李　樂，王圣瑞，王海芳，張　蕊，焦立新，丁　帥，余佑金

(1:中國環(huán)境科學研究院環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 100012) (2:中國環(huán)境科學研究院國家環(huán)境保護湖泊污染控制重點實驗室，湖泊生態(tài)環(huán)境創(chuàng)新基地，北京 100012) (3:中北大學化工與環(huán)境學院，太原 030051)

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滇池入湖河流磷負荷時空變化及形態(tài)組成貢獻*

李樂1,2,3，王圣瑞1,2，王海芳3，張蕊1,2，焦立新1,2**，丁帥1,2，余佑金1,2

(1:中國環(huán)境科學研究院環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 100012) (2:中國環(huán)境科學研究院國家環(huán)境保護湖泊污染控制重點實驗室，湖泊生態(tài)環(huán)境創(chuàng)新基地，北京 100012) (3:中北大學化工與環(huán)境學院，太原 030051)

研究了2013年滇池主要入湖河流總磷(TP)及各形態(tài)磷濃度的時空變化與入湖負荷特征，并探討了不同形態(tài)磷的入湖負荷貢獻. 結果表明：(1)滇池河流入湖TP濃度在0.11～1.93 mg/L之間，以溶解性無機磷(DIP)和顆粒態(tài)磷(PP)為主，溶解性有機磷(DOP)濃度較低；(2)滇池河流入湖磷負荷總量為280.51 t/a，絕大多數(shù)河流主要以DIP形態(tài)入湖，平均貢獻率為43.48%；PP形態(tài)入湖負荷次之，平均貢獻率為31.64%；DOP入湖負荷較低，平均貢獻率為24.88%；(3)DIP入湖負荷貢獻率較高值出現(xiàn)在3、4和11月的枯水期，平均入湖負荷貢獻率達到55.30%；PP入湖負荷貢獻率較高值出現(xiàn)在1和7月，平均入湖負荷貢獻率為56.14%；DOP入湖負荷貢獻率月變化差異較小，最高值出現(xiàn)在12月，貢獻率為21.85%；(4)研究滇池入湖河流污染負荷不僅要考慮溶解態(tài)無機磷的貢獻，而且需要重視PP和DOP負荷，控制滇池入湖河流污染負荷需要考慮不同河流不同形態(tài)磷負荷組成及月變化差異特征，有針對性地采取相應措施.

滇池；入湖河流；磷負荷；時空變化；貢獻

磷是湖泊初級生產(chǎn)力的限制性營養(yǎng)元素[1]，也是導致水體富營養(yǎng)化的重要營養(yǎng)物質之一[2]. 我國的水功能區(qū)水質達標率小于60%[3]，在滇池、太湖和巢湖流域，由于人口密集，農業(yè)生產(chǎn)集約化程度高，流域總磷(TP)濃度比20年前提高了10倍以上[4-5]. 滇池是云貴高原最大的淡水湖泊，近些年來由于城市擴展，人口增長，經(jīng)濟快速發(fā)展，大量含磷污染物通過河流進入滇池，導致水體不斷污染，富營養(yǎng)化趨勢加重，藍藻水華暴發(fā)更為頻繁[6-7]. 據(jù)統(tǒng)計，滇池每年約有70%～80%的入湖水量是來自河流水體的補給[8]. 因此，滇池入湖河流不僅是滇池的主要水量來源，又是污染物匯入河流的主要通道，大部分點源與面源污染物通過入湖河流進入湖泊[9]. 故控制入湖河流磷污染是減弱湖泊磷污染的重要途徑[10]. 進入滇池的磷營養(yǎng)負荷主要來自工業(yè)廢水和城市污水等點源及農田地表徑流流失和磷礦開采[11]. 對美國與日本等國的研究表明，即使點源污染已完全控制，河流水質達標率僅為65%，湖泊的水質達標率僅為42%，而在中國，面源污染已接近甚至高于點源污染，一些流域的面源污染已成為水環(huán)境的主要威脅[12-13]. 因而推行入湖河流磷負荷的控制是治理滇池富營養(yǎng)化的重要措施之一，也成為滇池流域磷總量控制的重要基礎[14].

