童 敏，黃民生，何 巖，曹承進(jìn)

（1．華東師范大學(xué) 生態(tài)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，上海 200062；2．上海寶鋼新型建材科技有限公司，上海 201900）

0 引 言

近年來(lái)，土地資源緊缺是制約城市經(jīng)濟(jì)發(fā)展的瓶頸．灘涂圍墾土壤已成為我國(guó)后備土壤資源，在緩解城市建設(shè)和經(jīng)濟(jì)發(fā)展對(duì)土地的需求矛盾過(guò)程中發(fā)揮著重要作用．溫州市為了拓寬土地利用資源，確定了“島陸相連、圍涂造地、開(kāi)發(fā)港口”的發(fā)展方向，提出了“溫州半島工程”的開(kāi)發(fā)計(jì)劃，工程施工地點(diǎn)為溫州淺灘．溫州靈昆淺灘位于甌江口之外，介于溫州市龍灣區(qū)靈昆島和洞頭縣霓嶼島之間，是目前甌江河口區(qū)域內(nèi)規(guī)模最大、發(fā)育較為完整的灘涂［1］．最大灘寬為4．2 km，灘長(zhǎng)14 km，中潮位以上的灘面面積為1 067 hm2，低潮位以上灘面面積高達(dá)2 400 hm2［2］．溫州半島淺灘圍涂工程使溫州從濱江型城市向?yàn)I海型城市轉(zhuǎn)化，對(duì)解決溫州土地瓶頸制約和促進(jìn)整個(gè)溫州社會(huì)經(jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展具有重要的意義．

然而，圍墾區(qū)灘涂土壤是重金屬等難降解的污染物極易累積的場(chǎng)所．隨著經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展，大量污染物質(zhì)如營(yíng)養(yǎng)鹽、重金屬等通過(guò)工業(yè)廢水、生活污水、城市垃圾和大氣沉降等排放到水體中，最終匯入海洋．其中，重金屬不易降解，易與顆粒物結(jié)合并聚集，這對(duì)灘涂圍墾土壤的生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生了嚴(yán)重影響．同時(shí)，圍墾區(qū)所采用的回填材料包括建筑垃圾、疏浚泥沙及河道淤泥等．已有研究表明溫州河道淤泥中富含重金屬等污染物質(zhì)［3］，這可能會(huì)限制圍墾區(qū)土壤的開(kāi)發(fā)利用，所以有必要對(duì)溫州淺灘圍墾區(qū)土壤的重金屬污染現(xiàn)狀進(jìn)行研究．本文以溫州淺灘圍墾區(qū)土壤為研究對(duì)象，通過(guò)對(duì)不同吹填類(lèi)型的圍墾土壤重金屬含量進(jìn)行研究和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，為合理規(guī)劃圍墾區(qū)土壤提供理論依據(jù)．

1 材料與方法

1．1 樣品采集與預(yù)處理

圖1 圍墾區(qū)采樣點(diǎn)分布Fig．1 Sampling sites in reclamation district

采樣調(diào)查區(qū)位于溫州市靈昆島淺灘，于2012年7月采集土壤樣品（見(jiàn)圖1）．根據(jù)吹填時(shí)間和吹填材料不同在圍墾區(qū)設(shè)置7個(gè)采樣點(diǎn)，其中LK1（27°57′4．80"N，120°55′24．80"E）已完成吹填3年，為農(nóng)業(yè)生產(chǎn)用地，LK2（27°56′51．20″N，120°56′37．30″E）已完成吹填，表層土壤已經(jīng)固化，吹填材料為砂土和建筑垃圾，LK3（27°56′23．13″N，120°56′7．81″E）為吹填區(qū)內(nèi)天然的蘆葦塘，LK4（27°56′20．15″N，120°58′11．25"E）正在進(jìn)行吹填，吹填材料包括底泥、建筑垃圾和砂土等．LK5（27°56′18．12″N，120°58′12．49″E）為靠近東圍堤的灘涂土壤．LK6（27°57′13．55″N，120°56′42．94″E）已完成吹填，吹填材料為底泥，表層土壤已經(jīng)固化．在6個(gè)采樣點(diǎn)采集100 cm柱狀樣品，按0～5 cm，5～10 cm，10～15 cm，15～20 cm，20～40 cm，40～60 cm，60～80 cm，80～100 cm對(duì)柱狀樣進(jìn)行切分．

