李國(guó)輝，馮 添,

（1.中國(guó)科學(xué)院氣溶膠化學(xué)與物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710061；

2.中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所 黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710061；3.西安交通大學(xué) 人居環(huán)境與建筑工程學(xué)院，西安 710054）

關(guān)中地區(qū)重污染期間PM2.5輸送與來(lái)源的模擬研究

李國(guó)輝1,2，馮 添2,3

（1.中國(guó)科學(xué)院氣溶膠化學(xué)與物理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710061；

2.中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所 黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710061；3.西安交通大學(xué) 人居環(huán)境與建筑工程學(xué)院，西安 710054）

本文應(yīng)用WRF-CHEM模式模擬分析了關(guān)中地區(qū)2014年2月14日至16日的一次重污染過(guò)程。模式模擬了西安地區(qū)和寶雞地區(qū)城市大氣PM2.5的時(shí)間變化和空間分布特征，較好地再現(xiàn)了污染過(guò)程。敏感性試驗(yàn)分析表明，關(guān)中盆地東部地區(qū)（西安市及其周邊地區(qū)）形成的PM2.5對(duì)盆地西部地區(qū)（寶雞市及其周邊地區(qū)）影響較大，貢獻(xiàn)可以達(dá)到30%，其主要原因?yàn)榕璧匕l(fā)生重污染時(shí)，盛行東風(fēng)造成西安市及其周邊地區(qū)形成的污染物向西輸送，影響寶雞市的空氣質(zhì)量。污染源分析表明，居民生活源是關(guān)中盆地在2月份最重要的PM2.5源，貢獻(xiàn)超過(guò)40%，交通運(yùn)輸源的貢獻(xiàn)小于10%。因此在重霾情況下，限行機(jī)動(dòng)車(chē)的作用很小。

空氣污染；PM2.5；WRF-CHEM

大氣細(xì)粒子（PM2.5）通過(guò)直接和間接方式對(duì)地球輻射平衡有重大的影響。直接方式表現(xiàn)為顆粒物直接吸收和散射太陽(yáng)輻射，從而影響輻射平衡（Seinfeld and Pandis，2006）。間接方式則通過(guò)顆粒物作為云凝結(jié)核（CCN）和冰核（IN）改變?cè)频姆凑章屎蛪勖谶M(jìn)而影響輻射平衡（Zhang et al，2007），因而對(duì)氣候也有深遠(yuǎn)的影響。高濃度的PM2.5能夠大幅降低大氣能見(jiàn)度（Seinfeld and Pandis，2006；Cao et al，2012b），嚴(yán)重影響人類(lèi)健康（Cao et al，2012a），并與農(nóng)作物產(chǎn)量有密切聯(lián)系（Greenwald et al，2006），是影響空氣質(zhì)量和造成大氣污染的關(guān)鍵因素。

當(dāng)前在經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展和城鎮(zhèn)化過(guò)程中，我國(guó)很多地區(qū)包括京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角和關(guān)中地區(qū)正經(jīng)歷嚴(yán)重的空氣污染過(guò)程（He et al，2001；Cao et al，2005，2007，2012b；Guinot et al，2007；Shen et al，2009；Yang et al，2011；Zhang et al，2013，2015a；He et al，2015；Tie et al，2015a）。在各種污染物當(dāng)中，大氣細(xì)粒子以其重要的環(huán)境和健康效應(yīng)尤為受到人們關(guān)注。Zhang et al（2013）研究表明，北京夏、秋、冬季PM2.5濃度在140 μg · m–3左右，春季在125 μg · m–3左右。Zhao et al（2013）研究結(jié)果與其相似，春、秋、冬季PM2.5濃度約為125 μg · m–3，夏季為115.8 μg · m–3。He et al（2015）用WRF-CHEM模式模擬了北京2013年冬季的一次污染過(guò)程，發(fā)現(xiàn)本地排放源是此次污染的主要污染來(lái)源，且地表風(fēng)速和邊界層高度在此次污染過(guò)程中起到了關(guān)鍵性作用，重污染發(fā)生時(shí)風(fēng)速小于1 m · s–1。Zhang et al（2015b）用WRF-CHEM模式研究發(fā)現(xiàn)北京2013年1月份的一次重污染過(guò)程中氣象異常對(duì)污染事件期間本地和區(qū)域排放源有很大的影響。曹軍驥（2014）指出，上海市春季PM2.5平均質(zhì)量濃度近100 μg · m–3，冬季超過(guò)80 μg · m–3，而廣州市冬季PM2.5平均質(zhì)量濃度可達(dá)114 μg · m–3。Cui et al（2015）模擬廣州地區(qū)大氣PM2.5的來(lái)源發(fā)現(xiàn)，機(jī)動(dòng)車(chē)源是對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)最大的單一貢獻(xiàn)源，珠三角北部污染物的傳輸對(duì)廣州空氣質(zhì)量有重大影響。觀(guān)測(cè)顯示西安市的大氣污染狀況尤為嚴(yán)重，2003年至2011年間冬季PM2.5濃度達(dá)233.6 ± 121.5 μg · m–3（曹軍驥，2014）。中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所2003年至2013年連續(xù)十年的每日監(jiān)測(cè)結(jié)果表明，10年P(guān)M2.5質(zhì)量濃度均值為167 μg · m–3，是我國(guó)環(huán)境空氣二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)（35 μg · m–3）的4.8倍，其污染狀況不容小覷，但相關(guān)的觀(guān)測(cè)研究卻仍然有限。而受觀(guān)測(cè)和排放資料的限制，模式模擬工作則幾乎為零。

