梁 波，徐金球，關(guān) 杰，郭耀廣，蘇瑞景

（上海第二工業(yè)大學(xué) 環(huán)境與材料工程學(xué)院，上海 201209）

生物法處理印染廢水的研究進(jìn)展

梁 波，徐金球，關(guān) 杰，郭耀廣，蘇瑞景

（上海第二工業(yè)大學(xué) 環(huán)境與材料工程學(xué)院，上海 201209）

介紹了生物法在印染廢水處理中的應(yīng)用，主要從印染廢水的水質(zhì)、新舊排放標(biāo)準(zhǔn)的對(duì)比、生物法的改進(jìn)及強(qiáng)化（包括微生物研究、生物固定化技術(shù)的開發(fā)、工藝流程的改進(jìn)）、生物法研究領(lǐng)域的新探索（包括生物法與其他處理方法的聯(lián)用、產(chǎn)電微生物的應(yīng)用）等方面分析和總結(jié)了生物法研究的現(xiàn)狀和存在的問題，對(duì)未來生物法發(fā)展的方向進(jìn)行了初步探討，認(rèn)為生物法的深度研究及生物法與其他方法的聯(lián)用探索格外重要。

生物法；印染廢水；處理工藝

中國(guó)是染料的生產(chǎn)和消費(fèi)大國(guó)。據(jù)統(tǒng)計(jì)，2013年中國(guó)的染料產(chǎn)量已達(dá)895 kt，占世界總產(chǎn)量的60%以上［1］。而染料使用大戶紡織印染業(yè)一直是中國(guó)的傳統(tǒng)產(chǎn)業(yè)，該行業(yè)產(chǎn)生的印染廢水排放量為（3～4）×106m3/d，約占全國(guó)工業(yè)廢水排放總量的35%［2］。由于染料生產(chǎn)中使用的化工原料多為萘系、蒽醌、苯系、苯胺及聯(lián)苯胺類化合物，且多與金屬、鹽類等物質(zhì)螯合［3］，加之紡織印染包含4道工序（即預(yù)處理、染色、印花和整理），這使得印染廢水具有水量變化大、水質(zhì)復(fù)雜、色度高、難降解物多、COD和BOD5高、懸浮物多等特點(diǎn)，屬于較難處理的工業(yè)廢水［4-5］。

生物法是廢水處理的傳統(tǒng)方法。由于微生物具有易獲得、易培養(yǎng)、易變異、繁殖快、適應(yīng)性強(qiáng)等特性，且通過特定條件的馴化培養(yǎng)還可適應(yīng)含毒廢水的水質(zhì)條件，故生物法在印染廢水的處理中也經(jīng)常使用。但隨著染料工業(yè)的迅速發(fā)展，目前使用的染料已達(dá)數(shù)萬種，印染廢水中聚氯乙烯漿料、新型助劑等難生化降解的有機(jī)物大量增加，導(dǎo)致印染廢水的可生化性能下降，傳統(tǒng)的生化工藝（如活性污泥法）已很難適應(yīng)目前的處理需要［6］。

近年來，生物法處理印染廢水的新技術(shù)、新工藝不斷涌現(xiàn)。本文介紹了印染廢水的水質(zhì)及排放標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)生物法處理印染廢水的研究成果進(jìn)行了分析和總結(jié)。

1 印染廢水水質(zhì)及排放標(biāo)準(zhǔn)

1.1 印染廢水的水質(zhì)

紡織印染廢水因染整工藝、纖維種類的不同而有所區(qū)別。不同種類的纖維需使用不同的染料和配套的化學(xué)藥劑。常用染料與配套藥劑見表1［7］。由表1可知，印染廢水除了含有染料成分，同時(shí)還可能存在其他輔助藥劑成分。

一般來說，印染加工的4道工序都有廢水排出，各工序產(chǎn)生的廢水類型和水質(zhì)各不相同，差異較大［4，8-9］，詳見表2。

表1 常用的染料與配套藥劑

表2 印染各工序的廢水類型及水質(zhì)

1.2 排放標(biāo)準(zhǔn)

