葉文 王會(huì)肖 高軍 劉海軍

摘要：為了研究再生水灌溉對(duì)土壤重金屬含量的影響，為再生水的環(huán)境影響效應(yīng)評(píng)價(jià)提供參考，在北京市通州區(qū)新河灌區(qū)30個(gè)采樣點(diǎn)進(jìn)行了分層土壤采樣，分別測(cè)定了各層土壤樣本中7種重金屬元素（Cu、As、Ni、Cr、Pb、Zn、Cd）的含量。以2006年的當(dāng)?shù)貙?shí)測(cè)土壤背景值為對(duì)照標(biāo)準(zhǔn)，利用地統(tǒng)計(jì)分析方法，對(duì)重金屬元素土壤剖面上的分布特征進(jìn)行了分析，特別對(duì)Ni元素的空間變異性及樣點(diǎn)元素間的相關(guān)性做了較詳細(xì)的土壤分層研究。結(jié)果顯示，通州新河灌區(qū)Cd、Zn、Cu的變異較為明顯，變異系數(shù)在0.20～0.51之間，其變異程度由大到小依次為Cd>Zn>Cu；Ni元素在一定程度上存在空間相關(guān)性，相關(guān)距為24 km，在4個(gè)取樣土層中的變程都很大，表明Ni在較大空間范圍內(nèi)的分布表現(xiàn)出一致性。

關(guān)鍵詞：新河灌區(qū)；再生水灌溉；土壤重金屬；克里格插值；空間變異

中圖分類號(hào)：S159文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A文章編號(hào)：

16721683（2014）02007905

Spatial Variation Analysis of Soil Heavy Metal in Xinhe Reclaimed Water Irrigation District of Beijing

YE Wen，WANG Huixiao，GAO Jun，LIU Haijun

（College of Water Sciences，Beijing Normal University，Beijing 100875，China）

Abstract：In order to investigate the impact of reclaimed water irrigation on the content of soil heavy metals and to provide reference for the environmental impact evaluation of reclaimed water，soil samples were collected at a total of 30 sampling points in the Xinhe Irrigation District of Tongzhou County in Beijing and the contents of Cu，As，Ni，Cr，Pb，Zn，and Cd were determined.The local soil characteristics in 2006 were regarded as the background values.Geostatistical analysis method was used to analyze the spatial distribution characteristics of heave metals in soil profile，especially the spatial variation and correlation among samples of Ni element were investigated in detail.The results showed that the spatial variations of Cd，Zn，and Cu were obvious in the Xinhe Irrigation District of Tongzhou with the spatial variation coefficient between 0.20 and 0.51.The order of variation degree was Cd>Zn>Cu.Ni element showed the spatial correlation to some extent and the spatial correlation distance was 24 km.The variations of Ni in four soil sampling layers were apparent，indicating the consistency of spatial distribution of Ni in a large scale.

Key words：Xinhe Irrigation District；reclaimed water irrigation；soil heavy metals；Kriging method；spatial variation

土壤重金屬的空間變異的研究是對(duì)土壤中重金屬元素的分布、趨勢(shì)及差異性等空間結(jié)構(gòu)特征的探討，它既是土壤化學(xué)特性空間變異性的研究?jī)?nèi)容，又是土壤環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)及重金屬污染評(píng)價(jià)等相關(guān)研究的基礎(chǔ)[1]。由于再生水不同于河道、地下或井灌水，它包含了很多處理后可能存在的雜質(zhì)，應(yīng)用于農(nóng)業(yè)灌溉后，可能會(huì)引起再生水中的有害物質(zhì)入滲，污染淺層地下水[2]，或者會(huì)引起土壤母質(zhì)礦化而引起土壤重金屬時(shí)空變化，并導(dǎo)致土壤重金屬時(shí)空屬性數(shù)據(jù)的復(fù)雜化，不同重金屬之間的相互關(guān)系也會(huì)在空間上表現(xiàn)出復(fù)雜的相關(guān)性與變異性。很多學(xué)者利用傳統(tǒng)的土壤重金屬元素空間變異性的研究方法，如時(shí)間序列分析法、隨機(jī)方程法等進(jìn)行了相關(guān)的研究[37]，但效果并不理想。時(shí)間序列分析法雖然簡(jiǎn)單易行，但是精度不高，還需要提供一個(gè)時(shí)間序列的觀測(cè)資料，且只可用于短期預(yù)測(cè)；隨機(jī)方程用不同的權(quán)重值賦予不同的因變量，雖然是量化研究，但是為不確定性預(yù)測(cè)。本文基于地統(tǒng)計(jì)學(xué)理論，以通州區(qū)新河再生水灌區(qū)土壤為例，利用ArcGIS的克里格插值法分析數(shù)據(jù)，探求其在空間相關(guān)程度和引起含量空間變異的主要因素，分析再生水灌溉對(duì)土壤的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)和重金屬影響。

