葉春松，郭京驍，周 為，張 弦

（武漢大學(xué) 動力與機(jī)械學(xué)院，湖北 武漢 430079）

專論與綜述

頁巖氣壓裂返排液處理技術(shù)的研究進(jìn)展

葉春松，郭京驍，周 為，張 弦

（武漢大學(xué) 動力與機(jī)械學(xué)院，湖北 武漢 430079）

頁巖氣是一種重要的天然氣資源，在其水力壓裂開采過程中加入了多種有機(jī)添加劑，產(chǎn)生了大量具有高黏度、高COD、高含鹽量特性的壓裂返排液，常規(guī)處理技術(shù)難以實現(xiàn)其達(dá)標(biāo)排放或回用。分析了頁巖氣壓裂返排液的組分和特點(diǎn)，歸納總結(jié)了成熟的傳統(tǒng)處理技術(shù)和新型處理技術(shù)的特點(diǎn)，提出了優(yōu)化壓裂返排液處理工藝、加強(qiáng)環(huán)境信息公開、研發(fā)節(jié)能環(huán)保的新型頁巖氣壓裂技術(shù)的未來發(fā)展方向，為頁巖氣壓裂返排液無害化、資源化處理技術(shù)的研發(fā)提供了思路和參考。

頁巖氣；壓裂返排液；處理技術(shù)

近年來世界各國對能源需求量的與日俱增，促進(jìn)了非常規(guī)能源天然氣勘探開發(fā)的力度，包括煤層氣、致密砂巖氣和頁巖氣。其中，頁巖氣是發(fā)展最迅速的天然氣來源，目前已成為全球油氣資源勘探開發(fā)的新亮點(diǎn)。美國能源信息署預(yù)計，美國頁巖氣的年產(chǎn)量將在2035年增加到3.4×1011m3/a，占天然氣總年產(chǎn)量的50%［1］。而在中國、阿根廷、墨西哥、南非等許多國家，也存在大量可開采的頁巖氣資源［2］。

我國在《國家中長期科學(xué)和技術(shù)發(fā)展規(guī)劃綱要（2006—2020年）》中明確要求推進(jìn)頁巖氣等非常規(guī)油氣資源的開發(fā)利用，增加天然氣的供應(yīng)。近年來得益于水力壓裂技術(shù)，頁巖氣開發(fā)熱潮引發(fā)了世界能源的變革；但同時水力壓裂過程耗水量大，將有毒化學(xué)物質(zhì)泵入土地，對生態(tài)和環(huán)境造成嚴(yán)重破壞［3］。因此，在當(dāng)前國家提出節(jié)能減排、創(chuàng)建資源節(jié)約型環(huán)境友好型社會的前提下，研究頁巖氣壓裂返排液的處理技術(shù)對于解決頁巖氣開發(fā)中的安全和環(huán)境問題顯得格外重要。

本文分析了頁巖氣壓裂返排液的組分和特點(diǎn)，歸納總結(jié)了成熟的傳統(tǒng)處理技術(shù)和新型處理技術(shù)的特點(diǎn)，探討了新技術(shù)的發(fā)展方向，以期為頁巖氣壓裂返排液無害化、資源化處理技術(shù)的研發(fā)提供思路和參考。

1 壓裂返排液的特點(diǎn)

一個典型的頁巖氣鉆井作業(yè)由3個階段組成：鉆探、水力壓裂和返排［4］。水力壓裂作業(yè)耗水量很大，總體而言每口氣井需水約19 000 m3，需用水灌車運(yùn)輸約1 000車次。占注入壓裂液量60%～80%［5］的廢壓裂液、底層地下水和鉆井巖屑會返回到地面，這些統(tǒng)稱為壓裂返排液。壓裂返排液主要有以下特點(diǎn)：