我國(guó)歷來重視印染廢水的處理，相關(guān)排放標(biāo)準(zhǔn)已做過多次修訂。新的《紡織染整工業(yè)水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》［10］（GB 4287—2012）規(guī)定，自2015年起，所有企業(yè)（現(xiàn)有和新建企業(yè)）執(zhí)行統(tǒng)一的排放限值。同時(shí)，在敏感地區(qū)，排放標(biāo)準(zhǔn)更加嚴(yán)格。與1992年的舊國(guó)標(biāo)［11］相比，新標(biāo)準(zhǔn)增加了總氮、總磷、可吸附有機(jī)鹵素3個(gè)新指標(biāo)，去除了含銅量指標(biāo)；從限值上看，變化較大，除pH和二氧化氯未變，其他限值均比舊指標(biāo)更加嚴(yán)格，且個(gè)別指標(biāo)變化幅度較大，如COD、BOD5、懸浮物等，而苯胺類、六價(jià)鉻從過去的可以檢出提升為不能檢出。兩大紡織大省江蘇、山東分別在2004年、2005年頒布了地方性紡織染整工業(yè)水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)［12-13］，地方標(biāo)準(zhǔn)除pH和二氧化氯與新國(guó)標(biāo)相同、色度略微嚴(yán)格外，其他指標(biāo)均比新國(guó)標(biāo)中規(guī)定得更加嚴(yán)格，且差距較大。與2007年江蘇頒布的《太湖地區(qū)城鎮(zhèn)污水處理廠及重點(diǎn)工業(yè)行業(yè)主要水污染物排放限值》［14］相比，新的國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)略顯寬松。染整工業(yè)水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)的對(duì)比見表3。

印染廢水本身成分復(fù)雜，加之新的國(guó)家排放標(biāo)準(zhǔn)趨嚴(yán)，使得廢水處理難度加大。因此，如何發(fā)揮生物法的優(yōu)勢(shì)，適應(yīng)印染廢水水質(zhì)的不斷變化，提高處理能力和處理效果，滿足新的排放要求，成為環(huán)保工作者迫切需要考慮和研究的問題。

表3 紡織染整工業(yè)水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)的對(duì)比 ρ，mg/L（pH和色度除外）

2 生物法的改進(jìn)與強(qiáng)化

生物法是通過微生物的大量繁殖，將廢水中的有機(jī)物降解成簡(jiǎn)單無機(jī)物或轉(zhuǎn)化為各種營(yíng)養(yǎng)物及原生質(zhì)，以達(dá)到凈化水質(zhì)目的的一種處理方法。常用的生物法包括好氧和厭氧兩大類。好氧處理法對(duì)BOD5的去除效果較好，但對(duì)COD、色度等的去除效果不理想，特別是由于印染廢水的可生化性逐年降低，好氧法處理后的出水水質(zhì)難以達(dá)到國(guó)家或地方的排放標(biāo)準(zhǔn)。厭氧處理法適合處理高、中、低濃度的廢水，以及好氧處理過程中產(chǎn)生的剩余污泥。厭氧法可降解含偶氮基、蒽醌基和三苯甲烷基等基團(tuán)的物質(zhì)，但尚不能完全分解一些活性染料的中間體（如芳香胺等）。一般而言，厭氧法處理后的出水水質(zhì)往往達(dá)不到排放標(biāo)準(zhǔn)，故多與好氧生物法聯(lián)合使用［15］。

從近期生物法處理印染廢水的研究報(bào)道看，主要包括微生物研究、生物固定化技術(shù)、工藝流程的改進(jìn)等。

2.1 微生物研究

印染廢水處理中，微生物研究主要關(guān)注的領(lǐng)域是選育和培養(yǎng)高效、優(yōu)良的微生物菌株。目前發(fā)現(xiàn)的能降解染料的微生物主要有藻類、細(xì)菌和白腐真菌3種。

