劉 松 ，王寅崗

(1. 南京航空航天大學(xué) 材料科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，南京 210016；2. 中航工業(yè)金城南京機電液壓工程研究中心，南京 211106)

擴散過程對金屬材料的一些物理及化學(xué)變化起著重要作用。金屬材料中與擴散有關(guān)的各種問題很多，如擴散型相變、均勻化、蠕變、氫脆等均與原子的遷移、擴散有著密切關(guān)系。由于金屬材料的諸多性能和現(xiàn)象均與擴散有關(guān)，因此，研究晶體的擴散顯得尤為重要。

鈦及鈦合金是一類具有高比熱、耐高溫、耐腐蝕等優(yōu)異性能的金屬材料，在工業(yè)領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景[1]。研究結(jié)果表明，微量的氫即可能會使鈦及鈦合金材料在應(yīng)力的作用下發(fā)生延遲斷裂(又稱可逆性氫脆)[2]。因此，自從鈦工業(yè)發(fā)展以來，人們就致力于鈦合金氫脆問題的研究[3-4]，但至今仍在繼續(xù)深入探索其機制和預(yù)防方法[5-6]。

可逆性氫脆[7]存在于α+β鈦合金中，是一種復(fù)雜的氫脆現(xiàn)象，多發(fā)生在室溫工作環(huán)境下。即在等溫、等壓環(huán)境中，氫含量不超過其使用溫度的溶解度極限(氫處于固溶狀態(tài))，在靜應(yīng)力作用下氫原子擴散聚集，交互作用一段時間后，會發(fā)生突然性斷裂。其機理可能與氫原子在α相和β相固溶體中的存在會引起晶格膨脹和內(nèi)應(yīng)力增大有關(guān)[8]。隨著氫原子的擴散聚集，晶胞體積的進一步膨脹，在應(yīng)力作用下誘導(dǎo)裂紋萌生。已有研究表明[9]，氫原子是沿著 α/β相界面與 α相發(fā)生反應(yīng)的，氫誘導(dǎo)開裂也通常在α相中或沿α/β界面處發(fā)生。因而，研究預(yù)防鈦及鈦合金可逆性氫脆勢必要先研究氫原子在鈦晶體內(nèi)的擴散行為。只有了解氫原子在鈦晶體內(nèi)的擴散遷移路徑、通道，才能通過合金成分和工藝設(shè)計減弱氫原子的吸附和擴散能力，降低氫脆敏感性。因此，研究氫原子在鈦晶體內(nèi)的擴散行為是研究鈦及鈦合金可逆性氫脆發(fā)生機制和預(yù)防的基礎(chǔ)。目前已經(jīng)有一些研究人員對氫在鈦合金中擴散行為進行研究，如 TAKEDA等[10]研究了氫在純鈦中的溢出、擴散機制；YUAN等[11]也對置氫的Ti6Al4V鈦合金的溢氫機制進行了研究。隨著鈦合金熱氫處理技術(shù)[12](THP)的發(fā)現(xiàn)，使氫在鈦晶體中高溫條件下的擴散行為和機制得到了研究人員的關(guān)注[13-14]，但對氫在鈦晶體中室溫條件下擴散行為的研究還較少，而室溫條件下氫在鈦及鈦合金內(nèi)擴散行為卻是揭示鈦及鈦合金可逆性氫脆的基礎(chǔ)。

基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理，為研究原子在晶體內(nèi)的擴散行為增加了新的手段，可用計算機模擬的方法對擴散行為中涉及的擴散路徑、擴散系數(shù)、擴散激活能以及能量勢壘等方面進行研究[15-18]。本文作者基于DFT的第一性原理，計算了室溫下氫原子在鈦晶格中占據(jù)不同位置體系的能量。通過對體系能量的變化，探求了氫原子在鈦晶格中的擴散路徑和能量勢壘，分析了室溫下氫原子在不同鈦晶體結(jié)構(gòu)中的擴散行為與難易程度，旨在為深入了解鈦合金可逆性氫脆的發(fā)生機制和預(yù)防提供基礎(chǔ)。