本文應(yīng)用WRF-CHEM模式，主要研究在重污染的情況下關(guān)中盆地內(nèi)東西兩部分（主要為西安及其周邊地區(qū)，寶雞及其周邊地區(qū)）形成的污染物是否相互影響以及影響有多大，此外還分析討論了各類(lèi)排放源（工業(yè)、能源、居民和交通）對(duì)關(guān)中盆地PM2.5的貢獻(xiàn)。文章結(jié)構(gòu)大致為：第一部分介紹模式和分析方法；第二部分給出了模擬結(jié)果與討論；第三部分為文章的結(jié)論部分。

1 模式和方法

1.1 模式簡(jiǎn)介

所有的模式模擬工作都是基于WRF-CHEM（Weather Research and Forecast Model with Chemistry）模式（Li et al，2010，2011a，2011b，2012）。WRF-CHEM模式是由美國(guó)國(guó)家大氣科學(xué)中心（NCAR）和美國(guó)國(guó)家海洋及大氣管理局（NOAA）開(kāi)發(fā)的全耦合化學(xué)輸送模式。中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所的科研人員對(duì)其進(jìn)一步優(yōu)化，使其適應(yīng)中國(guó)大氣污染的模擬研究。通過(guò)發(fā)展一個(gè)靈活的氣相光化學(xué)模式，可以在模擬時(shí)使用不同的化學(xué)機(jī)制（CBIV，RAMD2及SAPRC），并將美國(guó)環(huán)保局發(fā)展的CMAQ氣溶膠模式加入到WRFCHEM模式。有機(jī)氣溶膠的模擬利用非傳統(tǒng)的VBS（Volatility Basis Set）方法（Donahue et al， 2006；Robinson et al，2007；Li et al，2011b），包括乙二醛（glyoxal）和甲基乙二醛（methylglyoxal）對(duì)二次有機(jī)氣溶膠的貢獻(xiàn)。無(wú)機(jī)氣溶膠的模擬利用ISORROPIA Version 1.7 （http://nenes.eas.gatech. edu/ISORROPIA/）。該版本的WRF-CHEM模式已成功模擬了臭氧、無(wú)機(jī)氣溶膠、有機(jī)氣溶膠、氣溶膠的光學(xué)厚度和單次散射反照率等。

1.2 模擬設(shè)置

模式模擬所選時(shí)段是2014年2月14日至16日。在所模擬的三天，寶雞市8個(gè)國(guó)控站觀(guān)測(cè)到的PM2.5的平均質(zhì)量濃度為294 μg · m–3，屬?lài)?yán)重污染情況。而西安市13個(gè)國(guó)控站觀(guān)測(cè)到的PM2.5的平均質(zhì)量濃度為226 μg · m–3，屬重度污染情況，優(yōu)于寶雞。模式模擬區(qū)域見(jiàn)圖1a，中心點(diǎn)是109°E，34.25°N，水平分辨率3 km，垂直方向35層（近地面層高30 m，2.5 km高空層高500 m，14 km以上高空層高1 km）。氣象場(chǎng)初始和邊界條件使用NCEP再分析資料，化學(xué)場(chǎng)的初邊條件使用MOZART-4全球化學(xué)模式6小時(shí)間隔的輸出資料，起轉(zhuǎn)時(shí)間為1天。關(guān)中盆地南倚秦嶺， 北接陜北高原，西起寶雞峽，東迄潼關(guān)港口，西窄東寬。整個(gè)盆地的地形非常不利于污染物的擴(kuò)散。當(dāng)盆地內(nèi)盛行東風(fēng)時(shí)，西安地區(qū)的污染物很有可能輸送到寶雞地區(qū)，加劇該地區(qū)的空氣污染。圖1b中的藍(lán)色正方形標(biāo)示關(guān)中盆地國(guó)控站的位置，其中寶雞8個(gè)站，西安13個(gè)站，咸陽(yáng)4個(gè)站，銅川4個(gè)站，渭南4個(gè)站。基本上國(guó)控站都位于城市中，分布比較密集。