1采樣與方法

1.1研究區(qū)概況

新河灌區(qū)位于北京通州區(qū)中南部，京杭大運(yùn)河的北端，是北京市再生水管理與利用的示范區(qū)。通州新河灌區(qū)屬于海河流域，境內(nèi)有潮白河和北運(yùn)河兩大水系經(jīng)過(guò)，地表均被第四系松散沉積物所覆蓋，地形由西北向東南緩慢傾斜，整體比較平坦，地勢(shì)低凹，是北京市的主要泄洪區(qū)和污水排放區(qū)。本次試驗(yàn)采樣點(diǎn)散布在新河灌區(qū)，區(qū)域地理坐標(biāo)為北緯39°36′-39°53′、東經(jīng)116°32′-116°56′，總面積447 km2。

1.2土壤樣品采集與分析

試驗(yàn)區(qū)再生水主要經(jīng)由通惠干渠與通惠南干渠引自高碑店污水處理廠，沿涼水河、鳳港減河形成灌溉帶，因此，采用均勻布點(diǎn)與隨機(jī)布點(diǎn)相結(jié)合的方式，在西北的再生水灌區(qū)和東南的井灌區(qū)共設(shè)置了30個(gè)土壤取樣點(diǎn)取樣。每個(gè)取土層厚度為20 cm，總?cè)由疃葹?0 cm。

土壤樣品經(jīng)風(fēng)干研磨，過(guò)100目篩，準(zhǔn)確稱取0.1 g，置于聚四氟乙烯罐中，加入硝酸、高氯酸、氫氟酸置于不銹鋼外套中于烘箱中165 ℃加熱4～5 h，冷卻后取出罐，加熱去硅、氫氟酸冷卻待用。采用德國(guó)SPECTRO公司出產(chǎn)的ICPAES光譜儀（SPECTRO ARCOS EOP）測(cè)定重金屬元素（Cu、As、Ni、Cr、Pb、Zn、Cd）含量，分析測(cè)定都按照國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)執(zhí)行。

2基于克里格插值的土壤重金屬空間變異

分析

2.1地統(tǒng)計(jì)分析與克里格插值法

地統(tǒng)計(jì)（Geostatistics）又稱地質(zhì)統(tǒng)計(jì)，它以區(qū)域變化變量為基礎(chǔ)，借助變異函數(shù)，研究既具有隨機(jī)性又具有結(jié)構(gòu)性，或具有空間相關(guān)性和依賴性的自然現(xiàn)象，可以對(duì)空間數(shù)據(jù)進(jìn)行最優(yōu)無(wú)偏內(nèi)插，以及模擬空間數(shù)據(jù)的離散性及波動(dòng)性。如今地統(tǒng)計(jì)學(xué)已被廣泛用于地理學(xué)、生態(tài)學(xué)等諸多領(lǐng)域的研究中[89]。半方差函數(shù)表示了一定范圍內(nèi)的變量屬性的空間依賴性，是地統(tǒng)計(jì)分析的特有函數(shù)。其半方差函數(shù)可用式（1）表示：

r（h）=1 2N（h）∑N（h） i=1[Z（xi）-Z（xi+h）]2（1）

式中：Z（xi）為Z（x）在空間點(diǎn)xi處的樣本值；Z（xi+h）為Z（x）在xi處距離偏離h的樣本值；N（h）為分隔距離為h時(shí)的樣本點(diǎn)總對(duì)數(shù)。也有將r（h）稱為變異函數(shù)，反映出變量的空間分異性。當(dāng)存在空間自相關(guān)時(shí)，隨著距離h的增大，半方差函數(shù)值r（h）也增大，當(dāng)h超過(guò)某一距離H（稱之為變程）后，r（h）往往不再增大，并穩(wěn)定在一個(gè)極限值附近，該值稱為“基臺(tái)值”。在此范圍內(nèi)，兩個(gè)點(diǎn)Z（xi）和Z（xi+h）間存在某種程度的相關(guān)關(guān)系，而當(dāng)h大于H時(shí)，它們就不再相關(guān)，因此，變程H可以看做區(qū)域化變量的影響范圍。