1 研究方法

本文作者研究氫原子在鈦晶體中的擴散行為，主要從氫原子在鈦晶格中的擴散路徑和能量勢壘等方面進行探討。由于鈦及鈦合金具有α-Ti和β-Ti兩種晶體結(jié)構(gòu)，因此分別對氫原子在這兩種鈦晶體結(jié)構(gòu)中的擴散行為進行研究。晶體學(xué)理論和熱力學(xué)理論均證明，在鈦固溶體中，H原子占據(jù)α-Ti晶格的八面體間隙位置更為穩(wěn)定，而占據(jù)β-Ti晶格的四面體間隙位置更為穩(wěn)定[19]。因而，對于α-Ti晶體主要研究H原子從一個八面體間隙向鄰近八面體間隙擴散過程；對于β-Ti晶體，也是主要研究H原子從一個四面體間隙向鄰近四面體間隙擴散過程。研究方法主要是根據(jù)熱力學(xué)原理，應(yīng)用 DFT的第一性原理計算出氫原子在擴散路徑不同位置時的鈦晶體模型的吉布斯自由能，再計算出在各擴展路徑下的能量勢壘，能量勢壘較小的擴散路徑將可能是H原子在Ti晶體中的擴散路徑[20-21]。DFT第一性原理的計算是應(yīng)用MS中的CASTEP軟件完成的。劍橋連續(xù)總能量軟件包(Cambridge sequential total energy package，CASTEP)[22]是一個DFT的從頭算量子力學(xué)程序，計算中選取超軟贗勢與平面波函數(shù)展開，設(shè)平面波截斷能 310 eV作為周期邊界條件，交換關(guān)聯(lián)能函數(shù)采用 GGA-PBE形式。20 ℃時測得的 α-Ti晶格常數(shù)：a=0.29511 nm，c=0.46843 nm；20 ℃時測得的β-Ti晶格常數(shù)：a=0.32820 nm[23]。擴散模型主要以間隙固溶體的形式建立，Ti與H的摩爾比為16:1，溫度為20 ℃。溫度設(shè)置是根據(jù)Fermi-Dirac函數(shù)，通過調(diào)整電子溫度σ(σ=kBT，式中kB為波爾茲曼常數(shù)，T為熱力學(xué)溫度)來完成的[24]。

2 計算與分析

2.1 H在α-Ti晶格中的擴散行為

α-Ti晶格為密排六方晶體結(jié)構(gòu)，存在八面體間隙(O)和四面體間隙(T)，相比之下八面體間隙半徑較大(八面體間隙半徑約為0.060 nm，四面體間隙半徑約為0.033 nm)。氫原子半徑約為0.037 nm，占據(jù)α-Ti晶格的八面體間隙吉布斯自由能更低，更為穩(wěn)定。H原子從α-Ti晶格一個八面體間隙擴散到鄰近的八面體間隙均需要克服八面體面構(gòu)成的Ti原子對其形成的阻礙。因此，H原子在α-Ti晶格中的擴散路徑存在如圖1所示的兩種可能。一種為H原子從α-Ti晶格一個八面體間隙位1直接克服八面體面ABC的Ti原子的勢壘，擴散到鄰近的八面體間隙位2(見圖1(a))。另一種為H原子從 α-Ti晶格一個八面體間隙位 1克服八面體面BCF的Ti原子的勢壘，擴散到鄰近的四面體間隙位3；再由該四面體間隙位3克服四面體面BCD的Ti原子的勢壘，擴散到鄰近的四面體間隙位 4。最后，由此四面體間隙位4克服四面體面BCE的Ti原子的勢壘，擴散到下一個八面體間隙位2(見圖1(b))。

圖1 H原子在α-Ti晶格中的不同擴散路徑Fig. 1 Different diffusion pathway of H atoms in α-Ti crystal:(a) O—O; (b) O—T—T—O

應(yīng)用DFT的第一性原理，按照圖1(a)中的路徑，計算出H原子在α-Ti晶格中從1位遷移到2位所需要克服的最大能量勢壘約為0.7566 eV(見圖2(a))；按照圖1(b)中的路徑，計算出H原子在α-Ti晶格中從1位遷移到3位，再遷移到4位，最后遷移到2位所需要克服的最大能量勢壘約為0.6564 eV(見圖2(b))。按圖1(b)中擴散路徑的計算結(jié)果與PAPAZOIGLOU等[25]通過實驗得到的H原子在α-Ti中的擴散激活能為0.636 eV較為相符。

