陳多宏，何俊杰，張國華，王伯光，李梅，沈勁，張濤，畢新慧，鐘流舉，張干，呂小明

1. 廣東省環(huán)境監(jiān)測中心國家環(huán)境保護區(qū)域空氣質(zhì)量監(jiān)測重點實驗室，廣東 廣州 510308；2. 中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室，廣東 廣州 510640；3. 暨南大學，廣東 廣州 510632；4. 廣州市環(huán)境監(jiān)測中心站，廣東 廣州 510030

不同氣團對廣東鶴山大氣超級監(jiān)測站單顆粒氣溶膠理化特征的影響

陳多宏1,2，何俊杰3,4，張國華2，王伯光3*，李梅3，沈勁1，張濤1，畢新慧2，鐘流舉1*，張干2，呂小明1

1. 廣東省環(huán)境監(jiān)測中心國家環(huán)境保護區(qū)域空氣質(zhì)量監(jiān)測重點實驗室，廣東 廣州 510308；2. 中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室，廣東 廣州 510640；3. 暨南大學，廣東 廣州 510632；4. 廣州市環(huán)境監(jiān)測中心站，廣東 廣州 510030

大氣氣溶膠對健康、環(huán)境和氣候具有重要影響，研究其理化特征能闡明灰霾的成因及機理，對科學調(diào)控大氣環(huán)境具有重要意義。以廣東江門鶴山大氣超級監(jiān)測站為觀測平臺，使用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀（SPAMS）和氣團后向軌跡綜合分析了單顆粒氣溶膠的理化特征，揭示了氣團軌跡對顆粒物濃度、類型和化學成分的影響。單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀在2012年5月11日至7月31日，共采集了約600萬個同時含有粒徑和質(zhì)譜信息的顆粒，它們主要可分為8類：有機碳顆粒（OC）、元素碳顆粒（EC）、元素-有機碳混合顆粒（ECOC）、富鉀顆粒（K-rich）、大分子有機碳顆粒（HMOC）、海鹽顆粒（Na-K）、金屬顆粒（Metal）和富硅顆粒（Si-rich）。各類顆粒的質(zhì)譜特征在一定程度上反映了顆粒的來源：EC顆粒來自一次污染源；K-rich顆粒主要來自與生物質(zhì)燃燒有關(guān)的過程；Na-K顆粒來自于海鹽碎沫；Metal顆粒主要來自工業(yè)源或火力發(fā)電；Si-rich顆粒則主要來自揚塵。8類顆粒中普遍存在的二次成分表明它們都經(jīng)歷了一定程度的大氣老化過程。采樣期間每隔6 h繪制一條氣團后向軌跡圖，聚類分析發(fā)現(xiàn)這些氣團后向軌跡主要有5類：第1類占總軌跡數(shù)的14.1%，它代表由內(nèi)陸經(jīng)廣州、佛山到達采樣點的氣團；第2類占總軌跡數(shù)的10.2%，它代表沿東南部大陸海岸線到達采樣點的氣團；第3類和第5類在氣團后向軌跡中占的比例最高，分別為30.0%和36.8%，它們都來自南海海面，但第3類氣團經(jīng)珠海、澳門到達采樣點，而第5類則經(jīng)陽江到達采樣點；第4類占總軌跡數(shù)的8.8%，這類氣團途經(jīng)深圳、東莞到達采樣點。單顆粒數(shù)據(jù)結(jié)合氣團后向軌跡進行統(tǒng)計分析表明：經(jīng)廣州、佛山到達采樣點的氣團會帶來高濃度的顆粒物污染，且顆粒的老化程度較高，而發(fā)源于南海海面的氣團能帶來新鮮海風，對鶴山的大氣污染起稀釋作用；在顆粒類別上，途經(jīng)廣州、佛山、東莞、深圳這些重污染城市的氣團中EC顆粒和ECOC顆粒的含量更高，而途經(jīng)珠三角南部區(qū)域的氣團則含有更多的OC顆粒和Metal顆粒。

