吉利明等

摘 要： 鄂爾多斯盆地西南部西峰地區(qū)三疊系延長組烴源巖檢出豐富的兩環(huán)烷烴，主要為C12～C14和C15、C16兩組兩環(huán)烷烴。其相對豐度表現(xiàn)出3種源巖模式：①以低碳數(shù)兩環(huán)烷烴為主，出現(xiàn)于長71和長81段非烴源巖；②兩組兩環(huán)烷烴都很豐富，出現(xiàn)于長73段富有機(jī)質(zhì)烴源巖；③以高碳數(shù)兩環(huán)烷烴為主，主要發(fā)現(xiàn)于長73段烴源巖，也見于長72和長81段。盡管長7段熱演化程度基本一致，但補身烷異構(gòu)化指數(shù)變化明顯，表明補身烷重排不僅受熱演化的影響，而且受有機(jī)質(zhì)來源和沉積環(huán)境的控制。延長組烴源巖具有明顯的高補身烷優(yōu)勢，反映了烴源巖的還原性沉積環(huán)境。烴源巖高豐度C15、C16兩環(huán)烷烴的檢出則指示該地區(qū)晚三疊世發(fā)育淡水湖泊。葡萄藻不僅是該地區(qū)中生界石油的重要母質(zhì)來源，而且可能是這些兩環(huán)類標(biāo)志物的直接生源。

關(guān)鍵詞： 兩環(huán)烷烴；延長組；烴源巖；生物標(biāo)志物；三疊系；葡萄藻；西峰地區(qū)；鄂爾多斯盆地

中圖分類號： P618.13；TE122.1 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

Abstract： A lot of bicyclic alkanes are detected from source rocks of Triassic Yanchang Formation in Xifeng area of southwestern Ordos Basin. They are two groups of bicyclic alkanes mainly including C12-C14 and C15， C16. The relative abundances of the two groups have three kinds of source rock patterns： ①there are mainly bicyclic alkanes with lower carbon number， which are detected from non-source rocks of Chang-71 and Chang-81 sections； ②the two groups both are very rich， and are detected from organic-rich source rocks of Chang-73 section； ③there are mainly bicyclic alkanes with higher carbon number， which are detected from source rocks of Chang-73， Chang-72 and Chang-81 sections. Although the thermal evolutions of Chang-7 section are similar， the change of drimane isomerization index is significant， so that drimane rearrangement is effected not only by the thermal evolution， but also by the source of organic matter and the depositional environment. The source rocks of Yanchang Formation have an obvious advantage of homodrimane， so that the depositional environment is reductive. C15， C16 bicyclic alkanes of source rocks with high abundance are detected in the area， indicating that freshwater lake develops in Late Triassic. Botryococcus braunii is an important parent material of Mesozoic oil in the area， and also may be the direct biological sources of these bicyclic biomarkers.

Key words： bicyclic alkane； Yanchang Formation； source rock； biomarker； Triassic； Botryococcus braunii； Xifeng area； Ordos Basin

0 引 言

鄂爾多斯盆地延長組烴源巖地球化學(xué)研究發(fā)現(xiàn)，延長組沉積有機(jī)質(zhì)含有較豐富的兩環(huán)烷烴（包括兩環(huán)倍半萜），而由混合型母質(zhì)為主的陸相沉積中的兩環(huán)倍半萜通常被認(rèn)為來自于高等植物[1-2]。Alexander等認(rèn)為兩環(huán)萜烷是細(xì)菌代謝的產(chǎn)物，是成巖作用初期細(xì)菌藿烷在微生物參與下，發(fā)生降解開環(huán)形成的帶官能團(tuán)且具兩環(huán)結(jié)構(gòu)的產(chǎn)物，以及在成巖作用后期經(jīng)脫官能團(tuán)和重排演化而形成的多種異構(gòu)體化合物[3]。8β（H）-C20高補身烷曾發(fā)現(xiàn)于藻煤之中，指示8β（H）-補身烷系列可能具有多種前身物，包括菌藻類母質(zhì)輸入和長側(cè)鏈三環(huán)萜烷、8，14-斷藿烷和藿烷系列降解或開環(huán)的衍生物等[4]。某些重排補身烷被認(rèn)為源于被子植物奧利醇的降解或奧利烷的開環(huán)[5]。此外，實驗室培養(yǎng)的葡萄藻中也檢測出C14～C16雙環(huán)萜烷，C20雙環(huán)萜烷和C15、C16、C20-8β（H）-補身烷等19種雙環(huán)萜烷[6]，因此，葡萄藻也成為地質(zhì)體中這些兩環(huán)萜烷的可能來源?？傊?，兩環(huán)萜烷具有多種成因，細(xì)菌和藻類有機(jī)質(zhì)母質(zhì)輸入及其生物降解產(chǎn)物均可能是其重要來源。

