李光來， 華仁民， 王旭東，3， 周龍全， 唐 傲

(1.東華理工大學(xué)核資源與環(huán)境省部共建國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育基地，江西 南昌 330013;2.南京大學(xué)內(nèi)生金屬礦床成礦機(jī)制研究國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 南京 210093;3.中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院礦床地質(zhì)研究所，北京 100037)

成礦流體在熱液礦床的形成過程中扮演了極其重要的角色，因此，成礦流體的性質(zhì)、來源及演化過程一直是礦床學(xué)研究的重要內(nèi)容。氫氧同位素，對(duì)成礦流體的來源具有很強(qiáng)的示蹤功能，長(zhǎng)期以來一直被廣泛應(yīng)用于研究熱液礦床成礦作用過程(Campbell et al.，1984;張理剛等，1996;宋生瓊等，2011;陳健等，2012)。因?yàn)榇髿饨邓c巖漿水之間具有顯著不同的氫氧同位素組成，氫氧同位素體系在與巖漿熱液有關(guān)的石英脈型鎢礦的研究過程中廣泛應(yīng)用，并取得許多研究成果(Ohmoto et al.，1974;魏文鳳等，2011)。本文以贛南盤古山鎢礦為實(shí)例，結(jié)合近年來惰性氣體同位素、黑鎢礦流體包裹體測(cè)溫學(xué)等領(lǐng)域的研究成果，通過綜合對(duì)比，探討石英脈型鎢礦成礦流體的性質(zhì)、來源及演化過程。

盤古山鎢礦是贛南地區(qū)一個(gè)大型的黑鎢礦-輝鉍礦石英脈礦床，開采歷史較久，1980年代以來，不少研究者曾對(duì)該鎢礦及相關(guān)的花崗巖進(jìn)行過礦床地質(zhì)(任英忱等，1986;任英忱，1998;葉際祎等，2000)、巖石學(xué)(譚運(yùn)金等，2002)、年代學(xué)(曾載淋等，2011)、流體包裹體(蔡建明等，1981;王旭東等，2010)，以及容礦構(gòu)造(曾廣勝，1980)等方面的研究工作，取得了許多成果。與贛南大多數(shù)石英脈型鎢礦不同，盤古山鎢礦顯著富Bi，發(fā)育有多種鉍硫鹽礦物(任英忱等，1986;任英忱，1998);曾載淋等(2011)對(duì)該礦兩組不同產(chǎn)狀礦脈中發(fā)育的輝鉬礦分別進(jìn)行了 Re-Os同位素定年，年齡結(jié)果為(157.75 ±0.76)Ma(MSWD=0.99)和(158.8 ±5.7)Ma(MSWD=1.7)，顯示與贛南地區(qū)大部分石英脈型鎢礦一樣，為燕山中期大規(guī)模成礦作用的產(chǎn)物;成礦期的流體包裹體以NaCl-H2O型為主，鹽度(w(NaCl)/%)普遍不高，介于0～12%之間，均一溫度基本介于221～339℃之間，還發(fā)育有NaCl-H2O-CO2型及CO2型包裹體，拉曼結(jié)果顯示顯著富含CO2，另外還含有CH4、N2等揮發(fā)分(蔡建明等，1981;王旭東等，2010)，王旭東等(2010)認(rèn)為以CO2分離為特征的流體不混溶作用是黑鎢礦沉淀的重要原因。從事該礦床流體包裹體研究的兩位研究者(蔡建明等，1981;王旭東等，2010)，都得出了主成礦階段的成礦流體為低鹽度流體的認(rèn)識(shí)，而通常巖漿流體具有高溫、高鹽度的特點(diǎn)，這似乎從側(cè)面反映了成礦流體在早階段并非以巖漿水為主，為了搞清楚主成礦階段流體中水的來源問題，有必要開展氫氧同位素的研究工作。

1 區(qū)域及礦床地質(zhì)簡(jiǎn)況

江西于都盤古山鎢礦位于南嶺近東西向構(gòu)造帶和武夷-云開北東-北北東向構(gòu)造帶的復(fù)合部位，是贛南地區(qū)具有代表性的大型黑鎢礦石英脈型礦床。

