查 燕 張銀龍

南京林業(yè)大學(xué)生物與環(huán)境學(xué)院 南京 210037

1 研究城市地表塵中多環(huán)芳烴的意義

多環(huán)芳烴是指分子中含有2 個及以上苯環(huán)的碳?xì)浠衔?，具有溶脂性強、水溶性較差的特性，在環(huán)境中富集以及生物體內(nèi)累積，并具有極強是致癌、致畸、致突變效應(yīng)［1］。由于城市地表的不透水性，加劇了地表塵中污染物的累積，使地表塵成為城市地表分布最為廣泛的污染載體之一［2-3］。多環(huán)芳烴對環(huán)境的污染表現(xiàn)在以下2 方面:1)在環(huán)境中滯留時間長、降解緩慢，導(dǎo)致污染范圍擴(kuò)大、污染程度加劇;2)在城市不同環(huán)境介質(zhì)中不斷積累、遷移［4］。其在一定條件下能夠揮發(fā)或再懸浮遷移至大氣［5］，或是通過降雨淋溶沖洗到地表，進(jìn)一步污染地下水、海洋沉積物以及食物鏈［6］，并對人體產(chǎn)生直接或者間接的致命危害［7］。針對地表塵中多環(huán)芳烴污染的嚴(yán)重性及復(fù)雜性，需要歸納其污染源、暴露水平及差異性因素、環(huán)境效應(yīng)等。因此，對城市地表塵中多環(huán)芳烴的研究具有重要的現(xiàn)實意義。

2 城市地表塵中多環(huán)芳烴的主要來源

城市地表塵的來源主要分為自然來源和人為來源。自然來源包括石油揮發(fā)、火山爆發(fā)、生物合成、森林火災(zāi)等，這些自然來源的PAHs 構(gòu)成了土壤中含量的背景值［8］。由于受各種城市活動的影響，城市地表塵中PAHs 含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了土壤背景值，所以在對城市地表塵中PAHs 進(jìn)行源解析時，著重分析的是其人為來源［8-13］。通常采用特征比值法、主成分分析法、聚類分析、因子分析/多元線性回歸、異構(gòu)體比值、稀土元素法(REE)對城市地表灰塵中多環(huán)芳烴的來源進(jìn)行解析。其中特征比值法最為常用，但是對于各采樣點中相對特殊的來源不能進(jìn)行定量分析。聚類法能將比例變化趨勢相似的聚為一類，有效判斷其特殊來源;因子分析/多元線性回歸方法用來確定各污染源對多環(huán)芳烴的貢獻(xiàn)率;稀土元素法REE 采用極少［7，11，14］。人為來源相對復(fù)雜，是導(dǎo)致地表塵中多環(huán)芳烴累積的主要原因，總體上來源于城市交通活動和工業(yè)活動的不完全燃燒［13］。

2.1 汽車交通污染源

研究表明，廣州地表塵中51.9%的多環(huán)芳烴來源于車輛尾氣排放［15］，公路隧道里汽車尾氣排放顆粒物中多環(huán)芳烴化合物占總∑PAHs 的74.9%。米孝宣［17］報道98 號含鉛汽油燃燒產(chǎn)生的PAHs 含量高達(dá)116 mg/L，其次是95 號無鉛汽油［16］;98 號無鉛及92 號無鉛汽油單個PAHs 排放速率最高。在曼谷研究中發(fā)現(xiàn)，汽車行駛過程中產(chǎn)生的輪胎碎片對多環(huán)芳烴累積作用大于車輛尾氣排放［18］。在總的交通排放中，污染物芘、苯并［k］熒蒽、二苯并［a，h］蒽在主因子上載荷較高［19］，以顆粒物的形式隨汽車尾氣排放到環(huán)境中［20-21］。此外，輪胎制作產(chǎn)生的芳香油化合物以及機器潤滑油的使用也是多環(huán)芳烴的主要來源［20，22］。