雖然葡萄藻（Botryococcus braunii）在細(xì)胞形態(tài)上難以區(qū)別為不同的類型，但依據(jù)其產(chǎn)生明顯不同的烴類，可區(qū)分為A、B和L等3個化學(xué)種?；瘜W(xué)種A能產(chǎn)生正構(gòu)烷烴、類異戊二烯烷烴、環(huán)烷烴以及豐富的直鏈C23～C31為主的正構(gòu)二烯烴和三烯烴[6-7]。化學(xué)種B主要產(chǎn)生C30～C37三萜烯類（葡萄藻烯）[7-9]；葡萄藻烷是化學(xué)種B獨有的代謝產(chǎn)物——葡萄藻烯完全還原的衍生物，已在中國茂名油頁巖等沉積物中發(fā)現(xiàn)[10]；此外，化學(xué)種B還能合成特殊結(jié)構(gòu)的三萜烯——角鯊烯[11-12]?；瘜W(xué)種L則產(chǎn)稱為Lycopadiene的四萜烯[7，13]。這些研究表明，葡萄藻除了能直接合成兩環(huán)萜化合物，還能夠產(chǎn)生豐富的萜烯類化合物，他們在成巖作用和細(xì)菌降解過程中也可能成為兩環(huán)類化合物的間接來源。本文選擇鄂爾多斯盆地西南部西峰地區(qū)不同鉆井延長組烴源巖，系統(tǒng)研究了有機(jī)地球化學(xué)和生物標(biāo)志物，詳細(xì)鑒定和分析了兩環(huán)烷烴與兩環(huán)倍半萜的分布特征，結(jié)合微體古生物研究資料探討了其成因。

1 地質(zhì)背景

鄂爾多斯盆地是位于華北西部的中生代大型盆地，古生代之前屬于華北地臺的西部邊緣海；中三疊世，由于古地中海的退出，該地區(qū)開始形成陸相坳陷型盆地；進(jìn)入湖盆發(fā)育階段，中晚三疊世發(fā)育的延長組湖相-三角洲相沉積厚度超過1 000 m，其中，暗色泥巖、碳質(zhì)泥巖及油頁巖是本地區(qū)中生界油氣的重要來源，各種砂巖層及砂體往往形成石油儲層[14-15]。依據(jù)巖性、電性、標(biāo)志層及含油氣特征，延長組自上而下劃分為10個油層組（長1～長10）；各油層組根據(jù)內(nèi)部沉積旋回和巖性組合特點，可進(jìn)一步細(xì)分為2～3個油層段[16]。延長組沉積明顯受區(qū)域構(gòu)造活動控制，自長10期盆地開始發(fā)育至長1期末盆地消亡，構(gòu)成完整的沉積旋回。長9期、長7期及長4+5期存在3次水進(jìn)過程，其中，長7期為最大湖泛期，形成了盆地內(nèi)廣泛分布的重要烴源巖。

