黃望哩，周丹娜，灑榮園，＊，姜華磊，朱志強

（1.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，安徽 合肥 230026；2.中國科學(xué)院 核能安全技術(shù)研究所，中國科學(xué)院 中子輸運理論與輻射安全重點實驗室，安徽 合肥 230031）

Pb-Bi共晶合金（LBE）由于具有良好的中子學(xué)性能、熱物性、化學(xué)特性等優(yōu)點而成為加速器驅(qū)動次臨界系統(tǒng)（ADS）的首選冷卻劑和散裂靶材料［1-2］。FDS團(tuán)隊對聚變堆概念設(shè)計研究已開展多年，在成功設(shè)計和研發(fā)DRAGON 系列液態(tài)鋰鉛回路及KYLIN 系列液態(tài)鉛鉍回路的基礎(chǔ)上，承擔(dān)了中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項“未來先進(jìn)核裂變能——ADS嬗變系統(tǒng)”項目中反應(yīng)堆的設(shè)計與研發(fā)，發(fā)展了中國鉛基反應(yīng)堆（CLEAR）［3-14］。該反應(yīng)堆在結(jié)構(gòu)設(shè)計上采用池式結(jié)構(gòu)，將換熱器直接置于反應(yīng)堆主容器中與液態(tài)LBE進(jìn)行換熱。這種設(shè)計簡化了系統(tǒng)復(fù)雜性，提高了經(jīng)濟(jì)性，但其可能存在的蒸汽發(fā)生器傳熱管破裂（SGTR）事故仍不容忽視。一旦發(fā)生SGTR 事故，二回路的高壓水將與一回路液態(tài)LBE 冷卻劑直接接觸，引發(fā)冷卻劑流體間的相互作用（CCI），導(dǎo)致水／蒸汽混合物急速沸騰，在快速汽化產(chǎn)生的蒸汽波動沖擊下，被蒸汽膜包裹的熔融LBE進(jìn)一步碎化為大量熔融微粒，熔融LBE與二回路冷卻劑之間接觸換熱面積急劇增加，會在短時間內(nèi)釋放出更多熱能，使冷卻水急劇蒸發(fā)產(chǎn)生高壓蒸汽，對周圍環(huán)境形成沖擊波，嚴(yán)重時甚至可能發(fā)生蒸汽爆炸，并可能威脅到換熱器乃至反應(yīng)堆的安全［15］。

近30年來，許多研究機構(gòu)和學(xué)者對鉛合金與水相互作用的碎化現(xiàn)象進(jìn)行了一系列實驗研究。Fr?hlich等［16］將熔融鉛滴入水中，發(fā)現(xiàn)氣膜坍塌進(jìn)而發(fā)生碎化過程；Ciccarelli等［17］利用X 射線拍攝研究碎化過程中蒸汽膜與液滴的相互作用，提出了表面剝離及汽膜生長坍塌機制；林千等［18］研究了錫、鉛、鉛錫合金等金屬與水反應(yīng)的細(xì)?；F(xiàn)象；李會雄等［19］研究低溫下鉛鉍合金與水反應(yīng)碎化影響因素。由于國際上ADS結(jié)構(gòu)設(shè)計的差異，換熱器管道破口位置可能會從反應(yīng)堆“冷阱”一直延伸到“熱阱”，因此開展LBE水溫度實驗與分析研究就愈發(fā)重要。本實驗采用一套特殊實驗裝置將熔融LBE 液滴滴入水中，以模擬換熱器破口事故下觸發(fā)階段的熔融LBE顆粒被水包圍時的工況，并通過高速攝像機拍攝熔融LBE 液滴與水相互作用的過程，通過對圖像及碎片產(chǎn)物的分析，獲得溫度對熔融LBE 液滴與水相互作用碎化的影響規(guī)律。

1 實驗裝置及方法

1.1 實驗裝置

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental apparatus

實驗裝置主要由電爐、坩堝和水箱3部分組成，如圖1所示。將盛放固態(tài)LBE 的坩堝安放于環(huán)形電爐的環(huán)腔內(nèi)，由電爐將固態(tài)LBE 加熱到指定溫度。實驗時在電機驅(qū)動下調(diào)節(jié)桿向上提升來控制熔融LBE 下落。水箱內(nèi)部設(shè)有加熱棒，用以控制和調(diào)節(jié)水溫。