1）組分復(fù)雜。壓裂返排液的組分取決于以下因素：壓裂液配液水質(zhì)、壓裂液化學(xué)組成、儲層地質(zhì)化學(xué)組成、地層水水質(zhì)以及返排液在地下和返排至地面的放置時間等［6］。作為普遍使用的壓裂液，水基壓裂液含有交聯(lián)劑、破乳劑、降阻劑、pH控制劑、殺菌劑等15種添加劑［7］。除添加劑外，水基壓裂液還含有一定量的烴類化合物、油脂、重金屬、微生物、總?cè)芙夤腆w（TDS）等［8］。美國Marcellus地區(qū)頁巖氣壓裂返排液的主要組分見表1［9］。

表1 美國Marcellus地區(qū)頁巖氣壓裂返排液的主要組分

由表1可見，壓裂返排液具有較高的TDS和高含鹽量，并含有少量的重金屬、油脂和放射性物質(zhì)，且各組分的濃度范圍分布較廣。

2）黏度大、乳化程度高。壓裂返排液具有高黏度、乳化嚴(yán)重的特點(diǎn)，導(dǎo)致其處理難度遠(yuǎn)超油田污水。由于壓裂所用的復(fù)合型壓裂液是放噴液和油井采出液的混合物，因而使得壓裂返排液烏黑、黏稠且有刺激性氣味［10］。

3）處理難度大。壓裂返排液中眾多添加劑的使用使其具有較高的COD，TDS，TSS，故處理難度大。若直接外排，易對周圍的環(huán)境造成嚴(yán)重污染［11-12］。

2 傳統(tǒng)壓裂返排液處理技術(shù)

基于壓裂返排液對環(huán)境造成的影響，國內(nèi)外已開展了廣泛的科學(xué)研究。據(jù)美國環(huán)保署的統(tǒng)計，石油和天然氣開發(fā)過程中產(chǎn)生的廢水處置方式主要包括以下幾種：深井灌注、市政污水處理廠處理后外排、脫鹽工藝處理等［13-14］。劉文士等［15］通過對美國頁巖氣壓裂返排液處理現(xiàn)狀的梳理發(fā)現(xiàn)，返排液處理的技術(shù)路線建立在對政策法規(guī)、水質(zhì)特點(diǎn)、地質(zhì)條件、技術(shù)經(jīng)濟(jì)性、開發(fā)現(xiàn)狀等因素的綜合評估基礎(chǔ)上，并整理出可能的頁巖氣壓裂返排液處置途徑，見圖1。對圖1中的6種途徑進(jìn)行合理的選擇和設(shè)計，可以適應(yīng)不同情況下的返排液處理。

圖1 頁巖氣壓裂返排液處置途徑

國內(nèi)外對油氣田壓裂返排液的處理要求主要是達(dá)標(biāo)排放和回注利用，所用的方法有物理法、化學(xué)法、生物法以及聯(lián)合工藝等。

2.1 物理法

物理法包括篩濾、吸附和氣浮等，主要是去除油脂和懸浮顆粒。壓裂返排液中含有微量的未被氧化的有機(jī)和無機(jī)污染物，可通過加入吸附劑（多孔粉末或顆粒）吸附其中的一種或多種，從而去除該類物質(zhì)并脫色除臭。常見的吸附劑如活性炭顆粒等具有較好的吸附能力。

在美國西部地區(qū)和中國部分沙漠地區(qū)，少量的壓裂返排液采用自然蒸發(fā)去除水分，析出的鹽類和淤泥采用固化處理［16］。趙洪彬［17］對呼倫貝爾油田壓裂液開展污水達(dá)標(biāo)現(xiàn)場試驗，通過橫向流聚結(jié)—?dú)飧　獌杉夁^濾的工藝處理，使出水達(dá)到大慶油田低滲透油層回注水水質(zhì)要求。

2.2 化學(xué)法

2.2.1 中和法

中和法主要針對酸化壓裂返排液而言，常用的中和劑有CaO，NaOH，Na2CO3，其中，CaO與NaOH反應(yīng)產(chǎn)生的Ca（OH）2具有一定的絮凝和污水凈化作用。王建國等［18］對橋口油田的鉆井、酸化及壓裂等作業(yè)返排液進(jìn)行處理，采用酸液預(yù)中和—污泥吸附—混凝沉降工藝去除廢液中的有害成分，使作業(yè)廢液的水質(zhì)指標(biāo)達(dá)到GB 8978—1996《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》中的一級標(biāo)準(zhǔn)。

