宋鵬翔，趙 波，楊岑玉，王 樂，金 翼，楊士慧

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利用捕集CO2制燃料化學(xué)品儲存可再生能源電力的能效分析與評價

宋鵬翔，趙 波，楊岑玉，王 樂，金 翼，楊士慧

（國網(wǎng)智能電網(wǎng)研究院，北京 102209）

本文介紹了國際上利用可再生能源結(jié)合捕集CO2制燃料的最新技術(shù)進展。以化學(xué)合成的反應(yīng)熱力學(xué)為基礎(chǔ)，通過分析計算與流程模擬，得到捕集CO2制燃料化學(xué)品儲電的能耗與?流，初步評估了甲醇作為儲存電能介質(zhì)的能效，并與氫儲能及甲烷儲能進行了比較分析。比較結(jié)果表明，氫儲能流程最短，效率最高，但是沒有固碳的作用。對于實現(xiàn)儲能與固碳，甲醇的氫原子經(jīng)濟性較好。甲烷產(chǎn)物熱值與反應(yīng)熱都較高。甲醇儲能效率損失主要由前端電解制氫環(huán)節(jié)造成。

二氧化碳；甲醇；甲烷；氫；儲能；可再生能源

1 CO2利用與儲能

我國于2014年在《中美氣候變化聯(lián)合聲明》中正式提出2030年前停止增加CO2排放，并將于2030 年將非化石能源在一次能源中的比例提升到20%。這一莊嚴的承諾為可再生能源的大規(guī)模利用與CO2減排工作指出了具體的行動目標(biāo)[1]。這兩大目標(biāo)的實現(xiàn)要求能源電力企業(yè)采取有效的行動和技術(shù)創(chuàng)新來應(yīng)對氣候變化問題，促進能源結(jié)構(gòu)向低碳清潔轉(zhuǎn)變。CO2的捕集、儲存與利用（carbon capture storage utilization，CCSU）被認為是一種減少溫室氣體排放的有效手段，涉及眾多的技術(shù)方案，圖1根據(jù)利用過程的不同階段列舉了4種主要的技術(shù)路線。

CCUS技術(shù)的可行性已經(jīng)得到了較好的驗證，然而大規(guī)模采用仍然面臨生態(tài)環(huán)境與成本方面的諸多 挑戰(zhàn)。

地質(zhì)封存技術(shù)仍然將CO2作為一種廢棄物，利用液氨吸收CO2，流程十分復(fù)雜，液氨的再生也會增加巨大的成本。另一方面，利用風(fēng)能、太陽能、地?zé)崮?、潮汐能等CO2零排放的可再生能源發(fā)電，為高能量密度、易儲存的化學(xué)品合成反應(yīng)過程提供能量，實現(xiàn)電能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)換與存儲，降低高比例可再生能源并網(wǎng)的不穩(wěn)定性，有效解決“棄風(fēng)”、“棄光”等問題，提高可再生能源利用率，實現(xiàn)傳統(tǒng)燃料化學(xué)品應(yīng)用場景下的綠色替代，為可再生電力存儲提供了一種新手段，有可能成為構(gòu)建全球能源互聯(lián)網(wǎng)的大容量儲能技術(shù)之一[2-6]。

目前，各種利用CO2生產(chǎn)化學(xué)品的技術(shù)對于全球的碳平衡雖然有正面的意義，但是對于CO2的量級來說，顯然是微不足道的。CO2本身是合成碳氫化合物燃料、尿素、無機碳酸鹽、染料、水楊酸類藥物等的原料，如果找到經(jīng)濟可行的大規(guī)模轉(zhuǎn)化路徑，工業(yè)需求巨大。使用CO2生產(chǎn)的燃料化學(xué)品，可作為一種化學(xué)能儲存介質(zhì)，對于全球CO2的排放將帶來巨大的影響。通過CO2的再利用，將排放CO2再循環(huán)進入交通運輸與發(fā)電側(cè)的排放源，實現(xiàn)了CO2在環(huán)境中的閉循環(huán)（圖2），將產(chǎn)生顯著的綠色協(xié)同效應(yīng)。國際上已經(jīng)有一些成功的實踐與示范。冰島碳循環(huán)國際公司（Carbon Recycling Interna- tional）2011年就建成了利用可再生能源轉(zhuǎn)化排放二氧化碳制甲醇的工廠——“喬治歐拉可再生甲醇工廠”（The George Olah Renewable Methanol Plant）。該工廠以1994年諾貝爾化學(xué)獎得主喬治·歐拉（George A. Olah）命名，歐拉教授同時擔(dān)任該公司的顧問。這座正在運營的工廠具有年產(chǎn)500萬升甲醇的產(chǎn)能，可以將臨近的Svartsengi地?zé)犭姀S排放的85%的CO2完全利用。據(jù)報道，更大規(guī)模的工廠正在規(guī)劃當(dāng)中[7]。2015年，德國Sunfire公司展示了功率可達250 kW至數(shù)兆瓦的power-to-gas（PtG）和power-to-liquids（PtL）技術(shù)，采用風(fēng)電與光伏發(fā)電作為能量來源，利用CO2和水制造氣體甲烷與各種液態(tài)燃料。該公司建設(shè)的小型示范項目每天可生產(chǎn)160 L名為“Blue Crude”的合成燃油，規(guī)模量產(chǎn)后可以達到1798 L/h的產(chǎn)能?！癇lue Crude”的燃油已經(jīng)通過奧迪公司檢測許可，可以供其A8高級轎車使用[8]。

