劉泉兵, 鄧培昌，胡杰珍，王　貴，胡歡歡

(廣東海洋大學(xué)，廣東　湛江　524088)

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陣列電極在海洋環(huán)境下金屬腐蝕中的研究進(jìn)展

劉泉兵, 鄧培昌，胡杰珍，王貴，胡歡歡

(廣東海洋大學(xué)，廣東湛江524088)

陣列電極是將傳統(tǒng)的大面積金屬電極分割成多個(gè)微電極，并且有序的排列，彼此之間絕緣的復(fù)合電極，通過測(cè)量單獨(dú)的微電極對(duì)應(yīng)區(qū)域的腐蝕電流、腐蝕電位并得到其分布和變化特征來研究整個(gè)金屬電極界面局部腐蝕過程的非均勻性。本文介紹了本課題組的陣列電極的制作、測(cè)定方法及其在海洋環(huán)境下局部腐蝕中的應(yīng)用，結(jié)合其他研究者的工作介紹了陣列電極技術(shù)及其在局部腐蝕的優(yōu)勢(shì)，重點(diǎn)論述了該技術(shù)在不同海洋環(huán)境下金屬腐蝕中的應(yīng)用，并對(duì)其未來研究發(fā)展的方向進(jìn)行展望。

陣列電極; 金屬腐蝕; 局部腐蝕; 海洋環(huán)境

金屬材料是現(xiàn)代社會(huì)中使用最廣泛的工程材料。由于海水是天然的強(qiáng)腐蝕介質(zhì)，金屬材料在海洋環(huán)境中的腐蝕尤為嚴(yán)重。金屬腐蝕的本質(zhì)是電化學(xué)過程，許多電化學(xué)測(cè)試技術(shù)已應(yīng)用在海洋環(huán)境下的腐蝕體系的研究中。

傳統(tǒng)的電化學(xué)測(cè)試技術(shù)通常將金屬電極整體為測(cè)試對(duì)象，獲得電極表面總體的平均信息，然而無法獲得電極局部的腐蝕特征[1]。傳統(tǒng)的電化學(xué)腐蝕研究方法主要有線性極化法(LP)、電化學(xué)阻抗譜法(EIS)和電化學(xué)噪聲(EN)等。朱曉娥[2]利用線性極化技術(shù)得到了鋼筋的銹蝕速率，并且就鋼筋的銹蝕面積、銹蝕深度的分布進(jìn)行了初步探討分析。安聞?dòng)嵉萚3]采用EIS法并結(jié)合線性極化研究低合金鋼實(shí)海全浸初期電化學(xué)阻抗譜行為，得到低合金鋼實(shí)海腐蝕分為兩個(gè)階段，并根據(jù)兩個(gè)階段阻抗值的不同變化擬合等效電路，以此更好解釋腐蝕過程。胡會(huì)利等[4]采用了電化學(xué)噪聲法研究了鍍鋅層在海水中的整個(gè)腐蝕過程，結(jié)果表明鍍鋅層在海水中的腐蝕過程可以分為五個(gè)階段。以上這些方法得到是金屬表面腐蝕程度的平均信息，是腐蝕界面的平均電化學(xué)參數(shù)，其主要缺點(diǎn)是將信號(hào)特征在金屬界面內(nèi)平均，沒有揭示局部腐蝕的電化學(xué)信息的不均勻分布。

