吳海成，王記民，張競上，黃小龍，段軍鋒（中國原子能科學研究院核數(shù)據(jù)重點實驗室，北京 102413）

熱能點裂變截面系統(tǒng)規(guī)律

吳海成，王記民＊，張競上，黃小龍，段軍鋒
（中國原子能科學研究院核數(shù)據(jù)重點實驗室，北京 102413）

為建立缺乏實驗測量數(shù)據(jù)的熱能點裂變截面的評價方法和手段，本文從裂變理論基本公式出發(fā)，提出了其系統(tǒng)學公式的基本形式。在推薦熱能點裂變截面以及單峰裂變位壘高度的基礎(chǔ)上，研究了熱能點裂變截面與鞍點態(tài)激發(fā)能之間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)了核素的熱能點裂變截面與激發(fā)能之間的對數(shù)關(guān)系，通過擬合得到了質(zhì)子數(shù)Z對應(yīng)的系統(tǒng)學參數(shù)。進一步研究這些參數(shù)隨Z的變化規(guī)律，發(fā)現(xiàn)了參數(shù)與Z的奇偶的關(guān)系，并通過擬合建立了全局的系統(tǒng)學公式。研究結(jié)果表明，熱能點裂變截面與Z相關(guān)。

熱中子；裂變截面；系統(tǒng)學

錒系核素的中子裂變截面是核裝置設(shè)計的重要核數(shù)據(jù)，對其進行系統(tǒng)學研究在核能應(yīng)用以及核裂變現(xiàn)象的認識方面有重要意義。國內(nèi)的核數(shù)據(jù)評價工作中，熱能點裂變截面的評價主要基于實驗數(shù)據(jù)，對缺乏實驗數(shù)據(jù)的核素無能為力。熱能點裂變截面系統(tǒng)規(guī)律的研究對豐富核數(shù)據(jù)評價手段，推薦缺乏實驗測量數(shù)據(jù)的熱能點裂變截面，評估已有實驗數(shù)據(jù)的合理性等有重要應(yīng)用價值。

Diamond等［1］對奇-奇核熱中子裂變截面進行了系統(tǒng)學研究；顧復(fù)華等［2］對整個錒系核的熱中子裂變截面系統(tǒng)學進行了研究，得到了裂變截面與質(zhì)量數(shù)A的關(guān)系，但由于測量數(shù)據(jù)不夠，采用的不完全是熱中子裂變截面，仍有一些核素的偏離未能得到解釋。日本評價核數(shù)據(jù)庫JENDL-4.0［3］中240Am等核素熱能點裂變截面的評價中采用了系統(tǒng)學，但該系統(tǒng)學工作未發(fā)表。在快中子區(qū)，3～5MeV主要有Smith、White、Lynn和Behrens的工作［2－6］，其中，White發(fā)現(xiàn)了裂變截面與Z3／4／A（Z為質(zhì)子數(shù)）呈直線關(guān)系。另外，俄羅斯的一份非正式報告中探討了5.5MeV和12MeV裂變截面可能存在的系統(tǒng)性［7］。裂變參數(shù)系統(tǒng)學的工作較少，比較有代表性的是Ohsawa等［8］從雙峰裂變理論模型出發(fā)對錒系核素的熱能點裂變截面進行了計算，并分析了外壘和內(nèi)壘高度的系統(tǒng)學。該項研究得到了內(nèi)壘的系統(tǒng)學公式，并分析了其與純液滴模型之間的相關(guān)性，但未能給出外壘高度的系統(tǒng)學公式。

