陳建軍，　張　建，　黃民生，　盧少勇

(1. 三峽大學(xué) 水利與環(huán)境學(xué)院，湖北 宜昌　443002;

2. 華東師范大學(xué) 城市化生態(tài)過(guò)程與生態(tài)恢復(fù)上海市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上?！?00062;

3. 中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院, 環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京　100012)

硝酸鹽介導(dǎo)底泥硫自養(yǎng)反硝化的過(guò)程、效應(yīng)和應(yīng)用

陳建軍1，張建1，黃民生2，盧少勇3

(1. 三峽大學(xué) 水利與環(huán)境學(xué)院，湖北 宜昌443002;

2. 華東師范大學(xué) 城市化生態(tài)過(guò)程與生態(tài)恢復(fù)上海市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海200062;

3. 中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院, 環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100012)

摘要：底泥黑臭是當(dāng)前我國(guó)城市河道水環(huán)境污染中亟待解決的問(wèn)題.近年來(lái)利用硝酸鈣促生底泥土著微生物以修復(fù)底泥黑臭的原位處理技術(shù)受到了不少關(guān)注，然而對(duì)于該過(guò)程中關(guān)鍵的硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)的研究較為少見(jiàn).文章介紹了硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)在環(huán)境治理領(lǐng)域的基礎(chǔ)研究和相關(guān)技術(shù)應(yīng)用情況，論述了硝酸鹽介導(dǎo)的底泥硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)的特點(diǎn)、產(chǎn)生過(guò)程、該反應(yīng)過(guò)程中普遍存在的副產(chǎn)物)累積現(xiàn)象，以及底泥硫自養(yǎng)反硝化相關(guān)功能菌群及其生態(tài)關(guān)系等方面的研究進(jìn)展，提出了在這些研究領(lǐng)域中尚不清楚的一些科學(xué)問(wèn)題.最后指出，對(duì)黑臭底泥修復(fù)過(guò)程中硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)的脫氮過(guò)程、脫氮貢獻(xiàn)率，以及該過(guò)程中功能菌種群生態(tài)特征變化的研究，可進(jìn)一步促進(jìn)我國(guó)城市河道黑臭治理研究工作的深入和發(fā)展.

關(guān)鍵詞：黑臭底泥；硝酸鹽；硫自養(yǎng)反硝化；自養(yǎng)反硝化菌；硫酸鹽還原菌

第一作者：陳建軍, 男, 博士,講師, 研究方向?yàn)樗h(huán)境治理與生態(tài)修復(fù). E-mail: jjchen1980s@hotmail.com.

0引言

近年來(lái)我國(guó)河流的水質(zhì)污染和生態(tài)退化嚴(yán)重，不少城市河道出現(xiàn)了季節(jié)或終年性的水體黑臭現(xiàn)象[1].水體黑臭破壞了河道的水生態(tài)系統(tǒng)和周邊環(huán)境，甚至影響到周邊居民的身心健康.底泥(沉積物)是河道水環(huán)境的重要組成要素，也是水中營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)和污染物的蓄積庫(kù)及遷移轉(zhuǎn)化的載體[2].在瑞典，夏季的河道中幾乎有 99%的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)來(lái)源于底泥；美國(guó) EPA 在 1998 年的調(diào)查報(bào)告中指出，美國(guó)發(fā)生的2 000多起魚(yú)類消費(fèi)問(wèn)題來(lái)源于底泥的污染[2,3].在國(guó)內(nèi)，上海蘇州河的水質(zhì)曾因底泥耗氧性有機(jī)污染物和重金屬的釋放而下降一到二個(gè)等級(jí)；在廣州的污染河道中，內(nèi)源污染負(fù)荷也占相當(dāng)?shù)谋壤?，最近有研究?bào)道污染底泥是重污染河流釋放硫化氫的主要來(lái)源[4,5].目前，河湖底泥的嚴(yán)重污染及其控制和治理已成為世界所關(guān)注的環(huán)境問(wèn)題.