單顆粒氣溶膠；污染物來源分析；后向軌跡；SPAMS

環(huán)境空氣質(zhì)量主要取決于源排放和氣象條件（朱紅霞和趙淑莉，2014；鄭曉霞等，2014），由于短時間內(nèi)污染源強度一般不會發(fā)生大的改變，因此氣象條件對短期空氣質(zhì)量變化起主導作用（吳兌等，2008）。近地面輸送是影響污染狀況的主要氣象因素之一，如Junker等（2004）統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過人口稠密的美國東海岸區(qū)域到達新墨西哥州的氣團會導致黑炭濃度顯著升高，而氣團來自東南部時黑炭濃度則比較低；Li等（2012）研究發(fā)現(xiàn)發(fā)源于北部的氣團會帶來高濃度的顆粒污染物，影響上?？諝赓|(zhì)量；張磊等（2013）研究表明近地面輸送對黃山的O3和CO濃度變化起重要作用。

已開展的研究表明城市間相互傳輸是造成珠三角區(qū)域污染的重要原因（王淑蘭等，2005；胡曉宇等，2011；吳蒙等，2012）。張人文和范紹佳（2011）研究了珠三角各城市空氣質(zhì)量與風向之間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)受污染物區(qū)域傳遞的影響，肇慶、中山和江門偏北風時出現(xiàn)污染日數(shù)最多；珠海偏東風時出現(xiàn)污染日數(shù)最多；而從化偏南風時出現(xiàn)污染日數(shù)最多。

近年發(fā)展起來的單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀能同步在線測定細顆粒物的數(shù)濃度、粒徑及化學成分（陳多宏等，2014），容易建立長期的監(jiān)測數(shù)據(jù)，在氣溶膠源解析方面逐漸顯現(xiàn)優(yōu)勢；而氣團后向軌跡能反映氣團到達采樣點前途經(jīng)的區(qū)域，指明潛在的污染物來源。本研究在國內(nèi)首次嘗試結(jié)合單顆粒數(shù)據(jù)和氣團后向軌跡研究區(qū)域單顆粒氣溶膠污染成因及來源，以期為今后科學調(diào)控珠三角地區(qū)大氣環(huán)境提供有效的決策依據(jù)。

1 實驗觀測與數(shù)據(jù)分析

1.1 實驗觀測

本研究采樣點設(shè)置在江門鶴山廣東大氣超級監(jiān)測站，海拔約60 m，該點距離廣州市約80 km，距離佛山和江門市分別約為50和30 km，其東北部為平原，西南面為丘陵（高度約在幾十到百米之間），周邊主要為農(nóng)田保護區(qū)和林地，無明顯工業(yè)污染源排放影響。2012年5月11日至7月31日，使用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀（SPAMS 05）等儀器開展大氣監(jiān)測。實驗期間共采集同時含有粒徑和化學成分信息的顆粒約600萬個，并且同步測定了大氣中PM2.5、O3、NO2和SO2的質(zhì)量濃度。

1.2 SPAMS工作原理

詳細闡述了SPAMS的工作原理、基本性能和質(zhì)量Li等（2011）控制，這里只做簡單介紹。氣溶膠顆粒通過0.1 mm的進樣微孔引入到空氣動力學透鏡，在這里顆粒被聚焦成為筆直運動的粒子束。粒子束觸發(fā)測徑激光完成粒徑測定和顆粒數(shù)目統(tǒng)計。在電離腔，電離激光將顆粒物打擊成離子碎片，再通過雙極飛行時間質(zhì)量分析器實現(xiàn)對氣溶膠顆粒化學組分的檢測。