2.2.2 氧化法

氧化法包括初級氧化技術(shù)和高級氧化技術(shù)。

初級氧化技術(shù)是指向壓裂返排液中加入氧化劑（Ca（ClO）2，NaClO，KMnO4，H2O2等）進(jìn)行預(yù)處理，以處理易降解的有機(jī)物，處理后殘留的有機(jī)物再進(jìn)行深度氧化［19］。陳安英等［20］采用KMnO4預(yù)氧化壓裂返排液，經(jīng)“預(yù)氧化—混凝—臭氧深度氧化”3步復(fù)合工藝處理后，高錳酸鹽指數(shù)去除率達(dá)86.5%，處理效果較好。

高級氧化技術(shù)是20世紀(jì)80年代發(fā)展起來的一種處理難降解有機(jī)污染物的新技術(shù)。它利用不同途徑產(chǎn)生的活性極強(qiáng)的羥基自由基，無選擇性地將廢水中難降解的有機(jī)污染物氧化降解成無毒或低毒的小分子物質(zhì)，甚至直接礦化為CO2、H2O及其他小分子羧酸。目前國內(nèi)外高濃度難降解廢水的高級氧化處理主要包括Fenton氧化法、催化臭氧氧化法、超臨界水氧化法、TiO2光催化氧化法、電催化氧化法等［21］。周國娟等［22］采用Fenton氧化—絮凝工藝對壓裂廢水進(jìn)行回注處理研究，處理后出水的SS、含油量和細(xì)菌含量均達(dá)到油田回注水的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)。美國Ecosphere公司采用超聲波輔助下活性炭與臭氧協(xié)同的處理方式，不使用其他化學(xué)藥劑僅用臭氧破壞細(xì)胞壁，從而達(dá)到殺滅細(xì)菌、抑制結(jié)垢的作用。該處理裝置為車載形式，可根據(jù)頁巖氣開發(fā)的具體要求提高或降低處理速率，以滿足不同的環(huán)境要求［23-24］。

2.2.3 混凝法

混凝法具有操作簡單、處理效果好、成本低等優(yōu)點(diǎn)，在多數(shù)頁巖氣壓裂返排液處理工藝中，常作為預(yù)處理步驟用于去除部分有機(jī)物和懸浮物。林孟雄等［25］利用“混凝—過濾—O3/H2O2復(fù)合催化氧化—深度氧化法”處理某井壓裂廢水，處理后出水達(dá)到GB 8978—1996中的二級標(biāo)準(zhǔn)。

2.2.4 微電解法

微電解法利用金屬腐蝕原理，以廢鐵屑及炭顆粒為原料，在廢水中形成鐵碳原電池來進(jìn)行氧化還原反應(yīng)，從而降解污染物。李健等［26］采用“混凝—萃取—微電解—活性碳吸附—催化氧化—生化”6步法處理壓裂返排液。實驗結(jié)果表明，在優(yōu)化操作條件下原水的COD從6 460 mg/L降至90 mg/ L，處理后出水達(dá)到GB 8978—1996中的一級標(biāo)準(zhǔn)。

但由于鐵碳微電解處理工藝需要將水樣酸化至低pH，實際操作中，添加大量酸所產(chǎn)生的煙霧導(dǎo)致現(xiàn)場施工環(huán)境惡劣，且微電解產(chǎn)生的大量廢渣也給環(huán)境帶來更多的污染負(fù)荷。

2.3 生物法

生物法通過微生物的代謝作用，使污水中呈溶解態(tài)或膠體態(tài)的有機(jī)污染物轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的無害物質(zhì)，從而使廢水得到凈化。劉軍等［27］以天津大港油田港深11-8井壓裂返排液為研究對象，先用混凝—微電解—吸附工藝進(jìn)行預(yù)處理，再用生物法進(jìn)行深度處理，使壓裂返排液的COD從2 654 mg/L降至100 mg/L以下，并達(dá)到GB 8978—1996中的一級標(biāo)準(zhǔn)。