西峰油田位于鄂爾多斯盆地西南部（圖1），其主力油源是延長組長7段深湖—半深湖相富有機(jī)質(zhì)泥巖與油頁巖，而其下緊鄰的以砂巖沉積為主的長81段成為該地區(qū)主要石油儲層[17-19]。該地區(qū)延長組長8—長7段有機(jī)地球化學(xué)研究表明：延長組長82、長81及長71段有機(jī)質(zhì)相對貧乏，但含有較多的陸源有機(jī)質(zhì)，為濱淺湖及三角洲相沉積；長72段和長73段不僅有機(jī)質(zhì)豐度高，而且類型好，形成于深湖—半深湖相還原環(huán)境的富有機(jī)質(zhì)暗色泥巖及油頁巖中含大量來源于低等水生生物和浮游藻類的腐泥型有機(jī)質(zhì)[20-24]。為了全面反映兩環(huán)烷烴在延長組不同沉積階段和不同沉積環(huán)境的分布，選擇延長組長8—長7段不同層位、不同生烴潛力的樣品進(jìn)行生物標(biāo)志物分析。

2 樣品分析

研究區(qū)烴源巖樣品主要采自西30井和西44井延長組長8—長7段，并以其他鉆井的主要烴源巖層長73段樣品為補充，包括西40井、寧4井和正5井及鄰區(qū)的木9井和鎮(zhèn)42井（圖1）。

烴源巖可溶有機(jī)質(zhì)抽提采用索氏抽提法。樣品用蒸餾水清洗，干燥后粉碎至120目（篩網(wǎng)孔徑為0.125 mm）以下；稱取50～150 g樣品，用精制三氯甲烷溶劑抽提48 h，提取液濃縮并經(jīng)海綿銅脫硫。氯仿“A”及原油族組分在氧化鋁-硅膠填充柱上純化和分離。正己烷沉淀瀝青質(zhì)后，用石油醚沖洗得到飽和烴餾分。

用美國安捷倫公司生產(chǎn)的6890/5973N型氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀分析飽和烴生物標(biāo)志物。 測試條件為：色譜汽化室溫度250 ℃，使用HP-5（30 m× 0.25 mm×0.25 μm）彈性石英毛細(xì)柱；以4 ℃·min-1 升溫速率由80 ℃程序升溫至290 ℃，恒溫30 min。載氣為高純氦，載氣流量1.2 mL·min-1，線速度40 cm·s-1。EI質(zhì)譜離子源溫度230 ℃，四極桿溫度150 ℃，電離能70 eV，進(jìn)樣口溫度280 ℃?；衔镨b定使用美國NIST02譜庫。色譜-質(zhì)譜分析過程按常規(guī)進(jìn)行了空白試驗，證明基線穩(wěn)定且無污染。

3 兩環(huán)烷烴特征

3.1 兩環(huán)烷烴鑒定

西峰油田長7—長8段潛在烴源巖可溶有機(jī)質(zhì)飽和烴餾分中檢出豐富的兩環(huán)烷烴和兩環(huán)倍半萜，其在總離子流圖上處于20 min之前的正構(gòu)烷烴nC12與nC16之間（圖2）。在質(zhì)荷比為123的質(zhì)量色譜圖上經(jīng)常出現(xiàn)C12～C14和C15、C16兩組兩環(huán)烷烴，其相對豐度變化較大，一般C12～C14兩環(huán)烷烴較低，甚至不出現(xiàn)，但個別樣品C12～C14兩環(huán)烷烴可明顯高于C15、C16兩環(huán)烷烴。源巖中兩環(huán)類化合物豐度至少與其他萜類化合物相當(dāng)，許多樣品中遠(yuǎn)超過其他萜類化合物的豐度。依據(jù)現(xiàn)有文獻(xiàn)資料在質(zhì)荷比為123的質(zhì)量色譜圖上確定了化合物的結(jié)構(gòu)特征[3，25-26]。