2.1.1 藻類

藻類能降解染料主要?dú)w因于其生理生化特性。藻類具有較大的比表面積，且細(xì)胞壁表面官能團(tuán)豐富（如氨基、羥基、羧基等），這些官能團(tuán)能與廢水中的一些污染物鍵合或發(fā)生電吸附，從而達(dá)到凈化水質(zhì)的目的［16］。Acuner等［17］采用馴化前后的小球藻處理Tectilon Yellow 2G染料時(shí)發(fā)現(xiàn)，未馴化的小球藻通過生物轉(zhuǎn)化對(duì)染料進(jìn)行脫色，而馴化后的小球藻則通過生物降解完成脫色過程。金鵬［18］研究了綠藻對(duì)活性艷藍(lán)KN-R染料的生物吸附作用，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：整個(gè)吸附過程符合Freundlich等溫吸附模型，且該吸附過程的變化規(guī)律有別于普通吸附劑的吸附規(guī)律；此外，吸附時(shí)間和溶液pH對(duì)綠藻吸附的影響較大。

2.1.2 細(xì)菌

細(xì)菌的降解能力取決于酶的活性。Sharma等［19］采用固定化升流式反應(yīng)器，接種從某印染廠分離出的高效菌處理三苯甲烷類染料酸性藍(lán)15，脫色率可達(dá)94%。胡起靖等［20］利用從某印染廠廢水處理池的活性污泥中篩選分離出的嗜麥芽寡養(yǎng)單胞菌處理結(jié)晶紫溶液，在溶液pH為7、溫度為35 ℃、NaCl質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.5%、搖床轉(zhuǎn)速為150 r/min的條件下，脫色效果最好；在此條件下處理60 mg/L的結(jié)晶紫溶液8 h時(shí)，脫色率可達(dá)95.7%。

2.1.3 白腐真菌

白腐真菌具有廣譜、高效、低耗、適應(yīng)性強(qiáng)等生物特性。Eichlerová等［21］利用白腐真菌Dichomitus squalens降解三苯基甲烷類染料，發(fā)現(xiàn)白腐真菌對(duì)不同的染料均有不同程度的脫色能力，在液相環(huán)境中對(duì)活性藍(lán)19（RBBR）的去除率高于橙黃G。朱勇等［22］研究了在滅菌環(huán)境下白腐真菌對(duì)活性艷紅染料廢水脫色的有效性，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)染料質(zhì)量濃度為50 mg/L時(shí)，經(jīng)過4 d處理，染料廢水的脫色率高于80%。

總體而言，選育和培養(yǎng)具有特定功能微生物菌株的研究還需做大量的工作，且從純菌株研究到印染廢水處理的實(shí)際使用，還需解決該類微生物易流失及被其他微生物吞噬的問題。

2.2 生物固定化技術(shù)

生物固定化技術(shù)是一種通過物理或化學(xué)手段，將酶、微生物細(xì)胞、動(dòng)植物細(xì)胞、細(xì)胞器等生物催化劑固定培養(yǎng)在特定載體上，從而獲得高活性、高密度生物催化劑的新技術(shù)。該技術(shù)具有細(xì)胞密度大、反應(yīng)速率快、不流失、耐沖擊負(fù)荷高以及反應(yīng)過程易控制等優(yōu)點(diǎn)，在印染廢水處理領(lǐng)域具有較大的應(yīng)用潛力。生物固定化方法包括包埋法、吸附法、共價(jià)結(jié)合法和交聯(lián)法4大類［23］。生物固定化技術(shù)的研究關(guān)鍵是開發(fā)篩選出適合不同微生物固定化的理想載體，使其具備對(duì)微生物無毒、性質(zhì)穩(wěn)定、不易分解、不溶于水、傳質(zhì)性能好、強(qiáng)度高、操作方便、價(jià)格便宜等特性。常用的載體根據(jù)組分的不同可分為無機(jī)載體、有機(jī)高分子載體和復(fù)合載體3大類［24］。

