羅志偉，盧安賢，瞿 高，羅輝林

(中南大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，長(zhǎng)沙 410083)

氧氮玻璃是一類高性能玻璃中，一般通過在氧化物玻璃網(wǎng)絡(luò)中引入氮原子獲得。硅氧氮玻璃最早發(fā)現(xiàn)于氮化硅基陶瓷的晶界相中，在研究氮化硅陶瓷時(shí)，Y2O3常用作燒結(jié)助劑，促進(jìn)氮化硅陶瓷的燒結(jié)。Y2O3在促進(jìn)陶瓷燒結(jié)的同時(shí)，在陶瓷的晶界處往往生成Y-Al-Si-O-N玻璃。將燒結(jié)好的氮化硅陶瓷經(jīng)過一個(gè)后燒結(jié)的熱處理過程，使得晶界處的Y-Al-Si-O-N氧氮玻璃部分或全部轉(zhuǎn)變成耐高溫的晶相，能大大提高氮化硅陶瓷的高溫性能[1-2]。后來，學(xué)者們將氧氮玻璃及其微晶玻璃成為一種新的無機(jī)非金屬材料單獨(dú)進(jìn)行研究[3-7]。

和普通氧化物玻璃一樣，氧氮玻璃也可以通過在合適的溫度熱處理后形成微晶玻璃，這類玻璃的析晶的研究已有報(bào)道[8-12]。一般而言，N的引入能增加氧氮玻璃的穩(wěn)定性。晶相的形成同時(shí)取決于基礎(chǔ)玻璃的成分和熱處理工藝，在多數(shù)情況下，氧化物晶相比含氮的晶相優(yōu)先從母相玻璃中析出。Y-Al-Si-O-N體系玻璃的熔制需要1 700℃以上的高溫，超過1 700℃時(shí)氮化硅極容易被氧化和分解，因此，要制備均勻的Y-Si-Al-O-N體系玻璃，需要降低玻璃的熔制溫度。Y-Al-Si-O-N體系玻璃的析晶比較復(fù)雜，析晶的溫度也比較高，氮含量越高，玻璃越穩(wěn)定，晶相越難從基礎(chǔ)玻璃中析出[13-15]。某些化學(xué)組成的Y-Si-Al-O-N體系玻璃在一定的熱處理?xiàng)l件下，可以析出主晶相為Y2Si2O7的微晶玻璃。Y2Si2O7晶相具有低彈性模量，低熱膨脹系數(shù)，低熱導(dǎo)率以及優(yōu)良抗熱腐蝕性能和抗摩擦磨損性能，可用作熱障涂層材料、高溫結(jié)構(gòu)材料和抗磨損材料等。同時(shí)，Y2Si2O7還具有良好的可機(jī)械加工性能，能夠加工成復(fù)雜形狀的工件。從文獻(xiàn)[16-17]可知，鋁硅酸鹽玻璃中加入F傾向于使玻璃發(fā)生分相，通過降低黏度促進(jìn)玻璃整體析晶，得到可控制的顯微結(jié)構(gòu)和更好力學(xué)性能的微晶玻璃。

因此，本文作者通過在高熔化溫度及高晶化溫度的Y-Al-Si-O-N體系玻璃中引入F，并設(shè)計(jì)合適的陽離子比，既降低基礎(chǔ)玻璃的熔化溫度，同時(shí)又降低玻璃的轉(zhuǎn)變溫度和析晶溫度，使得基礎(chǔ)氧氮玻璃更容易析晶，所制備的氧氮微晶玻璃中晶相含量能有所提高。在本實(shí)驗(yàn)中，基礎(chǔ)玻璃的熔制溫度由1 700℃以上降低至1 550～1 580℃，制備微晶玻璃的核化溫度和晶化溫度也有所降低。為研究 F含量或N含量對(duì)Y-Al-Si-O-N系玻璃析晶性能、顯微結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能的影響，本文作者分別通過F或N原子取代Y-Al-Si-O玻璃中的O原子，制備Y-Al-Si-O-N-F基礎(chǔ)玻璃。測(cè)試玻璃樣品的差熱分析(DSC)曲線并據(jù)此制定相應(yīng)的熱處理制度，研究Y-Al-Si-O-N-F氧氮玻璃析晶性能、析出晶相、顯微結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能隨F或N含量變化的基本規(guī)律。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 基礎(chǔ)玻璃的制備