1．2 樣品分析測(cè)試

采用真空冷凍干燥機(jī)對(duì)土壤樣品進(jìn)行冷凍干燥，干燥后的樣品剔除雜物后，用研缽研碎，過(guò)120目尼龍篩，混勻后進(jìn)行四分法取樣，干燥保存．土壤樣品采用HNO3－HClO4－HF消解，消解完畢，用超純水轉(zhuǎn)移至25mL容量瓶中，定容待測(cè)．土壤中重金屬元素Cd、Cr、Cu、Zn、Mn、Ni和Pb的含量采用700－ES型ICP－OES測(cè)定，Hg和As含量采用AFS－9230雙道原子熒光光度計(jì)測(cè)定．在測(cè)定過(guò)程中設(shè)置空白樣，同時(shí)進(jìn)行重復(fù)樣和標(biāo)樣分析，保證實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可靠性．

1．3 評(píng)價(jià)方法

1．3．1 地累積指數(shù)評(píng)價(jià)法

德國(guó)科學(xué)家Muller于1969年提出的地累積指數(shù)（Igeo）是一種研究水環(huán)境沉積物中重金屬污染的定量指標(biāo)［4］，被廣泛用于評(píng)價(jià)現(xiàn)代沉積物中重金屬的污染狀況．其利用重金屬的總量與地球化學(xué)背景值的關(guān)系，直觀地反映外源重金屬在沉積物中的富集程度，計(jì)算公式為：

式中，Ci是沉積物重金屬元素i的實(shí)測(cè)值（mg／kg）；Bi為該重金屬元素的地球化學(xué)背景值，以浙江省溫瑞平原土壤元素背景值［5］作為參考．地累積指數(shù)共分7級(jí)，與沉積物中重金屬污染程度的關(guān)系見(jiàn)表1．

表1 地累積指數(shù)等級(jí)與污染程度Tab．1 Geo－accumulation index and pollution levels of heavy metals

1．3．2 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)法

瑞典科學(xué)家Hakanson于1980年提出了潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)評(píng)價(jià)法（potential ecological risk index，RI）［6］．該評(píng)價(jià)方法將重金屬與生態(tài)危害、生物毒性有機(jī)結(jié)合，以重金屬含量、數(shù)量、毒性和評(píng)價(jià)區(qū)域?qū)χ亟饘俚拿舾行运膫€(gè)基本條件為原則．不僅反映某一特定環(huán)境條件下底泥中各種重金屬對(duì)環(huán)境的影響，也反映了環(huán)境中多種重金屬的綜合效應(yīng)，而且定量地劃分出潛在生態(tài)危害程度．該方法的計(jì)算方法如下：

Hakanson根據(jù)8種污染物（PCB、Hg、As、Cu、Cd、Pb、Zn和Cr）的含量對(duì)、和RI值對(duì)應(yīng)的污染等級(jí)進(jìn)行了劃分，見(jiàn)表2．

表2 底泥中、和RI的污染等級(jí)Tab．2 Pollution degree standards for 、和RIin sediment

表2 底泥中、和RI的污染等級(jí)Tab．2 Pollution degree standards for 、和RIin sediment

Cif Cd 污染等級(jí) Eir RI 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度＜1 ＜8 輕微 ＜40 ＜150輕微1～3 8～16 中等 40～80 150～300 中等3～6 16～32 重 80～160 300～600 強(qiáng)≥6 ≥32 嚴(yán)重 160～320≥320 ≥600 很強(qiáng)極強(qiáng)

1．4 土壤生物毒性試驗(yàn)

發(fā)光細(xì)菌毒性試驗(yàn)中所用的發(fā)光細(xì)菌為青?；【鶴67（Vibrio qinghaiensis）菌株凍干粉．測(cè)試儀器為BHP9511型水質(zhì)毒性分析儀．取2 mL3%的NaCl溶液于平底玻璃管中，加入20μL復(fù)蘇菌液，測(cè)定其發(fā)光強(qiáng)度值，在適宜范圍內(nèi)即可用作實(shí)驗(yàn)測(cè)定菌液．以2 mL 3%NaCl溶液作為空白對(duì)照，向樣品管中加入2 mL上覆水或者底泥浸出液，依次加入20 μL菌液，充分搖勻后，待反應(yīng)15 min后用毒性分析儀依次測(cè)定空白管和樣品管的發(fā)光度，樣品毒性即相關(guān)發(fā)光度以樣品管的發(fā)光度占空白管發(fā)光度的比例計(jì)算．

