魯旭，趙秦峰，蘭玲

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催化裂化輕循環(huán)油（LCO）加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術(shù)研究進展

魯旭，趙秦峰，蘭玲

（中國石油石油化工研究院，北京100195）

近年來隨著消費柴汽比的不斷下降和環(huán)保法規(guī)的日益嚴(yán)格，如何將低附加值的催化裂化輕循環(huán)油（LCO）加工成高附加值的產(chǎn)品成為煉廠面臨的重大挑戰(zhàn)。LCO具有高密度、高芳烴含量、低十六烷值的特點，難以通過常規(guī)加氫技術(shù)生產(chǎn)清潔柴油。本文闡述了LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術(shù)反應(yīng)機理和技術(shù)特點，系統(tǒng)介紹了國內(nèi)外知名石油公司相關(guān)技術(shù)的研究進展，UOP公司開發(fā)的LCO Unicracking技術(shù)、Mobil–Akzo-Kellogg聯(lián)合開發(fā)的MAK-LCO技術(shù)，以及國內(nèi)中國石化撫順石油化工研究院開發(fā)的FD2G技術(shù)、中國石化石油化工科學(xué)研究院開發(fā)的RLG和LTAG技術(shù)。該類技術(shù)通過催化劑和工藝技術(shù)的優(yōu)化組合可將重質(zhì)多環(huán)芳烴定向轉(zhuǎn)化為單環(huán)芳烴的高辛烷值汽油調(diào)和組分。研究結(jié)果表明，LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術(shù)加工方案靈活，可按市場需求生產(chǎn) 35%～65%的高辛烷值汽油，在降低柴汽比的同時提高了LCO產(chǎn)品附加值，具有廣闊的市場應(yīng)用前景。

柴汽比；催化裂化輕循環(huán)油；加氫處理；高辛烷值汽油

目前，我國汽油消費呈現(xiàn)較快速度增長，每年增幅超過8%，消費柴汽比自2005年達到2.27∶1的高峰后不斷下滑，2014年下降到1.64∶1。未來五年，中國消費柴汽比將下降到約1.1∶1，消費柴汽比的下降將給中國煉油裝置結(jié)構(gòu)調(diào)整帶來巨大挑戰(zhàn)[1]。

催化裂化輕循環(huán)油（以下簡稱LCO），在國外主要用于調(diào)和燃料油和加熱油等。在我國，LCO主要還是通過加氫精制或加氫改質(zhì)生產(chǎn)清潔柴油產(chǎn)品。近年來，隨著我國霧霾天氣頻出，環(huán)保法規(guī)日益嚴(yán)格，國家車用燃料油質(zhì)量升級步伐不斷加快，2017年1月1日，我國將全面實施國Ⅴ柴油質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，新標(biāo)準(zhǔn)要求車用柴油中多環(huán)芳烴含量不大于11%，LCO作為車用柴油調(diào)和組分使用受到一定限制；同時隨著市場消費柴汽比明顯下降，LCO的出路備受關(guān)注。從組成來看，LCO具有高密度（密度在0.87～0.97g/cm3之間）、高芳烴含量（60%～90%）、低十六烷值（十六烷值20～35）和低氫含量（9.0%～11.0%）的特點，不適合通過常規(guī)加氫技術(shù)手段生產(chǎn)高質(zhì)量柴油。我國柴油構(gòu)成中LCO約占30%，依托加氫技術(shù)將低附加值的LCO部分轉(zhuǎn)化為高附加值的高辛烷值汽油調(diào)合組分，可以有效降低煉廠柴汽比，應(yīng)對市場需求的變化，同時提高企業(yè)效益。

本文從多環(huán)芳烴的加氫裂化反應(yīng)機理出發(fā)，闡述了重芳烴輕質(zhì)化的技術(shù)難點。根據(jù)環(huán)烷基苯裂化成烷基苯路線的不同，將該類技術(shù)分成純加氫和加氫+催化裂化兩類不同技術(shù)路線，在此基礎(chǔ)上歸納總結(jié)了國內(nèi)外幾種典型的LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術(shù)。

