生 瑜，鄭守?fù)P，朱德欽*

生物質(zhì)對木塑復(fù)合材料燃燒性能影響的研究進(jìn)展

生 瑜，鄭守?fù)P，朱德欽*

（福建省高分子材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，福建師范大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，福建 福州 350007）

綜述了生物質(zhì)對木塑復(fù)合材料燃燒性能的影響。分析了生物質(zhì)中纖維素、半纖維素和木質(zhì)素等主要化學(xué)成分和結(jié)構(gòu)對生物質(zhì)燃燒性能的影響，即生物質(zhì)中木質(zhì)素含量越高、纖維素含量越低，可燃性能越差；結(jié)晶度越低、取向度越高，可燃性能也越差。總結(jié)了生物質(zhì)對熱塑性塑料PVC、PE、PP基木塑復(fù)合材料的最初點(diǎn)燃時間、初始降解溫度、熱釋放速率、高溫殘?zhí)柯室约把踔笖?shù)的影響。雖然生物質(zhì)會縮短木塑復(fù)合材料的點(diǎn)燃時間和降低最初降解溫度，但會減小熱塑性塑料的熱釋放速率、提高高溫殘?zhí)柯屎蜆O限氧指數(shù)?？偟膩碚f，生物質(zhì)可有效提高木塑復(fù)合材料的燃燒性能，降低塑料制品的火災(zāi)風(fēng)險(xiǎn)。

生物質(zhì)；熱塑性塑料；木塑復(fù)合材料；燃燒性能

近年來，木塑復(fù)合材料（WPC）的應(yīng)用領(lǐng)域呈現(xiàn)出由室外應(yīng)用向室內(nèi)裝飾擴(kuò)展的趨勢。WPC在門窗、裝飾、扣板、模板、幕墻等建材方面的應(yīng)用因其巨大的市場而越來越受到生產(chǎn)廠家的重視。雖然WPC的市場售價(jià)略高于普通的建筑材料，但是由于WPC裝修方便快捷、現(xiàn)裝即用、防蟲、防蛀、耐候性能好、使用周期長、維修費(fèi)用低的特點(diǎn)，使其具有比其它材料更低的綜合成本，逐步獲得用戶的認(rèn)可，在各種建材中異軍突起?！督ㄖ牧霞爸破啡紵阅芊旨墶罚℅B 8624- 2006）將建筑材料及制品燃燒性能分為7個等級，由高到低依次為不燃性（A1、A2）、難燃性（B、C）、可燃性（D、E）、易燃性（F）。我國消防法和國家工程建筑消防技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)等法律法規(guī)明文規(guī)定，公共場所室內(nèi)裝修、裝飾應(yīng)當(dāng)使用不燃、難燃材料。然而，根據(jù)廣州市公安消防支隊(duì)的文芳[1]對市場上的聚氯乙烯基木塑復(fù)合材料制品的檢測結(jié)果，發(fā)現(xiàn)該種材料不能達(dá)到GB8624-2006《建筑材料及制品燃燒性能分級》中C的要求。由阻燃性能較好的PVC制備的WPC尚且無法達(dá)到C的要求，顯然，可以推斷以PE、PP等熱塑性塑料為原料的木塑復(fù)合材料如未作阻燃處理，將更無可能達(dá)到消防要求。因此，隨著木塑復(fù)合材料應(yīng)用領(lǐng)域向室內(nèi)的擴(kuò)展，木塑復(fù)合材料的阻燃研究必須引起重視。

木塑復(fù)合材料是以塑料為基體，與各種不同生物質(zhì)復(fù)合形成的一類新型復(fù)合材料。目前，國內(nèi)外對塑料的熱解、燃燒特性已做大量的研究，并建立了多種燃燒模型[2-3]。但涉及生物質(zhì)與塑料綜合燃燒特性的相關(guān)研究剛剛起步，有關(guān)WPC燃燒和阻燃性能評價(jià)的相關(guān)文獻(xiàn)很少[4-5]。因此，了解生物質(zhì)的燃燒性能，研究生物質(zhì)對WPC燃燒性能的影響，掌握WPC熱解和燃燒特性，為WPC未來應(yīng)用于室內(nèi)奠定基礎(chǔ)將具有十分重要的意義。

