李文超，　王文浩，　何　巖，　黃民生，　李志洪，

周　焜1,2，　朱林林1,2

(1. 華東師范大學(xué) 上海市城市化生態(tài)過(guò)程與生態(tài)恢復(fù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 上?！?00241；

2. 華東師范大學(xué) 生態(tài)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院, 上海　200241)

黑臭河道沉積物中硫鐵行為與氮磷循環(huán)的耦合機(jī)制

李文超1,2，王文浩1,2，何巖1,2，黃民生1,2，李志洪1,2，

周焜1,2，朱林林1,2

(1. 華東師范大學(xué) 上海市城市化生態(tài)過(guò)程與生態(tài)恢復(fù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 上海200241；

2. 華東師范大學(xué) 生態(tài)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院, 上海200241)

摘要：硫、鐵的環(huán)境行為和氮、磷循環(huán)的耦合機(jī)制共同影響著河道內(nèi)源污染的釋放. 本文總結(jié)了黑臭河道沉積物中致黑、致臭的硫、鐵與關(guān)鍵營(yíng)養(yǎng)鹽氮、磷的環(huán)境行為以及它們之間耦合機(jī)制的最新研究進(jìn)展，提出加強(qiáng)沉積物中硫、鐵元素與氮、磷元素之間的耦合過(guò)程研究，對(duì)于解決目前黑臭河道治理過(guò)程中氮、磷營(yíng)養(yǎng)鹽難以達(dá)標(biāo)問(wèn)題具有重要意義.

關(guān)鍵詞：黑臭河道；沉積物；硫；鐵；氮；磷

第一作者：李文超，男，碩士研究生，研究方向?yàn)樗h(huán)境治理與修復(fù). E-mail: wenchaol@163.com.

0引言

1黑臭河道沉積物中的氮、磷、硫、鐵

自然水體的沉積物自上而下依次分為好氧帶和缺氧帶兩個(gè)分層，當(dāng)水體中溶解氧濃度較高時(shí)，沉積物中分層明顯. 但由于在黑臭水體中復(fù)氧和耗氧的失衡，使原本的兩個(gè)分層被破壞. 隨著水體中溶解氧水平降低，缺氧帶向沉積物—水界面縮移，甚至在污染嚴(yán)重情況下，沉積物普遍呈現(xiàn)厭氧狀態(tài)，氧化還原電位下降，形成高度還原性的氛圍[12].

1.1　黑臭河道沉積物中硫、鐵的環(huán)境行為理論分析

圖1　沉積物中硫和鐵元素的存在形態(tài)及轉(zhuǎn)化關(guān)系

一般在還原條件下或者較少的可溶性硫化物和過(guò)量鐵的情況下，沉積物中主要以FeS形式存在[17,18]. 只有少數(shù)的微生物能同化H2S，大多數(shù)情況下H2S必須在自身過(guò)量、活性鐵供應(yīng)不足的條件下，先轉(zhuǎn)變?yōu)榱蛩猁}，然后才能固定為有機(jī)硫化物. 一般在沉積環(huán)境中活性鐵缺少的情況下，溶解態(tài)H2S可能擴(kuò)散到上層沉積物或上覆水中，也可能再次被氧化形成硫的中間產(chǎn)物. 過(guò)量的有機(jī)質(zhì)往往致使硫化合物礦化不完全，導(dǎo)致沉積物中有機(jī)硫的大量積累. 沉積物中的硫化物除硫化金屬礦物、有機(jī)硫外還有溶解性硫化物、單質(zhì)硫，外界條件改變時(shí)這些硫類(lèi)物質(zhì)就可能會(huì)釋放到水體中[10].

1.2　黑臭河道沉積物中氮、磷元素的循環(huán)機(jī)制

圖2　沉積物中氮的存在形態(tài)及主要轉(zhuǎn)化關(guān)系

一般認(rèn)為水體厭氧是磷釋放的主要因素[25,26]，因?yàn)榱揍尫诺幕瘜W(xué)模式是在還原(厭氧)環(huán)境下利于磷的釋放，而氧化(好氧)環(huán)境有利于磷的沉積. 在沒(méi)有其他環(huán)境因素影響的情況下，沉積物的磷的釋放量隨pH值的升高而呈“U”型變化，即在中性范圍內(nèi)，沉積物磷釋放量最小，酸性和堿性條件下都能促進(jìn)磷的釋放[27]. 較高的硝酸根濃度可增加沉積物表面氧化層的厚度，相應(yīng)會(huì)削減磷的釋放，但是隨著沉積物氧化層的變薄，這種緩沖作用會(huì)被削弱，造成磷的釋放[28]. 磷在沉積物和水之間存在著一種吸附和釋放的動(dòng)態(tài)平衡，顆粒狀的有機(jī)磷經(jīng)微生物作用轉(zhuǎn)化為無(wú)機(jī)鹽溶解于間隙水中，再經(jīng)分子擴(kuò)散、生物擾動(dòng)、氣泡和水動(dòng)力擾動(dòng)等過(guò)程進(jìn)入水體.

