潘丹萍，郭彥鵬，黃榮廷，盛溢，楊林軍

（東南大學(xué)能源熱轉(zhuǎn)換及其過程測控教育部重點實驗室，江蘇 南京 210096）

石灰石-石膏法煙氣脫硫過程中細顆粒物形成特性

潘丹萍，郭彥鵬，黃榮廷，盛溢，楊林軍

（東南大學(xué)能源熱轉(zhuǎn)換及其過程測控教育部重點實驗室，江蘇 南京 210096）

利用石灰石-石膏濕法煙氣脫硫模擬試驗裝置分析探討脫硫凈煙氣中細顆粒物物性與脫硫漿液中晶體粒度分布、濃度、形貌及元素組成間的關(guān)系，并試驗考察了煙氣組分及脫硫工藝條件對脫硫凈煙氣中細顆粒物排放的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)：石灰石-石膏濕法煙氣脫硫過程中可生成大量亞微米級細顆粒，生成的細顆粒物性與脫硫漿液中晶體物性存在密切關(guān)系，脫硫操作參數(shù)如空塔氣速、液氣比等對脫硫漿液液滴夾帶量存在顯著影響；脫硫漿液蒸發(fā)夾帶是石灰石-石膏法脫硫過程中生成細顆粒物的主要來源，通過抑制細小石膏晶粒的形成及優(yōu)化脫硫工藝參數(shù)可減少石灰石-石膏濕法脫硫過程中細顆粒的形成。

石灰石-石膏法脫硫；細顆粒物；形成特性；顆粒過程；模擬；數(shù)值分析

引　言

當(dāng)前我國正面臨極其嚴重的大氣細顆粒物（PM2.5）污染，長時間懸浮在大氣環(huán)境中的 PM2.5對環(huán)境和人體健康造成嚴重危害[1-3]。燃煤電站是引起我國大氣環(huán)境中 PM2.5含量增加的主要污染源，目前燃煤煙氣治理流程大多為煙氣經(jīng)脫硝、除塵后進入脫硫系統(tǒng)，最后由煙囪排入大氣環(huán)境。

石灰石-石膏濕法煙氣脫硫工藝是目前大型燃煤電廠煙氣脫硫的主流工藝，通常采用噴淋塔結(jié)構(gòu)，在脫硫漿液霧化噴淋中細小的脫硫漿液有可能被煙氣直接攜帶出脫硫系統(tǒng)或蒸發(fā)析出細小晶粒隨煙氣帶出，使得經(jīng)過濕法脫硫后煙氣中 PM2.5濃度反而有可能增加。丹麥Nielsen等[4]通過現(xiàn)場測試發(fā)現(xiàn)，石灰石-石膏法脫硫工藝對顆粒物的總質(zhì)量脫除率可達50%～80%，但亞微米級微粒質(zhì)量濃度反而增加了20%～100%，而且鈣元素含量明顯提高。清華大學(xué)王琿等[5]的研究也發(fā)現(xiàn)，雖然石灰石-石膏法脫硫后 PM10的總質(zhì)量排放量下降，細顆粒物濃度卻有所增加。荷蘭Meij等[6]分析安裝有石灰石-石膏法脫硫裝置的煙氣再熱系統(tǒng)出口顆粒物組成發(fā)現(xiàn)，煤燃燒產(chǎn)生的飛灰僅占40%，10%為石膏組分，其余50%為脫硫漿液液滴蒸發(fā)形成的固態(tài)微粒。周科等[7]研究發(fā)現(xiàn)，顆粒物隨煙氣經(jīng)過脫硫裝置后超細模態(tài)顆粒物的排放濃度增加，而粗模態(tài)顆粒物經(jīng)過脫硫漿液洗淋排放濃度減少。本課題組[8-10]研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)石灰石-石膏法脫硫后細顆粒物中含脫硫形成的CaSO4·2H2O晶粒及未反應(yīng)的 CaCO3顆粒等。由此可以推測，濕法煙氣脫硫（WFGD）復(fù)雜的氣液相傳質(zhì)反應(yīng)過程對細顆粒物的影響有兩個方面：一方面，通過脫硫漿液的洗滌作用（如慣性碰撞、布朗擴散、黏附等）可協(xié)同脫除煙氣中的部分PM2.5；另一方面，由于存在脫硫產(chǎn)物結(jié)晶析出、脫硫漿液霧化夾帶等物化過程，本身又可能會形成 PM2.5，使得煙氣經(jīng)濕法脫硫后 PM2.5排放特征可能產(chǎn)生顯著變化。采用高效除塵技術(shù)雖可降低WFGD進口煙氣中的 PM2.5濃度，但對于 WFGD過程中形成的PM2.5無能為力。