陣列電極 (WBE) 主要是將相互絕緣的金屬絲陣列有序緊密排列，用于模擬大面積金屬表面的復(fù)合電極。陣列電極測(cè)試方法是通過循環(huán)掃描單根金屬絲相對(duì)于參比電極的開路電位，以及與其余金屬絲之間的偶接電流來獲得電極表面的電化學(xué)參數(shù)分布信息。最早提出陣列電極技術(shù)的是Tan[5-6]課題組，他們把用70號(hào)碳鋼制成的陣列電極浸泡在3.5% NaCl 溶液中，發(fā)現(xiàn)微電極之間互不影響，每根電極的腐蝕電位、交流阻抗值都能夠獨(dú)立測(cè)試得到。近年來，陣列電極技術(shù)作為新興的電化學(xué)測(cè)試技術(shù)得到了進(jìn)一步發(fā)展。金屬材料在海洋環(huán)境下的腐蝕比較復(fù)雜，陣列電極技術(shù)非常適合研究海洋環(huán)境下金屬局部腐蝕行為與機(jī)理。本文介紹了本課題組在陣列電極制作、測(cè)定方法和海洋環(huán)境局部腐蝕研究中的應(yīng)用，綜述了陣列電極技術(shù)在金屬局部腐蝕領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)展，并對(duì)其在海洋環(huán)境金屬腐蝕研究中的應(yīng)用前景進(jìn)行了展望。

1　陣列電極的制作及陣列電極測(cè)定方法的研究進(jìn)展

1.1陣列電極的制作方法

圖1　水泥陣列電極制備過程Fig.1　The making process of arrayed electrodes in cement

圖2　鏈?zhǔn)疥嚵须姌O示意圖Fig.2　The sketch of the chain arrayed single electrode

陣列電極可以根據(jù)實(shí)驗(yàn)需求做成不同材料，不同大小的規(guī)格。本課題組在研究海水-大氣界面和海水-海泥界面碳鋼的腐蝕行為時(shí)，將φ2.0 mm的碳鋼絲截成5種長度不一的小段，截取的鋼絲焊接導(dǎo)線，用配置好的環(huán)氧樹脂封成10×10矩陣電極[7-8]。在研究涉及海水飛濺區(qū)、潮差區(qū)和浸沒區(qū)等不同海洋環(huán)境混凝土中鋼筋的縱向局部腐蝕時(shí)，本課題組創(chuàng)造性地制作了二維混凝土鋼筋陣列電極：將直徑為12.0 mm的HRB400螺紋鋼筋切割成10.0 mm的長試樣，一端焊接導(dǎo)線，行距與列矩均為 5.0 mm，用配制好的環(huán)氧樹脂封成2×18矩陣，如圖1所示，矩陣電極封好之后，將陣列電極表面在砂紙上進(jìn)行水磨，逐級(jí)打磨至1000號(hào)，用無水乙醇進(jìn)行清洗，冷風(fēng)吹干；然后將陣列電極埋于水泥砂漿中，電極表面距水泥表面均為2 cm，取硅酸鹽水泥、河沙和去離子水，按水灰比3:5、灰砂比1:3攪拌后澆注；24 h后拆模，移入標(biāo)準(zhǔn)養(yǎng)護(hù)室養(yǎng)護(hù)至28 d。為了探索海洋溫躍層中金屬的腐蝕行為與規(guī)律，本課題組在搭建了溫躍層模擬裝置后設(shè)計(jì)并制作了兩類鏈?zhǔn)疥嚵须姌O，其中A類電極用于電化學(xué)測(cè)試，B類電極用于失重和形貌觀察；陣列電極的單電極由水管接頭、橡膠圈、導(dǎo)線和圓形金屬試片幾部分共同組成，在安裝金屬片前，利用環(huán)氧樹脂對(duì)水管接頭進(jìn)行密封，示意圖如圖2所示。林昌建等[9]用64根直徑為0.3 mm的鐵絲制作陣列電極，每根鐵絲表面刷有一薄層絕緣漆，用環(huán)氧樹脂粘結(jié)，組裝成緊密的8×8陣列電極(相距少于30 μm)。胡金豐等[10]在研究混凝土中鋼筋腐蝕的不均勻性時(shí)，用64根φ 0.7 mm× 2 cm的鐵絲制作成8×8陣列電極，固定在20 cm×20 cm×10 cm的混凝土澆注模中，行距與列距均為1.5 cm； 8根鉑絲構(gòu)成 1 行，其兩邊各有4行鐵絲；制備兩種混凝土試樣，一種為所有鐵絲的工作面處于同一平面，與腐蝕液浸入面的距離為 1 cm；另一種試樣用于模擬研究埋入混凝土中不同深度的鋼筋腐蝕，其第1行鐵絲距離腐蝕液浸入面為 0.5 cm，此后逐行增加0.5 cm，至第8行其距離腐蝕液浸入面為4 cm。