2.2 工業(yè)污染源

燃煤電廠排放出的飛灰中的含碳量具有吸附性，是影響PAHs 吸附量的一個重要因素［23］。對磚窯廠工人健康風(fēng)險評價研究得出多環(huán)芳烴主要來源于工業(yè)活動中煤和木材的燃燒［24］。鞍山地表塵中多環(huán)芳烴的主要來源于鋼鐵行業(yè)和煤炭燃燒［14］。柴油機排放出的苯并［a］嚴(yán)重超標(biāo)，均高于致癌風(fēng)險水平［18］。余朝琦等［3］研究發(fā)現(xiàn)，成都地表塵中多環(huán)芳烴含量主要分布在工業(yè)區(qū)，并非來源于其他污染地的長距離輸入。鞍山地表塵中多環(huán)芳烴主要來源于鋼鐵行業(yè)［14］。熔爐周邊地表塵中多環(huán)芳烴含量與當(dāng)?shù)厝济?、煉焦工業(yè)活動有關(guān)［25］。從污染物成分分析，新鄉(xiāng)發(fā)電廠煙塵中苯并［g，h，i］二萘苯濃度最高，占∑PAHs 濃度的近一半左右［26］。輪胎廠煙塵中排放的主要污染物有蒽、菲、苯并［a］芘、屈，發(fā)電機煙塵中排放的萘和苯并［g，h，i］苝含量最高［15］。水泥窯中排放的萘、菲、蒽含量最高［27］。水泥廠的不完全燃燒產(chǎn)生的多環(huán)芳烴主要以低環(huán)為主，苯并［a］芘(BaP)含量超過了國家規(guī)定的標(biāo)準(zhǔn)。柴油機排放出苯并［a］含量嚴(yán)重超標(biāo)［28］。總體來看，苯并［g，h，i］苝、蒽、菲是工業(yè)活動排放的主要污染物。

3 城市地表塵中多環(huán)芳烴暴露水平及影響因素分析

3.1 城市地表塵中多環(huán)芳烴的暴露水平

表1 為目前國內(nèi)外部分城市地表塵中多環(huán)芳烴含量分布情況?？傮w來說，國內(nèi)城市地表塵中多環(huán)芳烴含量遠(yuǎn)大于國外城市，處于較高水平。北京、上海發(fā)達(dá)城市地表塵中多環(huán)芳烴含量未表現(xiàn)出高濃度水平。蘭州處于較高污染水平。城市市區(qū)及工業(yè)區(qū)附近地表塵中多環(huán)芳烴濃度處于較高水平，其污染程度遠(yuǎn)大于城郊區(qū)域。多環(huán)芳烴在世界各大城市中心的濃度質(zhì)量多達(dá)到嚴(yán)重污染水平，特別是在日本、天津、北京、福州、蘭州等城市取樣點的多環(huán)芳烴含量超過了4 萬ng/g。在貴陽、新鄉(xiāng)、上海、福州、伊斯法罕城市道路灰塵中4 環(huán)的PAHs 占主要成分。新鄉(xiāng)市道路灰塵中2 環(huán)的PAHs 含量最低，4環(huán)最高［26］，與泰國和馬來西亞道路灰塵中PAHs 組成類似［22，87］。上海市道路灰塵中PAHs 組成相差較大，以5 環(huán)和6 環(huán)為主［18］。福州市各街道灰塵中PAHs 組分較為接近，呈4 環(huán)＞5 環(huán)和6 環(huán)＞2 環(huán)和3環(huán)的規(guī)律［36］。上海市地表塵PAHs 大部分低環(huán)組分含量較低，高環(huán)組分含量相對較高，呈現(xiàn)出按環(huán)數(shù)或分子量的增加而逐漸升高的趨勢［14］。伊斯法罕道路灰塵中以4 環(huán)、5 環(huán)和6 環(huán)PAHs 為主［11］。但是不同城市各自的環(huán)境特點以及各研究者采樣方法、設(shè)備不同，所得結(jié)果并不能反映受城市活動的實際強度影響。

