王 俊，陳 奔，席清海，涂正凱

(1. 武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430070；2. 南水北調(diào)中線建設(shè)管理局，河南 鄭州 450000)

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·綜 述·

脈沖排放對PEMFC性能影響的研究進(jìn)展

王 俊1，陳 奔1，席清海2，涂正凱1

(1. 武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430070；2. 南水北調(diào)中線建設(shè)管理局，河南 鄭州 450000)

介紹脈沖排放對質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)性能影響的研究進(jìn)展，包括脈沖排放能提高氫氣利用率、減少“水淹”的影響及對電池組件的影響。合理的脈沖排放周期和排放時(shí)間，可避免電池局部反應(yīng)氣體“饑餓”，提高PEMFC的性能和壽命。應(yīng)結(jié)合電池的工作參數(shù)、電池設(shè)計(jì)及電池壽命，研究合理的脈沖排放周期和排放時(shí)間。

質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)； 脈沖排放； 水淹； 性能

水管理是質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)研究的重點(diǎn)之一[1]。電池水含量過低，會(huì)產(chǎn)生干膜現(xiàn)象，妨礙質(zhì)子的傳輸，從而降低輸出電壓；水含量過高，會(huì)產(chǎn)生“水淹”現(xiàn)象，阻礙多孔介質(zhì)中氣體的擴(kuò)散，導(dǎo)致輸出電壓降低[2]。移除電池中積累的水是PEMFC穩(wěn)定運(yùn)行的一個(gè)重要課題。PEMFC陽極多采用脈沖排放和氣體循環(huán)等兩種方式來提高氫氣利用率并移除過量的水。在實(shí)際應(yīng)用中，脈沖排放應(yīng)用較多。脈沖排放有兩個(gè)重要的功能：①排出在陽極積累的、由于使用不純凈的氣體和可滲透的質(zhì)子交換膜產(chǎn)生的不反應(yīng)氣體[3]；②排出在電池中多余的水，其中陰極的水是由反應(yīng)生成的，陽極的水是由陰極反滲透而來的。

雖然氣體循環(huán)系統(tǒng)能把水排出，但M.Pien等[4]認(rèn)為氣體循環(huán)泵不是解決問題的最理想辦法，因?yàn)楸玫碾姍C(jī)在陰極高純氧中做機(jī)械的快速運(yùn)動(dòng)，存在重大的火災(zāi)隱患；同時(shí)，氣體循環(huán)系統(tǒng)中氫氣不純導(dǎo)致的惰性氣體積累，直接影響電池性能的衰減。PEMFC采用脈沖排放的方式，不需要?dú)怏w加濕和循環(huán)系統(tǒng)，可降低整個(gè)燃料電池系統(tǒng)的成本、體積和質(zhì)量。PEMFC在閉口模式下運(yùn)行，由于氣體雜質(zhì)和水的積累導(dǎo)致局部燃料濃度下降“饑餓”，會(huì)造成電池性能的下降。若局部燃料進(jìn)一步“饑餓”，會(huì)觸發(fā)陰極側(cè)鉑碳催化劑的碳腐蝕，造成不可逆的電池性能下降和壽命衰減[5]。

脈沖排放能解決電池性能不可逆衰減、火災(zāi)隱患和電池壽命衰減的問題，但不合理的脈沖排放會(huì)造成膜降解、碳腐蝕及電池內(nèi)水失衡等問題，優(yōu)化脈沖排放周期和脈沖排放時(shí)間，是解決這些問題的關(guān)鍵。本文作者總結(jié)現(xiàn)有脈沖排放的優(yōu)缺點(diǎn)，對相關(guān)研究進(jìn)行了綜述。