部分烴源巖樣品中檢出的C12～C14低碳數(shù)兩環(huán)類生物標(biāo)記物類型極為豐富，包括兩環(huán)倍半萜和兩環(huán)烷烴，在質(zhì)量色譜特征上能夠確認(rèn)的化合物達(dá)40個，其中，C12 、C13和C14化合物分別為13、18和9個。低碳數(shù)兩環(huán)烷烴和兩環(huán)倍半萜化合物以C12和C13為主，C14不僅數(shù)量少，而且豐度較低（圖3）。高碳數(shù)兩環(huán)萜化合物包括C15補身烷和C16高補身烷系列生物標(biāo)志物，一般以C15補身烷更為豐富，依據(jù)保留時間和質(zhì)量色譜特征可辨認(rèn)出13個化合物（圖4）。

3.2 兩環(huán)烷烴分布模式

烴源巖中兩環(huán)烷烴和兩環(huán)倍半萜的分布差異較大，表現(xiàn)出3種源巖模式：①以低碳數(shù)兩環(huán)化合物（C12～ C14）為主，高碳數(shù)兩環(huán)化合物（C15、C16）豐度較低（圖5）；②低碳數(shù)與高碳數(shù)兩環(huán)化合物都很豐富；③以高碳數(shù)兩環(huán)化合物為主，低碳數(shù)兩環(huán)化合物豐度很低，甚至未出現(xiàn)。源巖模式①的樣品比較少，出現(xiàn)于延長組長71和長81段，有機(jī)碳含量（質(zhì)量分?jǐn)?shù)，下同）小于1%，有機(jī)質(zhì)類型差，為非烴源巖； 源巖模式②的樣品出現(xiàn)于長73段，有機(jī)質(zhì)類型較好，即可以是烴源巖，也可能是低有機(jī)碳含量的非烴源巖，一般含豐富的砂質(zhì)碎屑；源巖模式③的樣品占分析樣品的多數(shù)，主要為長73段的富有機(jī)質(zhì)烴源巖，也見于長72和長81段，有機(jī)質(zhì)類型好。表1列出了所有研究樣品的各種生物標(biāo)志物參數(shù)值。兩環(huán)倍半萜的相關(guān)指標(biāo)是根據(jù)質(zhì)荷比為123的質(zhì)量色譜計算得到的。兩環(huán)倍半萜相對豐度（∑（C15-C16）/（5*C30αβ）值）是5個最豐富高碳數(shù)兩環(huán)倍半萜平均豐度與藿烷C30αβ-五環(huán)三萜（源巖中豐度最高的藿烷）豐度的比值，補身烷異構(gòu)化指數(shù)（重排補身烷/補身烷值）是兩個重排補身烷豐度之和與補身烷豐度之比。

重排補身烷是補身烷在熱演化過程發(fā)生甲基重排的異構(gòu)體，常見的2個化合物為4，4，8，8，9-五甲基十氫化萘和4，4，8，9，9-五甲基十氫化萘，兩者豐度之和與補身烷豐度的比值通常被認(rèn)為是反映原油熱成熟度的敏感指標(biāo)；在一定沉積條件下，熱演化程度與重排化合物的豐度成正比[2，27-29]。西峰地區(qū)延長組烴源巖主要集中于長7段，雖然不同井位現(xiàn)今地層埋深不同，但在地史上經(jīng)受的熱演化程度基本一致（鏡質(zhì)體反射率介于0.76%～0.94%）。數(shù)據(jù)顯示，延長組烴源巖重排補身烷/補身烷值變化較大，分布在0.938～2.818之間（表1），而且即使在同一口鉆井中，該參數(shù)并未隨深度的增加而增大，表明烴源巖重排補身烷/補身烷值可能不僅僅受熱演化程度的影響，而且湖相沉積中頻繁的陸源有機(jī)質(zhì)輸入量變化以及氧化-還原條件的改變都可能直接或間接影響補身烷的異構(gòu)化程度。