表1 國內(nèi)外不同城市地表塵中多環(huán)芳烴質(zhì)量濃度

3.2 暴露差異性

3.2.1 粒徑分布差異

一般情況下，城市地表塵中多環(huán)芳烴含量隨灰塵粒徑的減少而增加［33］。César Oliveira 等報道，葡萄牙里斯本公路隧道地表塵中多環(huán)芳烴在粒徑小于0.49 μm 的灰塵中含量最高，平均富集比例為83.4%［20］。但在韓國蔚山研究中發(fā)現(xiàn)，粗糙粒徑為(850 ～2 000)μm 的多環(huán)芳烴濃度高于(180 ～850)μm的粒徑，可能受粒徑粗糙程度的影響［40］。常靜等研究表明，粒徑小于300 μm 的灰塵中PAHs 含量最集中［2］。河網(wǎng)地區(qū)地表塵中多環(huán)芳烴的平均含量隨粒徑降低呈現(xiàn)出明顯的遞增趨勢，其中粒徑為63 μm的街塵中多環(huán)芳烴平均含量最高［41］。盡管北京城市道路積塵中多環(huán)芳烴在75 μm 和(75 ～214)μm 粒徑中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)沒有顯著差異，但75 μm 這部分顆粒所占質(zhì)量和體積比例較大。此粒徑范圍內(nèi)的多環(huán)芳烴累積量較高，隨著大氣以及濕沉降進(jìn)入到地表徑流的環(huán)境風(fēng)險顯著［35］。總體表明，灰塵粒徑越細(xì)、表面越大，其吸附PAHs 的能量就越強［11］。但粒徑大小并不能決定多環(huán)芳烴在灰塵中的積累行為，這可能與多環(huán)芳烴的理化性質(zhì)導(dǎo)致塵土顆粒對其吸附的機理有關(guān)［35］。S. L. Lau 等研究表明，路面累積的PAHs 主要存在于粒徑為(100 ～250)μm 的顆粒上，且顆粒相PAHs 濃度隨顆粒粒徑的減小而增大［42］。此外，灰塵中有機碳是影響多環(huán)芳烴濃度和分布的重要原因之一。研究證明，兩者之間呈顯著相關(guān)性，一般灰塵中w(有機碳)含量越高，其w(PAHs)含量也越高［23，35，43］。

3.2.2 空間差異性

不同城市規(guī)模、功能區(qū)中地表塵多環(huán)芳烴的種類及含量差異明顯，主要受城市交通活動、街道附近工業(yè)活動以及其他人類活動的影響。向麗［44］等研究表明，北京城區(qū)地表塵中∑16PAHs 污染水平在不同功能區(qū)差異較大，表現(xiàn)為交通密集區(qū)＞居民區(qū)＞公園區(qū)。多環(huán)芳烴含量最高值出現(xiàn)在交通密集區(qū)，最低值出現(xiàn)在居民區(qū)和綠化區(qū)。程書波等［7］研究表明多環(huán)芳烴在工業(yè)區(qū)含量最高，公園中含量最低，約是公園區(qū)的2.5 倍多。M. liu 等研究表明，上海城市公園中多環(huán)芳烴含量最低，工業(yè)區(qū)、交通區(qū)以及商業(yè)區(qū)污染明顯［12］。Sung Yong Ha 等報道蔚山道路灰塵在交通擁擠區(qū)域最多，其次是工業(yè)區(qū)含量［45］。大量研究表明，交通區(qū)、工業(yè)區(qū)、商業(yè)區(qū)灰塵中多環(huán)芳烴的含量明顯高于居民區(qū)和公園區(qū)［2，3，26，36］。

3.3 影響城市地表塵中多環(huán)芳烴分布的主要因素

3.3.1 氣象因素

氣象條件對PAHs 累積的影響表現(xiàn)在多方面，溫度是影響多環(huán)芳烴累積的主要因素。Ollivon 等［46］研究表明，干濕沉降物中PAHs 總濃度的對數(shù)和溫度的倒數(shù)呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系。Andronache 等［47］研究發(fā)現(xiàn)，雨前氣候干燥有利于超細(xì)顆粒聚集，粒徑增大到一定程度可沉降到地面，高溫對地表塵中多環(huán)芳烴有明顯的去除作用。在高溫條件下多環(huán)芳烴光降解和生物降解較快，多環(huán)芳烴揮發(fā)性也隨之加快［35，48-49］。相反，低溫對地表塵中多環(huán)芳烴去除起到相反的作用［50］。由溫度引起的多環(huán)芳烴含量呈明顯季節(jié)性變化［51］。研究顯示，冬春季多環(huán)芳烴總量以及含量均高于夏秋季［52-53］。降雨對多環(huán)芳烴的沖刷作用也不容忽視。當(dāng)降雨量較小未能形成地表徑流時，不能對地表塵中多環(huán)芳烴進(jìn)行去除。相反，在降雨量較大時產(chǎn)生的沖刷作用有利于減少地表塵中多環(huán)芳烴含量［35］。王英鋒結(jié)合氣象要素分析溫度升高以及太陽輻射對多環(huán)芳烴揮發(fā)性的影響。研究表明，濕沉降有利于緩解PAH 污染程度［50］。低溫少雨、太陽輻射低是造成PAHs 降解速度緩慢的原因［14］。Zhang 等研究發(fā)現(xiàn)，風(fēng)速、空氣濕度也是影響地表塵中PAHs 累積的因素之一［54］。程書波等研究表明，風(fēng)向能直接影響地表塵中PAHs 的累積，在盛行風(fēng)的影響下空間分布明顯;在污染源下風(fēng)口更容易累積較多的PAHs，上風(fēng)口不利于污染源的累積，且距離污染源越近污染程度越高［53］。