1.2陣列電極技術(shù)的測(cè)試方法

鐘慶東等[11]利用陣列電極技術(shù)研究低碳鋼在NaCl 介質(zhì)中的縫隙腐蝕，得到了縫隙內(nèi)腐蝕電位的不均勻分布，由腐蝕電位的分布變化來說明縫隙內(nèi)各個(gè)區(qū)域局部腐蝕的不均勻性。利用陣列電極技術(shù)的測(cè)試手段僅僅得到電極表面的電位和電流分布，而這些信息只能定性的說明腐蝕行為，無法深入研究腐蝕的規(guī)律與機(jī)理。傳統(tǒng)的測(cè)試方法較豐富，可以彌補(bǔ)陣列電極技術(shù)的測(cè)試方法的單一性的缺陷，同時(shí)將兩者結(jié)合促進(jìn)了陣列電極技術(shù)的研究和發(fā)展。

劉杰等[12]結(jié)合陣列電極技術(shù)和電化學(xué)阻抗譜(EIS)技術(shù)研究了環(huán)氧涂層浸泡在天然海水中的劣化過程，進(jìn)行了腐蝕形貌觀察、EIS測(cè)試和WBE測(cè)試，得到了電極電流密度隨時(shí)間的變化曲線圖和阻抗譜Nyquist圖，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：陣列電極總抗譜響應(yīng)與涂層局部缺陷最為嚴(yán)重處的電極過程特征有良好的對(duì)應(yīng)；陣列電極表面電流密度分布和EIS響應(yīng)特征也有良好的對(duì)應(yīng)，陣列電極技術(shù)和電化學(xué)阻抗譜技術(shù)結(jié)合使用實(shí)現(xiàn)了對(duì)表面任意局部陰陽極區(qū)域腐蝕過程的研究。電化學(xué)阻抗譜 (EIS) 技術(shù)應(yīng)用于高阻抗體系測(cè)試中可以獲得豐富的涂層和基底金屬腐蝕信息，在局部涂層介電性質(zhì)測(cè)量中，利用陣列電極技術(shù)可以獲得電極表面的電位和電流分布，進(jìn)而提供了涂層缺陷處腐蝕過程的準(zhǔn)確信息，兩者結(jié)合彌補(bǔ)了電化學(xué)阻抗譜技術(shù)在解釋有機(jī)涂層失效機(jī)理所存在的不足。

本課題組[7-8]在參考他人的研究時(shí)也進(jìn)行了將陣列電極技術(shù)與傳統(tǒng)的測(cè)試方法相結(jié)合的測(cè)試手段：通過線性極化技術(shù)(LP)測(cè)試獲得陣列電極的腐蝕電位與腐蝕電流；利用電化學(xué)阻抗譜(EIS)與腐蝕形貌觀察法相結(jié)合探討了碳鋼陣列電極的腐蝕機(jī)理差異。將陣列電極技術(shù)與傳統(tǒng)的測(cè)試方法相結(jié)合可以定量的分析腐蝕規(guī)律和機(jī)理。

最近本課題組借鑒孔德艷[13]的陣列電極測(cè)試裝置并對(duì)其進(jìn)行了改進(jìn)，利用NI公司的模塊化儀器搭建了基于LabVIEW 的陣列電極測(cè)試裝置，實(shí)現(xiàn)多通道測(cè)量。該裝置可以測(cè)量陣列電極的電流和電位，測(cè)量完一根電極的電位接著測(cè)量電流，然后測(cè)下一根，逐根測(cè)量，由矩陣開關(guān)控制電極的斷開與耦合過程，測(cè)量過程由軟件編程控制，提高了電極表面電位電流測(cè)試的同步性。