1硫自養(yǎng)反硝化在水環(huán)境治理領(lǐng)域的研究和應(yīng)用

在水污染控制與治理研究領(lǐng)域，目前在世界各國(guó)均有利用硫自養(yǎng)反硝化處理污水的研究和應(yīng)用，相關(guān)報(bào)道來(lái)自于對(duì)化糞池出水、人工濕地出水、城市生活污水和工業(yè)廢水的處理(如“硫—石灰石自養(yǎng)反硝化”工藝[11-13]).利用硫自養(yǎng)反硝化去除地下水和飲用水中的硝酸鹽氮在國(guó)外已有近30年的研究歷史，近年來(lái)國(guó)內(nèi)的相關(guān)研究報(bào)道也逐漸增多[14-16].沉積物是河湖等水環(huán)境中水體污染物遷移轉(zhuǎn)化的重要蓄積庫(kù)和載體.然而，目前關(guān)于水底沉積物中硫自養(yǎng)反硝化的研究并不多見(jiàn).

在河道黑臭底泥的原位生化治理中，國(guó)內(nèi)外研究較多的是投加硝酸鈣作為底泥中土著微生物的電子受體，避免微生物利用硫酸根離子作為電子受體而產(chǎn)生硫化氫；另外加的硝酸鹽能夠和硫化亞鐵等發(fā)生氧化反應(yīng)，從而消除底泥的黑臭現(xiàn)象[17].目前該技術(shù)在加拿大Hamilton港、香港城門(mén)河、啟德機(jī)場(chǎng)明渠的治理等工程實(shí)踐中均取得了較好的效果[2,18,19]，在我國(guó)的其它地區(qū)也有不少相關(guān)試驗(yàn)研究報(bào)道[9,20-22].在香港的城門(mén)河，利用投藥船向黑臭底泥中投加硝酸鈣的示范工程實(shí)施后，在16.9 hm2的監(jiān)測(cè)范圍內(nèi)2年數(shù)據(jù)監(jiān)測(cè)分析表明，本工程對(duì)黑臭底泥改善效果的平均有效期為4.1年，在3.6年內(nèi)底泥的氧化還原電位(ORP)維持在高于-200 mV的水平，2年內(nèi)底泥的TOC(總有機(jī)碳)的去除率平均為16.5%；在對(duì)底泥的修復(fù)過(guò)程中，河道的上覆水水質(zhì)也得到了改善[23].劉樹(shù)娟等以硝酸鈣作為氧化劑，對(duì)深圳河污染底泥的修復(fù)研究表明[9]，當(dāng)硝酸鈣投加量為1. 68 g/g時(shí)，AVS 的去除率達(dá)到 92%，且可有效避免硝酸鈣向上覆水釋放，適合工程應(yīng)用；硝酸鈣能引起底泥中微生物多樣性的增加，然而，硝酸鈣對(duì)河流底泥中GEM和2-MIB 等典型嗅味物質(zhì)的控制效果較差.