外源負荷對淺水湖泊富營養(yǎng)化的影響往往至關重要[15-16]，滇池入湖河流所攜帶的污染物是造成滇池富營養(yǎng)化的重要原因之一. 滇池流域入湖氮磷負荷已有較多報道[17-20]，但相關研究多集中在入湖流量模型驗證以及總氮(TN)和TP入湖負荷總量評估方面，而系統(tǒng)研究入湖河流氮、磷負荷時空變化的報道較少，尤其是對不同形態(tài)氮、磷負荷及其對TN、TP貢獻的報道罕見. 本文通過研究入湖河流中TP和不同形態(tài)磷負荷及其負荷貢獻的時空變化，了解并掌握各個入湖河流對湖泊磷負荷的貢獻大小是準確評估入湖河流污染負荷的前提，可以為入湖河流污染現(xiàn)狀和治理及滇池富營養(yǎng)化防治提供基礎數(shù)據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集與流域特征

根據(jù)滇池流域入湖河流及子流域分布情況，于2013年1-12月，對盤龍江、新運糧河、老運糧河、廣普大溝、老寶象河、東大河等28條主要入湖河流的河口布設監(jiān)測點，采樣時用GPS儀記錄下滇池入湖河流位點的經(jīng)緯度坐標及河流名稱(圖1). 分別在每個月的15-25日期間(采樣時間避開風雨天氣)采集入湖河口表層水樣，同時現(xiàn)場監(jiān)測流量. 每個水樣充分混合后分別裝入1 L聚乙烯塑料瓶內，當天帶回實驗室并測定ρ(TN)、溶解性總磷濃度(ρ(DTP))和溶解性無機磷濃度(ρ(DIP))等指標. 根據(jù)昆明市環(huán)境科學研究院監(jiān)測結果，滇池28條主要入湖河流中達到劣V類水質標準的有20條，占74.1%；達到V類水質標準的有4條，占14.8%. 河流入湖流速為0.01～0.50 m/s，pH值為6.22～9.92，4-10月水溫在17.0～20.3℃之間. 滇池入湖河流及子流域水量根據(jù)河口監(jiān)測流速計算，并參考HSPF模型結果. 滇池流域以盤龍江(24667.61 m3/a)和新運糧河(10438.82 m3/a)入湖水量最高，老運糧河、大清河、撈魚河、老寶象河、新寶象河等次之，入湖水量在2000～4000 m3/a之間，西壩河、金家河、大溝河和六甲寶象河等入湖水量最低，小于200 m3/a. 入湖水量以7-8月較高，8月最高達10703.65 m3/a.

圖1 滇池入湖河流采樣點Fig.1 Sampling sites of the inlet rivers of Lake Dianchi

1.2 分析及計算方法

ρ(TP)和ρ(DTP)采用過硫酸鉀-鉬銻抗分光光度法測定，ρ(DIP)采用鉬銻抗分光光度法測定，具體方法參照文獻[21].

ρ(DOP)=ρ(DTP)-ρ(DIP)

(1)

ρ(PP)=ρ(TP)-ρ(DTP)

(2)

式中，DOP為溶解性有機磷，DIP為溶解性無機磷，PP為顆粒態(tài)磷，單位均為mg/L.

入湖河流TP負荷計算公式為：

Wij=Cij·Qij

(3)

式中，Wij為i年j月入湖河流TP負荷(t/a)；Cij為i年j月河流入湖口ρ(TP)平均值(mg/L)；Qij為i年j月入湖水量平均值(m3/s)，入湖負荷計算方法參考文獻[22-24].

1.3 數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析

數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析及制圖采用Origin 8.5和ArcGIS 10.0軟件.

2 結果與討論

2.1 入湖河流磷濃度的時空變化

通過計算不同月份入湖河流磷濃度的平均值得到磷濃度空間變化特征(圖2). 滇池不同入湖河流磷濃度差別顯著，ρ(TP)在0.11～1.93 mg/L之間，平均值為0.66 mg/L，最高值出現(xiàn)在廣普大溝，茨巷河、海河和金家河濃度相對較高，為1.0～1.8 mg/L，絕大部分入湖河流ρ(TP)小于0.8 mg/L；水體ρ(DIP)在0.02～1.13 mg/L之間，平均值為0.28 mg/L，最高值出現(xiàn)在廣普大溝，海河次之；ρ(PP)在0.03～1.57 mg/L之間，平均值為0.25 mg/L，最高值出現(xiàn)在茨巷河，廣普大溝次之(0.45 mg/L)；而ρ(DOP)相對較低，在0.04～0.39 mg/L之間，平均值為0.13 mg/L.