目前工業(yè)上僅見通過除霧器改造、控制操作參數(shù)等[11-14]方式來降低石膏雨排放的研究。對于細顆粒物，通過在脫硫過程中添加蒸汽、化學(xué)團聚劑和潤濕劑的方式[15-18]可以增強 PM2.5脫除效率，但仍處于研究階段。國內(nèi)外少數(shù)電廠則采用在WFGD系統(tǒng)下游安裝濕式靜電除塵器來捕集，但投資運行費用高，還難以進入全面的實用階段[19-20]?；谑沂?石膏法脫硫過程中細顆粒物的形成特性，通過優(yōu)化脫硫工藝從源頭上抑制細顆粒物的形成是最有效的控制方法，但目前這方面的研究較少。

本工作利用自行搭建的石灰石-石膏濕法煙氣脫硫系統(tǒng)，對凈煙氣中顆粒物及脫硫漿液中晶體進行物性分析，同時在線監(jiān)測出口煙氣中細顆粒物排放特性，對脫硫凈煙氣中細顆粒物排放與脫硫漿液中固體晶粒物性間的關(guān)系及脫硫工藝條件的影響進行研究分析，以期為通過優(yōu)化脫硫工藝抑制細顆粒物的形成提供基礎(chǔ)。

1　試驗方法

圖1為石灰石-石膏法煙氣脫硫系統(tǒng)，主要由模擬煙氣配制系統(tǒng)、脫硫塔、脫硫漿液配制輸送系統(tǒng)組成?？諝馀cSO2在靜態(tài)混合器中充分混合，配制成一定SO2濃度的模擬煙氣，其中SO2添加量通過質(zhì)量流量計精確控制。模擬煙氣經(jīng)空氣加熱器升溫后進入脫硫塔，脫硫漿液與模擬煙氣在塔內(nèi)逆流接觸進行脫硫反應(yīng)。在吸收塔內(nèi)主要發(fā)生如下反應(yīng)

圖1　試驗系統(tǒng)Fig.1　Schematic diagram of experimental system

脫硫塔采用具有優(yōu)良耐熱性能的聚碳酸酯（PC）管制作，為噴淋塔結(jié)構(gòu)，塔徑72 mm，塔高2480 mm，設(shè)置三級噴淋，塔出口設(shè)置除霧器。模擬煙氣脫硫后經(jīng)過除霧器后排放進入大氣環(huán)境，脫硫漿液則返回到塔外結(jié)晶槽中循環(huán)利用。槽底部設(shè)置曝氣系統(tǒng)，曝氣系統(tǒng)由曝氣頭及空氣管路組成，通過鼓風(fēng)機輸送空氣進行強制氧化。脫硫漿液采用電廠取回脫硫石膏配制，系統(tǒng)運行穩(wěn)定后通過添加新鮮石灰石漿液維持脫硫漿液pH值約為5.5。