在本實(shí)驗(yàn)中，采用熔融法在氮?dú)獗Ｗo(hù)氣氛下制取Y-Al-Si-O-N-F 氧氮玻璃。在本實(shí)驗(yàn)中，氟和氮的含量均為平衡濃度。采用F和N的含量對(duì)樣品進(jìn)行編號(hào)，其具體化學(xué)組成如表1所示。選取SiO2(99.9%)、AlF3·3H2O(99.9%)、Al2O3(99.9%)、Si3N4(97.0%)以及Y2O3(99.99%)為原料，按照設(shè)計(jì)的化學(xué)組成計(jì)算出相應(yīng)的原料質(zhì)量，稱取各原料粉末，充分混合均勻后，球磨10 h，過孔徑為75 μm篩后，裝入坩堝中，坩堝上部加高純石墨蓋，置于密封性良好的氣氛電阻爐中，根據(jù)成分的不同分別加熱到1 550～1 580℃保溫2 h，熔化結(jié)束后經(jīng)1 h勻速降溫至850℃，退火2 h，經(jīng)過10 h勻速冷卻到200℃，然后隨爐冷卻，整個(gè)實(shí)驗(yàn)過程中通入高純N2作保護(hù)氣。退火結(jié)束后，從電阻爐中取出樣品，制得Y-Al-Si-O-N-F基礎(chǔ)玻璃。

表1 氧氟氮玻璃的化學(xué)組成和熱性能Table1 Chemical composition and thermal properties of oxyfluoronitride glass

1.2 微晶玻璃的制備

將所獲得的基礎(chǔ)玻璃切割成塊狀，置于加蓋的小石英坩堝中并填埋于高純石墨粉末中，爐膛內(nèi)通N2，以 10℃/min的升溫速度將樣品加熱到核化溫度(tg+50℃)，保溫5 h后，以10℃/min的升溫速度加熱到晶化溫度(tc)，保溫10 h，熱處理結(jié)束后，關(guān)閉電爐的電源，樣品隨爐冷卻到室溫，然后將樣品從電爐中移出。熱處理后得到的微晶玻璃用去離子水清洗，置于干燥箱中100℃干燥備用。

1.3 樣品的結(jié)構(gòu)與性能測(cè)試

NETZSCH 449PC型差示掃描量熱儀用于測(cè)量基礎(chǔ)玻璃粉末樣品的DSC曲線，測(cè)試樣品用量為5 mg，加熱速率為10℃/min，溫度范圍為室溫至1 300℃，測(cè)試過程中采用高純氬氣保護(hù)，測(cè)量誤差為±2℃。

所制備微晶玻璃粉末樣品中的晶相通過 D/max 2500型X射線衍射儀來鑒定。實(shí)驗(yàn)條件如下：Cu 靶，2θ的掃描范圍為10°～80°，掃描速度為8 (°)/min，測(cè)試溫度為室溫。

微晶玻璃的微觀形貌和晶相組成的成分通過Sirion 200型掃描電鏡和EDS能譜分析儀檢測(cè)。在SEM測(cè)試之前，微晶玻璃樣品先進(jìn)行金相拋光處理。由于微晶玻璃樣品的導(dǎo)電性差，拋光后的樣品在SEM測(cè)試之前進(jìn)行噴鉑金處理。

采用HV-5型維氏顯微硬度儀測(cè)量氧氮玻璃及其微晶玻璃的維氏硬度。樣品的尺寸為10 mm×5 mm×10 mm，載荷為20 N，加載時(shí)間為15 s，每個(gè)試樣取10個(gè)測(cè)試點(diǎn)，顯微硬度值取其平均值。

將氧氮玻璃和氧氮微晶玻璃切磨成 25 mm×5 mm×5 mm的試條，用長(zhǎng)春CSS-44100型抗彎強(qiáng)度測(cè)定儀測(cè)量試樣的三點(diǎn)彎曲強(qiáng)度。試驗(yàn)時(shí)，支點(diǎn)跨距為14.5 mm。每個(gè)試樣測(cè)試5次，取其平均值。