1.2 實驗方法

實驗設(shè)計了一組正交對比實驗，如表1所列。實驗時，將固體LBE合金加熱到實驗所需溫度，保持熔融LBE下落出口與水面間的距離一致，漏口直徑一致，設(shè)置高速攝像機幀頻為9 080幀／s，計算機和采集系統(tǒng)連接到位。熔融金屬下落時，用高速攝像機拍攝金屬在水中的碎化情況。實驗考察了不同熔融LBE溫度（250～500℃）和不同冷卻劑溫度（25～80 ℃）下，液態(tài)LBE與水接觸界面的碎化行為。

表1 實驗參數(shù)Table1 Experimental parameters

2 實驗結(jié)果及分析

2.1 圖像分析

熔融鉛鉍與水碎化實驗過程中發(fā)現(xiàn)，在不同溫度條件下，有的發(fā)生了劇烈的碎化現(xiàn)象，即蒸汽爆炸，有的則沒有發(fā)生。蒸汽爆炸的本質(zhì)是當(dāng)高溫熔融金屬進(jìn)入低溫冷卻劑中，冷卻劑快速蒸發(fā)產(chǎn)生蒸汽膜，蒸汽膜在一定條件下破裂，觸發(fā)熔融物進(jìn)一步碎化，使得熔融物的傳熱面積急劇增加，導(dǎo)致蒸發(fā)速率激增，引起系統(tǒng)壓力突增。國際上對熔融金屬入水碎化行為已有廣泛的研究，并提出了熔融金屬與水接觸碎化過程中發(fā)生自發(fā)性蒸汽爆炸區(qū)域，即熱力學(xué)作用區(qū)域［20］。當(dāng)熔融金屬表面與水接觸界面溫度高于水的均相成核溫度時，蒸汽爆炸在沒有成核核心的情況下可自發(fā)發(fā)生［21-22］。

圖2陰影部分為熔融LBE 與水相互作用的熱力學(xué)作用區(qū)域。圖中，Ti為熔融LBE 與水接觸界面溫度；Thn為水的均相成核溫度；Tm為LBE的熔點；Tmin為最小膜態(tài)沸騰溫度。實驗發(fā)現(xiàn)，在熔融LBE 溫度400 ℃和500 ℃，水溫25 ℃和50 ℃的條件下，有明顯的蒸汽爆炸現(xiàn)象產(chǎn)生，其他實驗條件下沒有觀察到蒸汽爆炸現(xiàn)象，這與理論所劃分的熱力學(xué)作用區(qū)域相符合。此外，在冷卻水溫度較低時，熔融LBE 與水接觸后更易產(chǎn)生蒸汽爆炸現(xiàn)象；隨著冷卻劑溫度的上升，蒸汽爆炸現(xiàn)象減弱。

圖2 熔融LBE與水的熱力學(xué)作用區(qū)域Fig.2 Thermal interaction zone for reaction of LBE and water

圖3和圖4 分別為實驗過程中高速攝像機拍攝到的發(fā)生蒸汽爆炸和未發(fā)生蒸汽爆炸兩個典型現(xiàn)象。圖3展示了300 ℃熔融LBE液滴滴入25 ℃水中的熱交換過程。以LBE液滴剛接觸液面作為0 時刻點，即圖3a。圖3b～c中，LBE液滴入水后與水發(fā)生快速熱交換，大量蒸汽產(chǎn)生促使氣膜快速膨脹，LBE 液滴產(chǎn)生內(nèi)部凹陷和收縮變形。圖3d～e中，熱交換進(jìn)一步進(jìn)行，氣膜包裹的熔融LBE 液滴在下沉過程中收縮變形，原始凹陷的中心尚未冷卻的LBE 被擠壓成為凸起柱狀。隨著LBE液滴前端的冷卻，氣膜漸漸上移，中心未冷卻的柱狀LBE 與水直接接觸，在其柱狀表面形成一圈氣膜，如圖3f～g。LBE液滴繼續(xù)下落，表面不再蒸發(fā)產(chǎn)生氣膜，如圖3h，整個過程中幾乎無小碎片產(chǎn)生。