1.3 數(shù)據(jù)分析

顆粒的分類由自動分類和人工合并2個步驟構(gòu)成。自動分類通過自適應共振理論神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法（ART-2a）（Song等，1999）實現(xiàn)，該算法能自動將具有相似質(zhì)譜特征的顆粒歸為一類。本研究中使用的ART-2a算法參數(shù)如下：警戒因子0.75，學習率0.05，迭代次數(shù)20。自動分類得到的前760種顆粒類型占總顆粒數(shù)的90%以上，通過人工比較每一種顆粒類型中特征離子峰的存在與否以及這些特征峰的信號強度，進一步將采集到的顆粒合并為 8種具體的顆粒類型。它們分別是有機碳顆粒（OC）、元素碳顆粒（EC）、元素-有機碳混合顆粒（ECOC）、富鉀顆粒（K-rich）、大分子有機碳顆粒（HMOC）、海鹽顆粒（Na-K）、金屬顆粒（Metal）和富硅顆粒（Si-rich）。

氣溶膠顆粒中的硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽可以在SPAMS上產(chǎn)生多個特征質(zhì)譜峰，分析過程中以信號強度最高的 HSO4-（m/z-97）作為硫酸鹽的指示物，以NO3-（m/z-62）作為硝酸鹽的指示物，銨鹽則由NH4+（m/z 18）離子峰指示。

氣團后向軌跡使用HYSPLIT 4.9（http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php）繪制，高度設(shè)置為200 m，后推時間為48 h，每天06:00、12:00、18:00和24:00各繪制一條。通過聚類分析發(fā)現(xiàn)采樣期間的氣團軌跡主要有5種。

2 結(jié)果與討論

2.1 顆粒的質(zhì)譜特征

采樣期間8種顆粒類型的平均質(zhì)譜特征見圖1。

OC正譜圖中含有一些常見的有機峰：C2H3+（m/z 27）、C2H5+（m/z 29）、C3H+（m/z 37）、C2H3O+/C2H5N+（m/z 43）、C4H3+（m/z 51）、C5H3+（m/z 63）。m/z 39是譜圖中信號最強的離子峰，它可能來自于K也可能來自于有機成分C3H3+（Silva和 Prather，2000）。負譜圖表現(xiàn)出很強的硝酸鹽（NO2-（m/z-46）、NO3-（m/z-62））和硫酸鹽（SO3-（m/z-80）、HSO4-（m/z-97））特征峰，表明 OC顆粒在大氣中經(jīng)歷了明顯的老化過程。

EC顆粒的質(zhì)譜特征明顯，譜圖中含有一系列元素碳峰（m/z±12n，n=1、2、3、4···）。EC顆粒中也含有大量的硝酸鹽和硫酸鹽，因此，雖然 EC來自于一次排放過程，但進入大氣以后會迅速老化富集二次成分。

ECOC顆粒中含量最多的是元素碳，可以看到正負質(zhì)譜圖中都含有一系列的碳簇峰。同時，ECOC顆粒中還含有有機碳的成分，其中C2H3O+（m/z 43）被認為是光化學反應生成的二次有機氣溶膠（SOA）特征峰（Qin和 Prather，2006；Dall’Osto等，2009）。

K-rich顆粒的特點是正譜圖含有非常強的鉀離子峰（m/z 39），已有的研究普遍認為鉀可作為生物質(zhì)燃燒的示蹤物（Schauer等，1999；Hudson等2004；Moffet等，2008）。微弱的有機碳和元素碳峰也同時存在于顆粒的正負譜圖中，這種顆粒很可能是生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的。

HMOC顆粒與OC顆粒的區(qū)別是，HMOC顆粒除了含有OC中常見的低質(zhì)荷比有機碳峰以外，在m/z 100～200之間還存在著一些特有的峰，這些峰出現(xiàn)在m/z 105、115、128、139、152、165、189、202。之前已經(jīng)有較多關(guān)于高分子有機氣溶膠的研究（Schauer等，1999），這些研究一般認為高分子有機物是多環(huán)芳烴(PAH)或類腐殖質(zhì)有機物（HULIS）。