模式模擬采用SAPRC99化學(xué)機(jī)制。排放清單由清華大學(xué)提供（Zhang et al，2009），包括5個(gè)部分：農(nóng)業(yè)、工業(yè)、能源生產(chǎn)、居民生活及交通運(yùn)輸排放。圖2給出有機(jī)碳和SO2在2月的排放分布。整個(gè)盆地的有機(jī)碳和SO2的排放非常集中，尤其是在西安市及其周邊地區(qū)。在寶雞市及其周邊地區(qū)，有機(jī)碳和SO2的排放也相當(dāng)高。圖3給出了關(guān)中地區(qū)2月份的SO2、NOx和PM2.5排放量的統(tǒng)計(jì)結(jié)果。SO2主要來(lái)自工業(yè)、能源和居民部門(mén)，其中以工業(yè)源排放最劇，占總排放量達(dá)47.6%。NOx排放以能源、交通和工業(yè)源為主，三者總量占85%以上。居民源對(duì)PM2.5排放的貢獻(xiàn)最大，單一貢獻(xiàn)達(dá)69%，其次工業(yè)源貢獻(xiàn)達(dá)22.9%。

圖1 （a）模式模擬區(qū)域及（b）觀(guān)測(cè)站點(diǎn)分布Fig.1 (a) Study region and (b) the distribution of observational stations

圖2 （a）有機(jī)碳?xì)馊苣z和（b）SO2在2月份的排放Fig.2 Emissions of (a) organic carbon aerosol and (b) SO2in February / (t · month–1)

圖3 關(guān)中地區(qū)2月份人為源排放（a）SO2、（b）NOx和（c）PM2.5排放量統(tǒng)計(jì)餅圖Fig.3 Pie chart of the statistics of emitted SO2, NOx, and PM2.5from anthropogenic sources during February in the Guanzhong Basin, China

1.3 分析方法

大氣污染物的形成是一個(gè)復(fù)雜的非線(xiàn)性過(guò)程，受到不同的排放源以及輸送過(guò)程的影響。模式研究通常用來(lái)分析不同因子對(duì)污染物形成的貢獻(xiàn)，為減排措施提供依據(jù)。但是在一個(gè)非線(xiàn)性過(guò)程中不能直接評(píng)估不同因子的影響。某個(gè)因子對(duì)一個(gè)過(guò)程的影響，可以分解為該因子的直接貢獻(xiàn)和間接貢獻(xiàn)（該因子與其他因子相互作用所造成的影響）。因子分析法（Factor Separation Approach，F(xiàn)SA）（Stein and Alpert，1993）常常用來(lái)分析不同因子的貢獻(xiàn)以及它們之間的相互作用的影響。

例如，假設(shè)影響PM2.5形成有兩個(gè)因子X(jué)和Y，并且X和Y相互作用。fXY，fX，fY和f0分別表示模式模擬包括因子X(jué)和Y，只包括X，只包括Y，和不包括因子X(jué)及Y。因子X(jué)和Y的直接貢獻(xiàn)和可以表示為：

包括因子X(jué)和Y的模擬fXY可以表示為：

X和Y因子的相互作用可以表示為：

因此評(píng)估X和Y因子相互作用，需要4次模式模擬：fXY，fX，fY和f0。

此方法目前是大氣環(huán)境數(shù)值模擬領(lǐng)域常用的分析方法，操作簡(jiǎn)便，當(dāng)然也存在自身的缺陷，如該方法獲得的各行業(yè)排放貢獻(xiàn)率的總和不等于100%；該方法還會(huì)造成二次污染物化學(xué)生成率的變化，從而導(dǎo)致結(jié)果存在一定的不確定性。

2 結(jié)果和討論

2.1 模式表現(xiàn)

為了校驗(yàn)?zāi)Ｊ綄?duì)于西安和寶雞地區(qū)大氣污染物濃度變化的模擬能力，選取位于西安附近和寶雞附近的兩個(gè)氣象觀(guān)測(cè)站點(diǎn)資料與模擬結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，驗(yàn)證模式在氣象場(chǎng)方面的表現(xiàn)；并選取模擬時(shí)段的國(guó)控站PM2.5觀(guān)測(cè)資料與模擬結(jié)果比較，驗(yàn)證模擬對(duì)于污染物濃度的模擬能力。

2.1.1 氣象場(chǎng)參數(shù)