圖2 滇池入湖河流磷濃度的空間變化Fig.2 Spatial variations of phosphorus concentrations of the inlet rivers of Lake Dianchi

總體來看，滇池草海及外海北部入湖河流較多，主要有新運糧河、老運糧河、盤龍江和廣普大溝等較大河流. 入湖河流流經(jīng)昆明市主城區(qū)，以城市點源污染為主，大量工業(yè)廢水及城市生活污水、雨水等匯入河流，故污染情況嚴重，磷濃度較高，且以DIP為主. 其中，廣普大溝污染最為嚴重，各形態(tài)磷濃度均較高，主要由于河道匯集了沿線居民小區(qū)生活污水、農村面源污水和工業(yè)生產(chǎn)廢水，且均為直排河道，再加之污水管道堵塞，導致河水污濁且散發(fā)著陣陣惡臭[25]. 外海東部及南部流域入湖河流相對較少，主要包括洛龍河、撈魚河、茨巷河和東大河等，以農業(yè)面源污染為主，城市點源污染較少，除茨巷河外，大部分河流水質較好. 茨巷河的磷濃度僅次于廣普大溝，以PP為主，是典型的農業(yè)灌溉與養(yǎng)殖污染影響下的滇池入湖河流[26]. 同時受到磷礦開采區(qū)的影響，在雨季降雨量很大時，其污染物濃度增長更為迅速[27]. 由此可見，農田地表徑流和磷礦的開采成為滇池水體富營養(yǎng)化亟需控制的重要內容[28-29]. 除農業(yè)面源外，在開采磷礦的過程中，大量的揚塵隨即產(chǎn)生，污染物會通過降雨進入河流，故茨巷河的磷濃度很高，并以PP為主. 海河磷濃度較廣普大溝和茨巷河再次之，以DIP為主，其流域周圍分布著農村、學校和工廠，污染物以農村生活污水、工業(yè)和企業(yè)廢水為主. 而滇池東部隨著“十二五”城市重心的轉移、呈貢新區(qū)的建設、生活污染源和城市面源污染的增加[30]，東部入湖河流水質面臨著新的壓力，使滇池入湖河流磷污染由北部逐漸向東部轉移.

圖3 滇池入湖河流磷濃度的月變化Fig.3 Monthly variations of phosphorus concentrations of the inlet rivers of Lake Dianchi

通過計算每月不同入湖河流磷濃度的平均值得出磷濃度月變化特征(圖3). 滇池入湖河流磷濃度總體呈波動式先升后降的趨勢，ρ(TP)在0.53～0.87 mg/L之間，4月最高，7月最低，6月出現(xiàn)次峰值；不同月份ρ(DTP)在0.30～0.61 mg/L之間，4月最高，9月出現(xiàn)次峰值；不同月份ρ(DIP)在0.20～0.50 mg/L之間，4月最高，8月出現(xiàn)次峰值；ρ(PP)在5月(0.47 mg/L)最高，8月(0.09 mg/L)最低；DOP濃度在8月(0.24 mg/L)最高，7月(0.04 mg/L)最低. 從圖3中可以明顯看出，冬季降雨量少，各指標相對較低，4-9月降雨量大，各指標顯著升高.ρ(TP)、ρ(DTP)和ρ(DIP)高峰值都出現(xiàn)在4月，主要原因可能是滇池西南地區(qū)干旱，降水稀少，排入河道的工業(yè)廢水和生活污水中的磷污染物得不到稀釋；較低值出現(xiàn)在7月和10月，原因可能是雨季的降水不斷補給河流，使外源污染得到了稀釋[31]. 總體來說，磷在水體中的濃度一般較低，主要吸附于土壤顆粒中[32]，降雨、開溝排水等產(chǎn)生的地表徑流，使營養(yǎng)豐富的表層底泥被侵蝕從而進入河流，使水體中磷濃度升高. 所以入湖河流在雨季時的磷濃度往往高于旱季，也就是說，降雨較少的時期，對土壤的沖刷作用較弱，流入河流的土壤顆粒較小，導致河流磷濃度較低.