國內(nèi)外開展的錒系核素熱能點裂變截面系統(tǒng)學研究中雖給出了熱能點裂變截面與質(zhì)量數(shù)A、中子數(shù)N之間的關(guān)系，但存在兩個方面的不足：由于測量數(shù)據(jù)不夠，用于獲得系統(tǒng)學參數(shù)的實驗數(shù)據(jù)采用的不完全是熱中子裂變截面；系統(tǒng)學公式缺少物理內(nèi)涵。之前的研究工作表明，裂變截面和裂變參數(shù)均存在一定的系統(tǒng)規(guī)律，值得進一步開展研究。隨著測量條件及技術(shù)的發(fā)展，實驗數(shù)據(jù)的豐富程度已有較大改善。本工作從建立包含物理內(nèi)涵的系統(tǒng)學經(jīng)驗公式入手，再次探討熱能點裂變截面的系統(tǒng)學規(guī)律。

1 系統(tǒng)學公式的建立

1.1 經(jīng)驗公式的提出

根據(jù)裂變理論［9］，裂變截面可表示為：

其中：σr為反應(yīng)截面；Г為總寬度；Гf為裂變寬度；Гn為中子寬度。根據(jù)Hill-Wheeler公式，Гf可由下式求解。

式中：ρ（E）為能級密度；ε為鞍點與裂變有關(guān)的動能；ρf為鞍點態(tài)能級密度；E為復(fù)合核激發(fā)能；Vf為單峰裂變位壘高度；T（E）為位壘傳輸系數(shù)。T（E）的具體形式可表示為：

從上式可看出，鞍點態(tài)激發(fā)能E－Vf是計算T和裂變寬度Гf的重要參數(shù)。考慮到自發(fā)裂變的半衰期與裂變位壘高度、寬度及復(fù)合核集體運動相關(guān)的慣性參數(shù)有關(guān)［10］，圍繞Vf研究并建立熱能點裂變截面的系統(tǒng)學公式。曲率hω同樣對T的計算有影響，但其變化范圍對于鞍點態(tài)激發(fā)能的變化較小，且不易獲得，從普適性角度考慮，系統(tǒng)學公式中忽略該參數(shù)的影響。

定義包含鞍點態(tài)激發(fā)能的變量x為：

其中，c為系統(tǒng)學參數(shù)。對于熱中子入射誘發(fā)裂變，復(fù)合核的激發(fā)能主要來自中子結(jié)合能BN和對修正Δ，則：

其中：

根據(jù)式（2），熱能點裂變截面σf系統(tǒng)學公式可近似表示為：

式中：a、b為系統(tǒng)學參數(shù)；F（x）為鞍點態(tài)激發(fā)能的函數(shù)，可通過分析實驗數(shù)據(jù)得到。

1.2 熱能點裂變截面的推薦

對于截面系統(tǒng)學研究，通常直接使用實驗數(shù)據(jù)作為研究對象，并不對實驗數(shù)據(jù)展開細致評價。然而，由于熱能點裂變截面的實驗測量結(jié)果存在很大分歧，給系統(tǒng)規(guī)律的探索帶來非常不利的影響。為避免該不利因素，本文直接采用熱能點裂變截面的評價數(shù)據(jù)作為系統(tǒng)學研究的基礎(chǔ)。

Atlas of neutron resonances（第5版BNL-325）［11］中已對諸多裂變核的熱能點截面進行了評價推薦，之后，ENDF／B-Ⅶ.0［12］、CENDL-3.1［13］、JENDL-4.0等新發(fā)布的評價核數(shù)據(jù)庫對裂變核的熱能點截面進行了進一步的更新和擴充。在ENDF／B-Ⅶ.0、CENDL-3.1、JENDL-4.0和第5版BNL-325的基礎(chǔ)上，本工作推薦一套包含227Th～254Cf共70個裂變核的熱能點裂變截面并給出了不確定度，用于系統(tǒng)學研究。評價值及其不確定度推薦的基本原則如下：1）優(yōu)先推薦BNL-325明確給出評價值及不確定度的熱能點裂變截面；2）若BNL-325只給出評價值可能的范圍，則從評價數(shù)據(jù)庫中推薦；3）若評價核數(shù)據(jù)庫中的評價值在宏觀檢驗中應(yīng)用效果更好或與微觀實驗數(shù)據(jù)的符合更好，則推薦評價核數(shù)據(jù)庫中的評價值；4）推薦值的不確定度主要依據(jù)BNL-325的評價結(jié)果，若BNL-325未給出評價值，則視情況以評價值平均值與最大值的差異百分比差異、100%甚至更大值作為不確定度。