表3 毒性評(píng)價(jià)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)［7］Tab．3 Evaluation standard of toxicity

熱帶爪蟾胚胎毒性試驗(yàn)中挑選實(shí)驗(yàn)室養(yǎng)殖的性成熟的熱帶爪蟾6對(duì)，人工注射HCG誘導(dǎo)產(chǎn)卵．每對(duì)爪蟾各注射2次HCG（初次注射20個(gè)單位，36 h后注射100個(gè)單位），待爪蟾抱對(duì)產(chǎn)卵后收集胚胎，從產(chǎn)卵較好的3對(duì)爪蟾的胚胎中，挑選出達(dá)到NF10－11階段且正常發(fā)育的胚胎進(jìn)行實(shí)驗(yàn)．采用24孔板的培養(yǎng)皿進(jìn)行胚胎暴露實(shí)驗(yàn)，以系統(tǒng)水作為對(duì)照．樣品各設(shè)4個(gè)平行，每個(gè)平行樣選取10個(gè)胚胎進(jìn)行實(shí)驗(yàn)．暴露于浸出液中的胚胎置于培養(yǎng)箱中25℃下培養(yǎng)，24 h后將未孵化的胚胎挑選出，記錄胚胎孵化數(shù)，更換一次暴露液，接著培養(yǎng)24 h后統(tǒng)計(jì)孵化后胚胎的存活數(shù)與死亡數(shù)．在解剖鏡下觀察胚胎的生長(zhǎng)發(fā)育狀況，并對(duì)畸形胚胎進(jìn)行拍照．

2 結(jié)果與分析

2．1 不同區(qū)域土壤重金屬分布特征

由圖2可知，不同區(qū)域土壤中重金屬元素含量分布均不同．LK1樣點(diǎn)土壤中Cd、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Zn、Hg和As含量分別為（1．74±0．87）、（124．21±35．44）、（47．31±10．25）、（1 196．31±237．21）、（44．30±6．80）、（48．24±9．87）、（159．62±16．25）、（0．69±0．11）和（5．24±0．78）mg／kg．除了As之外，LK1點(diǎn)其他重金屬元素含量均高于溫瑞平原土壤背景值，其中Cd和Hg含量高于《國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB15618—1995）（見(jiàn)表4）二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)．LK2樣點(diǎn)Cd、Hg和As含量為1．06、0．55和7．8mg／kg，高于土壤背景值，其他元素含量較低，其中Cd和Hg含量高于土壤二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)．LK3樣點(diǎn)土壤重金屬含量與LK1接近，Cd和Hg含量分別（1．01±0．03）和（0．80±0．03）mg／kg，其他重金屬元素含量均低于土壤二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)．LK4樣點(diǎn)Cd和Cu、Mn、Ni、Pb、Zn、Hg和As的含量為（0．76±0．14）、（39．94±4．28）、（900．17±142．87）、（42．71±6．53）、（42．38±1．74）、（156．65±6．64）、（1．04±0．10）和（7．55±0．27）mg／kg，除了Cr，均高于土壤背景值，LK4點(diǎn)的Cd含量為所有采樣點(diǎn)最低值，但其與Hg含量均高于土壤二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)．LK5采樣點(diǎn)的Cd、Hg和As平均含量分別為0．94、1．43和11．40 mg／kg，均高于土壤背景值，且Hg和As的含量達(dá)到最大值，Hg的含量約為二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的3倍．LK6采樣點(diǎn)的所有元素均高于土壤背景值，Cd、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Zn、Hg和As含量分別為（2．96±1．07）、（156．42±41．76）、（145．71±53．19）、（1570．43±231．67）、（57．70±7．91）、（67．33±8．18）、（299．33±19．83）、（0．88±0．26）和（11．28±1．02）mg／kg，其中Cd、Hg、Cu、Zn和Ni高于土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，Cd含量為二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的9．87倍．

圖2 圍墾區(qū)土壤重金屬含量分布Fig．2 Contents of heavy metals in soils from reclamation district