脫硫漿液中固體粒徑分布采用丹東百特科技有限公司的BT-9300ST型激光粒度分析儀測試，煙氣中粒徑為0.023～9.314 μm的細顆粒物濃度與粒徑分布采用芬蘭 Dekati公司的電稱低壓沖擊器（Electrical Low Pressure Impactor，ELPI）實時在線測量，粒徑為0.04～1 μm的固體顆粒的組成及濃度分布采用Aerodyne公司的氣溶膠質(zhì)譜儀（Aerosol Mass Spectrometer，AMS）在線監(jiān)測。脫硫凈煙氣中細顆粒物采用芬蘭Dekati公司的PM2.5/10采樣器采集；煙氣中SO2濃度采用德國ECOM公司的J2KN Pro型煙氣分析儀測量。顆粒物物相組成采用德國布魯克AXS有限公司出產(chǎn)的D8 ADVANCE X射線粉末衍射儀（XRD）測試。顆粒物形貌及元素組成采用 LEO1530VP場發(fā)射掃描電子顯微鏡（FSEM-EDS）分析。

2　結(jié)果與討論

2.1脫硫凈煙氣中細顆粒物物性

利用圖 1所示的石灰石-石膏法脫硫模擬系統(tǒng)進行試驗研究。采用電廠取回脫硫石膏配制脫硫漿液，初始濃度為40 g·L-1，選擇液氣比（L/G）為20 L·m-3；模擬煙氣中 SO2濃度為2857 mg·m-3；設(shè)置脫硫漿液溫度45℃，塔進口煙氣溫度100℃；脫硫液循環(huán)使用，循環(huán)比為 100%。測試脫硫塔進出口SO2濃度，脫硫效率達87%。脫硫凈煙氣中細顆粒物排放濃度如圖2所示?？梢姡?jīng)過濕法脫硫系統(tǒng)后，細顆粒物數(shù)量濃度達1.7×107cm-3，質(zhì)量濃度（標準狀態(tài)）約100 mg·m-3。由于模擬煙氣由空氣及SO2鋼瓶氣配制而成，模擬煙氣中細顆粒物濃度極低。這表明石灰石-石膏法脫硫過程中可生成大量細顆粒物。

脫硫凈煙氣中細顆粒物數(shù)量濃度及質(zhì)量濃度粒徑分布曲線如圖3所示，圖中dN/dlgDp為ELPI任意兩級粒徑區(qū)間寬度的顆粒數(shù)分布。由圖3（a）可以看出，細顆粒物數(shù)量濃度在 ELPI可測范圍內(nèi)呈現(xiàn)單峰分布，主要以亞微米級顆粒為主，分布在0.02～0.4 μm之間；但從質(zhì)量濃度上來看，主要以微米級及10 μm以上的粗顆粒為主。

圖2　脫硫凈煙氣中細顆粒物濃度Fig.2　Fine particle concentrations after desulfurization

圖3　脫硫凈煙氣中細顆粒物濃度分布Fig.3　Size distributions of fine particles after desulfurization

利用 PM2.5/10采樣器采集脫硫凈煙氣中細顆粒物進行XRD分析，結(jié)果如圖4（a）所示，可見細顆粒物主要組分為CaSO4，與脫硫石膏成分相同。采用AMS進行化學(xué)組成實時在線測試[圖4（b）]，所得結(jié)果與圖4（a）相符合，細顆粒物主要組分為硫酸鹽，同時質(zhì)量濃度粒徑分布峰值出現(xiàn)在0.1 μm左右。這表明脫硫凈煙氣中細顆粒物與脫硫漿液中晶體組分相近，主要組分均為CaSO4。

圖4　脫硫凈煙氣中顆粒物組分分析Fig.4　Composition analysis of fine particles after desulfurization

圖5　脫硫漿液中固體晶粒形貌及元素組成Fig.5　Morphology and elements of particles in desulfurization slurry

圖6　脫硫凈煙氣中細顆粒物形貌及元素組成Fig.6　Morphology and elements of fine particles after desulfurization

2.2脫硫凈煙氣中細顆粒物與脫硫漿液中晶體物性間的關(guān)系

2.2.1形貌及元素組成間的關(guān)系為了探尋脫硫過程中細顆粒物的形成與脫硫漿液間的關(guān)系，分別對脫硫漿液中固體晶粒與脫硫凈煙氣中細顆粒物進行了物相與元素組成分析，結(jié)果如圖5、圖6所示。