2 結(jié)果與討論

2.1 氟和氮對(duì)基礎(chǔ)玻璃析晶性能的影響

對(duì)所有基礎(chǔ)氧氮玻璃進(jìn)行DSC測(cè)試，從DSC曲線圖中所制備的氧氮玻璃樣品的玻璃轉(zhuǎn)變溫度(tg)和析晶峰溫度(tc)列于表1中。圖1所示為基礎(chǔ)玻璃樣品N6F1、N12F1和N18F1的DSC曲線。從表1中的數(shù)據(jù)可以看出，基礎(chǔ)玻璃樣品 N6F0的玻璃轉(zhuǎn)變溫度(tg)為921℃，析晶溫度(tc)為1 207℃，用平衡濃度1%的F取代O后，tg和tc有較大幅度的降低，tg和tc分別降低38℃和23℃。當(dāng)F含量進(jìn)一步增加到3%時(shí)，tg降低到867℃，tc降低到1 155℃。對(duì)于氮含量為12%和18%的玻璃樣品，隨著F含量的提高，玻璃的轉(zhuǎn)變溫度和析晶溫度表現(xiàn)出類似的變化趨勢(shì)。因此，F(xiàn)含量的增加同時(shí)降低了玻璃轉(zhuǎn)變溫度(tg)和析晶溫度(tc)，有利于基礎(chǔ)玻璃的析晶。保持F含量為1%不變，玻璃樣品 N6F1的玻璃轉(zhuǎn)變溫度(tg)為883℃，析晶溫度(tc)為1 184℃，N含量提高到12%后，tg和tc均有小幅度的提高，tg和tc分別提高11℃和44℃。當(dāng)N含量進(jìn)一步增加到18%，tg提高到942℃，tc降低到1 254℃。因此，N和F的作用恰好相反，N含量的增加同時(shí)提高了玻璃轉(zhuǎn)變溫度(tg)和析晶溫度(tc)，降低了基礎(chǔ)玻璃的析晶傾向。

圖1 基礎(chǔ)玻璃樣品N6F1、N12F1和N18F1的DSC曲線Fig.1 DSC curves of base glasses samples N6F1, N12F1 and N18F1

可能的原因是，F(xiàn)在硅酸鹽氧氮玻璃中是一種非橋陰離子，降低了玻璃中橋氮或橋氧的數(shù)量，形成了一定數(shù)量的非橋結(jié)構(gòu)，對(duì)玻璃網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)有較大的破壞作用，導(dǎo)致玻璃網(wǎng)絡(luò)變得疏松。引入F元素后，氟原子可能取代部分的氧原子形成F—Si鍵，F(xiàn)—Si鍵的鍵能低于Si—O—Si鍵的鍵能，同時(shí)，氟原子與陽離子成鍵后，處于網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的終端，打斷了玻璃的橋氧結(jié)構(gòu)，可能會(huì)降低氧氮玻璃在高溫時(shí)的黏度，使得離子的遷移變得更加容易，從而影響析晶機(jī)理，并影響后續(xù)的晶相的形成和所制備的微晶玻璃顯微結(jié)構(gòu)。N在硅酸鹽玻璃中氮取代部分SiO4單元中的氧而以Si—N鍵橋連形成網(wǎng)絡(luò)，而Si—N鍵的鍵長(zhǎng)更短，其共價(jià)作用強(qiáng)度要高于Si—O鍵，且Si—N鍵的配位程度也比Si—O鍵要高。氮的引入強(qiáng)化了玻璃的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，增加了玻璃的熱穩(wěn)定性，使得玻璃的析晶傾向減弱，基礎(chǔ)玻璃的析晶溫度升高。

2.2 微晶玻璃的析出晶相和顯微結(jié)構(gòu)