圖1 各類型顆粒平均質(zhì)譜圖Fig. 1 Averaged mass spectra of each particle type

Na-K顆粒正譜圖中Na+（m/z 23）的相對峰面積最高，同時，該類顆粒還能產(chǎn)生Na2+（m/z 46）、Na2OH+（m/z 63）和Na2Cl+（m/z 81）離子峰，表明Na-K是海水濺沫蒸發(fā)而成的海鹽顆粒。

本研究還檢測到了一類富含金屬成分的顆粒，該顆粒中Pb+（m/z 206-208）、V+（m/z 51、67）、Fe+（m/z 56）、Al+（m/z 27）、Na+（m/z 23）、K+（m/z 39）都非常明顯，因此，這類型顆粒很可能來自于工業(yè)源或火力發(fā)電等過程。

Si-rich顆粒同時含有地殼中豐度最高的幾種化學成分，如 SiO3-（m/z-76）、SiO2-（m/z-60）、AlO-（m/z-43）、Al+（m/z 27）、Fe+（m/z 56），因此，這類顆?？赡軄碜杂趽P塵。

2.2 氣團軌跡聚類分析

采樣期間 5種主要的氣團軌跡如圖 2所示，Cluster 1代表來自內(nèi)陸的一類氣團，主要經(jīng)廣州、佛山到達采樣點；Cluster 2沿大陸海岸線一直向南傳輸，最后繞過香港南部到達采樣點，少數(shù)情況下也會經(jīng)過深圳；Cluster 3發(fā)源于南海，一般從珠海、澳門登陸，經(jīng)中山到達采樣點；Cluster 4代表一類發(fā)源于臺灣海峽，途經(jīng)深圳、東莞到達采樣點的氣團；而Cluster 5則從陽江直接進入，并很快到達采樣點。由于采樣期間正處雨季，主導風向為南風，因此Cluster 5和Cluster 3發(fā)生的頻率最高，分別占到了氣團軌跡總數(shù)的36.8%和30.0%，而Cluster 1、Cluster 2和Cluster 4發(fā)生的頻率則比較低，分別只占14.2%、10.2%和8.8%。

圖2 氣團后向軌跡聚類結(jié)果Fig. 2 Backward air-mass trajectories cluster

2.3 單顆粒氣溶膠污染來源分析

不同氣團軌跡下各類顆粒數(shù)濃度的堆疊圖見圖3a?？梢园l(fā)現(xiàn)，受Cluster 1影響時顆粒數(shù)總濃度最高，表明經(jīng)過廣州、佛山等重污染地區(qū)的氣團會將高濃度的細顆粒物輸送到位于下風向的采樣點，這也與廣州、佛山是珠三角地區(qū)重要污染源的研究結(jié)果互相印證（張人文和范紹佳，2011；Hagler等，2006）。Cluster 5對應的顆粒數(shù)總濃度最低，這是因為該氣團發(fā)源及途經(jīng)的區(qū)域相對清潔，能帶來新鮮海風稀釋采樣點污染物；采樣期間該氣團發(fā)生的概率高達36.8%，對降低大氣污染程度起到了重要作用。由于Cluster 3發(fā)源于南海且主要經(jīng)過澳門、珠海等相對清潔的區(qū)域，因此受其影響時采樣點的顆粒數(shù)總濃度不高。但需要注意的是 Cluster 2、Cluster 4對應的顆粒數(shù)總濃度與Cluster 3接近，說明深圳、東莞以及東部沿海城市對鶴山細顆粒數(shù)濃度的影響不大。

圖3 不同氣團軌跡下顆粒物污染特征Fig. 3 Pollution characteristics of different air mass trajectory