克里格插值法是目前地統(tǒng)計(jì)學(xué)中應(yīng)用最為廣泛的內(nèi)插法，它利用已知樣點(diǎn)的統(tǒng)計(jì)特性，不但能夠量化已知點(diǎn)之間的空間自相關(guān)性，而且能夠說(shuō)明采樣點(diǎn)在預(yù)測(cè)區(qū)域范圍內(nèi)的空間分布情況。相比經(jīng)典統(tǒng)計(jì)學(xué)估計(jì)，克里金插值能最大限度的利用空間取樣所提供的各種信息和已有觀測(cè)值空間分布的結(jié)構(gòu)特征?？死锔癫逯低ㄟ^(guò)對(duì)已知點(diǎn)賦權(quán)重來(lái)求得未知樣點(diǎn)的值，可表示為：

Z（X0）=∑n i=1λiZ（Xi）（2）

式中：λi為權(quán)重系數(shù)。

關(guān)于土壤元素的空間變異，已有不少人做過(guò)類似研究[79]，但多停留在對(duì)單一元素或離子的變異分析，對(duì)常見(jiàn)的土壤重金屬元素分析較少，研究也不夠深入，基于再生水試驗(yàn)基礎(chǔ)的量化分析也不多見(jiàn)。本文采用克里格插值法的半方差模型對(duì)土壤重金屬的空間分布進(jìn)行擬合，使用ArcGIS軟件設(shè)置各特征參數(shù)并成圖。

2.2土壤重金屬元素含量特征

土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)一般采用區(qū)域土壤環(huán)境背景值[10]。通州新河再生水灌區(qū)的大規(guī)模灌溉始于2006年，故本文采用通州―大興灌區(qū)與涼鳳再生水灌區(qū)土壤重金屬背景值[11]作為土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，由北京市水利科學(xué)研究所于2006年在通州新河灌區(qū)永樂(lè)店試驗(yàn)站采樣測(cè)定提供，土壤分層樣品重金屬元素含量統(tǒng)計(jì)結(jié)果見(jiàn)表1。

通過(guò)平均值含量顯著性檢驗(yàn)，結(jié)果為極其顯著。土壤樣品As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn的平均含量與通州―大興灌區(qū)再生水土壤重金屬背景值相差不大，但是樣品地表兩個(gè)土層（0～20 cm、20～40 cm）重金屬含量值整體要高于背景值。以0～20 cm的取土層為例，其中Cd和Zn的平均值含量分別高出土壤背景值0.35和6.45的含量（mg/kg），表示再生水灌溉對(duì)土壤Cd和Zn含量產(chǎn)生了顯著影響。但巫常林等人的田間試驗(yàn)研究[12]表明，作物對(duì)Cd與Zn的帶出量只占土壤背景含量的0.666 7‰和0.355 5‰，作物累積很少，并不對(duì)人體構(gòu)成危害。另外，Cu元素的含量在表1的數(shù)據(jù)中也表現(xiàn)了一定的空間變異性。經(jīng)過(guò)縱向?qū)Ρ确治隹梢钥闯觯S土深加大重金屬含量呈減少趨勢(shì)。查閱再生水灌區(qū)采樣點(diǎn)地理資料，發(fā)現(xiàn)在采樣的4個(gè)土層中，測(cè)試的七大重金屬元素最大值主要集中分布在以樣田1為中心的引水渠的周邊區(qū)域，說(shuō)明在再生水入口的上游，重金屬的含量很高，對(duì)土壤產(chǎn)生的影響較大。

變異系數(shù)是對(duì)總體樣本中各采樣點(diǎn)的平均變異程度的反映，能在一定程度上說(shuō)明樣品受人為影響的大小。從變異系數(shù)和重金屬隨土層厚度的分布特點(diǎn)上看，七種重金屬均屬中等變異，Cd、Zn、Cu的變異較為明顯，其變異程度由大到小依次為Cd>Zn>Cu。其中Cd的變異系數(shù)在0.4以上，說(shuō)明土壤中Cd受再生水灌溉的影響比較顯著，空間分異較大；Zn和Cu的變異系數(shù)相對(duì)較小，在0.20～0.34之間；其他幾種的空間分異性不明顯。