CO2的標(biāo)準(zhǔn)生成焓為?394.38 kJ/mol，如此高的化學(xué)惰性使其活化與轉(zhuǎn)化都非常困難[4]。但 CO2分子經(jīng)輸入高能量并提供電子給體進行活化后，加入活潑的還原劑H2，即可完成向碳氫化合物或含氧碳氫化合物的轉(zhuǎn)化。氫本身是一種消納可再生能源的化學(xué)儲能介質(zhì)，燃燒零排放，只產(chǎn)生水，并且質(zhì)量能量密度為碳氫化合物燃料的3倍多，但是如果不能找到即時使用的用戶，儲存能耗與成本較高。國內(nèi)研究機構(gòu)從事相關(guān)的基礎(chǔ)研究已經(jīng)有了一定的積累，在催化劑與工藝方面，與國際先進水平相比差距不大，但是目前缺乏上規(guī)模的中試驗證，對于其作為一種儲電的介質(zhì)也缺乏量化的研究[9-10]。本文采用?流方法，從電到電、電到化學(xué)能的轉(zhuǎn)化效率的角度，探討利用CO2作為原料制取燃料作為儲存可再生能源電力的可行性。

2 燃料化學(xué)品用于儲能

圖3列舉了普遍使用的燃料化學(xué)品的體積與質(zhì)量能量密度[11]。汽柴油無論從體積還是質(zhì)量能量密度都是目前最優(yōu)良的化學(xué)燃料。甲醇（CH3OH）、甲基叔丁基醚（MTBE）、碳酸二甲酯（DMC）、二甲醚（DME）是目前主流的替代燃料。甲醇的能量密度處于中游，低于液態(tài)二甲醚與汽柴油，但是能量密度遠高于液氫。這些化學(xué)品都可以用作交通運輸用的燃料，可不經(jīng)過或經(jīng)過很少的加工就直接用于目前的車輛與配套的基礎(chǔ)設(shè)施。MTBE、DMC和DME的生產(chǎn)都需要甲醇作為部分反應(yīng)原料，因此能源利用效率都低于甲醇，甲醇的體積能量為17.93 MJ/L，遠高于甲烷的0.036 MJ/L，而且常溫為液態(tài)，易于保存和運輸。甲醇可作為內(nèi)燃機的燃料或燃料添加劑，還可以用于燃料電池。世界上有七十多個國家已經(jīng)不同程度的應(yīng)用甲醇汽車，巴西的車用甲醇技術(shù)已經(jīng)十分成熟與普及。因此本文重點討論甲醇的合成以及相比較其它化合物，如甲烷等作為儲能化合物的優(yōu)勢。

利用CO2合成燃料化學(xué)品的首要任務(wù)是選取合適的反應(yīng)路徑，即催化劑與工藝流程的組合，將CO2進行化學(xué)活化。一種CO2活化反應(yīng)路徑是甲烷的干氣重整。這種路線是將CO2與甲烷重整后生成的合適比例的H2和CO通過費托反應(yīng)（Fischer-Tropsch synthesis）合成燃料。甲烷干氣重整→費托合成→費托蠟油加氫裂解提供了一個從CO2到液體燃料的完整流程鏈。在這一過程中也有很多技術(shù)問題有待解決，如在干氣重整過程中，會發(fā)生結(jié)焦與鎳催化劑燒結(jié)的現(xiàn)象，造成催化劑失活。CO2與H2發(fā)生甲烷化反應(yīng)生成CH4，也就是著名的Sabatier反應(yīng)。甲烷也是值得研究的用來儲存可再生能源電力的載體。甲烷的儲存與運輸技術(shù)與目前的天然氣儲運技術(shù)幾乎完全一樣，具有十分成熟的工程應(yīng)用基礎(chǔ)。以CO2為基礎(chǔ)原料，采用不同的反應(yīng)路徑可以制備多樣的燃料化學(xué)品。詳細的反應(yīng)路徑在圖4中列 出[12-13]。