在底泥中投加的硝酸鈣劑量一旦過(guò)量，會(huì)對(duì)底泥的微生物產(chǎn)生毒性并影響底泥上覆水的水質(zhì)[24].針對(duì)硝酸鈣水溶性較好，投到底泥中后易釋放的問(wèn)題，有研究人員利用包裹了硝酸鈣的黃土顆粒(ocherpellets)開(kāi)展了污染底泥的修復(fù)的試驗(yàn)，結(jié)果表明該材料明顯增強(qiáng)了硝酸鹽的的緩釋性能，改善了污染底泥的修復(fù)效果[25，26].關(guān)于硝酸鈣投加量的設(shè)計(jì)，國(guó)內(nèi)所報(bào)道的多數(shù)試驗(yàn)研究參照或選擇以前的國(guó)外工程案例.在已有的利用硝酸鹽修復(fù)河道黑臭底泥的試驗(yàn)研究中，不同的研究者對(duì)技術(shù)效果監(jiān)測(cè)指標(biāo)的選擇不盡相同.在香港的示范工程中主要監(jiān)測(cè)指標(biāo)包括AVS、Redox和Residualnitrate(殘留的硝酸鹽)；在內(nèi)地，選擇的監(jiān)測(cè)指標(biāo)也不統(tǒng)一，包括底泥生物降解能力(G值)、底泥CODCr含量、AVS去除率、硫化物含量以及底泥異養(yǎng)細(xì)菌總數(shù)、反硫化細(xì)菌總數(shù)等[22,23,27].另外，到目前為止關(guān)于修復(fù)過(guò)程中關(guān)鍵的硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)的機(jī)理研究較為少見(jiàn).可以預(yù)見(jiàn)，對(duì)于硝酸鹽介導(dǎo)的黑臭底泥原位修復(fù)過(guò)程中硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)的脫氮過(guò)程、生態(tài)效應(yīng)、功能微生物作用機(jī)理的深入系統(tǒng)研究，可促進(jìn)硝酸鹽投加劑量、調(diào)理劑的添加和配比、投藥范圍、投藥周期等技術(shù)參數(shù)進(jìn)一步細(xì)化和優(yōu)化，以促進(jìn)工程示范研究的開(kāi)展和實(shí)際應(yīng)用的推廣.

2底泥硫自養(yǎng)反硝化的脫氮過(guò)程

硝酸鹽投加到受污染的底泥中以后會(huì)引起一系列復(fù)雜的生化效應(yīng).在缺氧的條件下，硝酸鹽可以促進(jìn)底泥中反硝化作用的發(fā)生，具體有兩種反應(yīng)途徑[9,17,28]：

(1)

(2)

在已有的相關(guān)文獻(xiàn)中，關(guān)于底泥硫自養(yǎng)反硝化脫氮效果的研究方法主要是對(duì)氮反應(yīng)產(chǎn)物的檢測(cè)，并從底泥氮的物料平衡角度進(jìn)行分析[28,31].Cardoso等報(bào)道反應(yīng)式(2)可以代表底泥硫自養(yǎng)反硝化的過(guò)程[32]，然而也有研究者認(rèn)為該過(guò)程應(yīng)該用反應(yīng)式(3)和(4)表示更全面準(zhǔn)確，因?yàn)樵谠摲磻?yīng)過(guò)程中，硝酸鹽的還原產(chǎn)物究竟是N2還是N2O目前仍無(wú)定論.總體來(lái)看，已有的相關(guān)研究對(duì)于底泥硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)脫氮轉(zhuǎn)化過(guò)程及其脫氮過(guò)程中副產(chǎn)物產(chǎn)生機(jī)制的解釋仍不清晰.

(3)

(4)

對(duì)海洋及河口沉積物的氮循環(huán)的已有相關(guān)研究表明，在缺氧或厭氧的環(huán)境下，反硝化反應(yīng)和厭氧氨氧化反應(yīng)均可產(chǎn)生氮?dú)?，且通常情況下厭氧氨氧化的脫氮效果被認(rèn)為是反硝化的作用[26-28].因此，可以設(shè)想在外加硝酸鹽刺激河道底泥產(chǎn)生硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)的過(guò)程中，缺氧的底泥環(huán)境中可能會(huì)同時(shí)伴有異養(yǎng)反硝化和厭氧氨氧化反應(yīng)的發(fā)生.在已有的底泥硫自養(yǎng)反硝化文獻(xiàn)報(bào)道中，未見(jiàn)有對(duì)該過(guò)程中可能存在的異養(yǎng)反硝化和厭氧氨氧化反應(yīng)的分析和鑒定.因此，進(jìn)一步解析底泥硫自養(yǎng)反硝化的脫氮過(guò)程和效果，可以明確硝酸鹽介導(dǎo)的黑臭底泥原位修復(fù)過(guò)程中，硫自養(yǎng)反硝化在底泥脫氮效應(yīng)中的作用和貢獻(xiàn)率.