1 脈沖排放提高氫氣利用率

傳統(tǒng)PEMFC的陽極尾氣通常直接排放到大氣中，由于氫氣不能反應(yīng)完全，尾氣直接排放會(huì)帶來很多安全隱患，并導(dǎo)致氫氣利用率偏低，影響PEMFC的廣泛應(yīng)用[6]。氫氣利用率主要受電池設(shè)計(jì)和系統(tǒng)控制的影響，有必要研究高效的能源利用系統(tǒng)設(shè)計(jì)，以降低氫氣排放造成的能量損失[7]。為了提高氫氣利用率，一般在PEMFC系統(tǒng)中增加氫氣循環(huán)泵，在陽極出口通過氫氣循環(huán)泵將氫氣重新導(dǎo)入陽極，進(jìn)行反應(yīng)。B.J.Kim等[8]采用在陽極出口安裝氫氣循環(huán)泵的方法，使氫氣在電池內(nèi)強(qiáng)制循環(huán)，并將電池內(nèi)的水吹出流道。王洪衛(wèi)等[9]利用離心風(fēng)機(jī)、噴射器和氣水分離器作為燃料電池陽極氫氣的循環(huán)系統(tǒng)，利用離心風(fēng)機(jī)的動(dòng)能把陽極的尾氣排出，經(jīng)過氣水分離器，將液態(tài)水和氣體分開，使過量的氫氣經(jīng)過噴射器重新回到陽極進(jìn)行反應(yīng)。在氫氣循環(huán)過程中，從陰極滲透到陽極的氮?dú)庠陉枠O積累，會(huì)嚴(yán)重影響電池的性能，長時(shí)間運(yùn)行時(shí)仍需要將陽極的氮?dú)馀诺?，此步驟也會(huì)浪費(fèi)氫氣[10]。J.L.Yu等[6]采用陽極閉口陰極直排的模式進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，當(dāng)用高純氫、氧作為反應(yīng)氣體時(shí)，兩次脈沖排放的間隔長達(dá)120 min；當(dāng)用高純氫和空氣作為反應(yīng)氣體時(shí)，在電流密度為500 mA/cm2時(shí)兩次脈沖排放的間隔縮短為40 min；當(dāng)陽極通入99.2%氫氣和0.8%氮?dú)獾幕旌蠚怏w、陰極通入高純氧時(shí)，兩次脈沖排放時(shí)間的間隔縮短至25 s。這說明，從陰極擴(kuò)散過來的氮?dú)馐怯绊戨姵匦阅艿闹饕蛩刂?。氫氣循環(huán)系統(tǒng)需要的循環(huán)泵、水氣分離器和噴射器，會(huì)增加PEMFC系統(tǒng)的成本、質(zhì)量和體積。

陽極閉口是提高氫氣利用率的簡單方法，K.Nikiforow等[8]利用陽極脈沖排放模式，將燃料電池的氫氣利用率提高到99.9%。。與PEMFC陽極直排不同，陽極閉口時(shí)通過在進(jìn)氣口前安裝壓力調(diào)節(jié)閥來調(diào)節(jié)進(jìn)氣口的氣體壓力，而不是通過氣體流量計(jì)控制反應(yīng)需要的氫氣，在電池內(nèi)部，各處氣體壓力相同，不會(huì)出現(xiàn)氣體分布不均勻的現(xiàn)象。原因是PEMFC陽極閉口運(yùn)行時(shí)會(huì)在陽極出口處安裝電磁閥，定期排放積累在陽極的水和惰性氣體。陽極閉口與陽極出口直排相比，提高了氫氣利用率，且電池內(nèi)部氣體分布更均勻；與氫氣循環(huán)相比，降低了系統(tǒng)的成本、質(zhì)量和體積。

2 脈沖排放減少電池“水淹”的影響

PEMFC需要適量的水潤濕質(zhì)子交換膜，從而提高質(zhì)子傳導(dǎo)能力。反應(yīng)會(huì)生成液態(tài)水，但過量的水會(huì)導(dǎo)致電池內(nèi)部“水淹”，影響電池性能[11]。閉口PEMFC由于反應(yīng)生成的水無法在第一時(shí)間排出，電池中水的容易積累，導(dǎo)致“水淹”。脈沖排放可排出過量的水，減輕電池“水淹”的影響。