2.2 入湖河流磷負荷的時空變化

根據(jù)滇池入湖河流水量及水質數(shù)據(jù)，計算得到滇池入湖河流TP及不同形態(tài)磷的入湖負荷. 滇池入湖河流TP負荷為280.51 t/a，其中，DIP入湖負荷為124.81 t/a，占TP負荷的44.49%；PP入湖負荷為116.18 t/a，占TP負荷的41.42% ；DOP入湖負荷為39.52 t/a，占TP負荷的14.09%. 總體來看，各河流不同形態(tài)磷負荷均以DIP和PP負荷為主，DOP負荷較低(圖4).

從滇池主要入湖河流磷負荷的空間變化來看，TP負荷量較大的(>20 t/a)有新運糧河、盤龍江、老運糧和大清河，其中新運糧河(75.35 t/a)和盤龍江(55.78 t/a)分別占TP負荷的26.86%和19.89%. 與國內學者[33-34]對盤龍江的研究結論一致：盤龍江主要污染因子為TP，是引起水體富營養(yǎng)化的重要因素. 盤龍江流域城鎮(zhèn)眾多，人口密集，生活污水及工業(yè)廢水排放量大，湖水流速較快，形成較大的水環(huán)境容量，故TP負荷很高. 對于水流速度較小的新運糧河，由于分布在河流兩岸的323個排污口持續(xù)匯入大量污染物，同時在河道整治過程中忽視了河道整體的生態(tài)治理和修復，河流磷負荷持續(xù)升高[35]. 因而，盤龍江和新運糧河的磷負荷很高的最主要原因是入湖水量極高，其中盤龍江入湖水量高達24667.61 m3/a. 可見，滇池入湖河流磷負荷主要來源于北部的2條主要入湖河流，總體來說東部和南部的入湖河流磷負荷均較低. 蔡佳亮等[36]的研究發(fā)現(xiàn)，滇池入湖河流污染狀況嚴重程度為北部入湖河流>南部入湖河流>東部入湖河流，與本研究印證. 因此亟需加強對滇池北部(特別是新運糧河、盤龍江及其流域)的綜合治理，以減少該河流的入湖磷負荷.

圖4 滇池入湖河流磷負荷的空間變化Fig.4 Spatial variations of phosphorus loading of the inlet rivers of Lake Dianchi

圖5 滇池入湖河流磷負荷的月變化Fig.5 Monthly variations of phosphorus loading of the inlet rivers of Lake Dianchi

滇池入湖河流TP及不同形態(tài)磷入湖負荷季節(jié)性差異顯著(圖5)，TP負荷呈現(xiàn)先升后降的趨勢，8月最高，占入湖河流磷負荷總量的20.93%，最低值出現(xiàn)在5月. PP負荷在7月最高，占全年的23.44%；DIP負荷和DON負荷均在8月最高，分別占全年的23.48%和21.86%. 入湖河流中PP負荷所占比例較高，尤其是在水中含有大量泥沙的雨期(7-8月)，這與水體TP濃度在入湖河流較高相互印證. 滇池一年內干濕季節(jié)分明[37]，在汛期的7、8月，TP及不同形態(tài)磷負荷均最高；11月至次年4月的旱季，雨量稀少，磷負荷變化平穩(wěn)且處于較低水平. 總體來講，全年的磷濃度在時空分布上均具有較大差異，變化趨勢是夏季高于冬季，入湖河流的磷負荷均主要集中在7-10月，占全年TP負荷的62.04%. 入湖河流TP、DIP及DOP負荷均在8月出現(xiàn)最大值，而PP負荷在7月出現(xiàn)最大值，之后隨時間推移顯著降低. 入湖河流各形態(tài)磷負荷均在5月出現(xiàn)最低值，故此時水質狀況最佳. 之后隨著降雨量的增加各種磷負荷持續(xù)增加，8月達到最大值(8月入湖水量是5月的9倍多)，故控制滇池河流入湖磷負荷，可以考慮在雨季之初加以控制.