3.3.2 交通活動類型差異

主要因素包括以下4 方面:1)交通路面類型?；炷访娴乇韷m中多環(huán)芳烴濃度是瀝青路面的1.5倍［55］，當(dāng)瀝青路面受到磨損時能在一定程度上增加多環(huán)芳烴的濃度。對韓國蔚山研究發(fā)現(xiàn)，瀝青柏油路面多環(huán)芳烴含量較高，但低于混凝土路［33］。總體來看，混凝路面中多環(huán)芳烴含量處于最高水平。2)街道塵中多環(huán)芳烴的濃度受交通密度影響［56-58］。交通密度大的道路灰塵中多環(huán)芳烴濃度較高，其平均濃度是城市居民區(qū)多環(huán)芳烴濃度水平的2 倍［60］。3)車速及變速。袁青青［61研究發(fā)現(xiàn)，PAHs 總排放量在加速工況下最高，在勻速工況下最低。王怡靜［62］研究得出，在110 km/h 的操作條件下，PAHs 排放量最低。由此可知，在較大車速的工況下，高溫能夠改善燃油的燃燒性能，從而能夠減少多環(huán)芳烴的排放。北京城區(qū)地表塵中多環(huán)芳烴濃度隨車輛行駛速度降低而增加［44］。此外，在堵車較嚴(yán)重的情況下也導(dǎo)致了多環(huán)芳烴濃度增加［63］。同樣，低速交通路面的多環(huán)芳烴濃度高于高速交通路面［55］。

3.3.3 城市地理位置

在山區(qū)和盆地結(jié)構(gòu)的城市，機動車排放的多環(huán)芳烴顆粒不易通過大氣擴(kuò)散，在降雨條件下易形成地表徑流，最終匯集到沉積物中［3］。上海市地處東亞季風(fēng)區(qū)，夏季盛行的溫暖濕潤東南風(fēng)不利于多環(huán)芳烴擴(kuò)散，累積在西北城區(qū)的多環(huán)芳烴濃度處于較高水平［7］。而且，上海市建筑物密集大，地表塵中多環(huán)芳烴不易在緊密的建筑物峽谷內(nèi)擴(kuò)散。蘭州是典型的河谷城市，特殊地形決定了蘭州城市的空間封閉性。高壓環(huán)境中盛行下沉氣流，導(dǎo)致污染物擴(kuò)散［64］。巴西位于熱帶地區(qū)，降解速率高［31］，有利于多環(huán)芳烴的擴(kuò)散和稀釋［12，35］。

4 地表塵多環(huán)芳烴的生態(tài)風(fēng)險

4.1 大氣污染效應(yīng)

灰塵中的細(xì)顆粒易受到干擾形成再懸浮，尤其是高比例的細(xì)顆粒中多環(huán)芳烴影響更為顯著［35］。在車輛行駛和風(fēng)產(chǎn)生的氣流作用下，易對大氣產(chǎn)生二次污染［66-68］。Martuzevicius 等報道，冬季除冰活動造成的路面磨損增加了地表塵中顆粒物含量，成為大氣中多環(huán)芳烴的主要來源之一［65］。王英鋒等報道燃煤、柴油燃燒排放是大氣顆粒物中PAHs 的主要來源，其中約有70%的PAHs 存在于細(xì)粒子PM2.5中［50］。孫小靜［69-70］等測得在非采暖季機動車尾氣排放顆粒物對大氣中多環(huán)芳烴的貢獻(xiàn)率為47.6%。

4.2 徑流效應(yīng)

地表塵中多環(huán)芳烴通過生活污水、工業(yè)污水以及降雨形成地表徑流等方式進(jìn)入水體，最終匯集到沉積物中［71］。國內(nèi)外學(xué)者對降雨形成的地表徑流進(jìn)行了大量研究［54，71］。M. Murakami 等［72］分析了地表塵中多環(huán)芳烴到受納水體的遷移過程，表明顆粒大小是控制灰塵中多環(huán)芳烴進(jìn)入水環(huán)境的重要因素。羅小林等［51］研究得出，降雨徑流有可能導(dǎo)致多換芳烴負(fù)荷在短時內(nèi)進(jìn)入城市水體，造成一定的環(huán)境風(fēng)險。尤其是在頻繁的暴風(fēng)雨后，能夠增加水生環(huán)境中污染物的含量［73］。Zhang［7］等報道了北京市道路在一次降雨中輸出的總PAHs 負(fù)荷量平均可達(dá)4.2 kg［54］。Massei［74］等報道，法國某港口城市降雨徑流中多環(huán)芳烴的輸出通量達(dá)到5.15 kg/(km2·a)。Oros 等研究發(fā)現(xiàn)，舊金山海灣水域中51%的多環(huán)芳烴總負(fù)荷量來自城市地表徑流，在一定程度上影響水生生態(tài)系統(tǒng)［75］。