在陰極側(cè)發(fā)生的氧還原反應(yīng)生成水，是閉口模式下氣體不加濕時(shí)造成“水淹”的最主要原因[12]。“水淹”現(xiàn)象不僅發(fā)生在陰極，陽極由于質(zhì)子交換膜中的水傳輸也會(huì)發(fā)生。質(zhì)子交換膜中的水傳輸方式有電滲、逆擴(kuò)散、液壓滲透和熱滲等[13]。電滲是質(zhì)子交換膜中最主要的水傳輸方式之一，質(zhì)子與水分子結(jié)合形成水合氫離子，在電勢的牽引下從陽極通過質(zhì)子交換膜來到陰極[14]。這種機(jī)制將會(huì)緩解陽極的“水淹”現(xiàn)象。逆擴(kuò)散是在PEMFC中由于陰、陽極的濃度梯度不同，導(dǎo)致水從陰極擴(kuò)散到陽極[15]。液壓滲透是由于陰、陽極的壓力梯度，導(dǎo)致水在陰、陽極之間傳輸。一般情況下，液壓滲透是可以忽略的，但是在陰、陽極壓力相差較大的情況下，液壓滲透的影響較大[16]。熱滲是由于陰、陽極溫度梯度，導(dǎo)致水在陰、陽極之間的傳輸，即使是很小的溫度差，都能導(dǎo)致水流向冷端[17]。熱滲對水的傳輸影響幾乎可以忽略。

PEMFC有兩種脈沖排放形式：①陽極閉口脈沖排放，陰極開口連續(xù)排放的模式；②陰、陽極都是閉口脈沖排放的模式。形式①，由于陰極氣體加濕和反應(yīng)生成的水逆擴(kuò)散到陽極沒及時(shí)排除，即使陽極氣體不加濕也會(huì)導(dǎo)致陽極“水淹”；形式②，由于陰極反應(yīng)生成的水和部分水逆擴(kuò)散到陽極沒有及時(shí)排除，長時(shí)間運(yùn)行后也會(huì)造成陰、陽極“水淹”。合理的脈沖排放，可減少電池“水淹”的影響。

宋滿存等[18]通過觀察陽極氣體壓力降，對PEMFC電堆進(jìn)行“水淹”預(yù)警的研究，發(fā)現(xiàn)在“水淹”過程中，陽極氣體壓力降表現(xiàn)出“兩級臺階”的變化特征。結(jié)合流道內(nèi)水積聚過程和電壓的變化特征，將“水淹”過程分為良好期、潤濕期、過渡期和水淹期等4個(gè)階段。增大反應(yīng)氣體壓力和提高氫氣過量系數(shù)，可提高PEMFC抵抗“水淹”的能力，但提高氫氣過量系數(shù)會(huì)造成浪費(fèi)。改變電堆的工作溫度，可改善“水淹”的狀況，使PEMFC能在“微濕未淹”的狀態(tài)下工作。陽極脈沖排放可用作PEMFC嚴(yán)重“水淹”時(shí)的輔助處理手段。

G.L.He等[19]對直流道PEMFC進(jìn)行三維兩相模擬熱傳輸，研究液態(tài)水對熱傳輸及氣體流動(dòng)對溫度分布的影響，發(fā)現(xiàn)：液態(tài)水阻礙了熱在氣體擴(kuò)散層和催化層的傳輸，造成相對高溫區(qū)域。因空氣熱導(dǎo)率很低，液態(tài)水對流道附近區(qū)域氣體擴(kuò)散層和催化層的熱傳輸影響重要。電池內(nèi)部溫度分布不均和局部高溫，會(huì)導(dǎo)致質(zhì)子交換膜降解，增大氫氣滲透率。