與顆粒數(shù)濃度的規(guī)律一致，Cluster 1和Cluster5分別對應 PM2.5質(zhì)量濃度的最大值和最小值，進一步說明這兩種氣團軌跡途經(jīng)的區(qū)域分別代表珠三角顆粒物污染較嚴重和較清潔的地區(qū)。但是Cluster 2、Cluster 3、Cluster 4 3種氣團軌跡對應的PM2.5質(zhì)量濃度并不像顆粒數(shù)濃度一樣比較接近，特別是途經(jīng)東莞和深圳到達采樣點的氣團軌跡（Cluster 4）帶來的顆粒物質(zhì)量濃度遠高于經(jīng)大陸海岸線（Cluster 2）或珠海、澳門（Cluster 3）到達的氣團軌跡。這可能是因為質(zhì)量濃度不僅受顆粒數(shù)目的影響，還受顆粒粒徑分布、顆粒平均密度等因素的影響，另外本研究中數(shù)量濃度關(guān)注的是 0.2～2.0 μm粒徑范圍的顆粒物，與PM2.5的粒徑范圍并不統(tǒng)一，這也造成了兩者的差異。

采樣期間不同氣團軌跡下各類顆粒數(shù)量百分比見圖3b。表明鶴山氣溶膠顆粒具有2種特異的組成特征：受Cluster 1、Cluster 2和Cluster 4影響下的氣溶膠顆粒組成特征非常相似，比重最高的顆粒類型是 EC，占顆粒總數(shù)的 34%～35%，其次是ECOC；而受Cluster 3和Cluster 5影響時，OC成為比重最高的一類顆粒，Metal顆粒的濃度也明顯比其他 3種氣團高。說明 Cluster 1、Cluster 2和Cluster 4途經(jīng)的區(qū)域（廣州、佛山、東莞、深圳等）大氣中 EC顆粒和 ECOC顆粒含量可能更高，而Cluster 3和Cluster 5經(jīng)過的珠三角南部地區(qū)則可能含有更高濃度的OC顆粒和Metal顆粒。

EC屬于一次來源顆粒，它們在廣州、佛山、東莞、深圳等大城市比例較高，可能與這些城市經(jīng)濟活躍、人口密度大、汽車保有量高，排放了更多污染物有關(guān)。研究認為部分 ECOC可能來自于半揮發(fā)性有機物（SVOCs）在EC顆粒上的冷凝（張國華等，2013；Qin等，2007），廣州、佛山、東莞和深圳是珠三角地區(qū)VOCs含量較高的城市（鄭君瑜等，2009），有利于VOCs經(jīng)光化學氧化生成半揮發(fā)性有機物。同時這些城市中高濃度的EC顆粒為半揮發(fā)性有機物在其表面的冷凝生成 ECOC提供了充足的載體，因此，這些城市中 ECOC的含量也會更高。由于火力發(fā)電和垃圾焚燒都可能產(chǎn)生富含金屬成分的顆粒，同時這類燃燒過程會排放大量OC顆粒（Zhang等，2009），因此高濃度的OC顆粒和Metal顆?？赡芘c火力發(fā)電、垃圾焚燒有關(guān)。

2.4 氣團來源對單顆粒二次氣溶膠的影響

不同來源的氣團對HSO4-、NO3-和NH4+（三者簡稱SNA）3種主要單顆粒二次成分演變過程的影響情況見圖 4。對比分析發(fā)現(xiàn)，采樣期間除了Cluster3與Cluster 5的HSO4-濃度以及Cluster 3與Cluster 4的NH4+濃度均值差異不顯著外（P>0.05），其他各氣團之間的濃度指標均具有顯著差異（P<0.05）。

圖4 不同氣團軌跡下顆粒中HSO4-、NO3-和NH4+的平均相對峰面積Fig. 4 Averaged relative area of HSO4-, NO3-and NH4+under different air mass trajectory

可以發(fā)現(xiàn)，顆粒中 SNA最高值均出現(xiàn)在受Cluster 1控制的天氣里，最低值則出現(xiàn)在Cluster 5控制的天氣里，而Cluster 2、Cluster 3和Cluster 4 3條氣團軌跡對應的 SNA濃度接近。此種變化規(guī)律與大氣中較高的氣態(tài)前體物以及一定量的大氣氧化性有利于SNA的生成有關(guān)（張懿華等，2011）。

圖5 不同氣團軌跡下的污染物濃度平均值Fig. 5 Averaged pollution concentration under different air mass trajectory