3底泥硫自養(yǎng)反硝化的微生態(tài)效應(yīng)

目前已報(bào)道的硫自養(yǎng)反硝化菌包括Thiobacilladenitrificans(脫氮硫桿菌)、Sulfurimonasdenitrificans和一些新發(fā)現(xiàn)的種類如Thioalkalivibrio、Thioalikalimicrobium、Thioalkalispira等，這些菌已在自然環(huán)境(如熱液噴泉、海洋沉積物、堿湖)和人工環(huán)境(如油田、地下石油儲(chǔ)罐、廢水處理廠)中被分離和鑒定出來(lái).其中，Thiobacillusdenitrificans和Sulfurimonasdenitrificans是被研究得最多的兩種菌，目前對(duì)這兩種菌的全基因組測(cè)序工作已經(jīng)完成[9,29,30].另外，有文獻(xiàn)介紹了其中一些新菌種的生活史對(duì)策以及海洋沉積物中硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)和硝酸鹽異化還原成銨(DNRA)反應(yīng)的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系[12].到目前為止，在α-, β-, γ-, 和ε-變形菌中有14種菌被鑒別為硫自養(yǎng)反硝化菌(NR-SOB)[12,31]研究表明，硝酸鹽投加到河道黑臭底泥中后，能夠引起底泥中微生物群落結(jié)構(gòu)的演替，某些微生物在硫自養(yǎng)反硝化發(fā)生的過(guò)程中成為了優(yōu)勢(shì)菌群，如γ-變型菌、β-變型菌和芽抱桿菌等[9,33].然而，到目前為止，在相關(guān)文獻(xiàn)中并沒(méi)有見(jiàn)到對(duì)沉積物中硫自養(yǎng)反硝化菌的活性、分布和生物多樣性進(jìn)行較為深入和系統(tǒng)研究的報(bào)道.

對(duì)于硝酸鈣介導(dǎo)的底泥自養(yǎng)反硝化可能產(chǎn)生的微生態(tài)環(huán)境影響，目前已有的研究報(bào)道也存在一些分歧.有研究表明，硝酸鈣的投加會(huì)造成底泥向上覆水釋放硝酸鹽氮，增加底泥中的ΣSEM/AVS導(dǎo)致底泥重金屬的生物毒性風(fēng)險(xiǎn)增加，另外反應(yīng)的副產(chǎn)物(N2O、NO)也可能會(huì)對(duì)底泥中的微生物產(chǎn)生生物毒性[37,38].然而，也有試驗(yàn)研究表明對(duì)硝酸鈣劑量及投藥方式進(jìn)行調(diào)控后，硝酸鹽的釋放量不會(huì)對(duì)上覆水水質(zhì)產(chǎn)生明顯影響[9,20]；另由于提取試劑的影響，以前文獻(xiàn)報(bào)道的ΣSEM值可能高于實(shí)際的可溶性重金屬含量.亦有研究報(bào)道，硝酸鈣對(duì)底泥產(chǎn)生的生物毒性只是短暫的現(xiàn)象，在145 d的試驗(yàn)后，底泥中的生物毒性基本消失[39].

4結(jié)語(yǔ)