圖4和圖5給出了分別靠近西安和寶雞的咸陽(yáng)站和鳳翔站近地面溫度、濕度、風(fēng)速和風(fēng)向與模擬結(jié)果的對(duì)比。從圖4可以看出，模式結(jié)果基本能夠與觀(guān)測(cè)的近地面溫度和濕度的日變化相吻合，但模式結(jié)果在2月14日和2月15日在咸陽(yáng)站和鳳翔站溫度都有所低估，對(duì)應(yīng)的相對(duì)濕度均有高估。在模擬時(shí)段內(nèi)，模式對(duì)咸陽(yáng)站和鳳翔站較低的地表風(fēng)速模擬較好（圖5a，5c）。在咸陽(yáng)站，模式能夠很好地模擬風(fēng)向的變化，但在鳳翔站風(fēng)向的模擬結(jié)果較差，這主要是因?yàn)轼P翔站所處的地理環(huán)境較復(fù)雜，風(fēng)場(chǎng)變化受局地地形因素影響大。

圖4 2014年2月14日至16日模擬（藍(lán)線(xiàn)）和觀(guān)測(cè)（黑點(diǎn)）的小時(shí)平均的（a，b）咸陽(yáng)站和（c，d）鳳翔站近地面溫度和相對(duì)濕度Fig.4 Comparison of measured (black dots) and simulated (blue line) diurnal profi les of near-surface hourly near-surface temperature and relative humidity at (a, b) Xianyang and (c, d) Fengxiang meteorological stations from 14 to 16 February 2014

圖5 2014年2月14至16日模擬（藍(lán)線(xiàn)）和觀(guān)測(cè)（黑點(diǎn)）的小時(shí)平均的（a，b）咸陽(yáng)站和（c，d）鳳翔站近地面風(fēng)速和風(fēng)向Fig.5 Comparison of measured (black dots) and simulated (blue line) diurnal profi les of near-surface hourly near-surface wind speeds and directions at (a, b) Xianyang and (c, d) Fengxiang meteorological stations from 14 to 16 February 2014

2.1.2 細(xì)粒子濃度

圖6（a）給出的是西安13個(gè)國(guó)控站平均的PM2.5逐日變化模擬與觀(guān)測(cè)的比較?？傮w說(shuō)來(lái)，在西安，模式高估PM2.5濃度，3天平均觀(guān)測(cè)到的PM2.5質(zhì)量濃度為226 μg · m–3，而模擬為239 μg · m–3。另外，模式在2月15日和2月16日中午也沒(méi)有模擬出觀(guān)測(cè)的高值，主要原因可能是模擬的邊界層發(fā)展過(guò)快。在寶雞的模擬，模式總體上低估PM2.5的質(zhì)量濃度，觀(guān)測(cè)到的3天平均PM2.5濃度為294 μg · m–3，而模擬為272 μg · m–3。特別是在15日下午，模式低估PM2.5的質(zhì)量濃度達(dá)到80 — 90 μg · m–3。

圖6 2014年2月14 — 16日模擬(紅線(xiàn))和觀(guān)測(cè)（黑點(diǎn)）的小時(shí)平均的（a）西安市和（b）寶雞市PM2.5質(zhì)量濃度Fig.6 Comparison of measured (black dots) and simulated (red line) diurnal profi les of near-surface hourly PM2.5 averaged over all ambient monitoring stations in (a) Xi’an and (b) Baoji meteorological stations from 14 to 16 February 2014

圖7 — 9給出的是模式模擬及觀(guān)測(cè)的近地面PM2.5在2月14 — 16日3天8時(shí)、12時(shí)、16時(shí)、20時(shí)LT（Local Time，當(dāng)?shù)貢r(shí)間）的空間分布。在2月14 — 15日，模擬的盆地內(nèi)的水平風(fēng)較弱，有一些地區(qū)處于靜風(fēng)狀態(tài)，非常不利于污染物的擴(kuò)散，造成PM2.5在盆地內(nèi)的累積；模擬的盆地內(nèi)PM2.5的質(zhì)量濃度在4個(gè)時(shí)次幾乎都超過(guò)150 μg · m–3，城市地區(qū)在8時(shí)和20時(shí)LT，經(jīng)常超過(guò)250 μg · m–3。與觀(guān)測(cè)比較，模式在寶雞市的模擬比較好，但是在2月15日16時(shí) LT低估。在西安市，模式傾向于高估，并且沒(méi)有很好地模擬出觀(guān)測(cè)到的PM2.5的質(zhì)量濃度的空間變化。例如在2月14日8時(shí)和12時(shí) LT，西安市內(nèi)觀(guān)測(cè)的PM2.5的質(zhì)量濃度變化超過(guò)100 μg · m–3，但是模式?jīng)]有模擬出這種變化。主要原因是模式的水平分辨率是3 km，可分辨的有效范圍大約是21 km（Skamarock，2004），而西安市內(nèi)的許多站點(diǎn)的水平距離小于10 km，造成模式無(wú)法分辨出觀(guān)測(cè)到PM2.5的質(zhì)量濃度變化。另外的一個(gè)原因可能是模式不能很好模擬城市尺度邊界層的變化。在2月16日東北風(fēng)開(kāi)始發(fā)展，把污染物向西輸送。但模擬的東北風(fēng)在16時(shí)和20時(shí)偏強(qiáng)，造成在盆地東北部模擬的PM2.5的質(zhì)量濃度過(guò)低。