2黑臭河道沉積物中硫、鐵與氮、磷循環(huán)的耦合機(jī)制

2.1　黑臭河道沉積物中鐵、硫元素環(huán)境行為與氮元素循環(huán)的耦合機(jī)制

2.2　黑臭河道沉積物中鐵、硫元素環(huán)境行為與磷元素循環(huán)的耦合機(jī)制

沉積物中鐵元素含量是影響內(nèi)源磷釋放的一個(gè)重要環(huán)境因子[43]，早在1941年Motiner就提出FeOOH的還原可能引起沉積物磷的釋放. Mcmanus等人[44]研究得出，鐵結(jié)合態(tài)磷較有機(jī)磷更容易導(dǎo)致磷向上覆水的釋放. 前人針對(duì)沉積物—水界面基礎(chǔ)上做出了大量研究，而對(duì)于沉積物表層、底層厭氧環(huán)境中，存在于這兩相的微生物作用考慮甚少，如鐵還原作用和硫還原作用，它們對(duì)磷在沉積物—水界面的遷移轉(zhuǎn)化所起的作用是不可忽視的[29,45].

黑臭河道形成初期，低溶氧下固態(tài)的Fe(OH)3易變成溶解態(tài)的Fe2+，原本被Fe(OH)3吸收的磷就會(huì)被釋放出來(lái)，同時(shí)被Fe(OH)3包裹的鐵結(jié)合態(tài)磷就會(huì)暴露出來(lái)，磷就會(huì)進(jìn)一步的釋放[46,47]. 在中下層水體或沉積物—水界面的厭氧狀態(tài)下，這些三價(jià)鐵化合物會(huì)溶解將磷釋放到上覆水中，但此時(shí)若有硫化物的存在，就會(huì)和鐵化合物生成硫化亞鐵等物質(zhì)，導(dǎo)致二價(jià)鐵不會(huì)從沉積物中釋放(見(jiàn)圖3). 在更深層或者表層的沉積物中，無(wú)論磷酸鹽的濃度多高都不會(huì)生成磷酸鐵. 但有研究表明，當(dāng)沉積物的氧化還原電位在-400 mV左右時(shí)，仍有大量Fe(Ⅲ)的存在[48]. 說(shuō)明因?yàn)檫@些Fe(Ⅲ)的存在仍有大量的磷被吸附，其中沉積物中的無(wú)定形鐵因?yàn)槠渚薮蟮奈奖砻?，?duì)磷的吸附效果最好.

注：SRB為硫酸鹽還原細(xì)菌，F(xiàn)eRB為鐵還原細(xì)菌

黑臭河道沉積物中硫元素通過(guò)以下兩個(gè)方面對(duì)其中的磷釋放產(chǎn)生極顯著的影響. 一方面通過(guò)硫酸鹽的還原作用產(chǎn)生H2S與Fe結(jié)合，使鐵結(jié)合態(tài)磷活化；另一方面，硫酸鹽的還原作用還會(huì)導(dǎo)致水體Eh降低和pH值升高，致使鐵結(jié)合態(tài)磷釋放出來(lái). 低氧淡水沉積環(huán)境中，硫酸根的還原及硫化物的形成會(huì)使磷化合物(如FePO4)中的金屬離子發(fā)生還原，導(dǎo)致磷酸根的釋放和硫化物(如FeSX)的形成；硫化物在固定金屬離子的過(guò)程中，也使原來(lái)固定的磷發(fā)生釋放，形成內(nèi)源污染. 黃廷林等[49]研究得出沉積物—水界面處的某些微生物(主要為硫酸鹽還原菌)在溶解氧匱乏的情況下，利用硫酸根為電子受體使沉積物中的磷大量釋放.

好氧狀態(tài)下的沉積物也會(huì)發(fā)生磷釋放，但并不是所有形態(tài)的磷都會(huì)釋放，沉積物中的有機(jī)質(zhì)被好氧分解，使不溶態(tài)的有機(jī)磷被轉(zhuǎn)化為無(wú)機(jī)磷，易被釋放出來(lái). 只是在沉積物中有機(jī)磷的含量很少或者有機(jī)質(zhì)的吸附作用，導(dǎo)致不管在釋放量上還是釋放速度上都要比厭氧狀態(tài)下要小得多. 反而在厭氧狀態(tài)下，硫酸鹽還原菌通過(guò)自身生理生化作用蓄積大量的有機(jī)磷，再利用沉積物中的有機(jī)磷作為電子供體，進(jìn)行硫酸鹽還原作用將其礦化[50]. 厭氧沉積物中被鐵捕獲的磷最終會(huì)向上擴(kuò)散遷移，因此會(huì)導(dǎo)致表層沉積物磷的富集以及鐵的不足，并且可能促使藍(lán)鐵礦(Fe3(PO4)2)沉淀產(chǎn)生，而藍(lán)鐵礦在pH值不等于5.5的情況下更傾向于溶解，在氧化還原條件變化或硫酸鹽還原反應(yīng)存在情況下，藍(lán)鐵礦會(huì)還原為溶解度更低的硫鐵礦和可溶的磷酸根離子[51]. 總而言之，黑臭河道中磷元素形態(tài)轉(zhuǎn)化受鐵、硫元素的影響，使其釋放量比自然水體中的要大得多.