2　陣列電極在局部腐蝕研究上的應(yīng)用

采用WBE技術(shù)代替單一的金屬電極獲得局部腐蝕信息，已成功地應(yīng)用于多種局部腐蝕的研究中。張霞等[14]借助絲束電極技術(shù)研究模擬微生物膜/金屬界面局部腐蝕電位，腐蝕電流分布規(guī)律與膜內(nèi)過氧化氫分布的相關(guān)性，最后結(jié)果表明，基于Labview軟件及模塊化儀器構(gòu)建的絲束電極測(cè)量裝置能快速、準(zhǔn)確獲得局部腐蝕電極電位及電流信息。

金屬材料在使用時(shí)，金屬與金屬之間以及與金屬與非金屬之間一旦形成具有合適寬度的縫隙結(jié)構(gòu)時(shí)就會(huì)發(fā)生縫隙腐蝕[15]，而縫隙腐蝕是一種典型的局部腐蝕。董澤華等[16]利用陣列電極研究了0.51 mol/L NaCl 溶液中16Mn鋼的縫隙腐蝕特征，發(fā)現(xiàn)縫隙內(nèi)的電位和電流分布不均勻，縫內(nèi)電極電位要負(fù)于縫外?？p隙內(nèi)的電極電位較負(fù)，電偶電流則較正，為局部腐蝕的陽極；而縫外電極電位較正，電偶電流較負(fù)，為局部腐蝕的陰極。從縫隙邊緣向縫隙中心，電極電位沿徑向先負(fù)移而后正移，陽極電流則是先增加而后下降。

劉華劍[17]將陣列電極技術(shù)應(yīng)用于有機(jī)涂層下船用鋼電偶腐蝕規(guī)律的研究，得到了涂層失效過程和涂層下鋼的電偶腐蝕情況。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在長周期浸泡試驗(yàn)中，涂層下陣列電極的陰極和陽極存在轉(zhuǎn)移現(xiàn)象。初始破損區(qū)為陽極，涂層完好區(qū)為陰極；陰極區(qū)加速涂層破損后為陽極區(qū)，而陰極區(qū)轉(zhuǎn)移至其他完好區(qū)，此過程的持續(xù)進(jìn)行導(dǎo)致整個(gè)涂層的失效。在實(shí)驗(yàn)過程中，陣列電極技術(shù)賦予了電偶腐蝕研究中偶對(duì)電極材料的選用和設(shè)計(jì)以極大的靈活性。

董澤華等[18]利用絲束電極測(cè)試儀進(jìn)行陣列電極表面電位/電流掃描，由微機(jī)控制循環(huán)測(cè)量各金屬絲的開路電位及耦接電流，逐一測(cè)量WBE中單根金屬絲相對(duì)SCE的開路電位，表面電流掃描通過零電阻電流計(jì)測(cè)量任一單金屬絲與其余99根相互短接的金屬絲所形成的整體之間的耦接電流，得到了Q345B碳鋼局部腐蝕在空間和時(shí)間上的發(fā)生和發(fā)展特征，同時(shí)還依據(jù)局部腐蝕指數(shù)LI[19]提出了局部腐蝕因子LF，其值反映了WBE表面全部陽極電流與全部陰極電流的均方根之比，值越大表明陽極電流越集中，腐蝕局部化程度越高。該值用于定量表征WBE表面腐蝕的非均勻性，促進(jìn)了陣列電極技術(shù)在研究局部腐蝕上由定性判斷向定量化發(fā)展。

3　陣列電極在海洋環(huán)境中的應(yīng)用

根據(jù)金屬在海洋環(huán)境所處的區(qū)域，可以分為海水大氣區(qū)、飛濺區(qū)、潮差區(qū)、全浸區(qū)、海泥區(qū)。在不同的環(huán)境區(qū)域中，金屬的腐蝕行為與規(guī)律不同，其中海水-大氣界面，海水-海泥界面的腐蝕尤其受到關(guān)注，但是在這兩種環(huán)境(海水-大氣界面區(qū)、海水-海泥界面區(qū))下金屬腐蝕的研究還不夠深入，以陣列電極技術(shù)為手段研究海洋環(huán)境金屬腐蝕情況還不夠全面。