李博等［25］采用PVA-硼酸包埋法固定CK3脫色菌，并在不同酸堿度條件下處理偶氮染料C I Reactive Red 180，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：不同酸堿度影響染料的脫色效果；堿性環(huán)境下的脫色效果優(yōu)于酸性環(huán)境，但酸性環(huán)境下凝膠小球的強(qiáng)度高于堿性環(huán)境。周林成等［26］采用自制的大孔載體復(fù)合聚氨酯泡沫固定復(fù)合菌群B350和B110，并將其用于處理某印染廠退漿工序沉淀池出水，經(jīng)20 h固定化微生物反應(yīng)器處理后，出水COD為95 mg/L，COD去除率達(dá)90%以上。董新姣等［27-28］嘗試將玉米芯、絲瓜瓤等植物材料作為載體固定微生物，并將其用于處理染料廢水，效果較好，利用玉米芯固定的青霉菌X5處理活性艷藍(lán)KN-R廢水，重復(fù)使用5次后，脫色率仍超過73%；利用絲瓜瓤固定無花果曲霉處理活性艷藍(lán)KN-R廢水，重復(fù)使用6次后，脫色率仍在80%以上。

此外，漆酶作為一種綠色環(huán)保的多酚氧化酶類，目前被廣泛應(yīng)用于染料降解領(lǐng)域，它可以通過催化空氣中的氧氣而直接氧化分解各種酚類染料、取代酚、氯酚、硫酚、雙酚A及芳香胺等。在漆酶介導(dǎo)劑存在的情況下，漆酶還可催化降解偶氮類和靛青類染料。因此，漆酶固定化技術(shù)是該領(lǐng)域的熱點(diǎn)之一［29］。Held等［30］利用礬土固定Bacillus SF所產(chǎn)芽孢外衣漆酶進(jìn)行染料脫色，脫色率可達(dá)99%。Niladevi等［31］利用海藻酸銅成功固定了Streptomyces psammoticus所產(chǎn)多銅氧化酶，穩(wěn)定性較好。Singh等［32］用硝化纖維薄膜固定γ-proteobacterium JB所產(chǎn)漆酶，在4～30 ℃條件下能穩(wěn)定保持100%酶活3個(gè)月。Daassi等［33］利用海藻酸鈣將Coriolopsis gallica所產(chǎn)漆酶固定，形成的凝膠小球用于對(duì)染料活性藍(lán)19、活性黑5、Lanaset Grey G等的脫色，重復(fù)使用4次后，其活性仍可保持在70%以上。

2.3 工藝流程的改進(jìn)

生物法將微生物引入印染廢水的處理中，通過各種構(gòu)筑物、預(yù)處理或其他手段創(chuàng)造滿足微生物生長(zhǎng)和繁殖的條件，使其能利用印染廢水中的有害物質(zhì)，進(jìn)而達(dá)到凈化水質(zhì)的目的。可根據(jù)廢水的水質(zhì)狀況、微生物特性等因素組合不同操作單元，構(gòu)成有效的工藝流程。近年來，生物法處理印染廢水工藝的組合和創(chuàng)新研究一直未曾停歇。生物法處理印染廢水的工藝及其處理效果見表4。

一般而言，生物法處理印染廢水的有效工藝是厭氧與好氧聯(lián)用，這主要是針對(duì)印染廢水中可生化性差的高分子物質(zhì)，使其通過厭氧段發(fā)生水解和酸化，從而改善廢水的可生化性，為好氧段處理創(chuàng)造條件。由表3可見，單獨(dú)使用好氧法或厭氧法處理印染廢水的工藝幾乎沒有，聯(lián)合使用才是發(fā)展的主流。

厭氧法包括ABR，HABR，AFB，UASB等工藝方法，這些方法基本上屬于第二、第三代厭氧技術(shù)，與傳統(tǒng)厭氧技術(shù)相比，新一代反應(yīng)器中生物量大幅增加，運(yùn)行負(fù)荷也相應(yīng)提高。經(jīng)厭氧處理后的廢水，生化性能大幅提高。