2.3 不同形態(tài)磷的入湖負荷貢獻

根據(jù)滇池不同河流各形態(tài)磷入湖負荷占總磷入湖負荷的百分比計算得到各形態(tài)磷的入湖負荷貢獻率(圖6). 總體來講，滇池絕大多數(shù)河流以DIP和PP入湖負荷為主，其中DIP占TP入湖負荷的5.14%～64.36%，平均貢獻率為43.48%；PP占TP入湖負荷的12.07%～59.77%，平均貢獻率為31.64%. DOP負荷貢獻相對較小，占TP入湖負荷的1.95%～64.12%，平均貢獻率為24.88%. 故不同入湖河流各形態(tài)磷對TP入湖負荷的貢獻差異顯著. 茨巷河、盤龍江和東大河PP入湖負荷占有相對較高的比例，其對TP負荷的貢獻率可達到50%以上，而洛龍河、中河和馬料河PP入湖負荷占有相對較高的比例，其對TN負荷的貢獻率可達到60%以上，其中PP負荷貢獻率最高值出現(xiàn)在茨巷河，DON負荷貢獻率最高值出現(xiàn)在洛龍河(圖6). PP和DOP均是河流入湖磷負荷的重要組成部分，以往針對滇池及其流域的研究多集中在TP和DIP入湖負荷方面，而有關PP和DOP入湖負荷的報道較少. 近幾十年，隨著滇池周邊工、農業(yè)的發(fā)展，不僅無機磷入湖負荷逐年增加，而且DOP和PP入湖負荷也顯著提高，并已經(jīng)成為影響滇池水質的重要因素之一[38]. 茨巷河流域的農田有大量的蔬菜、花卉等作物種植區(qū)，雨水沖刷和灌溉流失的農田土壤絕大多數(shù)進入茨巷河，從而導致PP負荷最高. 要減少茨巷河等河流的PP負荷，首先要避免農業(yè)生產(chǎn)中過量施放磷肥，然后進行水土保持工作，使附著于土壤顆粒中的磷減少流失. 洛龍河流經(jīng)人口較為密集的龍城鎮(zhèn)，龍城鎮(zhèn)是呈貢縣城所在地，人口較為集中，每天約有0.22×104t的城市污水流入洛龍河，加之農田灌溉是洛龍河的主要功能(2007年前共灌溉農田284.4 hm2)[39]，主要污染源為來自流經(jīng)區(qū)域的農業(yè)面源，使得DOP負荷貢獻占主導地位.

圖6 滇池入湖河流中不同形態(tài)磷負荷貢獻的空間變化Fig.6 Contribution of different forms of phosphorus loading of the inlet rivers of Lake Dianchi by space

圖7 滇池入湖河流不同形態(tài)磷的月負荷貢獻Fig.7 Contribution of different forms of phosphorus loading of the inlet rivers of Lake Dianchi by months

不同形態(tài)磷入湖負荷貢獻率的月變化差異明顯(圖7)，DIP入湖負荷貢獻率較高值出現(xiàn)在3、4和11月的枯水期，平均入湖負荷貢獻率達到55.30%；PP入湖負荷貢獻率較高值出現(xiàn)在1和7月，平均入湖負荷貢獻率為56.14%； DOP入湖負荷貢獻率較高值出現(xiàn)在12月，為21.85%. PP與DIP月負荷貢獻率呈此消彼長的震蕩趨勢，而DOP月負荷貢獻率在全年中都處于較低地位，也就是說全年以PP與DIP負荷貢獻率為主，兩者波動明顯，但DOP與DIP總體趨勢相近. PP負荷貢獻率在1-4月持續(xù)下降，而DOP和DIP負荷貢獻率持續(xù)上升，這是因為磷在DTP和PP兩種形態(tài)之間轉化并達到動態(tài)平衡. 而隨著顆粒物進入水體的磷通常有兩種運移方式：一部分附著在懸浮顆粒物表面，可以很快解吸附進入水體[40]；另一部分與固體顆粒物基質緊密相連的磷有較小的釋放速率，這部分含磷固體顆粒物易沉降形成沉積物，也將成為內源磷負荷的主要來源[40]. 故合理并有效控制PP負荷至關重要，如適當?shù)睾拥狼逵?，內布設人工水草、浮床、沉床等，以減弱PP負荷貢獻.