由圖5（a）可見，脫硫漿液中石膏晶粒主要呈板狀、棱柱狀結(jié)構(gòu)。其中板狀顆粒物呈較為規(guī)則的長方體，顆粒物粒徑主要為 50～100 μm，厚度約10 μm，也存在部分細小顆粒物，粒徑不足30 μm；棱柱狀顆粒物粒徑較小，呈細長狀，直徑小于 10 μm；不規(guī)則顆粒物粒徑為1～20 μm，分散附著在較大顆粒物表面。圖 5（b）表明，O、Ca、S、C為脫硫石膏的主要元素，質(zhì)量分數(shù)分別為52.11%、19.06%、15.28%、7.45%，其他元素如 Cl、Mg、Al等含量不足7%。

圖6（a）為脫硫凈煙氣中顆粒物形貌分析結(jié)果，對比圖5（a）可以看出，脫硫凈煙氣中細顆粒物形貌與脫硫漿液中固體晶粒相似，主要為棱柱狀、板狀及不規(guī)則顆粒物，但顆粒物粒徑明顯較小，同時棱柱狀顆粒物比例增加，板狀顆粒物比例降低。其中棱柱狀顆粒物呈較為細長柱形，直徑小于0.5 μm；板狀顆粒物粒徑相對較大，一般在1 μm左右，厚度不足0.1 μm，還有部分不規(guī)則極細小顆粒物，粒徑小于0.1 μm，附著在較大顆粒物表面。圖6（b）為脫硫凈煙氣中顆粒物能譜分析結(jié)果，對比圖5（b）可以看出，顆粒物中主要元素與脫硫漿液中固體晶粒相似，主要元素也為O、Ca、S、C，質(zhì)量分數(shù)分別為46.66%、13.27%、18.20%、7.40%。

石灰石-石膏法煙氣脫硫系統(tǒng)中顆粒物主要為脫硫漿液中已存在晶粒及脫硫反應(yīng)新生成顆粒物，在脫硫過程中模擬煙氣與脫硫漿液在塔內(nèi)逆流接觸，細顆粒物進入煙氣并隨之逃離脫硫系統(tǒng)，因此脫硫凈煙氣中細顆粒物主要由脫硫漿液夾帶蒸發(fā)。脫硫漿液中固體晶粒與脫硫凈煙氣中細顆粒物相及元素組成均較為相似，但元素比例有所變化，主要元素中Ca/S質(zhì)量比由1.25降低為0.73，說明脫硫凈煙氣中細顆粒物部分由脫硫過程中SO2與CaCO3反應(yīng)形成。與脫硫漿液中固體晶粒元素含量相比，S元素含量由15.28%增加至18.20%，增加約19%，同時O、Ca、C含量均有一定下降，但總體變化不大。

綜上表明，石灰石-石膏法脫硫過程中形成的細顆粒物性與脫硫漿液中固體晶粒存在一定關(guān)聯(lián)，主要源于脫硫漿液的夾帶蒸發(fā)作用，一是存在于脫硫漿液中的原始石膏、亞硫酸鈣及未反應(yīng)的CaCO3被煙氣夾帶出脫硫系統(tǒng)，二是脫硫漿液中 CaCO3與煙氣中SO2反應(yīng)生成的亞硫酸鈣、石膏產(chǎn)物在沒進入脫硫漿液循環(huán)系統(tǒng)時就被煙氣夾帶出脫硫系統(tǒng)。

圖8　脫硫凈煙氣中細顆粒物排放與脫硫漿液晶體粒度間的關(guān)系Fig.8　Relationship between fine particle emission and size distribution of particles in desulphurization slurries

