陳曼，趙嵩，曾愛武，于海路

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界面?zhèn)髻|(zhì)中Rayleigh對(duì)流的定量分析

陳曼，趙嵩，曾愛武，于海路

（天津大學(xué)化工學(xué)院，化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津300072）

通過紋影光路觀察了特定氣液傳質(zhì)裝置中乙醇吸收CO2過程所引發(fā)的Rayleigh對(duì)流在垂直界面方向上的發(fā)展過程。隨著溶質(zhì)吸收的進(jìn)行，液層的流體穩(wěn)定性變?nèi)?，擾動(dòng)加劇氣液界面失穩(wěn)并發(fā)生湍動(dòng)，進(jìn)而發(fā)展為羽狀流并逐步向液相主體發(fā)展，在此過程中伴隨著對(duì)流胞的融合與增長(zhǎng)。液層的濃度分布可通過對(duì)相應(yīng)液層紋影圖像進(jìn)行定量分析獲得。液層濃度分布和瞬時(shí)傳質(zhì)系數(shù)變化表征了Rayleigh對(duì)流的引發(fā)與發(fā)展及其對(duì)傳質(zhì)過程的強(qiáng)化效果，界面濃度分布及臨界Rayleigh數(shù)解釋了非均勻傳質(zhì)對(duì)湍動(dòng)的引發(fā)機(jī)理。羽狀流將高濃度液體快速帶入主體，加速了近界面液層與主體液層的混合，增強(qiáng)了氣液傳質(zhì)。

Rayleigh對(duì)流；紋影；吸收；界面；傳質(zhì)；定量分析

引 言

Rayleigh對(duì)流是相際傳熱與傳質(zhì)過程中因相界面處流體密度變化所產(chǎn)生的界面湍動(dòng)現(xiàn)象[1-2]。由于溫度或濃度差異導(dǎo)致的近界面處流體密度差異將引發(fā)流體的不穩(wěn)定性，密度梯度產(chǎn)生的推動(dòng)力將驅(qū)動(dòng)界面處高密度流體向下運(yùn)動(dòng)到主體，增強(qiáng)了相際傳遞過程。

紋影法[3]、投影法[4]以及干涉法[5]作為非介入式方法被廣泛應(yīng)用于Rayleigh對(duì)流的實(shí)驗(yàn)研究中。在現(xiàn)象觀察實(shí)驗(yàn)中，研究人員主要對(duì)垂直于界面方向的對(duì)流發(fā)展進(jìn)行了研究。Okhotsimskii等[6]運(yùn)用紋影技術(shù)在多種有機(jī)溶劑吸收CO2的過程中觀測(cè)到向液相主體發(fā)展的羽狀對(duì)流。Arendt等[7]在對(duì)水吸收CO2過程的紋影觀測(cè)中觀察到類似現(xiàn)象，并計(jì)算了相應(yīng)過程的傳質(zhì)速率，結(jié)果表明自然對(duì)流的產(chǎn)生增強(qiáng)了氣液傳質(zhì)。利用放大投影法，沙勇等[4]在垂直于界面方向上觀察到了丙酮-水溶液解吸傳質(zhì)過程中的羽狀對(duì)流結(jié)構(gòu)；此外，王勇等[8]與Sun等[9]在平行于界面方向上觀察了有機(jī)溶劑在水平層流運(yùn)動(dòng)過程中吸收CO2的傳質(zhì)過程，得到了滾筒狀和多邊形的Rayleigh對(duì)流結(jié)構(gòu)。以上研究主要是對(duì)自然對(duì)流現(xiàn)象的定性研究。

為獲得自然對(duì)流的更多信息，數(shù)值模擬（FEM[10]、FVM[11-12]、LBM[13-15]）獲取界面對(duì)流相應(yīng)的濃度場(chǎng)與速度場(chǎng)已有廣泛應(yīng)用。在實(shí)驗(yàn)方面，Guo等[5]運(yùn)用激光干涉技術(shù)獲取了氣液傳質(zhì)過程中的近界面濃度分布；Liu等[16]與于海路等[17]利用定量紋影分析了氣液傳質(zhì)中Marangoni對(duì)流，獲取了界面濃度與表面張力分布。

本實(shí)驗(yàn)以乙醇吸收CO2的過程作為研究對(duì)象，單獨(dú)研究Rayleigh對(duì)流。在獲得界面對(duì)流紋影圖像的同時(shí)對(duì)其進(jìn)行定量分析，得到相應(yīng)圖片的液層濃度分布，并以此分析了Rayleigh對(duì)流的引發(fā)與發(fā)展過程，更為深入地研究其對(duì)于傳質(zhì)的增強(qiáng)機(jī)理。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 實(shí)驗(yàn)試劑