電能轉(zhuǎn)化與儲存系統(tǒng)的比較基于兩個系統(tǒng)：基于甲醇和基于氫，即甲醇儲能與氫儲能。我們?yōu)楹芜x擇氫儲能而不是甲烷儲能與甲醇相比較會在稍后的能量分析部分進行解釋。選定的兩種方式的能源轉(zhuǎn)化-儲存-利用路徑如圖5所示。在甲醇儲能路徑中，氫作為一種原料參與CO2轉(zhuǎn)化為甲醇的電能轉(zhuǎn)化過程。系統(tǒng)的輸入包括電能和制氫的水——來自電廠經(jīng)過凈化與高純CO2。系統(tǒng)輸出包括電能和制甲醇過程的余熱。化學(xué)能到電能的轉(zhuǎn)化，即釋能再利用過程通過兩種方式實現(xiàn)：對于甲醇儲能使用熔融鹽電解質(zhì)燃料電池或聯(lián)合循環(huán)電站；對于氫儲能使用聚合物電解質(zhì)燃料電池或聯(lián)合循環(huán)電站。熔融碳酸鹽燃料電池在高溫下工作，不需要采用貴金屬作為催化劑。但由于工作溫度高，需要采用復(fù)合廢熱回收裝置來利用廢熱壓縮反應(yīng)氣體提高效率或直接供暖。聚合物電解質(zhì)燃料電池又稱質(zhì)子交換膜燃料電池，使用貴金屬催化劑，效率較高，適合于水解后高純氫的反應(yīng)。

3 基于熱力學(xué)的能量分析

由于CO2捕集技術(shù)多元復(fù)雜，能效的計算也很復(fù)雜，但在考慮系統(tǒng)整體效率時是不可忽略的，要根據(jù)不同的技術(shù)路徑詳細分析。將天然氣通過蒸汽、等離子體或液相重整以及將甲烷部分氧化都可以產(chǎn)生氫。目前最成熟的、成本效益最好的方法為天然氣的蒸汽重整。甲烷的蒸汽重整將產(chǎn)生CO2排放，因此不是理想的替代方案。

水的電解可以實現(xiàn)CO2零排放產(chǎn)氫。水電解制氫技術(shù)已經(jīng)從傳統(tǒng)的堿性電解槽發(fā)展到使用固體聚合物或固體氧化物電解質(zhì)，甚至生物催化電解過程。物理化學(xué)的計算可知水電解制氫在353 K、0.1 MPa下標(biāo)準(zhǔn)電勢為1.18 V，實際應(yīng)用的電解槽運行電壓都高于這個值[13]。文獻指出在1.96 V電壓下，系統(tǒng)不可逆的耗散能約為150.5 kJ/mol，主要通過熱能耗散進入環(huán)境。在這個條件下，電解制氫的實際摩爾能源需求量為378.9 kJ/mol，比無耗散的理想狀態(tài)228.4 kJ/mol高出了65%。

考察CO2與各種產(chǎn)品化合物的吉布斯自由能，可以得到在標(biāo)準(zhǔn)條件下的各反應(yīng)路徑活化能，見圖6。從圖6中可知標(biāo)態(tài)下從CO2到甲醇的路徑活化能最低，從反應(yīng)動力學(xué)角度是有優(yōu)勢的[6]。下文考察幾個反應(yīng)路徑的生成焓，從熱力學(xué)角度考察候選反應(yīng)。

甲醇合成的主反應(yīng)與相應(yīng)的生成焓為

需要指出的是這個反應(yīng)副產(chǎn)品有H2O，即有1/3的水解得到的氫原子沒有進入甲醇，而是又形成H2O，從原子經(jīng)濟性角度是一種浪費，同時含水的環(huán)境對催化劑有負面的影響，而且最終流程中需要把甲醇與水通過蒸餾手段分離，降低了能效。但是相比Sabatier反應(yīng)，即CO2甲烷化的反應(yīng)