WRF-CHEM模式基本上可以模擬出盆地內(nèi)PM2.5的質(zhì)量濃度的時(shí)空分布，但仍然存在偏差。除氣象因素以外（如邊界層和水平風(fēng)場(chǎng)的模擬），排放源清單的不確定性也是造成模式模擬偏差的一個(gè)重要的原因。

2.2 敏感性試驗(yàn)

首先關(guān)注的問(wèn)題是：在重污染的情況下，關(guān)中盆地內(nèi)東西兩部分形成的污染物是否相互影響以及影響有多大。為此，在模式可以合理模擬PM2.5質(zhì)量濃度時(shí)空分布的基礎(chǔ)上，利用1.3介紹的方法，利用敏感性試驗(yàn)來(lái)評(píng)估盆地內(nèi)東西兩部分形成的污染物的相互影響。共設(shè)計(jì)4個(gè)敏感性試驗(yàn)：fWE包括所有的排放，fW只包括108°E 以西（主要是寶雞市及其周邊地區(qū)）的排放，fE只包括108°E以東（主要是西安市及其周邊地區(qū)）的排放，f0不包括任何排放。所以盆地西部形成的污染物的貢獻(xiàn)可以表示為：

而盆地東部形成的污染物的貢獻(xiàn)可以表示為：

圖7 2014年2月14日模擬（彩色陰影）和觀(guān)測(cè)（正方形）PM2.5質(zhì)量濃度分布Fig.7 Pattern comparison of simulated vs. observed near-surface PM2.5concentrations on 14 February 2014. Colored squares: PM2.5observations; color contour: PM2.5simulations; black arrows: simulated surface winds / (μg · m–3)

圖8 2014年2月15日模擬（彩色陰影）和觀(guān)測(cè)（正方形）PM2.5質(zhì)量濃度分布Fig.8 Same as Fig.7, but for 15 February 2014 / (μg · m–3)

圖9 2014年2月16日模擬（彩色陰影）和觀(guān)測(cè)（正方形）PM2.5質(zhì)量濃度分布Fig.9 Same as Fig.7, but for 16 February 2014 / (μg · m–3)

圖10給出的是日平均的寶雞市及其周邊地區(qū)形成的PM2.5對(duì)盆地的貢獻(xiàn)?？傮w說(shuō)來(lái)，寶雞市及其周邊地區(qū)形成的PM2.5對(duì)西安市及其周邊地區(qū)影響不是非常顯著。3天平均不超過(guò)50 μg · m–3，基本在5 — 25 μg · m–3。而西安市及其周邊地區(qū)形成的PM2.5對(duì)寶雞市及其周邊地區(qū)影響比較顯著（圖11）。2月14日的貢獻(xiàn)在25 —50 μg · m–3，2月15日增加到50 — 100 μg · m–3，而在2月16日則超過(guò)100 μg · m–3。3天平均在50 —100 μg · m–3。所以對(duì)于寶雞市，大約有15%到30%的PM2.5來(lái)自于東部的輸送。這種情況主要是由地形造成的。寶雞市位于盆地的最西端，而在盆地發(fā)生重污染時(shí)，盛行風(fēng)主要是東風(fēng)，造成西安市及其周邊地區(qū)形成的污染物向西輸送，進(jìn)而影響寶雞市的空氣質(zhì)量。