4.3 地表塵中多環(huán)芳烴的健康風(fēng)險評估

目前對地表塵中多環(huán)芳烴健康風(fēng)險評價主要采用美國的EPA 的標(biāo)準(zhǔn)模型以及ILCR 模型?；贓PA 的人體暴露風(fēng)險評價方法所得結(jié)論表明，蘭州地區(qū)女性多環(huán)芳烴的暴露量高于男性，其平均值遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于EPA 標(biāo)準(zhǔn)值，表明其對人體健康危害大［76］。ILCR 模型是基于美國EPA 標(biāo)準(zhǔn)模型來定量估計道路灰塵多環(huán)芳烴的暴露風(fēng)險［15，77］?；贗LCR 模型，其值≤×10-6表明可以忽略風(fēng)險，10-6～10-4是潛在風(fēng)險，值＞×10-4為具有較高風(fēng)險［78］?；贗LCR模型的伊斯法罕成人癌癥風(fēng)險值為4.85 ×10-4，兒童癌癥風(fēng)險值為5.02 ×10-4，存在較高的健康風(fēng)險，對當(dāng)?shù)鼐用竦纳眢w健康造成嚴(yán)重的威脅。從ILCR 模型來看，貴州省多環(huán)芳烴致癌風(fēng)險與天津市相近［79］，但高于廣東省［15］。手、口攝入途徑是英格蘭紐卡斯?fàn)杻和瘜Φ乇韷m中多環(huán)芳烴暴露的主要途徑［80］。LCR 模型表明，攝入和皮膚接觸是人類接觸的重要途徑，吸入是多環(huán)芳烴暴露的重要途徑［81］。地表塵中多環(huán)芳烴顆粒物粒徑越小，污染物就越容易通過呼吸道吸收進(jìn)入肺部，誘發(fā)哮喘、心血管病、支氣管炎等疾?。?2-84］。PAHs 的有毒性包括可能誘變和致癌的物質(zhì)影響城市居民潛在的健康風(fēng)險［85］。其中致癌物質(zhì)BaP，F(xiàn)lu，BaP 等在PAHs 中含量豐富，對人體健康威脅最大［37，86］。尤其是高濃度的PAHs 對城市居民身體健康帶來的潛在危害已被證實。

5 研究展望

1)目前，城市地表塵中多環(huán)芳烴研究主要集中在從宏觀尺度比較不同功能區(qū)之間的分布差異，而對不同交通干道道路灰塵中多環(huán)芳烴的含量水平差異性研究不足，需要將交通干道周邊環(huán)境、地貌、降雨、綠化帶特征等因素納入研究。

2)目前基本上是研究城市地表塵中多環(huán)芳烴的來源，較少研究多環(huán)芳烴含量隨年季變化的影響。采樣時間較短，不能深入說明多環(huán)芳烴含量及分布特征是否受其他因素影響。

3)多環(huán)芳烴在不同介質(zhì)內(nèi)部以及介質(zhì)之間的遷移交換行為已有研究，但是地表塵中多環(huán)芳烴和土壤中多環(huán)芳烴的遷移行為研究較少。需要從多環(huán)芳烴的理化性質(zhì)、降雨、風(fēng)向、溫度、空氣濕度等角度進(jìn)行分析，探索多環(huán)芳烴的遷移行為與各因素是否存在相關(guān)性，為今后深入分析多環(huán)芳烴在各介質(zhì)中的時空分布特征提供理論指導(dǎo)。

4)城市地表塵中多環(huán)芳烴的環(huán)境行為復(fù)雜，需要揭示在大氣顆粒物、葉面積塵、地表徑流、地表灰塵等多介質(zhì)中的時空變化規(guī)律，需要把握多環(huán)芳烴在多種環(huán)境介質(zhì)中的作用機理，建立數(shù)學(xué)模型用于指導(dǎo)城市生態(tài)風(fēng)險分析。

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