2.3　黑臭河道沉積物中鐵、硫元素環(huán)境行為與氮、磷元素循環(huán)的耦合機(jī)制

在黑臭河道沉積物中，硫酸鹽利用水體中的有機(jī)質(zhì)，被還原成硫化氫，其與由三價(jià)鐵還原生成的二價(jià)鐵結(jié)合生成硫化亞鐵，并可進(jìn)一步與其他含硫物質(zhì)生成黃鐵礦. 有機(jī)質(zhì)不僅可以還原硫酸鹽，而且還可以還原三價(jià)鐵，三價(jià)鐵被還原的同時(shí)與其結(jié)合的磷就會(huì)釋放出來(lái). 除此以外，有機(jī)質(zhì)本身在微生物的作用下礦化為氨氮. 一旦水體復(fù)氧，二價(jià)鐵也變得不穩(wěn)定，被氧化為三價(jià)鐵，同時(shí)氨氮可能被轉(zhuǎn)化為硝氮，水體中的反硝化細(xì)菌會(huì)利用二價(jià)鐵和黃鐵礦作為電子供體還原硝氮. 黑臭河道沉積物中鐵、硫元素環(huán)境行為與氮、磷元素循環(huán)的耦合機(jī)制總結(jié)如圖4.

圖4　黑臭河道沉積物中硫、鐵、氮以及磷元素的耦合機(jī)制

3結(jié)語(yǔ)

硫、鐵是河道致黑、致臭的主導(dǎo)元素，氮、磷是水體水質(zhì)控制的關(guān)鍵營(yíng)養(yǎng)鹽，研究沉積物中的硫、鐵與氮、磷元素之間的耦合關(guān)系，對(duì)于實(shí)現(xiàn)黑臭河道內(nèi)源的有效控釋具有重要意義. 目前關(guān)于內(nèi)源氮、磷營(yíng)養(yǎng)鹽行為研究，往往忽略硫、鐵循環(huán)的影響作用，不利于實(shí)現(xiàn)對(duì)內(nèi)源氮、磷營(yíng)養(yǎng)鹽的有效控釋.

(1) 加大黑臭河道沉積物中微生物利用硫、鐵化合物進(jìn)行反硝化的研究. 反硝化作為氮循環(huán)中重要的一環(huán)，反硝化細(xì)菌除了可以利用有機(jī)物為電子供體來(lái)還原氮氧化物，還可以利用含硫化合物、二價(jià)鐵離子作為電子供體完成反硝化. 反硝化是去除水體中氮元素的重要途徑，同時(shí)也能減少河道水體中含硫化合物和二價(jià)鐵離子，有效的控制水體黑臭現(xiàn)象.

如何有效調(diào)控沉積物中硫、鐵元素與氮、磷元素之間的耦合過(guò)程，實(shí)現(xiàn)底泥內(nèi)源氮、磷營(yíng)養(yǎng)鹽有效控釋的同時(shí)緩解河道的黑臭，是一項(xiàng)值得探討的工作. 除此之外，還需要進(jìn)一步從分子生物學(xué)角度系統(tǒng)解析它們之間耦合的微生物機(jī)制.

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(責(zé)任編輯張晶)

Coupling of sulfur and iron with nitrogen and phosphorus in sediments of malodorous river: A review

LI Wen-chao1,2,WANG Wen-hao1,2,HE Yan1,2,HUANG Min-sheng1,2,

LI Zhi-hong1,2,ZHOU Kun1,2,ZHU Lin-lin1,2

(1.ShanghaiKeyLabforUrbanEcologicalProcessesandEco-Restoration,EastChinaNormalUniversity,

Shanghai200241,China;

2.SchoolofEcologicalandEnvironmentalSciences,EastChinaNormalUniversity,Shanghai200241,China)

Abstract:The coupling of sulfur and iron with nitrogen and phosphorus are intertwined to regulate the release of endogenous pollution from polluted river sediments. This paper summarized the environment behavior of blackening and odor-causing elements of sulfur and iron with key nutrients of nitrogen and phosphorus as well as the latest research progress on their coupling mechanisms. It also emphasized the great significance of exploring the coupling progress of sulfur and iron with nitrogen and phosphorus for solving the tough problem of reducing the nitrogen and phosphorus levels below national consent standards in treating malodorous rivers.

Key words:malodorous river；sediment；sulfur；iron；nitrogen；phosphorous

通信作者：何巖，女，副教授，博士，研究方向?yàn)樗h(huán)境治理與修復(fù). E-mail: yhe@des.ecnu.edu.cn.

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金(41101471、51278192、41001347);上海市科委社會(huì)發(fā)展重點(diǎn)項(xiàng)目(12231201900); 中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金資助; 國(guó)家科技重大專(zhuān)項(xiàng)(2013ZX07310001、2014ZX07101012)

收稿日期：2014-07

中圖分類(lèi)號(hào)：X522

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

DOI:10.3969/j.issn.1000-5641.2015.02.001

文章編號(hào)：1000-5641(2015)02-0001-08