圖3 LBE與水緩慢熱交換過程Fig.3 Slowly heat exchange of molten LBE with water

圖4 熔融LBE與水急速熱交換過程Fig.4 Hasty heat exchange of molten LBE with water

圖4 展 示 了500 ℃熔 融LBE 液 滴 滴 入25 ℃水中的蒸汽爆炸過程，以熔融LBE 液滴接觸液面作為0 時刻點，即圖4a。圖4 還顯示了LBE 與水相互作用區(qū)域不斷變化的過程。第1次膨脹如圖4b～e所示，熔融LBE與水接觸瞬間便引起周圍水的沸騰蒸發(fā)，前端氣膜破裂出現(xiàn)刺穿狀突起，并迅速擴(kuò)展到整個液滴。第2次膨脹過程如圖4f～h，熔融LBE液滴與水進(jìn)而發(fā)生劇烈沸騰，產(chǎn)生大量碎片及蒸汽。

2.2 碎片產(chǎn)物分析

將上述實驗條件下收集到的產(chǎn)物按形態(tài)分為7類，如圖5所示，不同實驗溫度下對應(yīng)產(chǎn)物分布列于表2。

圖5 碎片產(chǎn)物的形態(tài)Fig.5 Shape of fragment

表2 碎片產(chǎn)物形態(tài)隨溫度的分布Table 2 Fragment shape distribution with temperature

結(jié)合實驗中拍攝的圖片序列（圖3～4），分析產(chǎn)物形成。

1）海螺凹狀產(chǎn)物：LBE表面難以形成穩(wěn)定氣膜時，在水體擠壓下向內(nèi)彎曲并迅速冷卻形成。

2）片狀產(chǎn)物：LBE液滴表面能產(chǎn)生一層較薄氣膜時，LBE 液滴在水體的擠壓及氣膜波動下，向四周平鋪散開、破裂時冷卻形成。

3）扁平狀產(chǎn)物：LBE液滴在表面較穩(wěn)定氣膜的包裹和擠壓下，變形為光滑扁平狀時冷卻凝固而成。

4）連體狀產(chǎn)物：LBE液滴在氣膜波動及水體擠壓變形為連體狀，經(jīng)充分冷卻形成。

5）球狀產(chǎn)物：LBE 在經(jīng)過圖5c、d產(chǎn)物形成過程后，仍未徹底冷卻，在表面氣膜波動及水體擠壓作用下，碎裂為多個小顆粒，并在其表面張力約束下漸漸冷卻形成。

6）疏松針狀產(chǎn)物：LBE液滴與水一接觸便發(fā)生劇烈沸騰換熱，瞬間產(chǎn)生極不穩(wěn)定的氣膜，引發(fā)多處熔融LBE與水直接接觸，瞬間產(chǎn)生大量蒸汽，LBE 液滴劇烈膨脹碎化，冷卻形成該疏松針狀產(chǎn)物。

7）粉末狀產(chǎn)物：LBE液滴與水發(fā)生劇烈熱交換，水蒸氣將液滴分離，水蒸氣包裹更小的液滴顆粒，發(fā)生劇烈碎化，產(chǎn)生粉末狀產(chǎn)物。

以上產(chǎn)物中，疏松針狀產(chǎn)物和粉末狀產(chǎn)物相對于原熔融液滴直徑要小，其表面積增大了很多，使得熔融金屬與水的傳熱面積增大。同時，部分實驗過程中可觀察到明顯爆炸現(xiàn)象，形成疏松針狀和粉末狀碎片，因此可認(rèn)為這幾類是發(fā)生了劇烈碎化作用后形成的產(chǎn)物。