3 結論

1)滇池全湖入湖河流水體TP濃度在0.11～1.93 mg/L之間，平均值為0.66 mg/L，最高值出現(xiàn)在廣普大溝，茨巷河、海河和金家河濃度相對較高，為1.0～1.8 mg/L，絕大部分入湖河流水體TP濃度小于0.8 mg/L. 各河流以DIP和PP濃度較高，平均濃度分別為0.28和0.25 mg/L；而DOP濃度相對較低，平均值為0.13 mg/L.

2)2013年滇池河流入湖磷負荷總量為280.51 t，絕大多數(shù)河流以DIP入湖負荷為主，平均貢獻率分別為43.48%；PP入湖負荷次之，平均貢獻率為31.64%；DOP入湖負荷較低，平均貢獻率為24.88%. 不同形態(tài)磷入湖負荷貢獻率的月變化差異明顯，DIP入湖負荷貢獻率較高值出現(xiàn)在3、4和11月的枯水期，平均入湖負荷貢獻率達到55.30%；PP入湖負荷貢獻率較高值出現(xiàn)在1和7月，平均入湖負荷貢獻率為56.14%；DOP入湖負荷貢獻率月變化差異較小，最高值出現(xiàn)在12月，貢獻率為21.85%.

3)滇池入湖河流PP和DOP入湖負荷貢獻率占有一定的比例，不同季節(jié)有機磷和無機磷入湖負荷貢獻率差異顯著. 滇池入湖河流污染負荷評估，不僅要考慮對DIP的入湖負荷，而且需要重視PP和DOP負荷，在入湖河流河道綜合整治過程中應根據(jù)不同河流磷負荷組成及其月變化差異，有針對性地采取相應措施，力求得到事半功倍的效果.

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Temporal and spatial variations of phosphorus loading and the forms, compositions and contributions in inlet river of Lake Dianchi

LI Le1,2,3, WANG Shengrui1,2, WANG Haifang3, ZHANG Rui1,2, JIAO Lixin1,2**, DING Shuai1,2& YU Youjin1,2

(1:StateKeyLaboratoryofEnvironmentalCriteriaandRiskAssessment,ChineseResearchAcademyofEnvironmentalSciences,Beijing100012,P.R.China) (2:ResearchCenterofLakeEco-Environment,StateEnvironmentalProtectionKeyLaboratoryforLakePollutionControl,ChineseResearchAcademyofEnvironmentalSciences,Beijing100012,P.R.China) (3:SchoolofChemicalEngineeringandEnvironment,NorthUniversityofChina,Taiyuan030051,P.R.China)

The temporal and spatial changes of total phosphorus(TP) and various forms of phosphorus concentration, and the inlet load characteristics were studied in major inlet river of Lake Dianchi. At the same time, the contribution of different forms of phosphorus from the inlet load was discussed. The results showed: (1) The TP concentrations of the inlet river into Lake Dianchi were between 0.11-1.93 mg/L, and the particulate phosphorus(PP) and dissolved inorganic phosphorus(DIP) forms were the main part. (2) The TP loading of the inlet rivers of Lake Dianchi was 280.51 t/a, and DIP was the main form in most rivers into the lake with an average contribution of 43.48%. PP form into the lake load followed with an average contribution of 31.64%. DOP form into the lake load was relatively low with an average contribution of 24.88%. (3) DIP load into the lake with the higher contribution value appeared in dry season (March, April and November), which the average contribution rate reached to 55.30%. Higher values of PP forms into the lake load occurred in January and July, with the average contribution of 56.14%. Change of the DOP load into the lake was relatively low, with the highest value appeared in December and its contribution was 21.85%. (4) The river pollution load into Lake Dianchi not only needs to be considered the contribution of the dissolved inorganic phosphorus into the lake, but also to be paid an attention on the dissolved organic phosphorus and particulate phosphorus loading. During the process of comprehensive improvement of the inlet river loading into the lake, we should take corresponding measures according to different forms of phosphorus loading in different rivers and in different months in order to attempt getting a better effect.

Lake Dianchi; inlet river; phosphorus loading; spatial and temporal variations; contribution

*國家水體污染控制與治理科技重大專項(2012ZX07102-004)和國家自然科學基金項目(U1202235)聯(lián)合資助. 2015-11-02收稿；2015-12-03收修改稿. 李樂(1990～)，女，碩士研究生；E-mail: 1195903350@qq.com.

**通信作者；E-mail: jiaolx@craes.org.cn.