另外需要關(guān)注的問(wèn)題是各種排放源對(duì)關(guān)中盆地PM2.5的貢獻(xiàn)。仍舊使用1.3所介紹的辦法。例如，如果估算工業(yè)源對(duì)關(guān)中盆地PM2.5的貢獻(xiàn)，可以設(shè)計(jì)2個(gè)敏感性試驗(yàn)：fALL包括所有的排放，fOTH不包括工業(yè)源的排放。工業(yè)源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)可以表示為fALL– fOTH。圖12是日平均的工業(yè)源對(duì)關(guān)中盆地PM2.5的貢獻(xiàn)。工業(yè)源對(duì)寶雞市和西安市市區(qū)的貢獻(xiàn)最大，達(dá)到20 — 40 μg · m–3。3天平均的貢獻(xiàn)在盆地內(nèi)超過(guò)10 μg · m–3。很明顯，工業(yè)源不是對(duì)2月份關(guān)中盆地PM2.5起決定作用的源。圖13是日平均的居民生活源對(duì)關(guān)中盆地PM2.5的貢獻(xiàn)。顯然居民生活源是2月份關(guān)中盆地PM2.5最重要的源。3天平均貢獻(xiàn)在盆地內(nèi)超過(guò)80 μg · m–3，大約有40%的PM2.5來(lái)自居民生活源。而曹軍驥（2014）研究稱(chēng)西安市2010年全年西安市城區(qū)燃煤和二次氣溶膠對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)達(dá)43.2%，與本研究結(jié)果相仿。能源生產(chǎn)所貢獻(xiàn)的PM2.5與工業(yè)源接近（圖14），但是在寶雞市和西安市城區(qū)的貢獻(xiàn)較小?，F(xiàn)在最受關(guān)注的是交通源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)。從敏感性試驗(yàn)的結(jié)果來(lái)看，交通源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)不大（圖15），3天平均的貢獻(xiàn)不超過(guò)20 μg · m–3，或者說(shuō)交通源對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)不超過(guò)10%。因此相對(duì)其他3個(gè)源來(lái)說(shuō)，交通源的貢獻(xiàn)最小，在霧霾天對(duì)機(jī)動(dòng)車(chē)的限行措施不會(huì)顯著減低PM2.5的濃度。

圖10 寶雞市及其周邊地區(qū)形成的PM2.5對(duì)關(guān)中盆地PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)Fig.10 The contribution of the PM2.5formed over Baoji and surrounding area to the PM2.5level in the Guanzhong Basin / (μg · m–3)

圖11 西安市及其周邊地區(qū)形成的PM2.5對(duì)關(guān)中盆地PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)Fig.11 The contribution of the PM2.5formed over Xi’an and surrounding area to the PM2.5level in the Guanzhong Basin / (μg · m–3)

圖12 工業(yè)源對(duì)關(guān)中盆地PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)Fig.12 The contribution of industry emission to the PM2.5level in the Guanzhong Basin / (μg · m–3)

圖13 居民生活源對(duì)關(guān)中盆地PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)Fig.13 The contribution of residential emission to the PM2.5level in the Guanzhong Basin / (μg · m–3)

圖14 能源生產(chǎn)源對(duì)關(guān)中盆地PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)Fig.14 The contribution of power emission to the PM2.5level in the Guanzhong Basin / (μg · m–3)

圖15 交通運(yùn)輸源對(duì)關(guān)中盆地PM2.5質(zhì)量濃度的貢獻(xiàn)Fig.15 The contribution of transportation emission to the PM2.5level in the Guanzhong Basin / (μg · m–3)

3 結(jié)論

首先需要強(qiáng)調(diào)的是，以下所得結(jié)論都是基于模式在2014年2月14 — 16日3天的模擬結(jié)果，對(duì)于不同天氣系統(tǒng)下的污染情形不具有代表意義。另外，氣象場(chǎng)及排放源的不確定性也會(huì)影響模式的評(píng)估結(jié)果。

（1）WRF-CHEM模式基本上可以合理模擬關(guān)中盆地PM2.5的質(zhì)量濃度的時(shí)空分布。但是由于氣象場(chǎng)模擬的不確定性及模式分辨率的影響，模擬結(jié)果與觀(guān)測(cè)比較，仍有偏差。

（2）敏感性試驗(yàn)表明：盆地東部地區(qū)（西安市及其周邊地區(qū)）形成的PM2.5對(duì)盆地西部地區(qū)（寶雞市及其周邊地區(qū)）影響較大，貢獻(xiàn)可以達(dá)到30%。主要原因是盆地發(fā)生重污染時(shí)，盛行風(fēng)主要是東風(fēng)，造成西安市及其周邊地區(qū)形成的污染物向西輸送，影響寶雞市的空氣質(zhì)量。

（3）居民生活源是關(guān)中盆地在2月份最重要的PM2.5源，貢獻(xiàn)超過(guò)40%。而交通運(yùn)輸源的貢獻(xiàn)小于10%。因此在重霾情況下，限行機(jī)動(dòng)車(chē)的作用很小。

曹軍驥. 2014. PM2.5與環(huán)境 [M]. 北京: 科學(xué)出版社: 93 - 132. [Cao J J. 2014. PM2.5and the environment in China [M]. Beijing: Science Press: 93 - 132.]