實(shí)驗(yàn)用的分析純（純度≥99.7%）乙醇由天津康科德有限公司提供；N2與CO2（純度≥99.99%）由天津市北方氣體公司提供。

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置與操作

本文所用紋影系統(tǒng)（圖1）及實(shí)驗(yàn)裝置（圖2）與于海路等[17]所用相同，實(shí)驗(yàn)流程略有變化。調(diào)節(jié)紋影光路使平行光路垂直通過傳質(zhì)裝置中的豎直液層，得到界面對(duì)流的主視圖。為獲取較清晰的圖片，CCD的幀數(shù)調(diào)整至1幀/s，圖片像素為1236×1628，其中的像素格間距所對(duì)應(yīng)的實(shí)際尺寸為0.0384 mm。

1—light source; 2—spike filter; 3—lens; 4—slit; 5—flat mirror; 6—concave mirror; 7—blade; 8—CCD camera; 9—carbon dioxide tank; 10—rotameter; 11—presaturator; 12—PID temperature controller; 13—gas-liquid mass transfer apparatus

實(shí)驗(yàn)前，將純乙醇進(jìn)行超聲除氣的預(yù)處理，用注射泵將其注入到裝置內(nèi)部，液層深度約為60 mm，厚度為2 mm。為避免傳質(zhì)過程中液相乙醇的揮發(fā)，實(shí)驗(yàn)所用的高純CO2在通過裝有乙醇的鼓泡裝置飽和后，由裝置上端的進(jìn)氣口進(jìn)入。在此選取氣體流量為100 ml·min-1，以減少吹掃氣對(duì)氣液界面造成的擾動(dòng)。氣液傳質(zhì)實(shí)驗(yàn)在常溫25℃、常壓101.3 kPa下進(jìn)行，并利用PID溫度控制儀保證吹掃氣與液層溫度相同，以消除因溫度變化引發(fā)的自然對(duì)流。

2 紋影定量分析原理

本實(shí)驗(yàn)中，由于傳質(zhì)裝置的空間限制，腔室內(nèi)的液層寬度均一，平行光線通過時(shí)，液層中折射率梯度的存在是光線發(fā)生偏折的唯一因素。液相的折射率隨CO2的濃度升高而降低[17]，向下偏折的光線被刀口遮擋使得相應(yīng)的區(qū)域變暗，紋影圖片中的亮暗分布直接反映了液層各處的折射率梯度分布。

當(dāng)平行光線垂直通過較窄液層時(shí)，因折射率存在導(dǎo)致的偏折角度[3]為

式中，(，)為近似二維液層的空間坐標(biāo)；n為此處液層的折射率；為液層厚度。

光線穿過液層進(jìn)入空氣后，因介質(zhì)的改變將再次發(fā)生偏折，相應(yīng)的偏折角度可表示為

式中，ε'為光線穿過液層到達(dá)空氣中的偏折角度；a為外部環(huán)境中的折射率，近似為1。在面光源紋影系統(tǒng)中，傳質(zhì)紋影圖像各點(diǎn)灰度（f）與相應(yīng)背景灰度（k）存在如下關(guān)系

(3)

式中，Δ為傳質(zhì)紋影圖像與背景的灰度差值；k為背景圖像對(duì)應(yīng)的未被刀口遮擋的光源像寬度；2為第二面凹面鏡焦距。聯(lián)立式(1)～式(3)，可得到灰度變化與液層折射率梯度間的關(guān)系

通過傳質(zhì)紋影圖像的灰度變化分析可得到各點(diǎn)處的折射率梯度，進(jìn)而對(duì)式(4)進(jìn)行積分運(yùn)算，可獲得對(duì)應(yīng)的折射率分布[3,18]

(5)

式中，積分起點(diǎn)的折射率0已知，相應(yīng)區(qū)域未受傳質(zhì)影響，位于分析區(qū)域下方。通過折射率與濃度的關(guān)系曲線的轉(zhuǎn)換，可將求取的折射率分布轉(zhuǎn)換為該液層的濃度分布，25℃時(shí)乙醇-CO2體系的折射率變化關(guān)系[17]為

=1.552×10-5c2-2.006×10-4c+1.3595 (6)