圖2 H原子在α-Ti晶格沿不同路徑擴散需要克服的能量勢壘圖Fig. 2 Energy barriers needed to be overcome for H atoms along different pathways in α-Ti crystal: (a) O—O; (b) O—T—T—O

2.2 H在β-Ti晶格中的擴散行為

β-Ti晶格為體心立方晶體結(jié)構(gòu)，也存在八面體間隙(O)和四面體間隙(T)，相比之下，八面體間隙半徑較小(八面體間隙半徑約為0.022 nm，四面體間隙半徑約為 0.042 nm)。氫原子半徑與四面體間隙半徑較匹配，占據(jù)β-Ti晶格的四面體間隙吉布斯自由能更低，更為穩(wěn)定。H原子從β-Ti晶格一個四面體間隙擴散到鄰近四面體間隙有兩種擴散路徑。一種為 H原子從β-Ti晶格一個四面體間隙位1直接克服四面體面Ti原子的勢壘，擴散到鄰近的四面體間隙位2(見圖3(a))。另一種擴散路徑為H原子從β-Ti晶格一個四面體間隙位1擴散到鄰近的八面體間隙位3，再由八面體間隙位3擴散到下一個的四面體間隙位2(見圖3(b))。

按照圖3(a)中的路徑，應(yīng)用DFT的第一性原理計算出H原子在β-Ti晶格中從1位遷移到2位需要克服的最大能量勢壘約為0.2278 eV(見圖4(a))。按照圖3(b)中的路徑，應(yīng)用DFT的第一性原理計算出H原子在β-Ti晶格中從1位遷移到3位，再遷移到2位所需要克服的最大能量勢壘約為0.4577 eV(見圖4(b))。按圖3(a)的擴散路徑計算結(jié)果與 WASILEWSKI等[26]通過實驗得到的H原子在β-Ti中的擴散激活能為0.286 eV較為相符。

圖3 H原子在β-Ti晶格中的不同擴散路徑Fig. 3 Different diffusion pathways of H atoms in β-Ti crystal: (a) T—T; (b) T—O—T

圖4 H原子在β-Ti晶格沿不同路徑擴散需要克服的能量勢壘圖Fig. 4 Energy barriers needed to be overcome for H atoms along different diffusion pathways in β-Ti crystal: (a) T—T; (b) T—O—T

2.3 分析與討論

擴散系數(shù)與擴散激活能及溫度間的關(guān)系可用Arrhenius公式表示：

式中：D0為擴散指前因子，E為擴散激活能；k為波爾茲曼常數(shù)；T為熱力學(xué)溫度。在溫度相同的條件下，擴散激活能越小，擴散系數(shù)越大，擴散就越容易。在某一特定溫度下，原子在固體物質(zhì)中遷移擴散過程需要克服的能量勢壘即為該原子擴散所需要的激活能。

通過研究H原子在α-Ti晶格中的擴散行為可知，H原子在α-Ti晶格中的擴散路徑可能存在兩種：O—O路徑或O—T—T—O路徑。但明顯 H原子在α-Ti晶格中沿O—T—T—O路徑遷移擴散所需克服的能量勢壘較沿O—O路徑遷移擴散所需克服的能量勢壘較小，說明H原子在α-Ti晶格中沿O—T—T—O路徑擴散需要的擴散激活能較小，擴散更容易進行。因此，可以認為H原子在α-Ti晶格中是沿O—T—T—O路徑擴散。應(yīng)用晶體學(xué)理論計算得到，H原子在α-Ti晶格中沿O—T—T—O路徑擴散過程中，從八面體間隙(O 位)到四面體間隙(T 位)是沿〈5052〉、〈5502〉、〈0552〉晶向遷移的；而從四面體間隙(T位)到四面體間隙(T位)是沿〈0001〉晶向遷移的。計算結(jié)果表明：在α-Ti晶格中，H原子擴散克服兩個相鄰的八面體間隙共用面 Ti原子的能量勢壘要比克服相鄰的八面體間隙與四面體間隙共用面Ti原子的能量勢壘大，因此，H原子擴散出α-Ti晶格的八面體間隙應(yīng)會優(yōu)先選擇從八面體間隙與四面體間隙共用面遷移過去。

