吳永樂， 梁珺成， 劉浩然，， 柳加成1，， 姚順和，

岳會國1， 劉森林2， 楊元第3， 袁大慶2

液閃TDCR活度測量裝置的研制

吳永樂1，2， 梁珺成3， 劉浩然2，3， 柳加成1，3， 姚順和2，

岳會國1， 劉森林2， 楊元第3， 袁大慶2

（1.環(huán)保部核與輻射安全中心，北京 100082； 2.中國原子能科學研究院，北京 102413；3.中國計量科學研究院，北京 100013）

建立了基于效率計算的液閃三雙符合比活度測量裝置，通過設定甄別閾、擴展死時間、符合技術手段消除了光電倍增管的熱噪聲和余后脈沖的影響。該裝置測量氚水、14C和99Tc的雙管符合探測效率達到54%、96.2%和97.2%。用NIST氚水標準物質(zhì)對新建立的實驗裝置進行驗證，En數(shù)檢驗結果滿意。

計量學；液閃計數(shù)器；三雙符合比方法；活度測量

1 引 言

液閃三雙符合比（triple-to-double coincidence ratio，TDCR）方法采用裝配有3個光電倍增管的液閃計數(shù)器，利用三管符合與三組雙管符合計數(shù)計算探測效率，不需要使用標準源對儀器進行效率刻度，是一種放射性活度絕對測量方法。1992年，法國的LNHB實驗室［1］和波蘭的RSA實驗室［2］首次提出TDCR效率計算方法。隨后，許多國家計量實驗室均建立了液閃TDCR裝置，作為測量純β衰變核素活度的國家基準。近年來，國際計量局（BIPM）已將TDCR方法作為純β衰變核素活度測量參考方法，并組織了多次國際比對。

2 液閃TDCR方法基本原理

TDCR方法的基本原理［3～5］為假設液閃源發(fā)出的光子被探測到的概率服從泊松分布p（EQ（E）／λ），3個光電倍增管的放置是對稱的，則單個光電倍增管的探測效率ε為式中，Emax為粒子最大能量；S（E）為歸一后的β能譜，可由費米理論算出；Q（E）為Birk電離淬滅函數(shù)；λ為自由參數(shù)，為光陰極每產(chǎn)生1個光電子所需的有效能量，其值與閃爍液、光電倍增管和光室?guī)缀斡嘘P。Birk電離淬滅函數(shù)Q（E）用于計算閃爍液發(fā)出光子數(shù)與入射粒子能量非線性，為式中，kB為Birk因子，是僅與閃爍液有關的常數(shù)，一般在0.007～0.015 cm／MeV區(qū)間；dE／dX為閃爍液的電子阻止本領，可以用Bethe-Bloch公式計算得到。對于給定的閃爍液體系，式（1）和式（2）中只有Birk因子kB和自由參數(shù)λ為未知參數(shù)。

液閃TDCR活度測量裝置見圖1，利用所測3個光電倍增管（A、B、C）的三重符合（T）和兩重符合（AB、BC、CA）的計數(shù)率NT、NAB、NBC和NCA來計算3個光電倍增管的自由參數(shù)λ。設3個光電倍增的自由參數(shù)分別為λA、λB、λC，則三重符合效率εT和兩重符合效率εXY（XY＝AB，BC或CA）分別為

圖1 液閃TDCR裝置框圖

計算效率時，首先指定一個kB值，利用單純形最優(yōu)化算法求出使得目標函數(shù)Δ達到最小值的λA、λB、λC即為所求自由參數(shù)，從而計算出指定kB值的探測效率。

然后可用式（3）或式（4）計算出液閃源的探測效率，從而得到待測源的活度A

若計算效率時kB值選定恰當，同一個液閃源在不同效率點所計算的活度相同；若kB值選擇過低，測量的活度隨著探測效率降低而降低；若kB值選擇過高，測量的活度隨著探測效率降低而變高。