根據(jù)參考文獻(xiàn)[13, 15]及DSC測(cè)試結(jié)果，確定基礎(chǔ)玻璃的熱處理在氮?dú)鈿夥罩?，于tg+50℃左右溫度保溫核化5 h，tc溫度附近晶化10 h。各基礎(chǔ)玻璃樣品對(duì)應(yīng)的具體熱處理制度見表2?；A(chǔ)玻璃在氣氛電爐中進(jìn)行熱處理，將制得的基礎(chǔ)玻璃切割成塊狀，置于加蓋的剛玉坩堝中并填埋于高純石墨粉末中，整個(gè)實(shí)驗(yàn)過程中都通高純氮?dú)獗Ｗo(hù)。

圖2所示為微晶玻璃樣品N6F0的XRD譜與析出晶相硅酸釔(Y2Si2O7，ICCD卡片號(hào) 32—1448)，莫來石(Al6Si2O13，ICCD卡片號(hào)10—0394)的標(biāo)準(zhǔn)圖譜的對(duì)比圖。圖3所示為樣品N6F0、N6F1、N6F3和N12F1晶化后的XRD譜；圖4所示為樣品N18F1和N18F3晶化后的XRD譜。各個(gè)微晶玻璃樣品的析出晶相列于表2中。

由圖2、3和4可以看出，各個(gè)微晶玻璃樣品析出的主晶相均為Y2Si2O7，但次晶相有所不同。當(dāng)N含量為6%，F(xiàn)含量為0時(shí)，析出的主晶相為硅酸釔(Y2Si2O7，ICCD卡片號(hào) 22—1103)，次晶相為莫來石(Al6Si2O13，ICCD卡片號(hào)01—0613)。氟含量從1%增加到3%，主晶相都是硅釔礦(Y2Si2O7)，次晶相莫來石(Al6Si2O13)。當(dāng) N 含量為12%，主晶相也是硅釔礦(Y2Si2O7)。硅酸釔和硅釔礦具有相同的化學(xué)組成，但晶格參數(shù)不同?；A(chǔ)玻璃樣品 N6F0、N6F1和N6F3晶化后析晶程度較高，而N12F1和N12F3晶化程度相對(duì)較低。N含量提高到18%時(shí)，主晶相仍為硅釔礦(Y2Si2O7)，但次晶相為Si3Al6O12N2。因此，當(dāng)基礎(chǔ)玻璃樣品中N含量較高時(shí)，在較高的熱處理溫度下，部分N原子進(jìn)入Si、Al和O形成的晶相的晶格中，參與晶相的形成，晶相由莫來石(Al6Si2O13)轉(zhuǎn)變成Si3Al6O12N2。

表2 基礎(chǔ)玻璃樣品的熱處理制度及微晶玻璃中的析出晶相Table2 Heat treatment conditions of base glasses and crystalline phases in glass-ceramics obtained

圖2 微晶玻璃樣品N6F0的XRD譜Fig.2 XRD patterns of crystallized glass-ceramics sample N6F0

圖3 熱處理后獲得的微晶玻璃樣品 N6F1、N6F3、N12F1及N12F3的XRD譜Fig.3 XRD patterns of crystallized glass-ceramics samples N6F1, N6F3, N12F1 and N12F3

圖4 熱處理后獲得的微晶玻璃樣品 N18F1和N18F3的XRD譜Fig.4 XRD patterns of crystallized glass-ceramics samples N18F1 and N18F3 after heat treatment

圖5 微晶玻璃樣品N6F0的SEM像和EDS能譜分析Fig.5 SEM image and EDS spectra of crystallized glass-ceramics N6F0: (a) SEM image; (b) EDS spectrum of Spot 1; (c) EDS spectrum of Spot 2; (d) EDS spectrum of Spot 3

圖6 熱處理后微晶玻璃樣品的SEM像Fig.6 SEM images of crystallized glass-ceramics: (a) N6F1; (b) N6F3; (c) N12F1; (d) N12F3