2.3 液滴破碎的影響因素分析

1）熔融鉛鉍溫度的影響

圖6為熔融LBE 液滴碎化產(chǎn)物質(zhì)量中位粒徑隨LBE溫度的變化。從圖6可看出，在同一水溫下，隨著LBE 溫度的升高，碎片產(chǎn)物的粒徑呈減小趨勢，且其產(chǎn)物的形態(tài)從海螺凹狀和片狀變?yōu)槭杷舍槧詈头勰睢＿@是由于當(dāng)熔融LBE液滴溫度升高時，液滴與冷卻水之間換熱加劇，前端接觸面短時間內(nèi)生成了較多的蒸汽，在液滴下降過程中被擠壓逸出至尾端，同時在尾部形成較強的紊流尾流，增大了對液滴向下的擠壓力，導(dǎo)致液滴與周圍冷卻水之間的相對速度增大。根據(jù)臨界Weber數(shù)We［21］可知，隨著熔融LBE 溫度的升高，液滴下落過程中與冷卻水之間的相對速度增大，同時，LBE 表面張力隨LBE 溫度升高而減小，臨界Weber數(shù)增加，導(dǎo)致熔融LBE液滴碎化增加。We 表達(dá)式如下：

其中：δ 為熔融LBE 液滴的表面張力，N／m；ρ為密度，kg／m3；D 為液滴直徑，m；v為熔融液滴與周圍流體之間的相對速度，m／s。

圖6 碎片產(chǎn)物質(zhì)量中位粒徑隨LBE溫度的變化Fig.6 Median mass diameter of fragment vs.LBE temperature

此外，根據(jù)牛頓黏性定律可知，隨著熔融LBE溫度的升高，液滴黏性系數(shù)減小，液滴更易發(fā)生變形，在剪切力的作用下，碎化顆粒能更易從熔融LBE液滴上剝離下來，碎化現(xiàn)象將進(jìn)一步加劇，碎化產(chǎn)物質(zhì)量中位粒徑明顯減小。牛頓黏性定律表達(dá)式如下：

其中：τ 為作用于熔融液滴的切向力，N／m2；η為熔融液滴的黏性系數(shù)，N·s／m2；ε 為熔融液滴形變量；t為作用時間，s。

2）冷卻水溫度的影響

圖7為不同水溫下碎片產(chǎn)物質(zhì)量中位粒徑分布曲線。由圖7可知，在熔融LBE 溫度不變的條件下，碎化產(chǎn)物質(zhì)量中位粒徑隨水溫的升高而下降，且在接近飽和溫度時，碎片產(chǎn)物質(zhì)量中位粒徑下降更明顯。這是由于水溫升高后，其汽化潛熱降低，在同等熱力條件下會生成更多蒸汽，在LBE 下降過程中從前端大量逸出，使得熔融液滴下落速度加快，從而對液滴產(chǎn)生更大的向下擠壓力，使得熔融液滴與周邊冷卻水之間的相對速度變大，增大了熔融液滴表面與水之間的剪切力作用。此外，由于高溫液滴與水之間的放熱溫差小，熔融液滴損失的熱量少，故其冷卻時間延長，使得液滴在較長時間內(nèi)保持液態(tài)，這樣在熔融液滴冷卻過程中與冷卻水作用時間充分，LBE 液滴碎化得更加徹底，產(chǎn)物質(zhì)量中位粒徑更小。

圖7 不同冷卻水溫度下碎片產(chǎn)物質(zhì)量中位粒徑分布曲線Fig.7 Median mass diameter of fragment vs.water temperature

3 結(jié)論

1）在本實驗條件下，獲得了多種不同形狀的LBE碎化產(chǎn)物，其中疏松針狀和粉末狀碎化產(chǎn)物的表面積相對于原熔融金屬增加了很多，其主要原因是發(fā)生了強烈的碎化。

2）隨著LBE 溫度（250～500 ℃）或水溫（25～80 ℃）的升高，碎片產(chǎn)物質(zhì)量中位粒徑呈下降趨勢。

3）在熱力學(xué)反應(yīng)區(qū)域內(nèi)，當(dāng)熔融LBE 與水接觸界面的溫度高于水的均相成核溫度時，劇烈沸騰現(xiàn)象更易發(fā)生，碎化現(xiàn)象更明顯。

未來將開展熔融LBE 與水大面積接觸實驗，運用壓力傳感器對其反應(yīng)過程中產(chǎn)生的壓力進(jìn)行測量，以進(jìn)一步評估熔融LBE 與水反應(yīng)的危害。

感謝FDS 團(tuán)隊其他成員給予的支持和幫助。

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