3.1海水-大氣界面

金屬在海水-大氣界面的腐蝕是屬于局部腐蝕，這種現(xiàn)象也叫水線腐蝕[20]，水線就是指金屬表面氣液兩相交界線。金屬處在腐蝕介質(zhì)中時(shí)，水線位置由于氣液兩相交界線溶氧不同構(gòu)成氧濃差電池而顯示高腐蝕速率，是一種非全面腐蝕現(xiàn)象。王偉等[21-22]利用陣列電極技術(shù)研究了在海水-大氣環(huán)境下金屬的腐蝕，結(jié)果表明：水線腐蝕發(fā)展階段，形成了以水線附近為陰極，水線下為陽極的氧濃差電池，水線上陰極反應(yīng)速率的不斷增加，推動(dòng)水線下金屬腐蝕由水線下逐漸向水線處擴(kuò)展，加速了整個(gè)金屬反應(yīng)速率；水線腐蝕穩(wěn)定階段，水線上成為電極表面主要的陰極反應(yīng)區(qū)域，腐蝕速率處于穩(wěn)定狀態(tài)。陣列電極技術(shù)提供了整個(gè)水線區(qū)的電流分布及其變化信息，有助于研究金屬在水線區(qū)的腐蝕行為。

陳亞林等[23]利用陣列電極(WBE)技術(shù)并結(jié)合電化學(xué)阻抗譜(EIS)技術(shù)，研究了破損涂層在3.5% NaCl溶液中的電化學(xué)阻抗譜，并根據(jù)電流分布和涂層阻抗變化探究了破損涂層在水線區(qū)的剝離機(jī)制，結(jié)果表明：水線作用致使缺陷處附近涂層的陰極剝離優(yōu)先向水線方向發(fā)展；水線上涂層較水線下剝離較晚，其剝離速率主要受水在涂層中的滲透速率控制。

本課題組[7]將陣列電極技術(shù)與線性極化技術(shù)和電化學(xué)阻抗技術(shù)相結(jié)合探究了碳鋼在海水-大氣界面的腐蝕行為，獲得了水線不同距離處的腐蝕電流、腐蝕電位等定量電化學(xué)信息，結(jié)合電化學(xué)阻抗推測(cè)海水/大氣交換界面區(qū)金屬的腐蝕機(jī)理。結(jié)果表明：在海水浸泡前15天，碳鋼主要發(fā)生局部區(qū)域的非均勻腐蝕；在海水浸泡15天后，發(fā)生的是處于大氣區(qū)域與海水浸沒區(qū)域的碳鋼之間構(gòu)成的宏觀非均勻腐蝕；垂直海水-大氣界面的碳鋼分別在水線區(qū)域和近水線海水區(qū)域存在腐蝕峰。

3.2海水-海泥界面

侯保榮等[24]研究了海水海泥躍變區(qū)鋼鐵電化學(xué)的腐蝕行為。結(jié)果表明：置于海泥和海水中的同種鋼樣之間有電偶效應(yīng)出現(xiàn)，在試驗(yàn)初期水中試樣為陽極，泥中試樣為陰極；試驗(yàn)一段時(shí)間后，極性發(fā)生逆轉(zhuǎn)，水中試樣變?yōu)殛帢O，泥中試樣變?yōu)殛枠O。本課題組[8]利用陣列電極技術(shù)分析獲得了海水/海泥界面附近陰、陽極分布區(qū)域的變化規(guī)律：平行于海水/海泥界面的海泥區(qū)域?yàn)殡娕几g陽極區(qū)、對(duì)應(yīng)的海水區(qū)域?yàn)殡娕几g陰極區(qū)域；海水/海泥界面區(qū)金屬的腐蝕是由電位差、溶解氧濃度、海泥阻抗等多因素控制；腐蝕主要區(qū)域是近海水/海泥界面的海泥區(qū)域及遠(yuǎn)海水/海泥界面界面的海水區(qū)域，海水中較高濃度的氧促進(jìn)了腐蝕產(chǎn)物的致密化，而海泥中缺氧環(huán)境及微生物抑制了腐蝕產(chǎn)物的致密化。