式中，為乙醇中的CO2濃度。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

表1所示為實(shí)驗(yàn)體系物性[6,19]，其中，Δsat和Δsat分別為飽和CO2的乙醇溶液與純乙醇的密度差與界面張力差；sat為飽和CO2的乙醇溶液濃度。在乙醇吸收CO2的過程中，隨著CO2濃度的增加，近界面處的液體密度增加表面張力減小，故該傳質(zhì)過程為Rayleigh不穩(wěn)定，Marangoni穩(wěn)定[2,6]，便于單一地考察Rayleigh對(duì)流。

表1 乙醇-CO2體系（298.2 K、101325 Pa）物性參數(shù)

圖3為吸收尚未開始時(shí)的液層紋影圖像，此時(shí)液層圖像亮暗一致，無(wú)對(duì)流產(chǎn)生。其中的矩形區(qū)域?yàn)檫x取的定量分析區(qū)域，氣液界面處的黑色條紋是液相與光學(xué)玻璃間的接觸角所致。

3.1 乙醇吸收CO2過程中Rayleigh對(duì)流定性觀察

通過不同時(shí)刻下的紋影圖片對(duì)比可知，該吸收過程可分為湍動(dòng)發(fā)生前后兩個(gè)階段。

初始階段，選取局部區(qū)域（圖4）進(jìn)行分析討論。湍動(dòng)未發(fā)生前（0～9 s），暗條紋自氣液接觸開始出現(xiàn)在前面提及的黑色條紋下方，并逐漸向主體擴(kuò)散。當(dāng)?shù)竭_(dá)一定深度（CO2的滲透距離），原本分布較為均勻的條紋出現(xiàn)變化（10 s），其厚度變得不再一致，局部出現(xiàn)向下突出的趨勢(shì)，其相鄰區(qū)域相對(duì)變窄。突出的區(qū)域?qū)⒁杂馉盍鞯男问较蛑黧w發(fā)展，至此，湍動(dòng)開始。

湍動(dòng)發(fā)生后，選取全部定量分析區(qū)域（圖5）進(jìn)行分析討論。臨近界面的區(qū)域內(nèi)顏色相比于湍動(dòng)發(fā)生前略微變亮，可以觀察到沿氣液界面分布著許多黑色點(diǎn)狀區(qū)域，這些黑點(diǎn)在吸收過程中不斷產(chǎn)生，并隨著界面處液體的橫向運(yùn)動(dòng)匯聚到羽狀流中。此外，通過觀察系列紋影圖片可以看到，向下發(fā)展的羽狀流會(huì)不斷產(chǎn)生，并且會(huì)出現(xiàn)流股間的合并與發(fā)展，其相應(yīng)的特征尺寸及深度不斷增加。由于高密度液體向下的流動(dòng)，會(huì)擠壓其周圍的液體，使得主體液體向上運(yùn)動(dòng)，并因此導(dǎo)致羽狀流的彎曲變形，最終液相主體的紋影圖像中對(duì)流胞不斷合并交錯(cuò)。紋影圖像直觀反映出Rayleigh對(duì)流加強(qiáng)了不同濃度液體的混合，加速了傳質(zhì)過程。

3.2 乙醇吸收CO2過程的液層濃度分布

對(duì)紋影圖片進(jìn)行定量分析，可獲得相應(yīng)時(shí)刻下的液層濃度分布，結(jié)果如圖6所示。上界為氣液界面，橫坐標(biāo)為圖3分析區(qū)域的液層寬度，縱坐標(biāo)為液層深度，不同圖片中的各顏色代表不同的溶質(zhì)濃度。初始階段是以分子擴(kuò)散為主導(dǎo)的傳質(zhì)過程，CO2以較為均勻的分布逐步向液層擴(kuò)散，此時(shí)液層溶質(zhì)濃度較低，且無(wú)對(duì)流出現(xiàn)。傳質(zhì)開始到10 s的過程中，界面局部吸收速率不均而產(chǎn)生的隨機(jī)濃度擾動(dòng)，吹掃氣進(jìn)出系統(tǒng)而產(chǎn)生的隨機(jī)外力擾動(dòng)，以及裝置邊壁處對(duì)流體流動(dòng)的固有限制使得液層失穩(wěn)，產(chǎn)生的局部高濃度區(qū)域?qū)⒃谥亓Φ尿?qū)動(dòng)下產(chǎn)生向下運(yùn)動(dòng)趨勢(shì)。此后界面湍動(dòng)開始，高濃度液體以羽狀流的形式向下發(fā)展。由圖6(f)可知，羽狀流濃度分布由上到下逐漸減小，中間區(qū)域的液相濃度要比其邊緣區(qū)域更大，且伴隨著羽狀流向下發(fā)展的過程中，主體液層的濃度逐漸增加。