區(qū)域內(nèi)地層發(fā)育相對(duì)齊全，盤古山礦區(qū)主要發(fā)育震旦-寒武系和泥盆系地層(圖1);其中震旦-寒武系主要巖性為含云母石英質(zhì)砂巖夾薄層板巖及千枚巖，偶夾燧石條帶，并構(gòu)成緊密的褶皺基底，礦體的圍巖主要為上泥盆統(tǒng)地層，不整合于基底之上，主要巖性為砂巖夾板巖。礦區(qū)范圍內(nèi)斷裂構(gòu)造非常發(fā)育，且具有多期活動(dòng)的特點(diǎn)。主要為NEE、NNW和EW三個(gè)方向，NEE最為發(fā)育。其中F5斷層規(guī)模最大，產(chǎn)狀較陡，延長(zhǎng)及延深均超過1 000 m，同時(shí)也是對(duì)該礦床影響最大的斷層。礦區(qū)發(fā)育的巖漿巖主要為花崗巖以及少量的中基性脈巖，其中花崗巖隱伏于－115 m標(biāo)高以下，并與成礦關(guān)系最為密切，主要由長(zhǎng)石、石英、云母等礦物組成，巖性主要為二云母花崗巖以及黑云母花崗巖。

盤古山鎢礦是典型的外接觸帶大脈型鎢礦床，礦脈主要產(chǎn)在外接觸帶泥盆系地層中，空間上可分為北、中、南三個(gè)脈組，走向以北西向和近東西向?yàn)橹?，?guī)模巨大者，走向延長(zhǎng)超過1 000 m，其中南組礦脈的傾角最大、北組傾角最小，向下收斂，收斂處剛好對(duì)應(yīng)與成礦有關(guān)的燕山期花崗巖(圖1)。盤古山鎢礦還是一個(gè)典型的“鎢-多金屬礦床”，主要成礦元素為鎢，伴生有益組分為鉍、鉛、鉬、銅、銀等，礦石中的金屬礦物除了黑鎢礦外，還有輝鉍礦、自然鉍、錫石、輝鉬礦、白鎢礦、黃鐵礦、辰砂、方鉛礦、黃銅礦等，含鉍礦物特別發(fā)育是該礦床的典型特征(圖2)，脈石礦物主要為石英、螢石、長(zhǎng)石、硅灰石、黃玉、絹云母、白云母、方解石等。黑鎢礦主要以自形的板狀、柱狀、針柱狀以及它形不規(guī)則狀產(chǎn)出。礦石構(gòu)造主要為囊狀構(gòu)造、塊狀構(gòu)造、梳狀構(gòu)造、條帶狀構(gòu)造、晶洞構(gòu)造等。礦物組合具有一定的垂直分帶性，上部出現(xiàn)錫石、電氣石、鐵鋰云母，而下部黃鐵礦、輝鉬礦等硫化物以及白鎢礦增多。

2 樣品處理及測(cè)試方法

在井下采集主成礦期的礦石樣品，一部分磨片后在顯微鏡下觀察，而后在掃描電鏡下照相;另選部分礦石樣品經(jīng)過無污染粉碎、過篩至40目左右，在雙目鏡下觀察并挑選單礦物，共獲得光學(xué)性質(zhì)均一、無其他礦物包裹的石英樣品5件，每件重量10 g左右，純度近100%。對(duì)該5件礦物樣品進(jìn)行流體包裹體的氫-氧同位素測(cè)試。其中，流體包裹體中的氫同位素的測(cè)試工作在中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院礦產(chǎn)資源研究所穩(wěn)定同位素室完成，首先使用壓碎法把水從流體包裹體中釋放出來，然后用活性炭將鋅還原法產(chǎn)生的氫氣固定在樣品瓶中，最后在Fininingan MAT251質(zhì)譜儀上測(cè)定，氫同位素的測(cè)試誤差為±2‰。在南京大學(xué)內(nèi)生金屬礦床成礦機(jī)制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室測(cè)試氧同位素，每樣取少量粉碎致200目，使石英樣品在高溫下與BrF5反應(yīng)，生成的氧氣過碳后轉(zhuǎn)化為CO2，然后在MAT252上測(cè)試氧同位素組成，測(cè)試精度為±0.2‰。

測(cè)試結(jié)果如表1所示，五件石英樣品的δ18O值變化于11.35‰ ～13.33‰值，δ D值變化于 －65% ～－58%之間，根據(jù)王旭東等(2010)的測(cè)試結(jié)果本礦床主成礦期的氫氧同位素平衡溫度約為290℃左右，成礦流體的δ18O值根據(jù)Clayton(1972)計(jì)算公式計(jì)算而來，其變化范圍為 3.96‰ ～5.94‰。

表1 盤古山成礦流體的氫氧同位素組成Table1 H-O isotope composition of Pangushan W deposit‰

盤古山鎢礦成礦流體的氫氧同位素?cái)?shù)據(jù)基本都落在巖漿流體內(nèi)及附近，有少部分樣品點(diǎn)略顯向雨水線偏移的趨勢(shì)(圖3)。

3 討論

3.1 成礦流體來源的氫氧同位素探討

圖1 盤古山鎢礦地質(zhì)簡(jiǎn)圖(據(jù)蔡明海等，1981)Fig.1 Simplified geological map of Pangushan tungsten deposit(after Cai et al.，1981;Yan et al.，2003)