生物法去除COD是較為有效的方法，但在處理壓裂返排液方面還存在著諸多問題，如處理過程漫長、菌種培養(yǎng)周期長、對環(huán)境要求高等，有待于進(jìn)一步解決。

2.4 聯(lián)合工藝

實驗研究和現(xiàn)場應(yīng)用表明，由于壓裂返排液的難處理性和特殊性，僅憑單一的方法來使出水達(dá)標(biāo)排放或重復(fù)利用是困難或難以實現(xiàn)的，因此多種化學(xué)法或化學(xué)法與其他方法的聯(lián)用在壓裂返排液處理工藝中被普遍采用。許劍等［28］采用高級氧化處理為主、混凝為輔的聯(lián)合工藝對返排液進(jìn)行處理，處理后出水達(dá)到回用和排放要求；韓卓等［29］通過“破膠—微電解—混凝—壓濾”工藝處理某非常規(guī)壓裂返排液，處理后的水樣滿足回注水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)。萬里平等［30］采用“中和—微電解—催化氧化—活性碳吸附”4步工藝處理川中磨140井酸化壓裂返排液，處理出水達(dá)到GB 8978—1996中的二級標(biāo)準(zhǔn)。

3 新型壓裂返排液處理技術(shù)

為了簡化工藝流程、保護(hù)生態(tài)環(huán)境并促進(jìn)頁巖氣開采的發(fā)展，一些新型的壓裂返排液處理技術(shù)正逐漸開始取代傳統(tǒng)的處理技術(shù)。

3.1 機(jī)械蒸汽再壓縮蒸發(fā)技術(shù)

機(jī)械蒸汽再壓縮（MVR）蒸發(fā)技術(shù)將蒸發(fā)器中產(chǎn)生的二次蒸汽經(jīng)壓縮機(jī)壓縮后，送到蒸發(fā)器的加熱室作為加熱蒸汽使用。該技術(shù)使廢棄的蒸汽得到充分利用，回收潛熱、提高熱效率、降低蒸發(fā)能耗。MVR蒸發(fā)裝置由蒸發(fā)器、分離器、壓縮機(jī)及循環(huán)泵等部件構(gòu)成。采用該技術(shù)蒸發(fā)處理壓裂返排液，可去除其中的重金屬離子，從而降低總礦化度。此外，該工藝不需另設(shè)冷卻塔，減少了占地面積，可橇裝式運(yùn)行；與結(jié)晶器聯(lián)用時能做到液體零排放，并回收氯化鈉以節(jié)約工藝成本［31］。

美國Aquapure公司研制的NOMAD2000型移動式蒸發(fā)裝置使用了該項技術(shù)，并已在一些壓裂返排液處理工程中推廣應(yīng)用，GE Water & Process和Aquatech等公司也擁有相似類型的產(chǎn)品［32］。

3.2 “智能海綿”吸附技術(shù)

“智能海綿”是由Abtech公司研制的一種高度親油疏水的新型彈性聚合材料，可吸附3倍于自身質(zhì)量的油，曾在美國休斯頓召開的第三屆世界頁巖氣峰會上獲得技術(shù)創(chuàng)新獎［33］。

智能海綿可被加工成任意形狀，據(jù)Abtech公司對《福布斯》雜志公布的數(shù)據(jù)，“爆米花”狀的智能海綿每分鐘能夠凈化約1.14 m3的壓裂返排液，并吸附廢水中99.9%的碳?xì)浠衔?。?jīng)該技術(shù)處理后的壓裂返排液既可直接用于其他鉆井作業(yè)，也可排入自然水體。并且，Abtech公司正致力于將使用過的智能海綿進(jìn)行資源化處理，將其燃燒后產(chǎn)生的熱量轉(zhuǎn)化為電力供應(yīng)［34］。如此，頁巖氣開采中的水處理過程將建成“自給自足”的“閉合”系統(tǒng)，這對資源的重復(fù)利用、節(jié)能環(huán)保、環(huán)境安全與管理具有一定的意義。