3 液閃TDCR裝置的建立

本文建立的液閃TDCR裝置見圖1，液閃源置于光室中心，面向液閃源的是3個互成120°角光電倍增管（PMT）。設計裝置時，主要考慮影響其效率的3個關鍵因素：閃爍液、PMT和光室等。一般情況下，待測放射性溶液含有水或酸，會造成閃爍液體系電離淬滅，所以選擇載水能力和抗淬滅能力較好的UltimaGoldTMAB型閃爍液。光室采用雙層設計，內(nèi)層用圓柱形白色聚四氟掏空制成并在內(nèi)壁涂上TiO2基涂料來提高光室反射率，以增加液閃源發(fā)出的熒光打到PMT的概率；外層采用黑化后的鋁，固定裝有PMT的內(nèi)、外套筒。套筒由鋁柱同軸掏空制成并黑化處理其內(nèi)、外壁，以達到更好的避光效果。為使3個PMTs效率盡量相近，套筒設計成可調(diào)PMT到液閃小瓶的距離，可調(diào)范圍為0～25mm。由于PMT窗體材料發(fā)射的γ射線入射到閃爍液中造成的本底計數(shù)與暗電流、后脈沖不同，無法采用符合方法排除，所以選擇天然放射性40K、Th和U等核素含量比硼玻璃低幾個量級的石英玻璃窗。同時為提高裝置效率，PMT選擇增益高、量子產(chǎn)額高的Electron Tube公司生產(chǎn)的9235QSB。

PMTs的高壓由ORTEC 556高壓電源提供，輸出信號經(jīng)CAEN N978快放大器放大后的輸入到符合單元MAC3。符合單元MAC3是集甄別器、符合、死時間控制為一體的電子學插件［6］。MAC3先把輸入信號（A、B、C）經(jīng)過甄別閾單元進行時間檢出，成形為寬度相同的邏輯脈沖，再進行邏輯相加（A＋B＋C，S）作為死時間控制單元的觸發(fā)信號。為消除光電倍增管余后脈沖的影響，MAC3采用擴展死時間模式，死時間設定為47μs。由于3個道使用同一死時間控制單元，死時間是相同的。死時間內(nèi)將會關閉所有輸入道（A、B、C），不再接受輸入信息。當所有輸入道關閉以后，3個輸入信號將會進行兩重符合（AB、BC、CA），三重符合（T）、兩重符合邏輯相加（AB＋BC＋CA，D），符合分辨時間為40 ns。由于死時間觸發(fā)信號為3個PMT的邏輯相加信號（S），會存在1個或2個PMT探測到信號，而另外的PMT沒有探測到信號，因此只能采用活時間技術修正由于死時間引起的計數(shù)率損失。MAC3輸出的信號送到多通道定標器（PCI6602）中，用自編的數(shù)據(jù)采集軟件采集保存。

由于光電倍增管的光陰極和倍增極材料均為功函數(shù)低的元素，即使在常溫下也會有產(chǎn)生較多的熱噪聲脈沖，其幅度一般較低，可以通過提高甄別閾降低其影響。同時，為了不丟失低能β產(chǎn)生的信號，需要盡量降低甄別閾。原則上，只要液閃源發(fā)出的熒光在光陰極上打出1個光電子的信號，即單光電子信號，均要被記錄到。這兩方面考慮就要求把甄別閾設定在僅低于單光電子譜而高于光電倍增管的熱噪聲處。以氚水液閃源為光源，將光電倍增管陽極信號輸出到快放大器N978，經(jīng)主放大器輸出到多道，采集譜見圖2，箭頭位置即為要設定的甄別閾值。

圖2 甄別閾的設定

4 實驗裝置測試

4.1kB值的確定

為確定閃爍液的kB值，需要改變液閃源的探測效率，即改變TDCR值RTDCR。采用在液閃小瓶周圍加同軸濾光片改變液閃源的探測效率。圖3為氚水源的活度測量結果，活度A為kB的函數(shù)。在不同的效率點，液閃源計數(shù)均達到106計數(shù)，以減少計數(shù)統(tǒng)計誤差。氚水源的雙管符合邏輯相加計數(shù)率大約為1000 s－1。用最小二乘法擬合活度A與TDCR值RTDCR的直線，在kB值為0.012 cm／MeV時直線斜率最接近零，即當計算參數(shù)kB取此值時，測量活度結果不隨探測效率變化，即為所用閃爍液的kB值。

圖3 NIST3源活度測量結果

圖4為kB值對3H、14C和99Tc等核素活度值的影響，圖中所示的活度為3H、14C和99Tc歸一到kB＝0.015 cm／MeV的值。對于低能核素氚，活度測量結果受kB值的影響十分明顯，kB值為0.007 cm／MeV時比為0.015 cm／MeV偏低5.6%以上，而對于高能核素99Tc（Emax＝293.7 keV）由于其探測效率接近100%，kB值對測量結果幾乎沒有影響，僅偏低0.5%。所以在確定kB值時，必須選擇受kB值影響明顯的氚水樣品。