1 LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術(shù)路線及原料性質(zhì)

1.1 LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術(shù)路線

芳香烴的抗爆性在各類烴中是最好的，許多芳香烴的辛烷值都超過100，帶有側(cè)鏈的芳香烴抗爆性稍差，其辛烷值隨側(cè)鏈的增加而降低[2]。LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術(shù)，利用LCO中富含芳烴的特點，先通過一段加氫預(yù)處理，將LCO中兩環(huán)及以上芳烴部分加氫飽和轉(zhuǎn)化為環(huán)烷基苯，加氫預(yù)處理過程由于沒有發(fā)生C—C鍵斷裂反應(yīng)，加氫產(chǎn)物依然屬于柴油餾分；其次通過二段開環(huán)、裂化、異構(gòu)化等反應(yīng)，將屬柴油餾分的大分子環(huán)烷基苯裂化成小分子烷基苯富集到汽油餾分中，生產(chǎn)高辛烷值的汽油組分。如圖1所示，多環(huán)芳烴部分加氫飽和相對速率常數(shù)1、多環(huán)環(huán)烷烴開環(huán)反應(yīng)相對速率常數(shù)（3，4），都在1.0以上；單環(huán)環(huán)烷烴開環(huán)生成烷烴的相對速率常數(shù)5僅為0.2；單個苯環(huán)加氫飽和反應(yīng)最慢，相對速率常數(shù)（2，6）僅為0.1。圖1中LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術(shù)的理想反應(yīng)途徑，就是利用不同反應(yīng)間相對速率常數(shù)的差異，達到最大量多產(chǎn)高辛烷值汽油組分的目的。

根據(jù)加氫預(yù)處理產(chǎn)物環(huán)烷基苯開環(huán)、裂化成小分子烷基苯途徑的不同，LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術(shù)路線主要分為兩種，一種以UOP公司LCO Unicracking技術(shù)為代表的加氫預(yù)處理與加氫裂化組合工藝路線，可直接生產(chǎn)高辛烷值汽油調(diào)和組分；另一種以中國石化石油化工科學(xué)研究院（RIPP）的LTAG技術(shù)為代表的加氫預(yù)處理與催化裂化組合工藝路線，所產(chǎn)催化汽油需經(jīng)進一步處理才能得到清潔車用汽油。

1.2 LCO原料性質(zhì)及技術(shù)原理

表1為中國石化下轄4家煉廠典型LCO的烴類組成[3]，由表1可知LCO烴類組成主要包括芳烴、鏈烷烴、環(huán)烷烴，由于不同煉廠之間催化裂化原料油和工藝技術(shù)的不同，LCO的烴類組成有較大差異，芳烴作為主要烴類組成，質(zhì)量分?jǐn)?shù)在72.3%～89.9%之間；其中單環(huán)芳烴約占芳烴總量的30%左右；兩環(huán)及以上多環(huán)芳烴約占芳烴總量的70%左右。LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術(shù)是以高芳烴含量的LCO為研究對象，溫度與壓力對反應(yīng)的影響至關(guān)重要。芳烴加氫飽和屬于體積減小的可逆反應(yīng)，其反應(yīng)熱在63～71kJ/mol H2之間[4]。

表1 4種典型LCO的烴類組成

反應(yīng)壓力對于加氫轉(zhuǎn)化過程影響較大，提高反應(yīng)壓力有利于芳烴加氫飽和[5]。由于該技術(shù)的目標(biāo)產(chǎn)品是輕質(zhì)芳烴，反應(yīng)壓力過高容易導(dǎo)致單環(huán)芳烴加氫飽降低汽油辛烷值，但壓力過低會加快催化劑積炭趨勢，影響催化劑的使用壽命。

芳烴加氫飽和作為放熱反應(yīng)，芳烴轉(zhuǎn)化率會隨著溫度的不斷提高出現(xiàn)一個最高點，對應(yīng)的溫度就是最有利加氫溫度。低于這溫度芳烴加氫為動力學(xué)控制區(qū)，高于這溫度芳烴加氫為熱力學(xué)控制區(qū)，若進一步提高反應(yīng)溫度，芳烴飽和率反而會下降。

通過控制反應(yīng)深度，盡可能多的將輕質(zhì)單環(huán)芳烴保留在汽油餾分中，避免單環(huán)芳烴被進一步加氫飽和為環(huán)烷烴，從而實現(xiàn)重質(zhì)芳烴向輕質(zhì)芳烴的轉(zhuǎn)化，提高高辛烷值汽油組分收率。LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術(shù)難點主要在于：①深度加氫脫硫、氮同時如何更多地保留單環(huán)芳烴；②低壓高溫的操作有利于控制反應(yīng)深度，在最大量保留C6～C9單環(huán)芳烴提高汽油辛烷值同時與加氫裝置常周期運行（催化劑積炭）之間的矛盾。