延長組烴源巖高補身烷/補身烷值分布在0.926～3.875之間，平均值為1.914（表1），具有明顯的高補身烷優(yōu)勢；一般認(rèn)為豐富的高補身烷可能代表沉積古環(huán)境具有較高的鹽度，或者指示缺氧的還原環(huán)境[1，30]。大量研究表明，中晚三疊世鄂爾多斯湖盆是一個典型的以淡水為主的大型內(nèi)陸湖泊，烴源巖高補身烷優(yōu)勢可能主要反映延長組還原性的沉積古環(huán)境。二環(huán)倍半萜在淡水湖泊、沼澤環(huán)境中相對豐度最高，向淡水—微咸水湖泊及咸水湖泊環(huán)境演化時其相對豐度降低，且咸水環(huán)境形成的原油中C12～C14二環(huán)萜烷的相對豐度較大[2]。西峰地區(qū)延長組烴源巖中高相對豐度C15～C16兩環(huán)烷烴的檢出指示了淡水湖泊環(huán)境。

4 兩環(huán)烷烴可能生源

Metzger等研究葡萄藻抽提物和加熱分解產(chǎn)物，檢測出雙峰形正構(gòu)烷烴及系列類異戊二烯烷烴、烯烴、環(huán)烷烴、甾烷和萜烷等生物標(biāo)志物[8，10-11，31-34]。其中，萜烷類包括三環(huán)二萜烷及五環(huán)三萜烷，并且從采自美國和法國2個同屬于化學(xué)種A的淡水葡萄藻培養(yǎng)樣品提取物中檢測出豐富的兩環(huán)萜烷，包括C14～C16、 C20兩環(huán)萜烷[6]。不同培養(yǎng)階段出現(xiàn)的兩環(huán)萜烷的豐度和結(jié)構(gòu)有所變化：早期生長的葡萄藻以C15兩環(huán)萜烷為主，主峰為Cl5補身烷，其次是C16高補身烷；成熟葡萄藻則以C20兩環(huán)萜烷為主，包括多個C20高補身烷異構(gòu)體。該類化合物在現(xiàn)代葡萄藻體中大量發(fā)現(xiàn)，表明葡萄藻可能是地質(zhì)體及原油中兩環(huán)萜烷的可能生源之一。鄂爾多斯盆地延長組烴源巖豐富的C14～C16兩環(huán)倍半萜的檢出在一定程度上指示：葡萄藻不僅是該地區(qū)中生界原油的重要母質(zhì)來源[35]，而且可能是這些兩環(huán)類標(biāo)志物的直接生源，可能屬于能夠產(chǎn)生兩環(huán)類化合物的化學(xué)種A葡萄藻。延長組烴源巖中未發(fā)現(xiàn)培養(yǎng)葡萄藻中大量出現(xiàn)的C20雙環(huán)萜烷，可能原因有：①它們的生長環(huán)境不同；②烴源巖中帶長側(cè)鏈的C20雙環(huán)萜可能被完全降解。

倍半萜類在沉積記錄中分布廣泛，在各種沉積環(huán)境均有發(fā)現(xiàn)，但由于有機(jī)質(zhì)來源不同，不同沉積物中倍半萜類的分布和組成存在顯著差異。一般認(rèn)為補身烷系列化合物來源于細(xì)菌等微生物有機(jī)質(zhì)的輸入，碳數(shù)組成為C14～C16[36]；來源于陸源有機(jī)質(zhì)的桉葉油烷等碳數(shù)組成為C15，4β（H）-桉葉油烷是典型的高等植物來源的生物標(biāo)志化合物，被認(rèn)為來源于植物組分β-桉葉油醇[37]。