好氧法包括ASP，BCO，MBR，BAF，CASS，SBR，BFB等工藝方法。其中，生物膜法使用較多，包括BCO和BFB等。生物膜法今后的發(fā)展主要關(guān)注3個(gè)方面［49］：一是填料改進(jìn)，優(yōu)質(zhì)填料應(yīng)比表面積大、有足夠的空隙率、易于掛膜、不易被微生物分解、有一定強(qiáng)度，且便宜；二是復(fù)合生物膜研究，復(fù)合生物膜優(yōu)于單一生物膜，可同時(shí)去除廢水中多種污染物，有利于節(jié)省設(shè)備空間；三是與其他工藝的結(jié)合，通過前期處理改善廢水的可生化性能，使生物處理的優(yōu)勢(shì)充分發(fā)揮。MBR法是傳統(tǒng)活性污泥法和膜分離技術(shù)的有機(jī)結(jié)合［50］，該方法以微濾膜組件代替?zhèn)鹘y(tǒng)活性污泥法中的二沉池進(jìn)行固液分離。MBR法具有生物處理負(fù)荷高、占地面積小、活性污泥濃度高、剩余污泥產(chǎn)量低、出水水質(zhì)好等優(yōu)點(diǎn)，自問世以來，受到廣泛關(guān)注。

表4 生物法處理印染廢水的工藝及其處理效果

在關(guān)注聯(lián)合工藝的同時(shí)，單個(gè)操作單元在印染廢水處理中相關(guān)問題的研究也在進(jìn)行。趙新景等［51］應(yīng)用厭氧膜生物反應(yīng)器（AnMBR）處理活性黑KN-B廢水，廢水的BOD5和COD去除率分別達(dá)到90%和85%以上，脫色率可達(dá)90%以上，為后續(xù)處理提供了良好的條件。Lotito等［52］采用序批式生物濾池顆粒反應(yīng)器（SBBGR）處理某染整工廠的實(shí)際印染廢水，SBBGR的COD有機(jī)負(fù)荷最高可達(dá)2.4～2.6 kg/（m3·d）、HRT約20 h，處理后的廢水可排入城市污水管道。

即便生物法工藝流程的研發(fā)工作開展了很多，但將表3所列的15項(xiàng)工藝的處理結(jié)果與新國(guó)標(biāo)［10］直排限值進(jìn)行比較，仍存在較大差距。

3 生物法研究領(lǐng)域的新探索

厭氧處理盡管已發(fā)展至第二、第三代，但其局限性仍不容忽視。不少研究者從新工藝、新技術(shù)、新材料角度出發(fā)，進(jìn)行了多種探索。一些其他處理手段（如物理、化學(xué)法等）被引入，以優(yōu)化生物法的處理效果。而生物法自身也出現(xiàn)了將產(chǎn)電微生物應(yīng)用于染料廢水處理的新嘗試，擴(kuò)大了生物法處理的內(nèi)涵。

3.1 生物法與其他處理方法的聯(lián)用

陳桂娥等［53］采用UV氧化與MBR組合工藝處理模擬印染廢水，該組合工藝對(duì)TOC的平均總?cè)コ蔬_(dá)到89%，出水水質(zhì)良好。沈政贏等［54］建立了SBR中超聲波輻射和好氧活性污泥聯(lián)合作用的方法，并研究了超聲波對(duì)偶氮染料AO7生物降解的影響，發(fā)現(xiàn)超聲波輻射使微生物的膜滲透性有所變化，有利于促進(jìn)微生物對(duì)AO7的降解。夏炎等［55］研究了MBR與納濾法（NF）組合工藝，通過MBR去除廢水中大部分的COD，再通過NF去除殘余的COD和色度，二者的去除率分別可達(dá)97%和98%。

馬玉等［56］研究了投加無機(jī)混凝劑對(duì)膜污染及除磷效果的影響，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，向膜生物流化床（MBFB）投加混凝劑PAC能有效延緩膜污染并提高系統(tǒng)的除磷效果。張迎敏等［57］則通過單獨(dú)投加FeCl3及投加FeCl3與CaCl2的組合藥劑，分析混凝劑對(duì)強(qiáng)化MBR深度處理印染廢水的影響，發(fā)現(xiàn)不同的混凝劑均能提高M(jìn)BR對(duì)色度、COD、氨氮和總磷的去除效果，且均可有效地緩解膜污染。