1.3 單峰裂變位壘的推薦

式（4）和（5）中計算變量x的關(guān)鍵是得到單峰裂變位壘。CENDL-3.1的評價過程中，F(xiàn)UNF程序使用了單峰位壘裂變模型，通過擬合裂變截面的實驗數(shù)據(jù)得到單峰裂變位壘高度。另外，Moller等［14］發(fā)表了基于宏觀-微觀模型計算的一些錒系核素的單峰裂變位壘。國際上計算裂變截面普遍采用雙峰位壘裂變模型。在IAEA組織的核反應(yīng)模型計算輸入?yún)?shù)的CRP項目RIPL中［15］，已給出了基于實驗數(shù)據(jù)推薦的雙峰裂變位壘高度的經(jīng)驗值和基于HFB微觀理論的計算值。JENDL-4.0裂變核素的文檔1中也給出了計算時使用的雙峰裂變位壘的高度。這里選用雙峰裂變位壘高度中的較大值作為單峰裂變位壘高度的近似值。在上述工作的基礎(chǔ)上，本工作推薦228Th～255Cf共70個核素的單峰裂變位壘高度。

2 熱能點裂變截面系統(tǒng)學規(guī)律

2.1 熱能點裂變截面隨質(zhì)子數(shù)的變化

研究表明，自發(fā)裂變半衰期與外壘的穿透有關(guān)，具有強烈的依賴中子數(shù)的殼效應(yīng)和單調(diào)的液滴類的質(zhì)子數(shù)依賴［10］。顧復(fù)華等［2］僅考慮了同中子數(shù)情況下的質(zhì)子數(shù)依賴。因此，為建立用于整個錒系核素的熱能點裂變截面系統(tǒng)學公式，按質(zhì)子數(shù)不同研究熱能點裂變截面的中子殼效應(yīng)，獲得系統(tǒng)學參數(shù)，并進一步研究系統(tǒng)學參數(shù)隨質(zhì)子數(shù)變化的規(guī)律。

圖1 熱能點裂變截面與x的關(guān)系Fig.1 Correlation between thermal fission cross sections and x

圖1示出了從Th到Cf按質(zhì)子數(shù)分類的熱能點裂變截面評價值和擬合值隨x的變化情況。為便于擬合，取c為3，以保證x大于0。從圖1可看出，質(zhì)子數(shù)固定時，lnσf（σf的單位為b）與x存在雙對數(shù)關(guān)系，故式（7）中F（x）可取自然對數(shù)。通過最小二乘擬合（實線），可得到每個元素相應(yīng)的系統(tǒng)學參數(shù)a、b。根據(jù)擬合得到的系統(tǒng)學參數(shù)，重新計算了熱能點裂變截面，得到熱能點裂變截面擬合值。

另外，從擬合曲線的形狀看，奇質(zhì)子數(shù)元素Pa、Np、Am和Bk的形狀相似，偶質(zhì)子數(shù)元素Th、U、Pu、Cm和Cf的形狀相似。根據(jù)質(zhì)子數(shù)的奇偶性，將系統(tǒng)學參數(shù)a、b隨質(zhì)子數(shù)的變化示于圖2。從圖2可看到，奇質(zhì)子數(shù)的系統(tǒng)學參數(shù)與質(zhì)子數(shù)有顯著的線性關(guān)系，偶質(zhì)子數(shù)的參數(shù)與質(zhì)子數(shù)有顯著的拋物線關(guān)系。這說明熱能點裂變截面具有質(zhì)子數(shù)相關(guān)的奇偶效應(yīng)。按照質(zhì)子數(shù)的奇偶建立以Z為自變量的系統(tǒng)學參數(shù)的函數(shù)a（Z）和b（Z），系統(tǒng)學公式則可表示為：