3.3 界面液層濃度分析

在以往的研究中，界面濃度往往默認(rèn)為氣液平衡濃度，尚未有實(shí)驗(yàn)精確測(cè)量近界面濃度的真實(shí)變化過程。Baumann等[20]和Ma等[21]分別通過實(shí)驗(yàn)和理論說明了氣液界面?zhèn)髻|(zhì)阻力的存在，即在氣液傳質(zhì)過程中，其界面并不能瞬間到達(dá)其平衡狀態(tài)，真實(shí)的界面濃度要小于平衡濃度。

如圖7所示，傳質(zhì)初期，界面濃度隨氣液接觸時(shí)間增加而增加，且其橫向的濃度分布較為一致。隨著滲透過程的進(jìn)行，傳質(zhì)體系的流體力學(xué)穩(wěn)定性遭到破壞，界面處的擾動(dòng)導(dǎo)致了非均勻傳質(zhì)的出現(xiàn)，使得界面濃度分布不再均一，高濃度區(qū)域因較大的密度差異將引發(fā)對(duì)流，向下發(fā)展的羽狀對(duì)流胞將牽引近界層兩側(cè)液體，使得該區(qū)域傳質(zhì)得到加強(qiáng)。

實(shí)驗(yàn)體系中，乙醇溶液的表面張力隨CO2濃度升高而降低。由界面濃度橫向分布可知，湍動(dòng)區(qū)域的濃度較高，表面張力較低不利于兩側(cè)液體向羽狀流匯聚，但兩股羽狀流間的區(qū)域因略低的濃度而具有較高的表面張力，所形成的表面張力差異將促進(jìn)羽狀對(duì)流胞的融合。

3.4 主體液層濃度分析

圖8顯示的是不同時(shí)刻下主體液層各深度平均濃度的變化。在此以avg/I的變化曲線進(jìn)行表征。在湍動(dòng)發(fā)生前，截面平均濃度隨液層深度迅速下降，其相應(yīng)液層深度僅為界面下1～2 mm。這說明在此液層中存有較大的傳質(zhì)阻力。湍動(dòng)后，隨著Rayleigh對(duì)流的發(fā)展，相應(yīng)的濃度下降區(qū)域變大，曲線的下降趨勢(shì)變緩，說明相應(yīng)的傳質(zhì)阻力變小。此外，如圖8所示，在湍動(dòng)后的近界面處出現(xiàn)了拐點(diǎn)，對(duì)應(yīng)圖9(b)定量分析結(jié)果，在臨近界面的液層中濃度分布不再是單一下降趨勢(shì)。在前面的紋影圖片（圖5）中可知近界面處出現(xiàn)略亮的區(qū)域，即正折射率梯度，如圖9(a)所示，出現(xiàn)負(fù)的濃度梯度。形成這種現(xiàn)象的原因是部分被羽狀流擠壓向上運(yùn)動(dòng)的主體低濃度液體到達(dá)了此處，部分區(qū)域形成了負(fù)的濃度梯度。不同濃度液體在此混合，這也是Rayleigh對(duì)流能加強(qiáng)氣液傳質(zhì)的一個(gè)主要原因。

3.5 臨界Rayleigh數(shù)的計(jì)算

通常以特征數(shù)來表征Rayleigh對(duì)流強(qiáng)度，其在傳質(zhì)Rayleigh對(duì)流中的表達(dá)式為

理論臨界和理論臨界引發(fā)時(shí)間c反映不同物系的特性。Sparrow等[22]通過對(duì)自然對(duì)流過程研究，得到不同溫度邊界下的理論臨界。Tan等[23]類比傳熱，基于滲透理論推導(dǎo)出傳質(zhì)中的最大表達(dá)式，如式(8)所示，對(duì)應(yīng)滲透深度為最大滲透深度。Fu等[14]使用LBM法模擬Rayleigh對(duì)流的引發(fā)和發(fā)展，當(dāng)系統(tǒng)的濃度梯度即密度梯度達(dá)到某一臨界點(diǎn)，并伴有適當(dāng)擾動(dòng)時(shí)，才會(huì)有對(duì)流產(chǎn)生。而此濃度梯度的臨界點(diǎn)可以用臨界表示，并基于前人研究成果，提出不同c下的臨界對(duì)流引發(fā)時(shí)間計(jì)算公式，即式(9)。