微晶玻璃樣品N6F0的SEM像和EDS能譜分析如圖5所示，樣品N6F1、N6F3、N12F1和N12F3的SEM像如圖6所示。從圖5可以看出，微晶玻璃樣品中存在3種相，白色板條狀晶體的EDS能譜分析顯示Y與Si摩爾比為1:1，結(jié)合XRD分析結(jié)果可確認(rèn)其為硅釔礦(Y2Si2O7)，黑色的柱狀晶體中Al與Si的摩爾比約為3:1，結(jié)合 XRD分析結(jié)果可確認(rèn)其為莫來石(Al6Si2O13)，灰色部分為殘余玻璃相，EDS能譜分析顯示，n(Y):n(Al):n(Si)≈11:9:20，而基礎(chǔ)玻璃中的n(Y):n(Al):n(Si)≈10:6:20，可見，基礎(chǔ)玻璃在熱處理后，由于晶相的析出，殘余玻璃相中的Al和Y元素減少，Si元素富集下來。同時(shí)，N元素也主要富集于殘余玻璃相中[16]，使得微晶玻璃的顯微硬度仍然較高。

對(duì)于N含量為6%的樣品，逐漸提高氟含量，即氟含量分別為0，1%和3%時(shí)，晶相的種類沒有明顯的變化，主要有兩種晶相，即Y2Si2O7和Al6Si2O13，但從SEM 掃描電鏡照片來看，微晶玻璃的微觀形貌還是發(fā)生了較大的變化。N6F1樣品相對(duì)N6F0而言，加入1%的F后，Y2Si2O7晶粒尺寸較小，由較規(guī)則的板條狀轉(zhuǎn)變成不規(guī)則分布的片狀晶體，莫來石也由柱狀晶轉(zhuǎn)變成塊狀晶體。N6F3樣品F含量增加到3%，導(dǎo)致 Y2Si2O7和莫來石晶體變得粗大，晶粒長(zhǎng)度為5～10 μm，而且莫來石的含量有所提高，基礎(chǔ)玻璃相的含量較低。對(duì)于N含量為12%的微晶玻璃樣品N12F1和N12F3，明顯可以看出，微晶玻璃中的Y2Si2O7和莫來石晶體尺寸較小，Y2Si2O7為片狀，而莫來石的形狀和分布都很不規(guī)則，晶粒尺寸也大小不一，其中殘余玻璃相的含量相對(duì)N含量為6%的樣品要高得多。結(jié)合圖6中的SEM像與圖3中的XRD譜可以看出，當(dāng)N含量為6%時(shí)，隨著F含量的增加，玻璃的析晶程度提高，晶粒尺寸也相對(duì)增大，這一點(diǎn)可以說明F的引入有利于微晶玻璃的析晶。而保持F含量不變，隨著N含量的增加到12%時(shí)，玻璃的析晶程度有所降低，晶粒尺寸也減小。

圖7所示為微晶玻璃樣品N18F1和N18F3氧氮微晶玻璃樣品的SEM像。由圖7可以看出，相比于N含量為6%和12%的微晶玻璃樣品，當(dāng)N含量升高至18%時(shí)，氧氮微晶玻璃樣品的析出相發(fā)生了改變。樣品N18F1和N18F3的主晶相為硅釔礦(Y2Si2O7)，次晶相為Si3Al6O12N2。從圖7中可以明顯地看出，亮白色的硅釔礦(Y2Si2O7)晶體為薄片狀，黑色的柱狀Si3Al6O12N2晶相散落分布于硅釔礦之間。樣品N18F3相對(duì)于N18F1而言，晶粒尺寸較為細(xì)小，柱狀晶Si3Al6O12N2的直徑均小于1 μm，呈立體分布，晶體的長(zhǎng)徑比(長(zhǎng)度與直徑的比值)較大，有利于微晶玻璃力學(xué)性能的提高。在本實(shí)驗(yàn)中，制備的微晶玻璃由于二硅酸釔或硅釔礦(Y2Si2O7)、莫來石(Al6Si2O13)相和Si3Al6O12N2相的析出，微晶玻璃中的殘余玻璃相富集了Si和N。氧氮玻璃中N含量的增加能提高其力學(xué)性能。

2.3 玻璃及微晶玻璃的力學(xué)性能

Y-Si-Al-O-N-F玻璃及其微晶玻璃的抗彎強(qiáng)度及顯微硬度如表3所列。氧氮微晶玻璃與相應(yīng)的基礎(chǔ)氧氮玻璃相比，顯示出更高的抗彎強(qiáng)度和顯微硬度，尤其是抗彎強(qiáng)度有較大幅度的提高。從表3中可以看出，最高抗彎強(qiáng)度值為(196±5) MPa，即含有 18%N 和含3%F的微晶玻璃樣品。一般而言，抗彎強(qiáng)度和顯微硬度的值隨F含量的增加而降低。