根據(jù)系統(tǒng)學公式，研制了熱能點裂變截面系統(tǒng)學計算程序CalFiTh。在已知靶核裂變位壘的情況下，通過系統(tǒng)學公式預(yù)言熱能點裂變截面。

2.2 全局系統(tǒng)學公式預(yù)言結(jié)果與推薦值的比較

為分析系統(tǒng)學公式的預(yù)言能力，根據(jù)式（9）和（10）重新計算每個Z對應(yīng)的系統(tǒng)學參數(shù)a和b，再根據(jù)式（8）計算各核素的熱能點裂變截面。圖3給出了Th～Cf同位素熱能點裂變截面系統(tǒng)學預(yù)言值與評價值及擬合值的比較。Th、Pa、U、Np、Bk的系統(tǒng)學預(yù)言值與擬合值較接近，Pu、Cm、Cf則存在較大的差異，熱能點裂變截面的系統(tǒng)學規(guī)律性與當前系統(tǒng)學公式差異較大。類似的現(xiàn)象也出現(xiàn)在評價值和預(yù)言值的比較中。這種差異從表面上看是因為評價值不符合當前給出的系統(tǒng)學規(guī)律、數(shù)據(jù)點分散，但深層次的原因尚不清楚，有待進一步研究。評價值本身的合理性也有待進一步推敲。

圖2 核系統(tǒng)學參數(shù)a、b隨Z的變化Fig.2 Variations of aand b with Z

圖3 熱能點裂變截面預(yù)言值與評價值及擬合值的比較Fig.3 Comparison of predicted thermal fission cross sections with evaluated and fitted values

3 小結(jié)

本文從裂變理論基本公式出發(fā)，提出了系統(tǒng)學公式的基本形式。在推薦熱能點裂變截面以及單峰裂變位壘高度的基礎(chǔ)上，研究了熱能點裂變截面與鞍點態(tài)激發(fā)能之間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)了同位素的熱能點裂變截面與激發(fā)能之間的對數(shù)關(guān)系，擬合得到了每個質(zhì)子數(shù)對應(yīng)的系統(tǒng)學參數(shù)及其與Z的奇偶的關(guān)系，并擬合建立了全局的系統(tǒng)學公式。結(jié)果表明，熱能點裂變截面具有質(zhì)子數(shù)相關(guān)的依賴關(guān)系。

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Systematics Formulae of Thermal Neutron Fission Cross Sections

WU Hai-cheng，WANG Ji-min＊，ZHANG Jing-shang，HUANG Xiao-long，DUAN Jun-feng
（China Institute of Atomic Energy，P.O.Box275-41，Beijing102413，China）

To develop the evaluation methods for some nuclides whose measured data are scant，the systematics formulae of thermal neutron fission cross sections were established based on the fission theory.On the basis of the recommended thermal neutron fission cross sections and the height of the fission barrier，the correlations between thermal neutron fission cross sections and excitation energy of saddle point were studied.The parameters of every nuclide with different Z were obtained by fitting.Then，the systematic behaviors of these parameters with Z were studied，and the parity relations were found.The overall systematic formulae of thermal neutron fission cross sections were established by fitting.The results indicate that there are correlations between thermal neutron fission cross sections and Z.

thermal energy neutron；fission cross section；systematics

O571.4

：A

：1000-6931（2015）01-0001-05

10.7538／yzk.2015.49.01.0001

2013-11-12；

2014-04-06

吳海成（1978—），男，上海人，副研究員，博士，核能科學與工程專業(yè)

＊通信作者：王記民，E-mail：jmwang＠ciae.ac.cn