Cao J J, Lee S C, Chow J C, et al. 2007. Spatial and seasonal distributions of carbonaceous aerosols over China [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 112, D22S11, doi: 10.1029/2006JD008205.

Cao J J, Wang Q Y, Chow J C, et al. 2012b. Impacts of aerosol compositions on visibility impairment in Xi’an, China [J]. Atmospheric Environment, 59: 559 - 566.

Cao J J, Wu F, Chow J C, et al. 2005. Characterization and source apportionment of atmospheric organic and elemental carbon during fall and winter of 2003 in Xi’an, China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 5: 3127 - 3137.

Cao J J, Xu H M, Xu Q, et al. 2012a. Fine particulate matter constituents and cardiopulmonary mortality in a heavily polluted Chinese city [J]. Environmental Health Perspectives, 120: 373 - 378.

Cui H, Chen W, Dai W, et al. 2015. Source apportionment of PM2.5in Guangzhou combining observation data analysis and chemical transport model simulation [J]. Atmospheric Environment, 116: 262 - 271.

Donahue N M, Robinson A L, Stanier C O, et al. 2006. Coupled partitioning, dilution, and chemical aging of semivolatile organics [J]. Environmental Science & Technology, 40: 2635 - 2643.

Greenwald R, Bergin M H, Xu J, et al. 2006. The infl uence of aerosols on crop production: A study using the CERES crop model [J]. Agricultural Systems, 89: 390 - 413.

Guinot B, Cachier H, Sciare J, et al. 2007. Beijing aerosol: atmospheric interactions and new trends [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 112, D14314, doi: 10.1029/2006JD008195.

He H, Tie X X, Zhang Q, et al. 2015. Analysis of the causes of heavy aerosol pollution in Beijing, China: A case study with the WRF-Chem model [J]. Particuology, 20: 32 - 40. He K, Yang F, Ma Y, et al. 2001. The characteristics of PM2.5in Beijing, China [J]. Atmospheric Environment, 35: 4959 - 4970.

Li G, Bei N, Tie X X, et al. 2011a. Aerosol effects on the photochemistry in Mexico City during MCMA-2006/ MILAGRO campaign [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 11: 5169 - 5182.

Li G, Lei W, Bei N, et al. 2012. Contribution of garbage burning to chloride and PM2.5in Mexico City [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 12: 8751 - 8761.

Li G, Lei W, Zavala M, et al. 2010. Impacts of HONO sources on the photochemistry in Mexico City during the MCMA-2006/MILAGO campaign [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 10: 6551 - 6567.

Li G, Zavala M, Lei W, et al. 2011b. Simulations of organic aerosol concentrations in Mexico City using the WRFCHEM model during the MCMA-2006/MILAGRO campaign [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 11: 3789 - 3809.

Robinson A L, Donahue N M, Shrivastava M K, et al. 2007. Rethinking organic aerosols: semivolatile emissions and photochemical aging [J]. Science, 315: 1259 - 1262.

Seinfeld J H, Pandis S N. 2006. Atmospheric chemistry and physics-from air pollution to climate change (2nd Edition) [M]. New Jersey: John Wiley & Sons: 703 - 707.

Shen Z, Cao J J, Arimoto R, et al. 2009. Ionic composition of TSP and PM2.5during dust storms and air pollution episodes at Xi’an, China [J]. Atmospheric Environment, 43: 2911 - 2918.

Skamarock W C. 2004. Evaluating mesoscale NWP models using kinetic energy spectra [J]. Monthly Weather Review, 132: 3019 - 3032.

Stein U, Alpert P. 1993. Factor separation in numerical simulations [J]. Journal of the Atmospheric Sciences, 50: 2107 - 2115.

Tie X X, Zhang Q, He H, et al. 2015. A budget analysis of the formation of haze in Beijing [J]. Atmospheric Environment, 100: 25 - 36.

Yang F, Tan J, Zhao Q, et al. 2011. Characteristics of PM2.5speciation in representative megacities and across China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 11: 5207 - 5219.

Zhang L, Wang T, Lü M Y, et al. 2015b. On the severe haze in Beijing during January 2013: Unraveling the effects of meteorological anomalies with WRF-Chem[J]. Atmospheric Environment, 104, 11 - 21.

Zhang Q, Quan J, Tie X X, et al. 2015a. Effects of meteorology and secondary particle formation on visibility during heavy haze events in Beijing, China [J]. Science of the Total Environment, 502: 578 - 584.

Zhang Q, Streets D G, Carmichael G R, et al. 2009. Asian emissions in 2006 for the NASA INTEX-B mission [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 9: 5131 - 5153.