2.2.2脫硫凈煙氣中細顆粒物排放與脫硫漿液晶體粒度分布的關(guān)系通過改變脫硫操作條件制取石膏晶體粒度分布差異較大的脫硫漿液，其粒度分布如圖7所示，脫硫操作條件同2.1節(jié)，測定脫硫凈煙氣中細顆粒物排放濃度及粒度分布，如圖8所示?？梢?，隨著脫硫漿液中晶體平均粒度增大，細小晶粒數(shù)量減少，脫硫凈煙氣中細顆粒物數(shù)量濃度由1.21×107cm-3降至1.13×107cm-3；同時由細顆粒物粒度分布可知，在脫硫漿液中晶體粒度大時，細顆粒物粒徑分布向粒度增大方向偏移，平均粒徑也隨之有所增加。在脫硫漿液液滴與煙氣接觸過程中，部分漿液液滴會發(fā)生蒸發(fā)，析出固體晶粒，析出晶粒的粒度與脫硫漿液中原始晶粒的粒度相關(guān)，含細小晶粒數(shù)量多的漿液液滴相應(yīng)析出較多的細小固體晶粒，由于脫硫漿液難以有效脫除細小晶粒，最終排出脫硫系統(tǒng)。同時，未被除霧捕集的脫硫漿液液滴中晶體粒度與原始脫硫漿液中晶體粒度相關(guān)，若原始脫硫漿液中細小晶粒含量高，則未被除霧捕集的脫硫漿液液滴中細小晶粒數(shù)量較多，在采樣過程或排入大氣環(huán)境后析出的細小固體顆粒數(shù)量也相應(yīng)較多。上述結(jié)果表明，通過優(yōu)化濕法脫硫石膏結(jié)晶工藝，如控制過飽和度偏高、采用結(jié)晶添加劑等措施，抑制脫硫漿液中細小石膏晶粒的形成，可降低脫硫系統(tǒng)出口細顆粒物排放。

2.2.3脫硫凈煙氣中細顆粒物排放與脫硫漿液濃度的關(guān)系脫硫過程中漿液蒸發(fā)夾帶不僅與晶體粒度分布相關(guān)，還可能與脫硫漿液濃度相關(guān)。圖9為不同脫硫漿液濃度下脫硫凈煙氣細顆粒物排放特性?？梢?，隨著脫硫漿液濃度由40 g·L-1降為20 g·L-1，細顆粒物排放濃度下降約一半。這是因為，脫硫漿液中顆粒物含量與脫硫漿液濃度相關(guān)，降低脫硫漿液濃度，脫硫漿液中細小晶體數(shù)量相應(yīng)減少，隨煙氣夾帶出的霧滴中固體含量及蒸發(fā)析出的細小顆粒量也隨之降低，脫硫凈煙氣中細顆粒物排放濃度下降。

圖9　脫硫凈煙氣中細顆粒物濃度與脫硫漿液濃度的關(guān)系Fig.9　Relationship between fine particle emission and desulfurization slurry concentration

2.3煙氣組分及脫硫操作條件對脫硫凈煙氣細顆粒物排放的影響

2.3.1煙氣中SO2濃度試驗操作參數(shù)同2.1節(jié)。石灰石-石膏濕法煙氣脫硫系統(tǒng)運行穩(wěn)定后，模擬煙氣中SO2濃度從2857 mg·m-3逐步降為0，相應(yīng)的脫硫凈煙氣中細顆粒物濃度變化結(jié)果如圖10所示?？梢?，隨著模擬煙氣中SO2濃度的降低，細顆粒物數(shù)量整體略呈下降趨勢，而質(zhì)量濃度則相差不大，這表明SO2濃度對于脫硫凈煙氣中細顆粒物排放影響較小。脫硫過程中SO2與CaCO3接觸發(fā)生脫硫反應(yīng)，整個反應(yīng)過程是由漿液中石灰石顆粒表面開始，由表及里反應(yīng)，逐漸轉(zhuǎn)化為石膏晶粒。依據(jù)2.2節(jié)對可能導(dǎo)致石灰石-石膏法脫硫過程中細顆粒物形成的兩種途徑分析，隨著煙氣中SO2濃度降低，CaCO3與煙氣中SO2反應(yīng)生成的亞硫酸鈣、石膏產(chǎn)物在沒進入脫硫漿液循環(huán)系統(tǒng)時就被煙氣夾帶出脫硫系統(tǒng)的量減少，但未反應(yīng)的CaCO3被煙氣夾帶出脫硫系統(tǒng)的量增多，由于反應(yīng)前后脫硫漿液中固體濃度變化不大，對最終夾帶出的顆粒物量影響不大。