由式(2)可以看到，CO2制甲烷的生成焓是制甲醇反應(yīng)的3.5倍。制甲烷的強放熱使得實際生產(chǎn)中要使用換熱性能高的循環(huán)催化流化床，并且要設(shè)計復(fù)雜的系統(tǒng)內(nèi)換熱網(wǎng)來利用反應(yīng)熱提高能效，技術(shù)難度與投資都將加大。而且制甲醇原子經(jīng)濟性更好；只有1/3的氫原子又進入水中，而甲烷化1/2的氫原子進入到產(chǎn)物水。

CO2與氫生成甲醇的反應(yīng)，主要有低溫與高溫兩種反應(yīng)路徑。一種是使用貴金屬Ir、Rh、Ru的均相催化劑，或者[Cu/Zn/Ga]OH催化的光催化反應(yīng)，反應(yīng)條件為50～150 ℃，2～3 MPa；高溫反應(yīng)路徑為使用Cu/ZnO或Cu/Zn/SiO2催化劑，反應(yīng)條件為250～300 ℃，2～8 MPa。甲烷化反應(yīng)催化劑主要是以ⅧB族金屬（如 Ni、Co、Rh、Ru、Pd等）為活性組分的負載型催化劑，反應(yīng)條件為380 ℃、1.5 MPa。反應(yīng)條件與催化劑成本以及反應(yīng)活化能都比甲醇化反應(yīng)高[11-12]。

如果反應(yīng)物包含CO2和H2，可逆水煤氣反應(yīng)生成CO的反應(yīng)即為

在CO存在的情況下，CO和H2直接反應(yīng)生成甲醇，催化劑采用Cu/ZnO2/Al2O3是目前大規(guī)模生成甲醇的主流技術(shù)

化學(xué)合成過程能量分析

得到0.1875 kg的H2需要電解1.6875 kg的水，該反應(yīng)的反應(yīng)熱為-1.5 MJ。商用電解槽電解水的能量需求為248 MJ/kg的H2，因此電解槽所需能量為46.5 MJ?？紤]壓縮機實際機械效率為75%，壓縮所需能量大約為10 MJ。最后將水與甲醇分離的蒸餾過程耗能1.7 MJ。將以上所有能量考慮后，生產(chǎn)1 kg甲醇的耗能大約為56.7 MJ。當(dāng)選用高性能電解槽時，這個甲醇生產(chǎn)能耗數(shù)值可以降為43.1 MJ。甲醇的低位發(fā)熱量（LHV）為20.1 MJ/kg，這意味著制甲醇的能量平衡收益比為35%～47%。液氫的低位發(fā)熱量為120.1 MJ/kg，1 kg甲醇儲存的能量需要0.167 kg的H2，使用相同的電解槽所需能量為32～41 MJ，將這些氫液化將損失8 MJ能量[11-13]。綜上，

用液氫儲存與1 kg甲醇相同能量需要40～49 MJ能量，能量平衡收益比為41%～50%。相同能量需求下，液氫體積約為甲醇的2倍，對于儲存設(shè)備和使用設(shè)備也更高。

4 過程模擬與?流分析

CO2合成甲醇的簡化流程模擬如下所述：4個絕熱反應(yīng)器中發(fā)生以上3個按化學(xué)計量數(shù)的反應(yīng)，反應(yīng)器入口物料比和入口溫度見表1，反應(yīng)器級間冷卻通過設(shè)置換熱器實現(xiàn)。反應(yīng)器輸入溫度為543 K，反應(yīng)器總體壓力為5 MPa，每個反應(yīng)器間有25 kPa的壓降。反應(yīng)器出口壓力降為1.2 MPa，未反應(yīng)物料CO、CO2、H2通過閃蒸罐分離后被壓縮機加壓循環(huán)回到反應(yīng)器繼續(xù)參與反應(yīng)。新氫和CO2都通過常壓輸入。過程模擬流程圖如圖7所示，需要指出的是甲醇合成反應(yīng)為強放熱反應(yīng)，系統(tǒng)余熱需要及時移出，在?流分析中使用模擬軟件自帶的夾點方法。模擬的具體參數(shù)列于表1。物料循環(huán)比定義為反應(yīng)器入口輸入物料與新物料的物質(zhì)的量比，新物料與反應(yīng)器及壓縮機出功有較強的耦合效應(yīng)：增大新物料流量可以為反應(yīng)器降溫，降低熱負荷，但升高了壓縮機出功，反之則節(jié)省物料，但是增大反應(yīng)器熱負荷，降低壓縮機出功，其后的計算會表明循環(huán)比的改變對流程中一系列結(jié)果影響很大，合理的循環(huán)比是提升集成效率的關(guān)鍵[15-16]。

表1 過程模擬參數(shù)