各類氣團影響下SO2、NO2和O3濃度變化情況見圖 5?？梢园l(fā)現(xiàn)，途經(jīng)廣州和佛山到達鶴山的Cluster 1是5類氣團來源中O3及SO2濃度最高的一類，其NO2濃度也非常高。較高的O3濃度表明大氣光化學反應較為強烈，更容易生成SNA（白建輝等，1999）。而從南海海面經(jīng)陽江到達鶴山的氣團（Cluster 5）則相對比較清潔，3種氣態(tài)污染物濃度都處于最低值，因此對應的顆粒中SNA的濃度也比較低。可以注意到Cluster 4對應的SO2和NO2濃度也很高，但是顆粒中并沒有表現(xiàn)出較高的SNA濃度，這可能與Cluster 4這類氣團O3濃度較低有關(guān)。

以上結(jié)果說明，采樣期間經(jīng)廣州和佛山到達采樣點的氣團不僅含有高濃度的細顆粒物，其老化程度也更高，而氣團途經(jīng)相對清潔的珠三角南部到達鶴山時，大氣顆粒物濃度較低，且更多屬于一次排放。

3 結(jié)論

本研究在國內(nèi)首次結(jié)合單顆粒數(shù)據(jù)和氣團后向軌跡，分析了單顆粒氣溶膠理化特征及污染成因，結(jié)果表明：

1）研究期間的大氣顆粒物類型主要可分為8種：有機碳顆粒（OC）、元素碳顆粒（EC）、元素-有機碳混合顆粒（ECOC）、富鉀顆粒（K-rich）、大分子有機碳顆粒（HMOC）、海鹽顆粒（Na-K）、金屬顆粒（Metal）和富硅顆粒（Si-rich），各類顆粒的質(zhì)譜特征在一定程度上反映了顆粒的來源。

2）經(jīng)廣州、佛山到達采樣點的氣團會帶來高濃度的顆粒物污染，且顆粒的老化程度較高。而發(fā)源于南海海面的氣團能帶來新鮮海風，對鶴山的大氣污染起稀釋作用。

3）途經(jīng)廣州、佛山、東莞、深圳這些城市的氣團EC顆粒和ECOC顆粒的含量更高，而途經(jīng)珠三角南部區(qū)域的氣團則含有更多的 OC顆粒和Metal顆粒。

氣團來源對采樣點單顆粒氣溶的類型、濃度和化學成分都具有顯著影響，通過進一步挖掘氣團后向軌跡、單顆粒氣溶理化特征、大氣污染狀況三者之間的內(nèi)在聯(lián)系，有助于深入掌握灰霾形成機理和成因，為珠三角地區(qū)大氣環(huán)境管理提供有效的技術(shù)支持。

DALL’OSTO M, HARRISON R, COE H, et al. 2009. Real-time secondary aerosol formation during a fog event in London[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 9(7): 2459-2469.

HAGLER G S W, BERGIN M H, SALMON L G, et al. 2006. Source areas and chemical composition of fine particulate matter in the pearl river delta region of china[J]. Atmospheric Environment, 40(20): 3802-3815.

HUDSON P K, MURPHY D M, CZICZO D J, et al. 2004. Biomass-burning particle measurements: Characteristic composition and chemical processing[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres (1984–2012): 109(D23).

JUNKER C, SHEAHAN J N, JENNINGS S G, et al. 2004. Measurement and analysis of aerosol and black carbon in the southwestern United States and Panama and their dependence on air mass origin[J]. Journal of geophysical research: 109(D13201).

LI L, HUANG Z X, DONG J G, et al. 2011. Real time bipolar time-of-flight mass spectrometer for analyzing single aerosol particles[J]. International Journal of Mass Spectrometry, 303(2/3): 118-124.

LI M G, HUANG X, ZHU L, et al. 2012. Analysis of the transport pathways and potential sources of PM10in Shanghai based on three methods[J]. Science of The Total Environment, 414: 525-534.