圖10　煙氣中SO2濃度對脫硫凈煙氣中細顆粒物濃度的影響Fig.10　Effect of SO2concentration on fine particle concentration after desulfurization

2.3.2空塔氣速空塔氣速是考察脫硫過程中煙氣與霧化脫硫漿液相對運動的重要參數(shù)，對脫硫過程中漿液蒸發(fā)夾帶有重要影響。圖11給出了不同空塔氣速條件下脫硫凈煙氣細顆粒物排放特性?？梢姡S著空塔氣速的提高，脫硫凈煙氣中細顆粒物排放濃度明顯增加。空塔氣速由 2.4 m·s-1增至 3.4 m·s-1，增加約 1.4倍，細顆粒物數(shù)量濃度及質(zhì)量濃度也相應(yīng)增加，增長倍率相近，約為1.5。空塔氣速的增加加強了脫硫漿液的蒸發(fā)夾帶，使更多的細小漿液液滴及固體顆粒物隨煙氣排放進入大氣環(huán)境。

2.3.3液氣比液氣比是影響濕法煙氣脫硫過程中氣液傳質(zhì)性能的重要參數(shù)，不同液氣比下脫硫凈煙氣中細顆粒物排放特性如圖12所示。隨著液氣比的增加，脫硫凈煙氣中細顆粒物排放濃度明顯增加。液氣比由15 L·m-3增加至20 L·m-3，脫硫液噴淋量增加，與煙氣接觸脫硫漿液液滴數(shù)量增加，由于蒸發(fā)夾帶作用更多的脫硫漿液液滴排出脫硫系統(tǒng)，細顆粒物排放濃度由 85 mg·m-3增加至 120 mg·m-3。

圖11　空塔氣速對脫硫凈煙氣中細顆粒物濃度的影響Fig.11　Effect of gas velocity on fine particle concentration after desulfurization

圖12　液氣比對脫硫凈煙氣中細顆粒物濃度的影響Fig.12　Effect of gas-liquid ratio on fine particle concentration after desulfurization

3　結(jié)　論

基于石灰石-石膏濕法煙氣脫硫工藝試驗考察了脫硫凈煙氣細顆粒物排放特性及煙氣組分、脫硫工藝條件的影響，分析探討了細顆粒物物性與脫硫漿液中晶體粒度分布、濃度、形貌及元素組成間的關(guān)系，主要結(jié)論如下。

（1）石灰石-石膏濕法煙氣脫硫過程中可生成大量細顆粒物，從數(shù)量上看主要為亞微米級顆粒物，質(zhì)量上則主要為微米級及 10 μm 以上的粗顆粒為主。

（2）石灰石-石膏法脫硫過程中生成的細顆粒物物性與脫硫漿液中晶體物性存在密切關(guān)系。細顆粒物形貌及元素組成與脫硫漿液中晶體相關(guān)，主要組分為CaSO4；細顆粒物排放量隨脫硫漿液中細小晶粒數(shù)量的減少和漿液濃度的降低而降低。

（3）煙氣中 SO2濃度對脫硫凈煙氣細顆粒物排放影響較小。而提高空塔氣速及液氣比，脫硫凈煙氣細顆粒物排放明顯增加。

（4）脫硫凈煙氣中細顆粒物主要源于脫硫過程中脫硫漿液的蒸發(fā)夾帶，通過抑制細小石膏晶粒的形成及優(yōu)化脫硫工藝參數(shù)可減少石灰石-石膏濕法脫硫過程中細顆粒的形成。

References

[1]Yang Chunxue (楊春雪), Kan Haidong (闞海東), Chen Renjie (陳仁杰). Research on level, composition, source and pollution characteristics of ambient fine particles in China [J]. Journal of Environment and Health (環(huán)境與健康雜志), 2011, 28 (8): 735-738, 753.