1 生物質(zhì)的燃燒性能

生物質(zhì)是大自然給予人類的饋贈。地球上豐富的農(nóng)林資源，如木、竹、禾本科植物、麻類等[6]，具有密度低、價(jià)格低廉、比強(qiáng)度高、可生物降解和可再生性等優(yōu)點(diǎn)，是制備木塑復(fù)合材料的常用原料。然而，這些生物質(zhì)原料對WPC制品的燃燒性能的影響是不同的。

生物質(zhì)的燃燒性能與其所含化學(xué)成分的燃燒性能有關(guān)。各種生物質(zhì)均由不同含量的纖維素、半纖維素和木質(zhì)素等主要化學(xué)成分構(gòu)成，同時還含有少量的抽提物等。從化學(xué)角度看，生物質(zhì)的燃燒是這些化學(xué)成分在氧、熱作用下的熱降解過程。

纖維素的熱降解涉及物理吸附水的解吸、纖維素鏈的交聯(lián)、脫氫纖維素形成炭層和揮發(fā)物、左旋葡萄糖的形成和降解產(chǎn)生可燃或者不可燃的揮發(fā)物、氣體、焦油和炭層等多個方面[7]。纖維素的降解溫度在260～350℃之間，降解后生成可燃性揮發(fā)物和氣體、不可燃性氣體、焦油和一些焦炭[8]。半纖維的降解溫度在200～260℃之間，相比于纖維素，半纖維素降解時形成更多不可燃性氣體、更少的焦油。木質(zhì)素從160℃左右就開始發(fā)生降解，這個過程持續(xù)到400℃，低溫時相對較弱的化學(xué)鍵遭到破壞，而在高溫時木質(zhì)素上的芳香環(huán)發(fā)生裂解。相比于纖維素和半纖維素，木質(zhì)素更有助于形成炭層[9]。

生物質(zhì)中的纖維素含量越低、木質(zhì)素含量越高，則生物質(zhì)的可燃性能越差[10]。這主要是由于纖維素和木質(zhì)素兩者的分子結(jié)構(gòu)不同，纖維素具有類似多聚糖的分子鏈，且不含芳香烴類，因而更易于分解，而木質(zhì)素中含有難于分解的苯環(huán)[11]。Manfredi等[12]對黃麻、劍麻和亞麻進(jìn)行錐形量熱分析，研究生物質(zhì)中化學(xué)成分對燃燒性能的影響，其中黃麻、劍麻和亞麻的木質(zhì)素含量分別為11.8、9.9和2.0%（wt）。結(jié)果表明，黃麻、劍麻和亞麻的總熱釋放速率分別為74.2、102.4和104.9 MJ/m2。說明木質(zhì)素含量越高，可燃性越差，陳永輝等[13]對此持相同的觀點(diǎn)。

除化學(xué)組成外，生物質(zhì)的結(jié)構(gòu)也會影響燃燒性能。生物質(zhì)的結(jié)晶度越低、取向度越高，越不容易燃燒。這是因?yàn)槿艚Y(jié)晶度越低，高溫降解過程中會產(chǎn)生越少的左旋葡萄糖，降低可燃性能[14]。而取向度越高，能夠限制氧氣滲入纖維中，降低可燃性能[9]。在麻類、竹類、禾本科植物類和木纖維等幾種生物質(zhì)中，麻類的木質(zhì)素含量小于10%，不利于木塑復(fù)合材料的阻燃；而木纖維的木質(zhì)素含量最大，大約在20%～35%左右，最利于木塑復(fù)合材料的阻燃。因此，從阻燃角度看，木纖維是理想的熱塑性塑料的填充相。