MOFFET R C, FOY B D E, MOLINA LT A L, et al. 2008. Measurement of ambient aerosols in northern Mexico city by single particle mass spectrometry[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 8(16): 4499-4516.

QIN X Y, PRATHER K A. 2006. Impact of biomass emissions on particle chemistry during the California regional particulate air quality study[J]. International Journal of Mass Spectrometry, 258(1): 142-150.

QIN X Y. 2007. Characterization of ambient aerosol composition and formation mechanisms and development of quantification methodologies utilizing ATOFMS[D]. San Diego: University of California: 329.

SCHAUER J J, KLEEMAN M J, CASS G R, et al. 1999. Measurement of emissions from air pollution sources. 2. C1 through C30 organic compounds from medium duty diesel trucks[J]. Environmental Science & Technology, 33(10): 1578-1587.

SILVA P J, PRATHER K A. 2000. Interpretation of mass spectra from organic compounds in aerosol time-of-flight mass spectrometry[J]. Analytical Chemistry, 72(15): 3553-3562.

SONG X H, HOPKE P K, FERGENSON D P, et al. 1999. Classification of single particles analyzed by ATOFMS using an artificial neural network, ART-2a[J]. Analytical Chemistry, 71: 860-865.

ZHANG Y, WANG X, CHEN H, et al. 2009. Source apportionment of lead-containing aerosol particles in Shanghai using single particle mass spectrometry[J]. Chemosphere, 74(4): 501-7.

白建輝, 王明星, 孔國輝, 等. 1999. 鼎湖山地面臭氧、氮氧化物變化特征的分析[J]. 環(huán)境科學學報, 25(03): 40-43.

陳多宏, 何俊杰, 張國華, 等. 2014. 不同天氣類型廣東大氣超級站細粒子污染特征初步研究[J]. 地球化學, 43(3): 217-223.

胡曉宇, 李云鵬, 李金鳳, 等. 2011. 珠江三角洲城市群 PM10的相互影響研究[J]. 北京大學學報: 自然科學版, 23(03): 519-524.

王淑蘭, 張遠航, 鐘流舉, 等. 2005. 珠江三角洲城市間空氣污染的相互影響[J]. 中國環(huán)境科學, 26(02): 133-137.

吳兌, 廖國蓮, 鄧雪嬌, 等. 2008. 珠江三角洲霾天氣的近地層輸送條件研究[J]. 應用氣象學報, 19(01): 1-8.

張國華. 2013. 城市大氣氣溶膠混合狀態(tài)的初步研究[D]. 廣州: 中國科學院大學: 124.

張磊, 金蓮姬, 朱彬, 等. 2013. 2011年6-8月平流輸送對黃山頂污染物濃度的影響[J]. 中國環(huán)境科學, 25(06): 969-978.

張人文, 范紹佳. 2011. 珠江三角洲風場對空氣質(zhì)量的影響[J]. 中山大學學報: 自然科學版, 27(06): 130-134.

張懿華. 2011. 上海市典型霾污染過程二次無機氣溶膠組分特征研究[J].環(huán)境監(jiān)測管理與技術(shù), 31(S1): 7-13.

鄭君瑜, 張禮俊, 鐘流舉, 等. 2009. 珠江三角洲大氣面源排放清單及空間分布特征[J]. 中國環(huán)境科學, 26(05): 455-460.

鄭曉霞, 趙文吉, 晏星, 等. 2014. 降雨過程后北京城區(qū) PM2.5日時空變化研究[J]. 生態(tài)環(huán)境學報, 23(5): 797-805.

朱紅霞, 趙淑莉. 2014. 中國典型城市主要大氣污染物的濃度水平及分布的比較研究[J]. 生態(tài)環(huán)境學報, 23(5): 791-796.