經(jīng)分析可知，圍墾區(qū)土壤均受Cd和Hg污染最為嚴(yán)重，這與宋力等［8］對(duì)溫瑞塘河沉積物重金屬調(diào)查結(jié)果一致，但與陳華林等［9］對(duì)溫州城市土壤重金屬含量的分析結(jié)果有所不同．6個(gè)采樣點(diǎn)中，除了Hg、As外，LK6樣點(diǎn)的重金屬含量均高于其他采樣點(diǎn)，其次為L(zhǎng)K1和LK4．LK1圍墾年限為3年，作為農(nóng)業(yè)生產(chǎn)用地，可能受農(nóng)藥及化肥的影響，重金屬含量較其他采樣點(diǎn)有所偏高．LK6位于底泥吹填區(qū)，吹填材料為溫瑞塘河河道底泥，由于溫州市經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)，制革、電鍍行業(yè)污染嚴(yán)重，水體長(zhǎng)期納污，底泥中沉積了大量污染物，導(dǎo)致重金屬含量大幅度增大，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于一般的建筑垃圾．LK4吹填區(qū)也包含一部分底泥，所以其重金屬含量也有所偏高．

表4 土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB15618—1995）重金屬限值Tab．4 Environtmental quality standard of heavy metals in soils mg·kg－1

2．2 土壤重金屬地累積指數(shù)評(píng)價(jià)

各采樣點(diǎn)表層土壤中重金屬地累積指數(shù)如表5所示．圍墾區(qū)土壤重金屬Cd、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Zn、Hg和As的地累積指數(shù)Igeo分別為1．47～3．38、－3．03～－0．10、－2．74～1．63、－2．00～0．45、－2．51～0．10、－2．33～0．12、－1．80～0．78、1．92～3．31和－0．86～0．28．比較各重金屬的地累積指數(shù)可以看出，Cd和Hg的地累積指數(shù)高于其他重金屬元素，所以圍墾區(qū)土壤主要污染重金屬元素是Cd和Hg．從不同吹填類(lèi)型土壤重金屬的地累積指數(shù)Igeo可以看出，LK1土壤的Cd為中度污染，LK6土壤的Cd為偏重污染，其他區(qū)域的土壤Cd均為偏中度污染．LK5土壤重金屬Hg的地累積指數(shù)最高，為偏重污染；LK2的Hg的地累積指數(shù)最低，為偏中度污染；其他區(qū)域土壤的Hg均為中度污染．LK1土壤的Cu為輕度污染，LK6土壤的Cu為偏中度污染，其他區(qū)域基本不受Cu污染．此外，除了LK6，圍墾區(qū)其他區(qū)域土壤的Cr、Mn、Ni、Pb和Zn元素均無(wú)污染．由上述分析可知，LK6即底泥吹填區(qū)的重金屬污染最嚴(yán)重．

表5 圍墾區(qū)土壤重金屬地累積指數(shù)Tab．5 Geoaccumulation index（Igeo）of heavy metals in soil from reclamation district

2．3 土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)評(píng)價(jià)

潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果（見(jiàn)表6）表明：圍墾區(qū)域內(nèi)LK6土壤重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)RI高于600，表明底泥吹填區(qū)土壤重金屬具有極強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)．其他區(qū)域的RI均介于300～600，土壤重金屬具有強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，其大小順序?yàn)長(zhǎng)K5＞LK1＞LK4＞LK3＞LK2．從單因素生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)分析可知，LK6區(qū)域重金屬Cd具有極強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，LK4區(qū)域內(nèi)Cd具有強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，其他區(qū)域Cd元素均具有很強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)．除了LK2，其他區(qū)域重金屬Hg均具有很強(qiáng)生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)．土壤中其余重金屬元素的污染基本上都較輕微，僅有輕微生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)．從上述分析可知，重金屬Cd、Hg對(duì)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)最大，其次是As．