3.3微生物腐蝕

微生物廣泛存在于海水環(huán)境中，微生物會(huì)附著在金屬表面形成微生物膜從而加速微生物誘導(dǎo)腐蝕。王偉[25]提出陣列電極技術(shù)不是一種表面的測(cè)試技術(shù)，且不對(duì)電極施加激勵(lì)信號(hào)，因此在測(cè)試過程中不影響生物膜層的活性，可以準(zhǔn)確地獲得各個(gè)微電極上的電化學(xué)參數(shù)。劉靖等[26]采用陣列電極技術(shù)研究硫酸鹽還原菌(SRB)生物膜的電化學(xué)不均勻性，通過觀察細(xì)菌生長過程中電極電位隨時(shí)間的變化規(guī)律來反映生物膜的不均勻性。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，電極表面電位分布不均勻性導(dǎo)致生物膜生長的不均勻性，而硫酸鹽還原菌生長繁殖進(jìn)一步促進(jìn)了生物膜的不均勻性，同時(shí)SRB的新陳代謝產(chǎn)物加速了局部腐蝕的發(fā)展。在空白的培養(yǎng)基中，陣列電極開路時(shí)，各個(gè)電極表面腐蝕狀況相同，表面腐蝕產(chǎn)物均勻；浸泡在接種了SRB的培養(yǎng)基中，將陣列電極各個(gè)電極的終端斷開，隨著介質(zhì)中SRB的生長繁殖，細(xì)菌密度增加，電極表面形成的生物膜均勻，腐蝕情況均勻；將陣列電極各個(gè)電極終端短接后，促進(jìn)了電極表面生物膜由均勻變成不均勻，發(fā)生了局部腐蝕。Dong等[27]研究對(duì)SRB 影響金屬腐蝕做出了解釋，認(rèn)為SRB生物膜中含有一定導(dǎo)電性的FeS沉積物，致使碳鋼表面電位趨于平均。

4　結(jié)　語

陣列電極技術(shù)對(duì)金屬材料在海洋環(huán)境下的腐蝕行為與機(jī)理研究有更獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，尤其是各個(gè)界面之間的腐蝕規(guī)律，可以獲得電極陣列范圍內(nèi)各個(gè)區(qū)域的電化學(xué)特征的差別。同時(shí)結(jié)合傳統(tǒng)的電化學(xué)方法還能捕獲更加全面的腐蝕行為與機(jī)理。隨著計(jì)算機(jī)技術(shù)的發(fā)展，將陣列電極技術(shù)與虛擬儀器技術(shù)結(jié)合實(shí)現(xiàn)對(duì)金屬腐蝕的實(shí)時(shí)測(cè)試是今后發(fā)展的趨勢(shì)。

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Research Progress on Wire Beam Electrode in Electrochemical Corrosion Studies with Seawater Environments

LIUQuan-bing,DENGPei-chang,HUJie-zhen,WANGGui,HUHuan-huan

(Guangdong Ocean University, Guangdong Zhanjiang 524088, China)

Wire Beam Electrode is a kind of combination electrode which has an orderly arrangement and across the insulation among the multiple microelectrode divided with large mental electrode. The corrosion current and potential were tested in single electrode tiny areas, the heterogeneity among the process of localized corrosion on the surface of the electrode was studied with the current distribution and the potential distribution. The fabrication, determination method and application in the seawater with localized corrosion of the wire beam electrode of our research group were introduced. The wire beam electrode technique and the advantage in the study of localized corrosion were discussed, combined with the work of other researchers. This technique was mainly discussed in the application of mental corrosion of the different seawater environments and its future trend in research was put forward.

wire beam electrode; mental corrosion; localized corrosion; seawater environment

劉泉兵，男，(1994-)，碩士研究生，研究方向?yàn)楹Ｑ蟾g與防護(hù)。

王貴，教授，博士，研究方向?yàn)楹Ｑ蟾g與防護(hù)。

TP273

A

1001-9677(2016)018-0019-04