巖漿流體的δ18O值的變化范圍為+6‰～+9‰(Taylor，1974)，對(duì)于高 δ18O的花崗巖來說。初始巖漿水的值可能會(huì)比該值略高，西華山鎢礦、漂塘鎢礦的早成礦階段的流體的水成分主要為巖漿水，成礦晚階段的水逐漸向雨水過度(張理剛等，1981)。朱焱齡等(1981)對(duì)西華山內(nèi)外接觸帶主成礦階段形成的黑鎢礦及石英中的包體水研究發(fā)現(xiàn)，無論是內(nèi)接觸帶還是外接觸帶，也無論是石英還是黑鎢礦，主成礦期的流體都顯示出以巖漿水為主的特點(diǎn)，部分樣品δD值超過Taylor(1974)的巖漿水的范圍，判斷可能與極少量大氣降水兌入有關(guān)。

干國(guó)梁(1988)、馮志文等(1989)對(duì)黃沙鎢礦不同成礦階段形成的主礦物中流體包裹體研究發(fā)現(xiàn):同一成礦期不同礦化階段主礦物中的流體包裹體，從早到晚，包裹體的氣液比越來越低，單一氣相包裹體從有到無，單一液相包裹體從無到有，包裹體的均一溫度逐漸降低，鹽度也呈現(xiàn)出逐漸降低的趨勢(shì)。成礦流體從早階段高溫高鹽度而逐漸演化為晚階段低溫低鹽度。顯示出低溫低鹽度流體不斷加入高溫高鹽度流體的特點(diǎn)，是流體混合的特征(華仁民，1994)。而他們測(cè)試的六個(gè)流體包裹體的δD、δ18O值均同樣落入巖漿水及附近區(qū)域，并具有向贛南雨水線方向略有偏移的特點(diǎn)。同樣表明，鐵山垅成礦流體中的水主要應(yīng)以巖漿水為主，并有大氣降水性質(zhì)的流體加入其中。

圖2 盤古山鎢礦典型礦石的SEM圖像Fig.2 SEM image of representative ores from Pangushan tungsten deposit

圖3 盤古山鎢礦主成礦階段成礦流體的氫氧同位素特征(底圖據(jù)朱焱齡等，1981)Fig.3 H-O isotope composition of main ore-forming stage from Pangushan W deposit

不僅如此，前人對(duì)蕩坪、木梓園、大吉山等石英脈型鎢礦的研究顯示這些鎢礦的主成礦階段的成礦流體同樣主要由巖漿水組成(劉家齊等，1987;劉若蘭等，1990;馬秀娟，1988)。結(jié)合本文的研究成果，可以認(rèn)為贛南石英脈型鎢礦的成礦流體在主成礦階段以巖漿水為主。

3.2 流體包裹體He-Ar同位素對(duì)成礦流體來源的指示

華南地區(qū)燕山期大規(guī)?；◢徺|(zhì)巖漿活動(dòng)及其鎢、錫成礦作用的研究中，成巖成礦過程的殼-幔相互作用和物質(zhì)交換已經(jīng)受到極大的關(guān)注。地殼、地幔以及大氣降水各自具有獨(dú)特的氦氬同位素組成。從近年來發(fā)表的數(shù)據(jù)來看，漂塘鎢礦的3He/4He值為0.17 ～0.86 Ra，鐵山垅主成礦形成的黑鎢礦和黃鐵礦3He/4He值為0.04 ～ 0.98 Ra，兩者比值都不高，He同位素測(cè)試結(jié)果都顯示地幔流體參與不顯著的特點(diǎn)，40Ar/36Ar比值(漂塘:354～591;鐵山垅:294～368)則非常接近大氣降水(295.5)(王旭東等，2009;Li et al.，2011)。南嶺中段湘東南地區(qū)的錫礦整體上具有較高的3He/4He比值(Zhao et al.2002;劉云華等，2006;張歡等，2006;李兆麗等，2006;蔡明海等，2008)，說明錫礦形成的過程中有較多的地幔流體參與。

作為南嶺東段贛南地區(qū)黑鎢礦石英脈型礦床的代表，鐵山垅鎢礦和漂塘鎢礦的氦氬同位素組成特征表明，該地區(qū)的花崗巖成巖及相關(guān)的鎢成礦作用過程中，地幔流體的參與至少要比湘東南地區(qū)的錫成礦作用要少。