2．4 土壤生物毒性分析

利用發(fā)光細(xì)菌和熱帶爪蟾胚胎對(duì)圍墾區(qū)土壤進(jìn)行生物毒性分析的結(jié)果如圖3所示．圍墾區(qū)土壤浸出液相對(duì)發(fā)光強(qiáng)度的范圍為61．1%～115．9%，其中LK6區(qū)域的相對(duì)發(fā)光強(qiáng)度為61．1%，具有中等毒性．其他區(qū)域土壤浸出液相對(duì)發(fā)光強(qiáng)度均大于90%，無(wú)毒性．少數(shù)區(qū)域的相對(duì)發(fā)光強(qiáng)度大于100%，這可能是由于土壤環(huán)境樣品成分比較復(fù)雜，多種污染物在低劑量的綜合作用可能會(huì)促進(jìn)發(fā)光細(xì)菌的發(fā)光強(qiáng)度［10］．由圍墾區(qū)土壤浸出液對(duì)熱帶爪蟾胚胎生長(zhǎng)的影響可知，圍墾區(qū)土壤中僅底泥吹填區(qū)域的胚胎孵化率顯著低于對(duì)照組（p＜0．001），其他區(qū)域土壤浸出液的孵化率與對(duì)照組無(wú)顯著差異．熱帶爪蟾胚胎孵化率相對(duì)較高，可能是由于熱帶爪蟾胚胎的外側(cè)有層保護(hù)膜，在受精作用后保護(hù)膜會(huì)逐漸分解．本研究表明該保護(hù)膜對(duì)熱帶爪蟾胚胎起到了一定的保護(hù)作用．這與楊波等［11］研究溫州市典型黑臭河道底泥浸出液對(duì)爪蟾胚胎發(fā)育的影響所得到的孵化率相對(duì)較高的結(jié)果一致．LK6區(qū)域的胚胎全部死亡，LK4和LK5區(qū)域土壤浸出液的胚胎存活率略高于80%，顯著低于對(duì)照組（p＜0．05）．LK1和LK4區(qū)域的畸形率也低于對(duì)照組（p＜0．05），其他區(qū)域土壤與對(duì)照組無(wú)顯著差異．毒性監(jiān)測(cè)表明，底泥吹填區(qū)土壤的生物毒性高于圍墾區(qū)其他區(qū)域的土壤，建議在吹填區(qū)土壤開(kāi)發(fā)利用之前采取一定的修復(fù)．

表6 圍墾區(qū)土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Tab．6 Potential ecological risk coefficients（）andintegrated risk index（RI）of heavy metals in soil from reclamation district

表6 圍墾區(qū)土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Tab．6 Potential ecological risk coefficients（）andintegrated risk index（RI）of heavy metals in soil from reclamation district

采樣點(diǎn) Ei r Cd Cr Cu Mn Ni Pb Zn Hg As RI LK1 291．25 2．90 7．91 1．58 6．20 5．87 1．38 191．79 8．36 517．23 LK2 176．88 0．37 1．15 0．51 1．35 1．62 0．57 153．05 12．44 347．94 LK3 168．96 0．54 2．52 0．40 1．73 1．85 0．62 223．30 12．65 412．57 LK4 126．46 0．53 6．68 1．19 5．98 5．16 1．35 288．67 12．05 448．05 LK5 157．50 0．41 1．73 0．38 1．43 1．49 0．43 396．23 18．18 577．78 LK6 493．60 3．65 24．37 2．07 8．08 8．19 2．58 243．66 1．40 787．59

圖3 圍墾區(qū)土壤浸出液的毒性效應(yīng)Fig．3 Toxic effects of soil extract from reclamation district on Luminous bacteria and Xenopus tropicalis embryos

3 結(jié) 論

（1）圍墾區(qū)土壤均受Cd和Hg污染最為嚴(yán)重．除了Hg和As外，底泥吹填區(qū)域土壤的重金屬含量均高于其他采樣點(diǎn)，其次為農(nóng)業(yè)生產(chǎn)用地．

（2）Cd和Hg的地累積指數(shù)高于其他重金屬元素，LK6即底泥吹填區(qū)的重金屬污染最嚴(yán)重．

（3）底泥吹填區(qū)土壤重金屬具有極強(qiáng)的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，其他區(qū)域土壤重金屬具有強(qiáng)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，其大小順序?yàn)長(zhǎng)K5＞LK1＞LK4＞LK3＞LK2．重金屬Cd、Hg對(duì)潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)最大，其次是As．

（4）底泥吹填區(qū)域土壤浸出液相對(duì)發(fā)光強(qiáng)度為61．1%，具有中等毒性．其他區(qū)域土壤浸出液相對(duì)發(fā)光強(qiáng)度均大于90%，無(wú)毒性．熱帶爪蟾胚胎在底泥吹填區(qū)土壤浸出液中無(wú)法生長(zhǎng)．建議在吹填區(qū)土壤開(kāi)發(fā)利用之前采取一定的修復(fù)．

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