J.St-Pierre等[20]證明了電池內(nèi)水環(huán)境過濕或過干太久，會(huì)加速材料的腐蝕和催化劑的流失，導(dǎo)致電池性能衰退。良好的水管理控制策略，可保持電池內(nèi)的水平衡，延緩電池性能的衰減。J.W.Chio等[21]用氫空燃料電池陽極閉口模式，在恒流運(yùn)行下30 s內(nèi)電壓相對穩(wěn)定，隨后電壓逐漸下降，原因是逆擴(kuò)散的水蒸氣飽和堵塞了氣體擴(kuò)散層的氣孔。

X.G.Yang等[22]用可視化電池，發(fā)現(xiàn)流道中存在“水淹”現(xiàn)象：許多微米級小水滴從氣體擴(kuò)散層表面冒出，在匯集成大水滴前，小水滴都吸附在氣體擴(kuò)散層表面，此時(shí)小水滴的表面張力要大于重力和氣流沖擊力；當(dāng)大水滴的尺寸足以接觸到流道的疏水壁時(shí)，才會(huì)沿著疏水流道流出。若流道太窄，大液滴在流道中形成水橋，會(huì)阻塞氣體和水的傳輸。液態(tài)水在流道中有效排出，是避免“水淹”的有效方式。

“水淹”是PEMFC在運(yùn)行中的普遍現(xiàn)象，特別是在閉口PEMFC中更為嚴(yán)重。解決陰陽極“水淹”現(xiàn)象的辦法之一是脈沖排放陰、陽極的尾氣。由于PEMFC中的水平衡受電流密度、水濃度、壓力和溫度等因數(shù)的影響，較為復(fù)雜，選擇合理的脈沖排放方式才能保證電池的高效運(yùn)行。

3 脈沖排放對電池組件的影響

脈沖排放會(huì)造成電池內(nèi)瞬時(shí)的氣體壓力變化、打破電池內(nèi)原有的水熱平衡，燃料電池在閉口運(yùn)行時(shí)易造成局部燃料“饑餓”，對電池組件造成傷害。PEMFC性能不可逆衰減主要是電池關(guān)鍵材料，如質(zhì)子交換膜、催化劑在內(nèi)的膜電極材料的損傷、降解或者老化所致[23]。目前對PEMFC催化劑碳腐蝕的研究較多，這也是對PEMFC壽命影響最大的因素，而對質(zhì)子交換膜、氣體擴(kuò)散層及微孔層影響的研究較少。

脈沖排放周期過長，會(huì)導(dǎo)致電池性能的不可逆衰減，原因是陽極燃料“饑餓”觸發(fā)碳腐蝕[24]。在恒流方式下，在氫氣不充足的“饑餓”區(qū)域，水能裂解產(chǎn)生氧原子，促使陰極催化層發(fā)生碳腐蝕反應(yīng)[25]。催化層的碳氧化腐蝕使以碳為載體的Pt顆粒團(tuán)聚，造成電極內(nèi)部電子絕緣[26]，降低催化劑的電化學(xué)活性面積，導(dǎo)致不可逆衰減。在脈沖排放過程中，PEMFC電壓在一定范圍內(nèi)波動(dòng)，電壓波動(dòng)會(huì)導(dǎo)致陰極電勢的變化，而電勢的頻繁變化會(huì)加速材料的衰減，如Pt催化劑的溶解等；同時(shí)，電池內(nèi)會(huì)出現(xiàn)燃料饑餓，促進(jìn)Pt催化劑的溶解、碳載體的腐蝕等過程，加速電池的衰減[27]。

R.N.Carter等[28]使用單體電池研究了電流密度與膜電極厚度的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)膜電極變薄的區(qū)域傳質(zhì)損失最大，局部陽級燃料“饑餓”引起的碳腐蝕，是以碳團(tuán)聚體作為基本單元，最終導(dǎo)致整個(gè)膜電極多孔結(jié)構(gòu)的坍塌。