(8)

本文將紋影圖片與背景圖片進(jìn)行比較，通過液層相應(yīng)灰度變化確定臨界時(shí)刻最大滲透深度約為1.35 mm，并以此作為特征尺寸，界面與主體的密度差值通過?=?satI/sat來計(jì)算。

觀察界面各處，可以發(fā)現(xiàn)在羽狀流產(chǎn)生的區(qū)域存在著如圖10所示的濃度分布變形，傳質(zhì)較快的區(qū)域有較大的，并在高于臨界數(shù)值后發(fā)生湍動(dòng)。本文所計(jì)算得到平均臨界為843（小于理論數(shù)值約18%），這與實(shí)際的界面濃度I小于理論平衡濃度sat有關(guān)，如圖7所示，雖有I增大的趨勢(shì)，但直至對(duì)流發(fā)生（10 s）時(shí)，界面濃度始終低于飽和濃度。實(shí)驗(yàn)中獲得臨界對(duì)流時(shí)間為10 s，遠(yuǎn)小于理論值51.8 s，是因?yàn)閷?shí)驗(yàn)值包含了吸收過程中擾動(dòng)導(dǎo)致界面濃度分布不均勻的影響，而式(9)計(jì)算得到的臨界沒有考慮此影響，所以實(shí)驗(yàn)值與理論值相差較遠(yuǎn)。

3.6 Rayleigh對(duì)流對(duì)傳質(zhì)的影響

對(duì)液層各處溶質(zhì)含量的積分可獲得整體液層的溶質(zhì)總量

式中，為乙醇吸收CO2的質(zhì)量；cell為每個(gè)像素點(diǎn)所占用的液體體積。如前文所述，由于界面?zhèn)髻|(zhì)阻力的存在，界面濃度低于氣液平衡濃度，真實(shí)的液相傳質(zhì)推動(dòng)力[21]為界面液相側(cè)的濃度I與主體濃度avg間的差值：I?avg，并非sat?avg，則瞬時(shí)傳質(zhì)通量及液相傳質(zhì)系數(shù)的計(jì)算公式如下

(11)

在Rayleigh對(duì)流發(fā)生前，如圖6(a)、(b)所示，界面附近濃度垂直方向遞減，水平方向均一。如圖11所示，液相傳質(zhì)系數(shù)隨著溶質(zhì)滲透而逐漸減小，趨勢(shì)符合菲克第二定律，在此階段主要是分子擴(kuò)散。10 s后湍動(dòng)發(fā)生，傳質(zhì)系數(shù)迅速增大。與此同時(shí)，如圖7所示，隨著界面濃度的增大，傳質(zhì)通量變大，使得吸收總量快速增加。如圖6(e)、(f)所示，伴隨著羽狀對(duì)流在界面不同位點(diǎn)相繼產(chǎn)生，并不斷在主體中發(fā)展耗散，圖11中液相瞬時(shí)傳質(zhì)系數(shù)產(chǎn)生無(wú)規(guī)則的起伏變化。在此階段以對(duì)流傳質(zhì)為主導(dǎo)，輔以分子擴(kuò)散過程?？傮w來講，湍動(dòng)后傳質(zhì)速率大大增加，Rayleigh對(duì)流較為明顯地加強(qiáng)了傳質(zhì)過程。

圖11 吸收過程中液相瞬時(shí)傳質(zhì)系數(shù)的變化

Fig.11 Variation of instantaneous liquid-phase mass transfer coefficient in absorption process