顯微硬度值取決于微晶玻璃結(jié)構(gòu)中不同相的比例、晶體的尺寸以及各個(gè)晶體的硬度值。F和N對(duì)氧氟氮微晶玻璃的顯微硬度的影響趨勢(shì)不一樣。顯微硬度與抗彎強(qiáng)度相比，對(duì)顯微結(jié)構(gòu)、晶相的形態(tài)、晶體尺寸的變化更為敏感，抗彎強(qiáng)度與組成相的含量的關(guān)系更大。F元素一般對(duì)氧氟氮玻璃的抗彎強(qiáng)度和顯微硬度有消極的影響，但是N對(duì)其有顯著的提高[18-20]。本實(shí)驗(yàn)中，微晶玻璃的抗彎強(qiáng)度隨N含量的增加而增大，但是，顯微硬度并未呈現(xiàn)類似的變化趨勢(shì)，與F含量或N含量有關(guān)，微晶玻璃比相應(yīng)的玻璃具有更高的硬度值，硬度值并未隨F含量或N含量的變化呈現(xiàn)明顯的趨勢(shì)，這可能是因?yàn)槲鼍鶎?dǎo)致的顯微結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性?？偠灾?，基礎(chǔ)玻璃在熱處理后所制備的微晶玻璃的力學(xué)性能相對(duì)各自的基礎(chǔ)玻璃而言有了較大幅度的提高。

圖7 熱處理后的微晶玻璃樣品的SEM像Fig.7 SEM images of crystallized glass-ceramics: (a) N18F1;(b) N18F3

表3 N或F含量對(duì)Y-Si-Al-O-N-F玻璃及其微晶玻璃抗彎強(qiáng)度及顯微硬度的影響Table3 Bending strength and hardness of Y-Si-Al-O-N-F glasses and glass-ceramics as function of nitrogen or fluorine content

本實(shí)驗(yàn)中對(duì)不同F(xiàn)含量和氮含量的基礎(chǔ)玻璃進(jìn)行熱處理制得的微晶玻璃樣品中的主晶相都為Y2Si2O7。Y2Si2O7晶相具有低彈性模量、低熱膨脹系數(shù)、低熱導(dǎo)率以及優(yōu)良的抗熱腐蝕性能和抗摩擦磨損性能，可用于熱障涂層材料、高溫結(jié)構(gòu)材料和抗磨損材料等。同時(shí)，Y2Si2O7還具有良好的可機(jī)械加工性能，能夠加工成復(fù)雜形狀的工件。該材料可應(yīng)用于航空發(fā)動(dòng)機(jī)或渦輪葉片等耐高溫部件，應(yīng)用前景良好。因此，組成為Y-Si-Al-O-N-F的基礎(chǔ)玻璃是制備Y2Si2O7基微晶玻璃或Y2Si2O7/β-sialon復(fù)合材料的良好基質(zhì)材料。

3 結(jié)論

1) F的引入降低了玻璃的玻璃轉(zhuǎn)變溫度和析晶溫度，并對(duì)微晶玻璃的微觀結(jié)構(gòu)以及晶體的尺寸和形貌產(chǎn)生了一定的影響；N的引入提高了玻璃的玻璃轉(zhuǎn)變溫度和析晶溫度，使得基礎(chǔ)玻璃的析晶變得困難，并對(duì)析出晶相和微觀結(jié)構(gòu)產(chǎn)生了影響。

2) 基礎(chǔ)玻璃樣品經(jīng)熱處理后析出的主晶相為Y2Si2O7，當(dāng)N含量為6%或12%時(shí)，次晶相為莫來石，當(dāng)N含量為18%時(shí)，次晶相轉(zhuǎn)變成Si3Al6O12N2。

3) 微晶玻璃的顯微硬度和抗彎強(qiáng)度高于基礎(chǔ)玻璃的顯微硬度和抗彎強(qiáng)度。

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