兩環(huán)烷烴在澳大利亞不同時代非海相原油中普遍存在。Philp等認(rèn)為他們是不同程度細(xì)菌降解的產(chǎn)物，而原油中同時檢出的系列單不飽和三環(huán)二萜化合物（C20H34）可能是其直接來源，并認(rèn)為8β（H）-錐滿烷是由錐滿醇合成的，很可能為細(xì)菌成因[37]。王鐵冠曾在藻煤中發(fā)現(xiàn)了8β（H）-C20高補身烷，認(rèn)為長側(cè)鏈8β（H）-補身烷系列可能具有多種前身物，包括菌藻類母質(zhì)輸入與長側(cè)鏈三環(huán)萜烷、8，4-斷藿烷和藿烷系列的降解和開環(huán)衍生物等[4]。雖然葡萄藻中藿烷含量極低，但采自美國的化學(xué)種A葡萄藻和采自中國撫仙湖的葡萄藻株中已檢測出分布完整的長側(cè)鏈三環(huán)萜烷[6]，因此，葡萄藻不僅能夠直接合成兩環(huán)倍半萜，而且其生物降解產(chǎn)物也是兩環(huán)萜化合物的可能來源。

西峰地區(qū)延長組長8—長7段的有機(jī)壁微體化石已發(fā)現(xiàn)豐富的Botryococcus braunii，化石的高含量層段恰好是本地區(qū)主要烴源巖層延長組長72—長73段[35]，進(jìn)一步指示作為重要成烴母質(zhì)的葡萄藻可能是烴源巖中兩環(huán)萜烷的生源之一。中國柴達(dá)木盆地第三系原油中也曾檢出豐富的兩環(huán)萜烷，除較高豐度的C16高補身烷外，同樣顯示出C15補身烷的優(yōu)勢[2]，之后在該地區(qū)第三系生油巖中也發(fā)現(xiàn)豐富的與成烴母質(zhì)直接相關(guān)的葡萄藻[38]。西峰地區(qū)延長組烴源巖中以C15補身烷為優(yōu)勢的大量C14～C16兩環(huán)萜烷的檢出，可能反映了本地區(qū)三疊系葡萄藻母質(zhì)輸入的特征。

5 結(jié) 語

（1）鄂爾多斯盆地西峰地區(qū)三疊系延長組烴源巖含有包括兩環(huán)倍半萜在內(nèi)的豐富的兩環(huán)烷烴，主要出現(xiàn)C12～C14和C15、C16兩組兩環(huán)烷烴，相對豐度表現(xiàn)出3種源巖模式：①低碳數(shù)兩環(huán)烷烴為主，分布于長71和長81段非烴源巖；②兩組兩環(huán)化合物均很豐富，出現(xiàn)于長73段富有機(jī)質(zhì)烴源巖；③以高碳數(shù)兩環(huán)化合物為主，主要發(fā)現(xiàn)于長73段烴源巖，也見于長72和長81段Ⅰ型和Ⅱ1型有機(jī)質(zhì)中。

（2）研究區(qū)延長組長7段烴源巖熱演化程度基本一致，鏡質(zhì)體反射率介于0.76～0.94，但補身烷異構(gòu)化指數(shù)變化較大，分布在0.938～2.818之間，同一口鉆井中隨深度增加也未顯示規(guī)律性的變化，表明補身烷重排作用不僅受熱演化程度的影響，而且深湖相沉積中陸源有機(jī)質(zhì)輸入量變化以及氧化-還原條件的改變都可能對其產(chǎn)生影響。

（3）延長組烴源巖高補身烷/補身烷值分布在0.926～3.875之間，具有明顯的高補身烷優(yōu)勢，指示了較強的還原性沉積古環(huán)境。延長組烴源巖中高豐度C15、C16兩環(huán)烷烴的檢出指示了淡水湖泊環(huán)境。

（4）葡萄藻不僅能夠直接合成兩環(huán)倍半萜，而且其代謝產(chǎn)物中的三環(huán)萜及藿烷等生物降解也是兩環(huán)萜化合物的可能來源。延長組源巖中大量葡萄藻化石的發(fā)現(xiàn)指示其可能是該地區(qū)兩環(huán)烷烴和兩環(huán)倍半萜的重要生物來源。

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