?流（exergy flow）分析能體現(xiàn)能量轉(zhuǎn)化與儲存過程中的可用能部分，是一種度量儲能效用的參數(shù)。這里只研究化學(xué)轉(zhuǎn)化與儲存過程中產(chǎn)生的?流，不考慮外部物理過程引入的?的增減。模擬計算得到的?流見表2。將電能輸入與循環(huán)再利用的能量綜合考慮，?的流向分配如圖8、圖9所示。選用的電解槽制氫的?效率為55%。需要指出的是，為了使結(jié)果更具普遍性，選用這個效率是商用制氫電解槽的一般水平。制甲醇環(huán)節(jié)需要補充11.2%的外部能量，由甲醇合成產(chǎn)生的放熱經(jīng)過系統(tǒng)利用后依然有2.2%的余熱，甲醇儲能的電產(chǎn)出有13%用于甲醇合成的壓縮機用電。從圖8可以看出，電解制氫是主要的?損失環(huán)節(jié)。甲醇合成反應(yīng)自身的?轉(zhuǎn)化效率超過70%。計算了兩種甲醇利用路徑，聯(lián)合循環(huán)電站與燃料電池的?產(chǎn)出率分別為13.8%與17.6%；而氫儲能利用的?效率較高，聯(lián)合電站與燃料電池的產(chǎn)出率分別為32.1%與34.9%。

表2 ?流數(shù)據(jù)

5 結(jié) 論

本研究通過分析能量與?流評估捕集CO2制燃料化學(xué)品作為儲存可再生能源電力的可行性。從反應(yīng)熱力學(xué)與實際反應(yīng)的條件，甲醇儲能都優(yōu)于甲烷儲能。但是甲烷儲能具有直接接入現(xiàn)有天然氣管網(wǎng)的優(yōu)勢，并且反應(yīng)放熱顯著，反應(yīng)過程能耗較低。氫儲能由于轉(zhuǎn)化的流程短，氫原子可以完全利用，所以能耗水平最低，?產(chǎn)出率高于甲醇儲能。甲醇儲能從電輸入到電產(chǎn)出的效率，即“電到電”的效率為12.4%～14.7%，這個值是偏低的，用作電能儲存介質(zhì)并不理想。另一方面，可再生能源電力轉(zhuǎn)化為甲醇化學(xué)能的?效率達47%。一旦選用更高效的氫電解系統(tǒng)和優(yōu)化流程，有望達到更高的“電到化學(xué)能”的效率。甲醇優(yōu)勢在于易于運輸與存儲，終端用戶多元，配套基礎(chǔ)設(shè)施成熟。直接銷售甲醇或者一些不發(fā)電的能源應(yīng)用場合，可以實現(xiàn)比儲電更高的經(jīng)濟價值[17]。甲醇直接作為交通運輸?shù)娜剂舷喈?dāng)于將一部分可再生能源電力儲存在甲醇中來驅(qū)動交通工具。這可被視為另一種形式的電動汽車或混合動力汽車。但是燃燒甲醇的過程又把捕集的CO2釋放回大氣中，因此甲醇儲能作為一種碳基化合物與氫儲能相比，是碳中性的。

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An assessment of the use of fuel chemicals synthesized from captured carbon dioxide for renewable electricity storage

SONG Pengxiang, ZHAO Bo, YANG Cenyu, WANG Le, JIN Yi, YANG Shihui

(State Grid Smart Grid Research Institute, Beijing 102209, China)

This article reviews recent worldwide developments in the storage of renewable electricity using fuel chemicals synthesized from captured carbon dioxide. The energy costs and exergy flows are briefly analyzed by mass and energy balance calculations and simulation methods to assess energy efficiency of methanol as an electricity storage vector in comparison with methane and hydrogen. Hydrogen energy storage has the shortest process with the highest efficiency, however, with no contribution to carbon sequestration. In term of carbon sequestration, electricity storage using methanol has a better atom-efficiency than methane which has higher calorific value and chemical reaction heat. The loss of energy efficiency is mainly caused by hydrogen electrolysis.

carbon dioxide; methanol; methane; hydrogen; energy storage; renewable energy

10.3969/j.issn.2095-4239.2016.01.009

X 382

A

2095-4239（2016）01-078-07

2015-07-23；修改稿日期：2015-11-12。

國家電網(wǎng)公司科技項目（SGRI-DL-71-14-011）。

宋鵬翔（1982—），男，博士，研究方向為儲能與能源轉(zhuǎn)化技術(shù)、過程模擬，E-mail：songpengxiang@sgri.sgcc. com.cn。