A.P.Young等[29]發(fā)現(xiàn)，膜電極多孔結(jié)構(gòu)的坍塌會(huì)阻止氣體和液態(tài)水進(jìn)入催化層，導(dǎo)致較高的歐姆與濃差極化。

J.Guo等[30]研究瞬時(shí)壓力波動(dòng)對MEA的影響，發(fā)現(xiàn)壓力波動(dòng)越大，氣流沖擊越嚴(yán)重，對MEA損傷越大。脈沖排放造成的膜電極兩邊壓力的不同，也導(dǎo)致了膜的損傷。脈沖排放造成流道內(nèi)氣體急劇沖擊，導(dǎo)致微孔層和催化層脫落，影響微孔層與催化層的接觸，使接觸電阻增加，影響電子傳輸。

閉口模式下，電池中的液態(tài)水和氣態(tài)水積累，造成電池內(nèi)局部燃料“饑餓”，觸發(fā)催化劑碳腐蝕，導(dǎo)致性能不可逆衰減。在脈沖排放時(shí)，電池內(nèi)瞬時(shí)壓力波動(dòng)對MEA各部件造成損傷。有關(guān)脈沖排放對電池組件的影響研究較少，其是如何影響電池組件及如何減少對電池的影響，值得研究。

4 合理的脈沖排放周期和排放時(shí)間

合理的脈沖排放周期和排放時(shí)間與電池設(shè)計(jì)、氣體濕度、溫度、陰陽極內(nèi)氣體壓力、氣體純度及電流密度等有關(guān)。脈沖排放周期是兩次脈沖排放之間的時(shí)間間隔；脈沖排放時(shí)間是打開與關(guān)閉電磁閥之間的時(shí)間。目前，對PEMFC陰陽極全閉口運(yùn)行模式的研究較少，主要集中在陽極閉口。陽極閉口PEMFC中，對氫-空PEMFC研究較多，對氫-氧PEMFC研究較少。脈沖排放需在提高氫氣利用率和減少“水淹”之間達(dá)到平衡，設(shè)置合理的排放周期和排放時(shí)間十分重要。

J.L.Yu等[6]使用PEMFC陽極閉口模式，陰、陽極氣體壓力均為50 kPa，電池溫度為60 ℃，氣體濕度為80%，陰極過量系數(shù)為2.5時(shí)。使用高純氫氣和高純氧氣作為反應(yīng)氣體，120 min內(nèi)基本上無電壓損失；使用高純氫氣和空氣作為反應(yīng)氣體，電流密度為500 mA/cm2、300 mA/cm2及100 mA/cm2時(shí)對應(yīng)的脈沖排放周期分別為40 min、50 min和60 min。

Y.Tang等[31]發(fā)現(xiàn)：提高脈沖排放頻率可防止電流密度較高時(shí)造成的陽極“水淹”。脈沖排放時(shí)間是由陽極水的積累決定的；而陽極水的積累是由電流密度決定的。這表明：陰極氣體和電流密度影響著脈沖排放周期與排放時(shí)間。Z.M.Wan等[32]利用氫-氧PEMFC，采用陰陽極全閉口模式，研究不同溫度下的脈沖排放特性，發(fā)現(xiàn)電池工作溫度會(huì)影響脈沖排放的周期，溫度越高，周期越短。Y.Lee等[33]利用PEMFC陽極閉口模式，研究不同濕度下的電壓衰減速率。電池在氣體加濕條件下運(yùn)行時(shí)，會(huì)有水的積累，積水越多，電壓下降越快；當(dāng)電壓下降到一定值時(shí)，為了保證電池的正常運(yùn)行，必須對陽極進(jìn)行脈沖排放。研究結(jié)果表明，氣體濕度影響著脈沖排放周期，濕度越大，周期越短。J.X.Chen等[34]研究了脈沖排放周期和排放時(shí)間對碳腐蝕和電池效率的影響。在脈沖排放過程中，存在最大的熱力學(xué)效率和氫氣利用率。短脈沖排放周期和長脈沖排放時(shí)間，可提高熱力學(xué)效率；長脈沖排放周期和短脈沖排放時(shí)間，可提高氫氣利用率。A.Mokmeli等[35]認(rèn)為：脈沖排放時(shí)間越短，離氫氣出口閥越遠(yuǎn)的區(qū)域壓力下降越小，脈沖排放時(shí)間應(yīng)盡可能短。脈沖排放周期越長，電壓損失越大；脈沖排放周期越短，氫氣損失越大，最優(yōu)的脈沖排放周期在電壓和氫氣損失之間有相對平衡點(diǎn)。