3.2 產(chǎn)電微生物的應(yīng)用

有研究者將主要應(yīng)用于微生物燃料電池（MFC）的產(chǎn)電微生物應(yīng)用到印染廢水的處理中。一般的微生物降解是通過自身合成的降解酶來完成的，該降解過程特異性太強(qiáng)，制約了出水效果的提升。近年來，產(chǎn)電微生物所具有的非特異性降解能力受到了廣泛的關(guān)注［58］。已有研究證實(shí)，采用MFC既可以處理染料廢水，又可同時(shí)獲得電能［59-61］。崔旸等［62］研究了當(dāng)內(nèi)阻為400 Ω時(shí)，雙室MFC同步降解還原性硫化物和偶氮染料的產(chǎn)電性能，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：該系統(tǒng)的最大電流密度和最大功率密度可分別達(dá)到656.25 mA/m2和120.76 mW/ m2；一個(gè)周期結(jié)束后，還原性硫化物被完全氧化，而偶氮染料廢水的顏色變?yōu)橥该?。Kalathil等［63］將顆?；钚蕴垦b入不銹鋼籠并置于MFC的雙室反應(yīng)器中，反應(yīng)48 h后，COD在陽極室的去除率為71%。MFC也可與其他工藝聯(lián)用，Li等［64］的研究表明，將MFC與厭氧—好氧工藝聯(lián)用降解偶氮染料剛果紅，可同時(shí)降解染料和產(chǎn)生電能。

從現(xiàn)有的研究來看，MFC多用于對(duì)單一組分模擬染料廢水的處理；而用于處理實(shí)際印染廢水，甚至與其他處理工藝聯(lián)用的研究還不多。目前，該技術(shù)總體上還處于探索研究階段。

4 結(jié)語

由于生物法的成本相對(duì)較低、應(yīng)用簡(jiǎn)便，歷來受到研究者和使用者的關(guān)注。但傳統(tǒng)生物法處理印染廢水的出水水質(zhì)難以達(dá)到新的排放標(biāo)準(zhǔn)要求，且單一的生物法又不能適應(yīng)現(xiàn)今印染廢水水質(zhì)的變化。因此，生物法的深度研究及生物法與其他方法的聯(lián)用探索就顯得格外重要?，F(xiàn)代生物技術(shù)和新的物化方法的不斷發(fā)展，為生物法的改進(jìn)提供了契機(jī)?？傊?，新工藝、新技術(shù)的出現(xiàn)，將促使進(jìn)入生物處理單元的廢水符合生物法的進(jìn)水要求，從而使得生物法在印染廢水處理中的作用得到進(jìn)一步的提升。

［1］ 中國(guó)染料工業(yè)協(xié)會(huì)秘書處. 溝通，合作，共謀發(fā)展：“中國(guó)紡織印染、染化料產(chǎn)業(yè)鏈會(huì)長(zhǎng)對(duì)接會(huì)”近日在浙江省上虞市召開［EB/OL］. （2014 - 09 - 19）［2014 - 09 -19］. http：//www.dyechina.com/_d276690856.htm.

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（編輯 魏京華）

Research Progresses in Treatment of Dyeing Wastewater by Biological Methods

Liang Bo，Xu Jinqiu，Guan Jie，Guo Yaoguang，Su Ruijing
（School of Environmental and Materials Engineering，Shanghai Second Polytechnic University，Shanghai 201209，China）

The applications of biological methods in treatment of dyeing wastewater are introduced. The present situation and problems in research of biological methods are analyzed and summarized in aspects of wastewater quality，comparison of the old and the new emission standards，improvement and enhancement of biological methods （including research on microbiology，development of biological immobilization technology，improvement of technological process，etc），as well as new exploration in the research fi eld of biological methods （including the combination of biological methods and other methods，the application of electricigens，etc）. The development directions of biological treatment methods are preliminarily explored，and it is considered that the in-depth research of biological methods and the combination of biological methods and other methods are especially important..

biological process；dyeing wastewater；treatment process

X712

A

1006 - 1878（2015）03 - 0259 - 08

2014 - 10 - 30；

2015 - 03 - 01。

梁波（1974—），男，云南省曲靖市人，博士，副教授，電話 021 - 50215021 - 8500，電郵 liangbo@sspu.edu.cn。