Zhang R, Jing J, Tao J, et al. 2013. Chemical characterization and source apportionment of PM2.5in Beijing: seasonal perspective [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 13: 7053 - 7074.

Zhang R Y, Li G, Fan J W, et al. 2007. Intensifi cation of Pacifi c storm track linked to Asian pollution [J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 104: 5295 - 5299.

Zhao P, Dong F, Yang Y, et al. 2013. Characteristics of carbonaceous aerosol in the region of Beijing, Tianjin, and Hebei, China [J]. Atmospheric Environment, 71: 389 - 398.

Simulating the transport and source of PM2.5during hazy days in the Guanzhong Basin, China

LI Guohui1,2, FENG Tian2,3

(1. Key Laboratory of Aerosol Chemistry & Physics, Chinese Academy of Sciences, Xi’an 710061, China; 2. State Key Laboratory of Loess and Quaternary Geology, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi’an 710061, China; 3. School of Human Settlements and Civil Engineering, Xi’an Jiaotong University, Xi’an 710054, China)

Background, aim, and scope Fine particulate matters (PM2.5) or aerosols contribute to regional and global climate changes directly by absorbing and scattering the solar radiation and indirectly by serving as cloud condensation nuclei (CCN) and ice nuclei (IN) to modify cloud properties. Elevated aerosols also reduce the visibility of the atmosphere and exert deleterious impacts on air quality, ecosystems, and human health. The Guanzhong Basin is located in northwestern China and nestled between the Qinling Mountain in the south and the Loess Plateau in the north, with a warmhumid climate. The rapid increasing industries and city expansions, as well as the unique topography, have caused frequent occurrence of haze in the basin, which has been drawing more attention to clarify the haze sources, formation, and influences. The purpose of the present study is to investigate the formation and source apportionments of ambient PM2.5and the mutual infl uences of the east (Xi’an and surrounding area) and west (Baoji and surrounding area) part of the Guanzhong Basin during springtime(14 to 16 February 2014) using the WRF-CHEM model. Materials and methods A specifi c version of the WRF-CHEM model is utilized to investigate the organic aerosol formation in Guanzhong Basin. This version employs a fl exible gas-phase chemical module and the CMAQ (version 4.6) aerosol module developed by US EPA. The dry deposition of chemical species is parameterized according to and the wet deposition follows the method in CMAQ. The FTUV module considering the impacts of aerosols and clouds on photochemistry is used to calculate the photolysis rates. The ISORROPIA Version 1.7 (http:// nenes.eas.gatech.edu/ISORROPIA/) is employed to the WRF-CHEM model to simulate the inorganic aerosols. The NCEP 1°×1° reanalysis data are involved for the meteorological initial and boundary conditions. The chemical initial and boundary conditions are interpolated from MOZART output with a 6-hour interval. The anthropogenic emission inventory (EI) including agriculture, industry, power plant, residential, and transportation sources is developed by Zhang et al (2009). The MEGAN model is used to on-line calculate the biogenic emissions in the WRF-CHEM model. The Factor Separation Approach (FSA) is adopted to analyze the source apportionment of ambient PM2.5and the mutual infl uences of the east (Xi’an and surrounding area) and west (Baoji and surrounding area) part of the basin. Results The near-surface wind speeds and directions are reasonably replicated. The temporal variation and spatial evolution of urban PM2.5over Xi’an and Baoji are well reproduced, which indicates a reasonable replication of the event. Discussion Sensitivity studies show that the PM2.5formed from the east part of the Guanzhong Basin (Xi’an and surrounding area) significantly influences the air quality over the west part of the basin (Baoji and surrounding area) with a contribution of 30% to the near-surface PM2.5levels. Conclusions During the heavy air pollution process, the prevailing westward wind that entrains a great amount of pollutants from Xi’an and surrounding areas and contaminates the air quality over Baoji. The source apportionment analysis reveals the contributions from each emission source in the Guanzhong Basin during February. The residential emission constitutes the most with a contribution of over 40%, while the transportation emission only contributes less than 10%, which indicates that vehicles play a minor role during heavily hazy days. Recommendations and perspectives Ambient gas-phase species and PM2.5compositions should be included in future studies to give a more flexible simulation and better present the evolution of haze events.

air pollution; PM2.5; WRF-CHEM

LI Guohui, E-mail: ligh@ieecas.cn

10.7515/JEE201604009

2016-03-09；錄用日期：2016-05-22

Received Date:2016-03-09;Accepted Date:2016-05-22

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41275153）；中國(guó)科學(xué)院“百人計(jì)劃”項(xiàng)目

Foundation Item:National Natural Science Foundation of China (41275153); “Hundred Talent Program” of Chinese Academy of Sciences

李國(guó)輝，E-mail: ligh@ieecas.cn