H原子在 β-Ti晶格中的擴散路徑也可能存在兩種：T—T路徑或T—O—T路徑。但明顯H原子在β-Ti晶格中沿 T—T路徑遷移擴散所需克服的能量勢壘較沿T—O—T路徑遷移擴散所需克服的能量勢壘小，說明H原子在β-Ti晶格中沿T—T路徑擴散需要的擴散激活能較小，擴散更容易進行。因此，可以認為H原子在β-Ti晶格中是沿T—T路徑擴散。應(yīng)用晶體學(xué)理論計算得到，H原子在β-Ti晶格中沿T—T路徑擴散過程中，H原子在β-Ti晶格沿T—T路徑擴散過程時，是沿〈110〉、〈101〉、〈011〉晶向從四面體間隙(T位)向相鄰四面間隙(T位)遷移的。計算結(jié)果表明，在β-Ti晶格中，H原子擴散克服兩相鄰四面體間隙共用棱上Ti原子的能量勢壘要比克服兩相鄰四面體間隙共用面上 Ti原子的能量勢壘大，因此，H原子擴散出 β-Ti晶格的四面體間隙應(yīng)會優(yōu)先選擇從兩相鄰四面體間隙共用面遷移過去。

在相同條件下，H原子在β-Ti晶格中沿T—T路徑遷移擴散所需克服的能量勢壘比其在α-Ti晶格中沿O—T—T—O路徑遷移擴散所需克服的能量勢壘小，這說明H原子在β-Ti晶格中比在α-Ti晶格中擴散更容易進行。研究結(jié)果表明，H原子在鈦合金中不僅能促進位錯運動[27-28]，而且易被位錯攜帶一同運動[29]。因此，認為位錯運動可降低H原子的擴散激活能，促進H原子的擴散。H原子在β-Ti晶格中更容易擴散的原因也可能與位錯運動有關(guān)。曹名洲等[30]認為氫對位錯運動速度的影響取決于晶體結(jié)構(gòu)，H原子對β相位錯運動速度的影響比α相大的多。β-Ti為體心立方晶體結(jié)構(gòu)，其滑移系比 α-Ti(密排六方)多，位錯運動更為容易啟動，因此，H 原子在 β-Ti晶格中比在 α-Ti晶格中更容易進行擴散。由此可見，在α+β鈦合金中，占據(jù)β相四面體間隙中的H原子在擴散過程中將起到主導(dǎo)作用。由于相同條件下β-Ti晶格中H原子的含量較α-Ti晶格中的高(約為α-Ti晶體中H原子含量的5～6倍[8])，且擴散激活能小，擴散所需克服能量勢壘低，更易進行。

根據(jù)氫原子在鈦晶體內(nèi)擴散行為的研究，可以判斷在α+β鈦合金中吸附的H原子主要是通過β相進行遷移擴散的，β相是H原子遷移擴散的主要通道。從而減弱H原子在α+β鈦合金中的擴散能力，降低氫脆敏感性的角度，可通過合金成分和工藝設(shè)計適當(dāng)減少β相相對含量的措施，預(yù)防可逆性氫脆發(fā)生。再有，β相組織形貌有可能也會影響到H原子的擴散能力。H原子在具有不連續(xù)、不貫通的β相的雙態(tài)組織中的遷移擴散能力可能會比在具有連續(xù)、貫通β相的魏氏組織中的弱。通過合金成分和工藝設(shè)計得到合適的組織，可能也是預(yù)防α+β鈦合金可逆性氫脆的有效措施。

3 結(jié)論

1) H原子在α-Ti晶格中是沿O—T—T—O路徑擴散。

2) H原子在β-Ti晶格中是沿T—T路徑擴散。

3) H原子在β-Ti晶格中比在α-Ti晶格中更容易進行擴散，在α+β鈦合金中，占據(jù)β相四面體間隙中的H原子在擴散過程中將起到主導(dǎo)作用。

4) 控制β相數(shù)量和形貌等可能會對預(yù)防α+β鈦合金可逆性氫脆發(fā)生起到作用。

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