[2]Tao Yan(陶燕), Liu Yameng (劉亞夢), Mi Shengquan (米生權(quán)), Guo Yongtao (郭勇濤). Atmospheric pollution characteristics of fine particles and their effects on human health [J]. Acta Scientiae Circumstantiae (環(huán)境科學(xué)學(xué)報), 2014, 34 (3): 592-597.

[3]Chang Yanping (昌艷萍), Geng Chao (耿超), Li Chunlei (李春蕾), Wu Ruilan (武瑞蘭), Xue Liuqing (薛柳青). Current situation analysis and new thinking of PM2.5in air [J]. Environmental Science & Technology (環(huán)境科學(xué)與技術(shù)), 2012, (S1): 151-154.

[4]Nielsen M T, Livbjerg H, et al. Formation and emission of fine particles from two coal-fired power plants [J]. Combustion Science and Technology, 2002, 174: 79-113.

[5]Wang Hui (王琿), Song Qiang (宋薔), Yao Qiang (姚強). Experimental study on removal effect of wet flue gas desulfurization system on fine particles from a coal-fired power plant [J]. Proceedings of the CSEE (中國電機工程學(xué)報), 2008, 28 (5): 1-7.

[6]Meij R, Winkel H. The emissions and environmental impact of PM10and trace elements from a modern coal-fired power plant equipped with ESP and wet FGD [J]. Fuel Processing Technology, 2004, 85 (6/7): 641-656.

[7]Zhou Ke (周科), Nie Jianping (聶劍平), Zhang Guangcai (張廣才), Yu Dunxi (于敦喜), Xu Minghou ( 徐明厚). Emission characteristics of particulate matter from coal-fired plant equipped with WFGD [J]. Thermal Power Generation (熱力發(fā)電), 2013, 42 (8): 81-85, 89.

[8]Bao Jingjing (鮑靜靜), Yang Linjun (楊林軍), Yan Jinpei (顏金培), Liu Jinhui (劉錦輝), Song Shijuan (宋士娟). Performance of removal of fine particles by WFGD system [J]. CIESC Journal (化工學(xué)報), 2009, 60 (5): 1260-1267.

[9]Yan Jinpei, Bao Jingjing, Yang Linjun. The formation and removal characteristics of aerosols in ammonia-based wet flue gas desulfurization [J]. Journal of Aerosol Science, 2011, 42: 604-614.

[10]Yan Jinpei (顏金培), Yang Linjun (楊林軍), Bao Jingjing (鮑靜靜). Impact property on fine particles from coal combustion in wet flue gas desulfurization process [J]. Journal of Southeast University: Natural Science Edition (東南大學(xué)學(xué)報: 自然科學(xué)版), 2011, 41 (2):387-391.

[11]Fu Yu (付昱), He Jinqi (何金起). Discussion about solution of gypsum rain when wet desulphurization used for power plant [J]. Heilongjiang Electric Power (黑龍江電力), 2009, 31 (5): 374-376.

[12]Luo Jianzhong (雒建中), Gu Xingjun (顧興俊). Application and technical reform of desulfurization demister in 600 MW power plant [J]. Jiangsu Electrical Engineering (江蘇電機工程), 2010, 29 (5): 64-65, 69.

[13]Yang Zhenming (楊振明), Dang Zhiguo (黨志國), Chen Chongming(陳崇明), Song Guosheng (宋國升). Diagnostic analysis and treatment suggestion for wet flue gas desulfurization system [J]. Hebei Electric Power (河北電力技術(shù)), 2012, 31 (2): 52-54.

[14]Zhou Hongguang (周洪光), Li Yanbing (李延兵). Control measures and effect of gypsum rain and mist in thermal power plant with FGD [J]. Electric Power Environmental Protection (電力科技與環(huán)保), 2014, 30 (6): 34-37.

