考慮因素也較多，導(dǎo)致求解較困難。在求解時(shí)，可根據(jù)實(shí)際情況進(jìn)行適當(dāng)簡化以減少計(jì)算量。同時(shí)，在特定條件下，用準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模型來代替非穩(wěn)態(tài)模型也是不錯(cuò)的選擇。

3.2 對于非瓶裝物料的數(shù)值模擬問題，由于側(cè)面參與傳熱傳質(zhì)，導(dǎo)致升華界面不再是均勻退卻，傳統(tǒng)的升華界面移動(dòng)速度公式已不再適用，需要加以改進(jìn)。

3.3 在進(jìn)行數(shù)值模擬的計(jì)算時(shí)，由于計(jì)算量較大，需要大量的編程，若運(yùn)用專業(yè)CFD軟件來進(jìn)行計(jì)算，可以節(jié)省時(shí)間，提高效率，同時(shí)計(jì)算也更精確。不過，由于各種CFD軟件專門針對冷凍干燥所建立的模型較少，在運(yùn)用軟件進(jìn)行數(shù)值模擬時(shí)還是需要使用者對軟件有較高的熟練程度，能夠根據(jù)冷凍干燥的特點(diǎn)對軟件自帶模型進(jìn)行修改和自定義。同時(shí)，由于所有模型都是進(jìn)行多種假設(shè)后得出的，在進(jìn)行數(shù)值計(jì)算的同時(shí)，也需要不斷地進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，修正數(shù)學(xué)模型中的假設(shè)參數(shù)，以更精確地指導(dǎo)和控制冷凍干燥過程。

綜上所述，近年來計(jì)算機(jī)及各種編程軟件和計(jì)算軟件的發(fā)展，使得對冷凍干燥進(jìn)行更精確的模擬成為可能。結(jié)合各種專業(yè)計(jì)算軟件對冷凍干燥建立更精確的非穩(wěn)態(tài)模型并進(jìn)行求解，或結(jié)合各種測量途徑建立專門的簡化模型將會是冷凍干燥數(shù)值模擬的一個(gè)發(fā)展方向。

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Present status and prediction in numerical simulation of pabular and pharmaceutical freeze drying

ZHAN Bo，ZHOU Guo-yan，CAO Bin-hong，WANG Wei-yue
（Institute of Cryo-medicine and Food Refrigeration，Shanghai University of Science and Technology，Shanghai 200093，China)

Numerical simulation could predict and guide the pabular and pharmaceutical freeze-drying to improve the efficiency of the process.The present status of research in numerical simulation of freeze-drying was introduced and put emphasis on new improvements.Sum up the assumed conditions and relative merits of models.The method for each model was reviewed and summarized，and relative merits of each method were analyzed.The trend of numerical simulation of freeze-drying was predicted and pointed out that：establishing special model combined with varied measuring methods was a trend of numerical simulation of freeze-drying.

freeze-drying;numerical simulation;solution method;review

TS205.7

A

1002-0306（2012)07-0414-04

2011－04－25

詹博（1985-)，男，碩士研究生，研究方向：食品冷凍干燥。

國家自然科學(xué)基金青年基金項(xiàng)目（50206013);上海市重點(diǎn)學(xué)科建設(shè)項(xiàng)目（S30503);上海市教委科研創(chuàng)新項(xiàng)目（09YZ230)。