2.3新河灌區(qū)土壤重金屬空間變異結(jié)構(gòu)分析

結(jié)構(gòu)分析的主要目的是建立一個(gè)最優(yōu)變異函數(shù)的理論模型[13]，如果得到的變異函數(shù)和相關(guān)分析結(jié)果表明變量的空間相關(guān)性不存在，則空間局部插值方法不適用。檢驗(yàn)數(shù)據(jù)的正態(tài)分布性是使用空間統(tǒng)計(jì)學(xué)克立格插值法進(jìn)行土壤重

金屬空間分析的前提。在本研究中，重金屬As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn均服從正態(tài)分布，而尤以Ni的正態(tài)性最好，最滿足地統(tǒng)計(jì)學(xué)分析的要求，因此下文以Ni元素作為分析對(duì)象。

半方差函數(shù)在原點(diǎn)處的數(shù)值稱為塊金常數(shù)（C0），是由測(cè)定誤差和小于最小采樣尺度的非連續(xù)性變異引起的，屬于隨機(jī)變異?；_(tái)值（C0+C1）通常表示系統(tǒng)內(nèi)總變異，它是結(jié)構(gòu)性變異和隨機(jī)性變異之和。塊金值（C0）與基臺(tái)值（C0+C1）之比表示隨機(jī)性變異在系統(tǒng)總變異中占的比例，稱為基底效應(yīng)，反映了土壤屬性的空間依賴性，表達(dá)了土壤重金屬元素在一定范圍內(nèi)樣點(diǎn)的空間自相關(guān)程度，該比值C0/（C0+C1）越大，表明空間自相關(guān)性越弱，受人為因素影響越大，基底效應(yīng)常被用作研究變量空間相關(guān)的分類依據(jù)[1415]。當(dāng)C0/（C0+C1）<25%時(shí)，表明變量具有強(qiáng)烈的空間自相關(guān)性；當(dāng)比值25%75%時(shí)，變量的空間自相關(guān)性很弱，以隨機(jī)變異為主[16]。變程反映的是空間自相關(guān)范圍，它與觀測(cè)以及取樣尺度上影響土壤性狀的各種過(guò)程的相互作用有關(guān)[12]，在變程范圍內(nèi)，變量有空間自相關(guān)性，反之則不存在。利用半變異函數(shù)計(jì)算公式，計(jì)算出半方差函數(shù)散點(diǎn)圖，分別用不同模型擬合，得到模型的相關(guān)參數(shù)值。決定系數(shù)越好，殘差越小，則模型擬合效果越好。此處殘差采用樣本殘差值的絕對(duì)平均值，能有效的排除正負(fù)殘差值互相抵消的影響，更具有說(shuō)服力。

利用半方差模型對(duì)土壤重金屬進(jìn)行擬合，用ArcGIS軟件計(jì)算重金屬的半方差特征參數(shù)，結(jié)果見(jiàn)表2（以Ni為例）。Ni元素在20～40 cm以及40～60 cm的土層中基底效應(yīng)達(dá)到了79.36%和82.16%，證明其空間相關(guān)性不顯著，以隨機(jī)變異為主，可能受人為活動(dòng)影響較多（如城鎮(zhèn)改建、人為污染，也包括再生水灌溉等）；而0～20 cm和60～80 cm的基底效應(yīng)為60.64%、70.77%，在中等自相關(guān)的范圍內(nèi)，表現(xiàn)出一定的空間自相關(guān)性。值得一提的是，在擬合的4個(gè)土層的兩種模型中，變程均為24 km，表明Ni在同一取樣點(diǎn)的不同土層深度表現(xiàn)出較大空間范圍內(nèi)的一致性，這說(shuō)是因?yàn)檠芯繀^(qū)域集中，雖然取樣點(diǎn)分層，但是平面坐標(biāo)一致，當(dāng)然也可能受土壤母質(zhì)影響等內(nèi)在因子控制。

2.4土壤重金屬空間分布格局

以擬合的半方差函數(shù)模型（球型和指數(shù)模型）為計(jì)算模型，采用普通克里格插值法進(jìn)行最優(yōu)內(nèi)插，得到Ni元素在4個(gè)取樣土層中的空間分布格局圖，見(jiàn)圖1。新河灌區(qū)土壤的Ni元素含量在取樣的4個(gè)土層均有不同的分布特點(diǎn)。