[15]Xiong Guilong (熊桂龍), Yang Linjun (楊林軍), Yan Jinpei (顏金培), Bao Jingjing (鮑靜靜), Geng Junfeng (耿俊峰), Lu Bin (陸斌). Removal of fine particles by heterogeneous condensation from wet-process desulfurized flue gas [J]. CIESC Journal (化工學(xué)報), 2011, 62 (10): 2932-2938.

[16]Liu Yong (劉勇), Zhao Wen (趙汶), Liu Rui (劉瑞), Yang Linjun (楊林軍).Improving removal of PM2.5by electrostatic precipitator with chemical agglomeration [J]. CIESC Journal (化工學(xué)報), 2014, 65 (9): 3609-3616.

[17]Geng Junfeng (耿俊峰), Song Shijuan (宋士娟), Bao Jingjing (鮑靜靜), Yang Linjun (楊林軍).Improving performance of WFGD system to remove fine particles by adding wetting agents [J]. CIESC Journal(化工學(xué)報), 2011, 62 (4): 1084-1090.

[18]Zhao Wen (趙汶), Liu Yong (劉勇), Bao Jingjing (鮑靜靜), Geng Junfeng (耿俊峰), Yang Linjun (楊林軍). Experimental research on fine particles removal from flue gas by chemical agglomeration [J]. Proceedings of the CSEE (中國電機工程學(xué)報), 2013, 33 (20): 52-58+11.

[19]Zhao Qinxia (趙琴霞), Chen Zhaomei (陳招妹), Zhou Chaojiong (周超炯), Yin Deshi (尹得仕). Discussion on wet ESP technology and its application prospect in coal -fired power plants [J]. Electric Power Environmental Protection (電力科技與環(huán)保), 2012, 28 (4): 24-26.

[20]Liu Hezhong (劉鶴忠), Tao Qiugen (陶秋根). Exploration application of wet electric dust catcher to engineering [J]. Electric Power Survey & Design (電力勘測設(shè)計), 2012, (3): 43-47.

Formation of fine particles in flue gas desulphurization process using limestone-gypsum

PAN Danping, GUO Yanpeng, HUANG Rongting, SHENG Yi, YANG Linjun
(Key Laboratory of Energy Thermal Conversion and Control of Ministry of Education, Southeast University, Nanjing 210096, Jiangsu, China)

Using simulated experimental setup for flue gas desulphurization with limestone-gypsum, it was studied and analyzed that the relationship existed between properties of fine particles in flue gas formed in desulphurization process and particle size distribution, concentration, morphology, and elements composition of the limestone-gypsum slurry. The effects of flue gas component and desulphurization operation parameters on the fine particle emission were also experimentally investigated. The results show that large numbers of submicron particles are formed during the desulphurization process and their properties are close related to crystal properties of limestone-gypsum in desulphurization slurry. The desulphurization operation parameters such as empty column gas velocity and liquid-gas ratio have great influence on the quantity of slurry drops carried by flue gas out of the scrubber. The evaporation and entrainment of desulphurization slurry is the main source of fine particles formed during desulphurization and their formation can be reduced by the prevention of fine crystal formation in desulphurization slurry and operation parameter optimization.

limestone-gypsum desulphurization; fine particle; formation characteristics; particulate processes; simulation; numerical analysis

date: 2015-04-13.

YANG Linjun, ylj@seu.edu.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China (21276049), the National Basic Research Program of China (2013CB228505) and the National High Technology Research and Development Program of China (2013AA065004).

10.11949/j.issn.0438-1157.20150459

X 51

A

0438—1157（2015）11—4618—08

2015-04-13收到初稿，2015-05-16收到修改稿。

聯(lián)系人：楊林軍。第一作者：潘丹萍（1989—），女，博士研究生。

國家自然科學(xué)基金項目（21276049）；國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃項目（2013CB228505）；國家高技術(shù)研究發(fā)展計劃項目（2013AA065004）。