2 生物質(zhì)對熱塑性塑料燃燒性能的影響

2.1 生物質(zhì)對熱塑性塑料最初降解溫度和最初點(diǎn)燃時間的影響

生物質(zhì)主要由纖維素、半纖維素、木質(zhì)素和果膠組成。Jiang等[15]通過TGA得知，木粉在220～285℃時開始降解，主要是半纖維素的降解和脫水。而塑料C-C鏈的熱降解初始溫度為290～300℃。所以，作為填充料，木粉的加入必然會降低塑料的初始降解溫度。

點(diǎn)燃時間，即樣品從加熱開始到出現(xiàn)穩(wěn)定火焰的時間，主要反映材料被點(diǎn)燃的難易程度。點(diǎn)燃時間越長，說明材料越不易于燃燒。材料的點(diǎn)燃時間與熱傳導(dǎo)率有關(guān)[16]，熱傳導(dǎo)率越大，大量的熱量被傳入材料深處，使得表面的溫度上升較慢，點(diǎn)燃時間越長。塑料的熱傳導(dǎo)率高于木粉，如PE的熱傳導(dǎo)率為0.33～0.52 W/m·k，木粉的熱傳導(dǎo)率為0.1 W/m·k[17]。所以木粉的點(diǎn)燃時間低于塑料。因此木粉的加入會縮短復(fù)合材料的最初點(diǎn)燃時間。

對PVC而言，加入19%（wt）木粉，PVC的初始降解溫度由240℃降低至WPC的215℃[18]；加入37.5%（wt）木粉，PVC的初始降解溫度由230℃降低至WPC的203℃[19]；加入23%（wt）木粉，PVC的最初點(diǎn)燃時間由102 s降低至WPC的27 s[20]；35%（wt）木粉的加入，使PVC的最初點(diǎn)燃時間從102 s降低到PVC基WPC的26 s[21]。

對PP而言，加入25%（wt）木粉，PP的初始降解溫度由270℃降低至WPC的250℃[22]；加入30%（wt）香蕉纖維，PP的最初點(diǎn)燃時間由36 s降低至WPC的26 s[23]；加入50%（wt）木粉，PP的最初點(diǎn)燃時間由31.4 s降低至WPC的21.6 s[24]；加入60%（wt）楊木粉，PP的最初點(diǎn)燃時間由42 s降低至WPC的35 s[25]。

對HDPE、PE而言，40%（wt）松木粉的加入，使HDPE的初始降解溫度從449.3℃降低至WPC的424.6℃[26]；50%（wt）竹質(zhì)纖維的加入，使HDPE的初始降解溫度從426℃降低至WPC的278℃[27]；加入30%（wt）木粉，HDPE的最初點(diǎn)燃時間由43 s降低至WPC的28 s[28]；Stark等[29]發(fā)現(xiàn)，加入50%（wt）和60%（wt）木粉，PE的最初點(diǎn)燃時間分別從82.2s降低至WPC的24.9 s和24.5s。

2.2 生物質(zhì)對熱塑性塑料熱釋放速率的影響

雖然生物質(zhì)的最初點(diǎn)燃時間高于熱塑性塑料，但是熱塑性塑料的熱值高于生物質(zhì)，如PE的熱值為46.6 MJ/kg，木粉的熱值為20.5 MJ/kg[17]，所以一旦點(diǎn)燃后，熱塑性塑料的熱釋放速率高于木粉。且生物質(zhì)作為填充料加入熱塑性塑料時，燃燒過程中炭化，形成的炭層既阻擋了空氣接觸材料表面，又控制了可揮發(fā)的燃料進(jìn)入空氣加速燃燒，從而減緩了傳熱傳質(zhì)的作用[30]，使得熱釋放速率減小。

如相比于PVC，35%（wt）木粉的加入使PVC基WPC的av-HRR（平均熱釋放速率）、PHRR（熱釋放速率峰值）分別降低了14%和28%[21]；加入50%（wt）楊木纖維的PVC基WPC的av-HRR較楊木纖維和PVC分別降低了13.5%和11.3%，PHRR分別降低32.8%和26.8%[31]。