圖4kB值對核素活度值的影響

4.2 NIST標準物質(zhì)活度測量

為檢驗裝置測量準確性，用NIST標準物質(zhì)SRM 4927F對新建立的實驗裝置進行驗證，標稱值為346.7±2.6 kBq／g（參考日期為2009-05-31）。閃爍液使用Parker Elmer公司生產(chǎn)的高發(fā)光效率Ultima GoldTMAB型閃爍液，閃爍液的體積為15 mL。此外，還測量了1個有同體積閃爍液的空白樣品，以修正本底計數(shù)。裝置用鉛室屏蔽后，三重和兩重符合本底計數(shù)率分別為1.3 s－1、1.6 s－1，這主要是由于環(huán)境中天然放射性造成的。NIST氚水標準物質(zhì)測量結果平均值為（342.8±2.4）kBq／g，比標準稱值低1.1%，測量結果和不確定度評定見表1和表2。

表1 NIST氚水標準物質(zhì)活度測量結果

表2 氚水活度測量不確定度評估

實驗結果表明，用TDCR液閃計數(shù)器測量氚水比活度的一致性好，最差的僅為0.48%，與NIST標稱值的En數(shù)檢驗為滿意；但4個TDCR測量值均比NIST標稱值低大約1%，可能存在系統(tǒng)差異。NIST氚水標準物質(zhì)是用內(nèi)充氣正比計數(shù)器標定的［7］，在1998年氚水活度國際比對中已發(fā)現(xiàn)正比計數(shù)器測量結果與液閃TDCR方法之間存在系統(tǒng)差異［8］，這也是2009年BIPM再次將氚水選為放射性活度測量國際關鍵比對核素的重要原因。這次國際比對，中國計量科學院用這套TDCR液閃計數(shù)器測量氚水比活度，測量結果已上交BIPM，比對結果尚未公布。

4.3 裝置探測效率測量

為測試儀器的探測效率，在新建的裝置上測量了NIST氚水標準源、氚（正十六烷）液閃源、有機14C標準源和99Tc液閃源，測量結果見表3。

表3 裝置探測效率測量

測量結果表明，液閃TDCR裝置的探測效率較高，這主要由于光室的幾何設計、材料選擇、特殊反光材料涂層和光電倍增管的使用等影響探測效率關鍵因素設計較好的原因。

5 結 論

液閃TDCR活度測量裝置具有無自吸收、制源簡單、操作簡便等優(yōu)點，而且測量精度高、一致性好，歐美許多發(fā)達國家采用其為國家基準。本工作建立的基于效率計算的TDCR液閃測量裝置，用NIST氚水標準物質(zhì)對其進行驗證測量，測量結果滿意。該液閃TDCR活度測量裝置將應用于純β核素標準物質(zhì)的研究和測量，可提高國內(nèi)標準物質(zhì)的質(zhì)量和水平。

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Construction and Im plementation of a Liquid Scintillation TDCR System

WU Yong-le1，2， LIANG Jun-cheng3， LIU Hao-ran2，3， LIU Jia-cheng2，3， YAO Shun-he2，YUE Hui-guo1， LIU Sen-lin2， YANG Yuan-di3， YUAN Da-qing2
（1.Nuclear and Radiation Safety Center，Beijing 100082，China； 2.China Institute of Atomic Energy，
Beijing 102413，China； 3.National Institute of Metrology，Beijing 100013，China）

The liquid scintillation triple-to-double coincidence ratio（TDCR）system recently constructed is presented. In order to eliminate the influence of after pluses and thermal noises，the technology of discrimination threshold setting，coincidence counting and extendible dead time is in application.The highest efficiency of tritium water，14C and99Tc is about54%，96.2%and 97.2%separately.The NIST SRM of tritium water ismeasured to verify the performance of the counter，and the result agreed well with certified activitiy value withEncriterion.

Metrology；Liquid scintillation counter；TDCR method；Activity measurement

TB98

A

1000-1158（2014）01-0083-04

10．3969／j．issn．1000-1158．2014．01．17

2013-03-13；

2013-05-23

吳永樂（1984－），男，山東臨沂人，環(huán)保部核與輻射安全中心工程師，在讀博士，主要研究方向為輻射防護及環(huán)境監(jiān)測。袁大慶為通訊作者。yuandaqing＠gmail.com