由于可以實(shí)現(xiàn)同步脫氮除硫，硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)在工業(yè)廢水處理和地下水硝酸鹽去除等研究領(lǐng)域已收到廣泛的關(guān)注，在受污染的海洋底泥原位修復(fù)中也有一些相關(guān)的研究報(bào)道.目前我國(guó)的城市河道黑臭現(xiàn)象較普遍，利用硝酸鹽促生底泥土著微生物修復(fù)底泥黑臭的原位修復(fù)技術(shù)也有一些相關(guān)研究報(bào)道.已有應(yīng)用研究報(bào)道了硝酸鹽的投加可以氧化河道黑臭底泥中95%的硫化物，去除16.5%的TOC，維持底泥ORP高于-200 mV的水平，并在4年內(nèi)抑制底泥的黑臭現(xiàn)象發(fā)生，改善了河道上覆水的水質(zhì).相關(guān)試驗(yàn)研究主要報(bào)道了合適的硝酸鈣投加量及投加方式可提高底泥硫化物的去除率，引起底泥中微生物多樣性的增加，并減少硝酸鹽向上覆水中的釋放量.一些相關(guān)研究提出了在底泥硫自養(yǎng)反硝化過(guò)程中普遍存在著副產(chǎn)物N2O、NO產(chǎn)生和累積的現(xiàn)象，然而目前的研究對(duì)該反應(yīng)過(guò)程的解析卻不夠深入和系統(tǒng)，存在的一些仍不清晰的科學(xué)問(wèn)題.如硫自養(yǎng)反硝化在底泥脫氮轉(zhuǎn)化中的貢獻(xiàn)率，環(huán)境因子對(duì)硫自養(yǎng)反硝化脫氮過(guò)程中副產(chǎn)物累積現(xiàn)象的影響，以及該反應(yīng)過(guò)程中底泥SRB和NR-SOB種群之間的生態(tài)關(guān)系變化規(guī)律等.對(duì)這些科學(xué)問(wèn)題的探討，以及對(duì)城市河道黑臭底泥的硫自養(yǎng)反硝化過(guò)程、效果及其微生態(tài)學(xué)效應(yīng)機(jī)制的研究，可以促進(jìn)河道黑臭底泥原位修復(fù)技術(shù)參數(shù)的優(yōu)化，為河道水環(huán)境的黑臭治理研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和技術(shù)參考.

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(責(zé)任編輯張晶)

E-mail: mshuang@des.ecnu.edu.cn.

Research of process, effect and application on the nitrate-induced sulfur autotrophic denitrification in polluted sediment: A review

CHEN Jian-jun1,ZHANG Jian1,HUANG Min-sheng2,LU Shao-yong3

(1.Collegeofhydraulic&EnvironmentEngineering,ChinaThreeGorgesUniversity,

YichangHubei443002,China;

2.ShanghaiKeyLabforUrbanEcologicalProcessesandEco-restoration,

EastChinaNormalUniversity,Shanghai200062,China;

3.StateKeyLaboratoryofEnvironmentalCriteriaandRiskAssessment,

ChineseResearchAcademyofEnvironmentalSciences,Beijing100012,China)

Abstract:The black odor problems in the urban river of current China are in need to be solved urgently. In recent years, the in-suit polluted sediment remediation technology of nitrate-induced indigenous microbial promoting was focused among many researchers. However, attention on the key reaction of sulfur autotrophic denitrification (SAD) was comparatively rare. The application research situations of SAD in the field of environmental pollution control were firstly introduced in this paper. Then the characters, the course of SAD, the production and accumulation byproducts ) reaction in sediment were discussed, as well as the research progress in population ecology characters and the population ecological relation between NR-SOB and SRB. In addition, the some scientific problems in these researches which are not clear now were pointed out in the text. Finally, it was proposed that the research work of the denitrification process and mechanism of molecular ecology on sulfur autotrophic denitrification in the black-odor river sediment were important to the development of black odor control research work in the river of China.

Key words:black-odor sediment;nitrate;sulfur autotrophic denitrification;NR-SOB;SRB

通信作者：黃民生，男，教授，博士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)樗廴究刂婆c生態(tài)修復(fù).

基金項(xiàng)目：國(guó)家青年科學(xué)基金(41401586)；國(guó)家科技重大專項(xiàng)(2009ZX07317-006)

收稿日期：2014-09

中圖分類號(hào)：X522

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

DOI:10.3969/j.issn.1000-5641.2015.02.011

文章編號(hào)：1000-5641(2015)02-0091-07