加入20%（wt）亞麻纖維，PP的PHRR降低了50%[32]；加入50%（wt）木粉，PP的PHRR從1395 kW/m2降低至563 kW/m2，THR（總熱釋放量）從117 MJ/m2降低至93.4 MJ/m2[24]；加入50%（wt）松木粉，PP的PHRR從1407 kW/m2降低至801 kW/m2[33]；加入60%（wt）木粉時，PP基WPC的PHRR為403.7 kW/m2，比純PP降低了76%[34]。

當(dāng)松木粉的加入量為50%（wt），HDPE基WPC的水平燃燒速率為18.0 mm/min，較HDPE降低了37%[25]；Stark等[29]發(fā)現(xiàn)，加入50%（wt）木粉，PE的PHRR和THR分別從1790 kW/m2和609 MJ/m2降低至PE基WPC的505 kW/m2和373 MJ/m2；當(dāng)木粉的加入量為60%（wt）時，PE的PHRR和THR分別為437 kW/m2和317 MJ/m2。

2.3 生物質(zhì)對熱塑性塑料高溫殘?zhí)柯实挠绊?/p>

熱塑性塑料屬于非積碳型材料，燃燒時很少有殘留物存在。生物質(zhì)作為積碳型材料，隨著熱解和燃燒的進(jìn)行，會產(chǎn)生阻礙熱傳導(dǎo)的炭層覆蓋在材料表面，在材料內(nèi)部形成溫度梯度，高溫下無法完全燃燒，產(chǎn)生殘留物。且生物質(zhì)作為填充料可以改變塑料的降解途徑，促進(jìn)炭化過程。生物質(zhì)在低于250℃時可以產(chǎn)生甲酸、乙酸和乙二醛[35]。這些產(chǎn)物可以加速脫水成碳，促進(jìn)塑料的交聯(lián)和炭層的生成[21]，炭層熱穩(wěn)定性好，不易燃燒。所以生物質(zhì)的加入可以提高熱塑性塑料的高溫殘?zhí)柯省?/p>

TGA數(shù)據(jù)顯示，加入30%（wt）木粉的PVC，700℃時的殘?zhí)柯蕿?7.85%（wt），比純PVC提高了30%[18]；加入37.5%（wt）木粉的PVC，700℃時的殘?zhí)柯时燃働VC提高了28.3%[19]；在50 kW/m2的熱輻射功率下，加入50%（wt）楊木纖維的PVC基WPC的成炭率與PVC和楊木纖維相比分別提高了7.8%和8%[31]。

500℃時PP的殘?zhí)柯蕿?，加入23%（wt）劍麻纖維，PP基WPC的高溫殘?zhí)柯侍岣咧?.31%（wt）[36]；松木粉添加量提高至40%（wt）時，PP基WPC的高溫殘?zhí)柯侍岣咧?1.2%（wt）[37]；WPC在50 kW/m2的熱輻射功率下，楊木粉添加量為80%（wt）時，PP基WPC的高溫殘?zhí)柯蔬_(dá)到了21.09%（wt），比純PP提高了96%[25]。

Lei等[38]通過TGA研究發(fā)現(xiàn)，溫度達(dá)到500℃時，PE完全燃燒，加入30%（wt）木粉，PE的高溫殘?zhí)柯侍岣咧罰E基WPC的5.8%（wt）；Li等[39]發(fā)現(xiàn)，加入30%（wt）木粉，PE在600℃的高溫殘?zhí)柯视?.5%（wt）提高至PE基WPC的2.5%（wt）。錢晨等[40]發(fā)現(xiàn)，加入40%（wt）木粉，HDPE在700℃的高溫殘?zhí)柯视?.9%（wt）提高至HDPE基WPC的9.5%（wt）。Deka等[41]通過TGA研究發(fā)現(xiàn)，加入40%（wt）木粉，PP/PE/PVC混合塑料的在600℃的高溫殘?zhí)柯视?.2%（wt）提高至WPC的7.3%（wt）。