The Influence of Different Air Masses on the Single Particle Aerosol Physical and Chemical Characteristics in Heshan Atmospheric Supersite of Guangdong

CHEN Duohong1,2, HE Junjie3,4, ZHANG Guohua2, WANG Boguang3*, LI Mei3, SHEN Jin1, ZHANG Tao1, BI Xinhui2, ZHONG Liuju1*, ZHANG Gan2, LV Xiaoming1
1. Guangdong Environmental Monitoring Center, State Environmental Protection Key Laboratory of Regional Air Quality Monitoring, Guangzhou 510308, China; 2. Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Science, State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou 510640, China; 3. Jinan University, Guangzhou 510632, China; 4. Guangzhou Environmental Monitoring, Guangzhou 510030, China

Atmospheric aerosols have an important influence on health, environment and climate. The physicochemical characteristics of aerosols can provide information on the origin and formation mechanism of haze, and therefore it is important to study their characteristics for air pollution control. In this study, we carried out our field observation in Heshan atmospheric supersite of Guangdong by using single particle Aerosol Mass Spectrometry (SPAMS). The size and chemical composition of single particle aerosol were characterized, and the influence of air-mass trajectories on particles concentration, type and chemical composition were discussed. About 6 million particles with both size and ion spectra were analyzed by SPAMS during May 11 to July 31, 2012. All particles were classified into eight major classes, consisting of organic carbon (OC), elemental carbon (EC), internally mixed elemental-organic carbon (ECOC), K-rich, high mass organic carbon (HMOC), sea salt (Na-K), metal and Si-rich particle types. The mass spectra patterns show: EC particles originate from direct emission; K-rich particles originate mainly from biomass burning; Na-K particles originate from sea salt; Metal particles originate mainly from industrial manufacture or coal-fired power; Si-rich particles originate from dust. All particles contained some secondary components, indicating the aging process. Backward air-mass trajectories were calculated every 6 hours during the sampling period. Cluster analysis show that these trajectories can be classified into 4 clusters: 14.1% air-mass trajectories arrived from inland via Guangzhou and Foshan (cluster 1); 10.2% air-mass trajectories arrived from Mainland southeast coastline (cluster 2); cluster 3 and cluster 5 accounted for 30.0% and 36.8% of total air-mass trajectories, respectively. Both of them arrived from South China Sea, cluster 3 landed in Zhuhai and Macao, but cluster 5 landed in Yangjiang. 8.8% air-mass trajectories from Dongguan and Shenzhen were classified as cluster 4. Statistical analysis shows that air mass transported through Guangzhou and Foshan brought high levels of particle pollutants to the sampling site, and the particles were more aged. However, air mass originated from South China Sea could bring fresh sea breeze, which dilute atmospheric contaminant in Heshan. For particle types, air mass from heavily polluted urban like Guangzhou, Foshan, Dongguan and Shenzhen brought more ECOC particles and EC particles, and air mass from the southern part of Pearl River Delta region brought more OC particles and Metal particles.

single particle; source identification; backward air-mass trajectories; SPAMS

X131.1

A

1674-5906（2015）01-0063-07

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.01.010

陳多宏，何俊杰，張國華，王伯光，李梅，沈勁，張濤，畢新慧，鐘流舉，張干，呂小明. 不同氣團對廣東鶴山大氣超級監(jiān)測站單顆粒氣溶膠理化特征的影響[J]. 生態(tài)環(huán)境學報, 2015, 24(1): 63-69.

CHEN Duohong, HE Junjie, ZHANG Guohua, WANG Boguang, LI Mei, SHEN Jin, ZHANG Tao, BI Xinhui, ZHONG Liuju, ZHANG Gan, LV Xiaoming. The Influence of Different Air Masses on the Single Particle Aerosol Physical and Chemical Characteristics in Heshan Atmospheric Supersite of Guangdong [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(1): 63-69.

環(huán)保公益性行業(yè)科研專項（201409009）

陳多宏（1979年生）男，高級工程師，博士，主要從事區(qū)域空氣質(zhì)量觀測與研究等工作。E-mail: 13710967699@139.com *通訊作者：王伯光教授和鐘流舉教授級高工

2014-11-04