在具體實(shí)驗(yàn)和具體條件下，分析合理的脈沖排放周期與排放時(shí)間是可行的，但得出普遍適用的脈沖排放時(shí)間與周期，有難度，需要大量實(shí)驗(yàn)研究。脈沖排放有兩種方式：①由于閉口PEMFC有相對固定的運(yùn)行特性，固定合理的脈沖排放周期和排放時(shí)間是一種有效的方式；②動(dòng)態(tài)脈沖排放周期，雖然閉口PEMFC有相對固定的運(yùn)行特征，但在運(yùn)行中仍為動(dòng)態(tài)過程。由于閉口狀態(tài)下水和惰性氣體的積累會(huì)導(dǎo)致電池電壓的持續(xù)下降，根據(jù)此現(xiàn)象可動(dòng)態(tài)控制脈沖排放周期。根據(jù)某一運(yùn)行工況下電池電壓下降的比例，可設(shè)計(jì)一套系統(tǒng)，實(shí)時(shí)控制脈沖排放，以優(yōu)化電池效率與對外輸出性能。

5 小結(jié)

PEMFC在閉口運(yùn)行時(shí)具有較高的氫氣利用率和較好的性能，但也會(huì)帶來“水淹”現(xiàn)象及燃料“饑餓”導(dǎo)致的碳腐蝕等問題，而脈沖排放是在現(xiàn)階段解決這些問題的有效方式。優(yōu)化脈沖排放周期和排放時(shí)間是解決脈沖排放對電池組件不良影響的有效方式，同時(shí)也需要大量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)支撐，合理的脈沖排放周期和排放時(shí)間是未來研究工作中的重點(diǎn)。

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Research progress in effect of purging on the performance of PEMFC

WANG Jun1，CHEN Ben1，XI Qing-hai2，TU Zheng-kai1

(1.StateKeyLaboratoryofAdvancedTechnologyforMaterialsSynthesisandProgressing，WuhanUniversityofTechnology，Wuhan，Hubei430070，China； 2.ConstructionandAdministrationBureauofSouth-to-NorthWaterDiversion，MiddleRouteProject，Zhengzhou，Henan450000，China)

Research progress in purging influence to the performance of proton exchange membrane fuel cell(PEMFC)was introduced，purging could increase hydrogen utilization，decrease effects of water flooding and effect to the part of fuel cell. Appropriate purging discharge period and discharge time could avoid fuel starvation of some reaction gas in cell，improve the performance and life of PEMFC. The reasonable purging discharge period and discharge time should be studied integrating with the cell operating parameters，cell design and cell life.

proton exchange membrane fuel cell(PEMFC)； purging； flooding； performance

王 俊(1990-)，男，湖北人，武漢理工大學(xué)復(fù)合新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室碩士生，研究方向：新能源材料；

國家自然科學(xué)基金(51476119)

TM911.42

A

1001-1579(2015)06-0332-04

2015-06-29

陳 奔(1986-)，男，廣西人，武漢理工大學(xué)復(fù)合新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室博士生，研究方向：新能源材料；

席青海(1977-)，男，河南人，南水北調(diào)中線建設(shè)管理局工程師，博士，研究方向：水管理；

涂正凱(1981-)，男，湖北人，武漢理工大學(xué)復(fù)合新技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副教授，研究方向：新能源材料，本文聯(lián)系人。