2.4 生物質(zhì)對熱塑性塑料極限氧指數(shù)（LOI）的影響

LOI是評價(jià)聚合物燃燒性能的重要指標(biāo)之一，LOI越大，材料越不容易燃燒。生物質(zhì)作為積碳型材料，燃燒時能夠產(chǎn)生炭層，提高殘?zhí)柯?。生物質(zhì)作為填充料也能夠促進(jìn)熱塑性塑料脫水成碳，炭層的屏障作用降低熱釋放量和減少分解氣體的擴(kuò)散，可以延緩了熱塑性塑料的燃燒進(jìn)程，提高熱塑性塑料的阻燃性能。所以生物質(zhì)的加入可以提高熱塑性塑料的LOI。

PP、PE等熱塑性塑料是C、H化合物，極易燃燒，LOI一般介于17.5%～19%之間。添加30%（wt）木粉，PP基WPC的LOI提高至的21.3%[42]；添加40%（wt）椰子皮纖維，PP基WPC的LOI提高至20.1%[43]；加60%（wt）木粉，PP基WPC的LOI提高至22.3%[44]。木粉的添加量為50%（wt）時，HDPE基WPC的LOI提高至20%[45]。Stark等[29]通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，加入50%（wt）和60%（wt）的木粉，PE的LOI從19.3%分別提高至PE基WPC的19.7%和20.2%。

3 結(jié)論

生物質(zhì)作為木塑復(fù)合材料的重要組成部分，其燃燒性能與其所含的化學(xué)成分和結(jié)構(gòu)有關(guān)。生物質(zhì)中木質(zhì)素含量越高，纖維素含量越低，則可燃性能越差；結(jié)晶度越低、取向度越高，可燃性能也越差?？偨Y(jié)各生物質(zhì)對常見幾種熱塑性塑料燃燒性能的影響發(fā)現(xiàn)，生物質(zhì)的加入雖然會縮短熱塑性塑料的點(diǎn)燃時間和降低最初降解溫度，對熱塑性塑料產(chǎn)生不利的影響，但是作為填充料，生物質(zhì)卻能夠減小熱塑性塑料的熱釋放速率、提高高溫殘?zhí)柯屎蜆O限氧指數(shù)，有效提高熱塑性塑料的燃燒性能，對降低塑料制品的火災(zāi)風(fēng)險(xiǎn)有著積極的意義。

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Precess Influence of Biomass on Combustion Behaviors of Wood-Plastics Composite

SHENG Yu, ZHENG Shou-yang, ZHU De-qin*
（Fujian Key Laboratory of Polymer Materials, College of Materials Science and Engineering of Fujian Normal University, Fuzhou 350007, China）

The influence of biomass on combustion behaviors of wood-plastics composite (WPC) was introduced in this paper. The influences of cellulose, hemicelluloses and lignin in biomass and structure on the combustion behaviors of biomass were further analyzed. In general, the higher lignin and lower cellulose content in biomass as well as the lower levels of crystallinity and higher orientation, the lower flammability. And the flame retardant parameters such as initial ignition time, initial degradation temperature, heat release rate, char residue under the high temperature and oxygen index were reviewed in detail to evaluate the influence of biomass on combustion behaviors of Thermoplastics-based-WPC, such as PP-based-WPC, PE-based-WPC and PVC-based-WPC. The addition of biomass adversely affected the thermoplastics in some aspects such as shorten the initial ignition time and reduced the initial degradation temperature. But meanwhile, biomass could minimize the heat release rate, raised the char residue under the high temperature and limiting oxygen index. Overall biomass could effectively improve the combustion properties of WPC and reduced the fire risk of plastic products.

biomass; thermoplastic plastics; wood-plastic composites; combustion behaviors

TQ321.5

A

1004-8405(2015)02-0068-06

2015-03-31

福建省科技廳高校產(chǎn)學(xué)合作項(xiàng)目（2015Y4003）；福建省科技廳重大資助項(xiàng)目（2012Y4002）；福建省科技廳重點(diǎn)資助項(xiàng)目（2008Y0036）；福建省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（2010J01276）。

生 瑜（1966～），男，博士，研究員；主要從事聚合物基復(fù)合材料的研究。Dr.shengyu@163.com

* 通訊作者：朱德欽（1965～），女，教授；主要從事木塑復(fù)合材料的研究。zhudeqin@163.com