對(duì)于0～20 cm的土層，處于北部的再生水灌區(qū)及再生水引水口處，土壤Ni元素含量偏高，與東南部的井灌區(qū)形成鮮明的對(duì)比，體現(xiàn)了再生水灌溉對(duì)淺層土壤產(chǎn)生了一些短期的影響；而對(duì)于20～40 cm土層的重金屬Ni元素含量，再生水灌區(qū)與井灌區(qū)并無(wú)明顯的差別，可能與所種植的作物（如玉米、小麥）根系的吸收轉(zhuǎn)移有關(guān)[17]；處于中下層的40～60 cm土層與60～80 cm土層的含量相互比較接近，西北高，東南低。最底層的Ni元素含量略高于40～60 cm土層。這些特征體現(xiàn)了重金屬的遷移是一個(gè)長(zhǎng)期的過(guò)程。

本文空間插值的總體精度采用了交叉驗(yàn)證法進(jìn)行評(píng)價(jià)，即先假定每一個(gè)采樣點(diǎn)的含量值未知，利用周圍樣點(diǎn)的值來(lái)估算，然后計(jì)算估計(jì)值與實(shí)際測(cè)定值的誤差，根據(jù)誤差統(tǒng)計(jì)的結(jié)果評(píng)估插值效果的好壞。常用的誤差統(tǒng)計(jì)指標(biāo)有平均誤差、均方根誤差、平均標(biāo)準(zhǔn)誤差、標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差、標(biāo)準(zhǔn)化均方根誤差。如果平均誤差的絕對(duì)值最接近于0；標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差的絕對(duì)值最接近于0；平均標(biāo)準(zhǔn)誤差與均方根誤差最接近；標(biāo)準(zhǔn)化均方根誤差最接近于1，則該插值精度越高[18]。由表3可知，4個(gè)土層的插值精度均較理想，尤其是0～20 cm的土層。

3結(jié)論

（1）新河灌區(qū)土壤中重金屬含量符合正態(tài)分布，Cd和Zn的平均值含量分別高出背景值0.35和6.45的含量，再生水灌溉已對(duì)土壤重金屬含量產(chǎn)生了顯著影響，但參考前人在通州區(qū)取樣研究的相關(guān)結(jié)論，通過(guò)作物（小麥）生長(zhǎng)收獲帶出重金屬的量，Cd與Zn只占土壤背景量的0.666 7‰和0355 5‰，即0.000 3和0.023 2的含量（mg/kg），遠(yuǎn)低于國(guó)家糧食衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)（GBN 23884、GB 1310691）的0.1與50，不會(huì)對(duì)人體健

圖1土壤重金屬Ni元素含量的空間分布圖（mg·kg1）

Fig.1Spatial distribution of Ni element contents （mg·kg1）

康產(chǎn)生危害。土壤重金屬平均變異程度由大到小依次為Cd、Zn、Cu、As、Ni、Pb、Cr，其中，土壤Cd、Zn和Cu的變異系數(shù)明顯高于其他元素，而Cd的平均變異系數(shù)達(dá)到了046，說(shuō)明土壤中Cd的含量受外界干擾明顯，元素來(lái)源廣泛、空間差異大；而其余幾種元素，包括Ni、Pb、Cr，具有一定的空間相關(guān)性，變異程度小。

（2）半方差函數(shù)模型擬合結(jié)果表明，在0～20 cm的土層中Ni元素為球狀模型，60～80 cm土層為指數(shù)模型，表現(xiàn)出中等空間相關(guān)性；而土壤20～60 cm土層的半方差函數(shù)模型均表現(xiàn)為塊金效應(yīng)明顯的弱空間相關(guān)性，土壤各樣點(diǎn)之間表現(xiàn)出較強(qiáng)的獨(dú)立性和隨機(jī)性，反映了污廢水排放對(duì)城郊土壤重金屬空間變異的干擾。

（3）采用普通克里格最優(yōu)內(nèi)插法得到了北京通州區(qū)新河灌區(qū)土壤重金屬Ni元素含量空間分布圖，其中40～60 cm土層與60～80 cm土層的分布總體上比較相似，呈現(xiàn)西北高，東南低的特點(diǎn)，其高值區(qū)主要分布在再生水灌溉引水入口和灌區(qū)內(nèi)主要引水渠道的周邊地區(qū)，以西北部采樣點(diǎn)―樣田1為中心，聚集在上游河道附近，下游散布的幾個(gè)高值點(diǎn)，主要受隨機(jī)誤差與背景高值的影響，在總采樣點(diǎn)中的比例也不大（3/14的比例），因此可認(rèn)為再生水灌溉已成為影響土壤重金屬污染的重要因素，但是總體污染并不嚴(yán)重，考慮土壤自身具有一定的自凈能力，采用一定灌溉周期的低頻灌溉是可行的。

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