3.3 石英脈型鎢礦成礦流體演化史初探

盤古山鎢礦及贛南其它若干石英脈型鎢礦氫氧同位素研究結(jié)果顯示，該區(qū)該型鎢礦成礦流體在主成礦階段以巖漿水為主，晚階段不斷有大氣降水加入(張理剛等，1981;干國(guó)梁，1988;馮志文，1989;劉家齊等，1987;劉若蘭等，1990;馬秀娟，1988)。而鐵山垅鎢礦與漂塘鎢礦的氦氬同位素研究結(jié)果顯示，其主成礦階段的成礦流體具有顯著的大氣降水的特征，地幔流體的信息相對(duì)比較微弱。H-O同位素似乎給出了與He-Ar同位素的迥異的流體來源，事實(shí)上兩者之間并不矛盾，大量研究成果表明，南嶺地區(qū)與燕山期大規(guī)模成礦作用有關(guān)的花崗巖類形成于巖石圈伸展的動(dòng)力學(xué)背景，主要起因于地幔上涌、玄武巖漿底侵引起的地殼物質(zhì)重熔(華仁民等，2003，2005;毛景文等，2004，2007)。贛南與石英脈型鎢礦有關(guān)的花崗巖基本上都是陸殼重熔型或S型花崗巖類(肖劍等，2009;呂科等，2011)?；◢弾r的物源被認(rèn)為是以陸源碎屑沉積巖為主，它所經(jīng)歷的剝蝕、搬運(yùn)、沉積等一系列地表過程都處于大氣降水主導(dǎo)的環(huán)境。因此，當(dāng)巖漿就位并冷卻的過程中熔體相與流體相發(fā)生分離，巖漿系統(tǒng)向熱液系統(tǒng)轉(zhuǎn)變，陸源碎屑沉積巖本身的地表水“經(jīng)歷”使得重熔巖漿分異出的巖漿水承載了許多(古老的)大氣降水的信息，從而具有顯著的大氣降水的惰性氣體同位素組成特征。當(dāng)然，在這個(gè)過程中可能持續(xù)有極少量的地幔流體(或地幔射氣)參與，并使3He/4He顯示出微弱的地幔信息。巖漿體系分異出的原始高溫高鹽度的巖漿熱液，在溫度差壓力差濃度差等驅(qū)動(dòng)下運(yùn)移，并與流經(jīng)的巖石發(fā)生水巖相互作用(蝕變)，必然伴隨著復(fù)雜的H-O同位素、He-Ar同位素的交換。這一過程中，流體H-O同位素的最終組成主要受流體與圍巖的最初同位素組成、水巖比值、溫度以及反應(yīng)時(shí)間等因素的影響。熱液流體在進(jìn)入花崗巖體頂部的構(gòu)造裂隙后，一方面由于壓力的降低，可以導(dǎo)致大量氣體揮發(fā)分(部分可能為成礦元素的助溶劑)的逃逸，壓力驟降則可能發(fā)生沸騰，另一方面又與淺部下滲的(新鮮的)大氣降水發(fā)生大規(guī)模的混合，而這二者都是導(dǎo)致金屬?gòu)牧黧w中沉淀成礦的重要機(jī)制(華仁民，1994)。而與大氣降水的混合使得源于巖漿水的成礦熱液在H-O同位素投影圖中晚階段投影點(diǎn)向贛南雨水線方向偏移，并造成40Ar/36Ar比值、成礦流體的鹽度、均一溫度不斷降低。

4 結(jié)論

通過盤古山五件主成礦期形成的石英樣品的氫氧同位素研究，可以認(rèn)為其主成礦階段主要受巖漿水控制，綜合前人H-O同位素和近年來He-Ar同位素的研究成果，可以得出如下結(jié)論:

(1)石英脈型鎢礦主成礦階段的成礦流體以巖漿水為主，成礦的晚階段有大氣降水的不斷兌入。

(2)成礦流體整體上以地殼流體為主，而地幔流體參與程度很低。極少量的地幔流體主要來自于巖漿形成的過程中，通過地幔射氣等過程成為新生巖漿的一部分。

(3)大氣降水的參與可能是一個(gè)長(zhǎng)期的過程:早期可以追溯到陸殼重熔巖漿形成過程中繼承的陸源碎屑沉積成巖時(shí)的“古老”大氣降水，而晚期則發(fā)生在成礦階段巖漿水與“新鮮”大氣降水的混合。

致謝:江西有色地質(zhì)勘查局的韋星林高工、王定生高工、黃小娥高工以及胡志國(guó)高工在野外考察及鏡下鑒定過程中給予了悉心指導(dǎo)，南京大學(xué)內(nèi)生金屬礦床成礦機(jī)制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室以及中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院礦產(chǎn)資源研究所穩(wěn)定同位素室承擔(dān)了相關(guān)樣品的測(cè)試工作，匿名審稿人提出了許多寶貴的修改意見，謹(jǐn)向上述單位和個(gè)人致以誠(chéng)摯的謝意。

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