4 結(jié) 論

在獲取清晰紋影圖像的同時(shí)利用定量分析獲得濃度場(chǎng)，進(jìn)而獲得瞬時(shí)傳質(zhì)系數(shù)隨時(shí)間變化，更為深入地探討了Rayleigh對(duì)流的形成與發(fā)展過程。湍動(dòng)發(fā)生前，乙醇對(duì)CO2的吸收過程以分子擴(kuò)散為主，界面附近濃度垂直分布，水平方向均一，瞬時(shí)傳質(zhì)系數(shù)逐漸降低；湍動(dòng)發(fā)生后，失穩(wěn)界面出現(xiàn)向下運(yùn)動(dòng)的羽狀流股，瞬時(shí)傳質(zhì)系數(shù)猛增，伴隨流股的融合與耗散以及界面處新流股的出現(xiàn)，瞬時(shí)傳質(zhì)系數(shù)出現(xiàn)起伏變化。在界面?zhèn)髻|(zhì)阻力的影響下，氣液界面在傳質(zhì)開始后并未瞬間到達(dá)平衡，而是界面濃度隨時(shí)間增大，且擾動(dòng)使得濃度分布不再均一，進(jìn)而導(dǎo)致對(duì)流引發(fā)，故理論臨界對(duì)流引發(fā)時(shí)間和由此計(jì)算的臨界與理論值存在差異。在吸收液層的紋影圖像中觀測(cè)到近界層處的較亮區(qū)域，對(duì)此進(jìn)行定量分析，發(fā)現(xiàn)部分被羽狀流擠壓向上運(yùn)動(dòng)的低濃度主體液體與近界層高濃度流體在此混合形成負(fù)的濃度梯度（拐點(diǎn)），更新了近界層流體，從而加強(qiáng)氣液傳質(zhì)。

符 號(hào) 說 明

AI——?dú)庖航缑鎮(zhèn)髻|(zhì)面積，m2 c, c0——分別為乙醇-CO2溶液、純乙醇中的溶質(zhì)濃度，kg·m-3 cavg, cI——分別為乙醇液層截面平均濃度和乙醇液相界面濃度，kg·m-3 csat——飽和CO2的乙醇溶液濃度，kg·m?3 D——溶質(zhì)在液相中的擴(kuò)散系數(shù)，m2·s?1 f2——第二面凹面鏡焦距，m g——重力加速度，m·s?2 If, Ik——分別為傳質(zhì)紋影圖像各點(diǎn)灰度和相應(yīng)背景灰度 ?I——傳質(zhì)紋影圖像與背景的灰度差值 kins,t——瞬時(shí)傳質(zhì)系數(shù)，m·s?1 l——特征尺寸，m m——乙醇吸收CO2的質(zhì)量，kg Nins,t——瞬時(shí)傳質(zhì)通量，kg·m?2·s?1 n——乙醇-CO2溶液的折射率 na——周圍環(huán)境的折射率 T——體系溫度，K t——時(shí)間，s Vcell——像素點(diǎn)所占用的液體體積，m3 β——密度隨濃度改變的變化率，m3·kg?1 ε'y——光線穿過液層到達(dá)空氣中的偏折角度 μ——液相動(dòng)力黏度，Pa·s ρ0——純乙醇溶液密度，kg·m?3 Δρsat——飽和CO2的乙醇溶液與純乙醇的密度差，kg·m?3 σ, σ0——分別為乙醇-CO2溶液、純乙醇的界面張力，N·m?1 Δσsat——飽和CO2的乙醇溶液與純乙醇的界面張力差，N·m?1

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Quantitative analysis of Rayleigh convection in interfacial mass transfer process

CHEN Man, ZHAO Song, ZENG Aiwu, YU Hailu

(State Key Laboratory of Chemical Engineering, School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China)

Schlieren system was built to visualize the phenomenon of Rayleigh convection perpendicular to the gas-liquid interface during the absorption of carbon dioxide into pure ethanol in the special mass transfer device. As the absorption progressed, the stability of liquid layer weakened and disturbances aggravated the instability, which led to turbulence in the interfacial vicinity and went on to develop plume convection down to the bulk liquid with the growth and integration of convective cells. Quantitative method was applied to obtain the concentration contours of the liquid phase. Concentration distribution and variation of instantaneous mass transfer coefficient represented the onset and development of Rayleigh convection and its reinforcement effect on the mass transfer process. Interfacial concentration distribution and critical Rayleigh number explained the mechanism in which the nonuniform mass transfer contributed to the trigger of turbulence. The experimental results showed that the downward high concentration flows promoted the exchange of the liquid between interfacial vicinity and liquid bulk, showing that Rayleigh convection can enhance the mass transfer process.

Rayleigh convection; schlieren; absorption; interface; mass transfer; quantitative analysis

2016-05-18.

ZENG Aiwu, awzeng@tju.edu.cn

10.11949/j.issn.0438-1157.20160684

TQ 028

A

0438—1157（2016）11—4566—08

陳曼（1992—），女，碩士研究生。

國(guó)家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目（2007BAB24B05）。

2016-05-18收到初稿，2016-08-03收到修改稿。

聯(lián)系人：曾愛武。

supported by the National Key Technology Research and Development Program of the Ministry of Science and Technology of China (2007BAB24B05).