3.3 OPUSTM技術(shù)

全球領(lǐng)先的威立雅水務(wù)技術(shù)公司在2012年提出了一項處理或再利用頁巖氣開采過程中產(chǎn)生的廢水的專利技術(shù)，稱為OPUSTM技術(shù)［35］。為了達(dá)到給水要求，威立雅主要依靠其專利的OPUSTM技術(shù)進(jìn)行前期油水分離，以提高采出水質(zhì)量，并通過系列軟化程序用直流蒸汽發(fā)生器來補(bǔ)給水。

在美國加州的圣阿爾多頁巖氣項目中，威立雅提供了集工藝流程設(shè)計、基礎(chǔ)工程、設(shè)備采購、建設(shè)管理等于一體的交鑰匙工程，有效提高了采出水的回收利用水平［36］。

4 結(jié)語與展望

隨著頁巖氣的大規(guī)模開發(fā)，壓裂返排液及其引起的環(huán)境污染將成為亟待解決的重要問題。壓裂返排液的處理成本依舊偏高、處理過程繁瑣復(fù)雜。我國作為頁巖氣儲量大國，正積極推進(jìn)頁巖氣的勘探開發(fā)和科研攻關(guān)，處理頁巖氣開發(fā)過程中產(chǎn)生的壓裂返排液應(yīng)注重以下幾個方面：

a）優(yōu)化壓裂返排液處理工藝。優(yōu)化工藝流程，減少化學(xué)藥劑用量，采用多種處理方法的組合工藝、有效解決不同污染物組分的污染問題，保護(hù)生態(tài)環(huán)境。

b）加強(qiáng)環(huán)境信息公開。頁巖氣開發(fā)作業(yè)者應(yīng)公開披露開發(fā)過程中所使用的壓裂液的化學(xué)成分及產(chǎn)生的廢棄物的組成，以便科學(xué)家們進(jìn)行后續(xù)研究。

c）研發(fā)節(jié)能環(huán)保的新型頁巖氣壓裂技術(shù)。由于壓裂返排液的回注產(chǎn)生了各類環(huán)境安全問題，而達(dá)標(biāo)處理排放又具有較高的技術(shù)難度和處理成本，因此無水壓裂技術(shù)的開發(fā)已受到普遍重視，研發(fā)節(jié)能環(huán)保的新型頁巖氣壓裂技術(shù)是未來發(fā)展的方向。

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（編輯 魏京華）

Research Progresses in Treatment Technologies of Fracturing Flow-Back Fluids in Shale Gas Mining

Ye Chunsong，Guo Jingxiao，Zhou Wei，Zhang Xian
（School of Power and Mechanical Engineering，Wuhan University，Wuhan Hubei 430079，China）

Shale gas is an important unconventional gas resource. In the hydraulic fracturing process，large volumes of fracturing flow-back liquid containing a variety of organic additives is produced. The flow-back fluid with high viscosity，high COD and high salinity is diffi cult to be reused or standard discharged after treated by common methods. The composition and characteristics of fracturing fl ow-back fl uid in shale gas mining are analyzed and both traditional and new treatment technologies are summarized. The development directions are put forward，such as：optimizing fracturing flow-back fluid treatment processes，reinforcing environmental information transparency and developing green fracturing technologies for shale gas mining. The ideas and reference for harmless and resourceful treatment technologies of fracturing fl ow-back fl uids in shale gas mining are presented.

shale gas；fracturing fl ow-back fl uid；treatment technology

TE992.2

A

1006 - 1878（2015）01 - 0021 - 06

2014 - 09 - 08；

2014 - 11 - 19。

葉春松（1961—），男，湖北省武漢市人，博士，教授，電話 027 - 68772266，電郵 yechunsong@126.com。聯(lián)系人：郭京驍，電話 15972208769，電郵 157302635@qq.com。