2 國內(nèi)外LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油技術(shù)

2.1 加氫預(yù)處理+加氫裂化技術(shù)路線

以UOP公司LCO Unicracking、Mobil-Akzo-

Kellogg-Fina聯(lián)合開發(fā)的MAK-LCO、中國石化撫順石油化工研究院（FRIPP）的FD2G等技術(shù)是具有代表性的加氫預(yù)處理與加氫裂化組合純加氫工藝路線。該類技術(shù)的特點是可直接生產(chǎn)高辛烷值汽油調(diào)和組分，操作方案靈活，可根據(jù)目的產(chǎn)品不同采用一次通過或柴油部分回?zé)捁に嚒Ｔ擃惣夹g(shù)基本工藝流程如圖2所示，所不同在于，如圖中虛線所示，是否有柴油回?zé)捁に囈约凹託漕A(yù)處理劑與裂化劑在同一反應(yīng)器內(nèi)級配裝填的單反應(yīng)器流程。

2.1.1 LCO Unicracking技術(shù)

2005年，UOP公司于NPRA（2012年1月更名為AFPM）年會報道了LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油的LCO Unicracking技術(shù)[6]，用于將LCO轉(zhuǎn)化為高辛烷值汽油調(diào)和組分該技術(shù)采用一次通過部分轉(zhuǎn)化工藝。

LCO Unicracking技術(shù)的主要特點在于配套開發(fā)預(yù)精制催化劑，具有多環(huán)芳烴加氫選擇性好、反應(yīng)條件溫和的特點，HC-190加氫裂化催化劑能在較低的溫度和壓力下以部分轉(zhuǎn)化的工藝進行操作，將重質(zhì)單環(huán)芳烴轉(zhuǎn)換為輕質(zhì)單環(huán)芳烴。由表2的中試試驗結(jié)果可見，重石腦油辛烷值在90～95之間，產(chǎn)品收率在35%～37%之間。中試試驗結(jié)果表明，與傳統(tǒng)加氫裂化相比該技術(shù)具有操作壓力低、操作溫度緩和的優(yōu)點，降低了設(shè)備投資和運行費用，同時LCO通過加氫處理增加了產(chǎn)品的附加值，使得LCO Unicracking較傳統(tǒng)的加氫裂化技術(shù)具有較高的投資回報率和廣闊的市場應(yīng)用前景。

2.1.2 MAK-LCO技術(shù)

Mobil-Akzo-Kellogg-Fina聯(lián)合開發(fā)的MAK-LCO工藝[7]，核心是由Akzo的KC加氫裂化催化劑。MAK-LCO加氫改質(zhì)工藝的特點是，通過KC系列加氫裂化催化劑，將重質(zhì)芳烴輕質(zhì)化，使柴油餾分內(nèi)的芳烴化合物轉(zhuǎn)化成汽油餾分內(nèi)的烷基苯類，在提高柴油十六烷值的同時增產(chǎn)高辛烷值汽油調(diào)和組分[8]。表3為MAK-LCO工藝典型中試結(jié)果，由表3可見，隨著反應(yīng)苛刻度的提高，汽油收率增加，柴油收率降低，但汽油產(chǎn)品的辛烷值隨著轉(zhuǎn)化率的提高而降低，柴油產(chǎn)品的十六烷值隨著轉(zhuǎn)化率的提高而增加，可能由于隨著轉(zhuǎn)化率提高，反應(yīng)苛刻度不斷增加，汽油中單環(huán)芳烴不斷被加氫飽和，導(dǎo)致辛烷值降低；柴油中多環(huán)芳烴被更多的加氫飽和，進一步提高了柴油十六烷值。MAK-LCO 加氫改質(zhì)工藝加工方案靈活，可通過工藝參數(shù)的調(diào)整，生產(chǎn)優(yōu)質(zhì)汽油、柴油兩種不同目的產(chǎn)品。

表2 LCO Unicracking工藝典型中試結(jié)果

①RON表示研究法辛烷值。

2.1.3 FRIPP FD2G技術(shù)

FRIPP開發(fā)的FD2G技術(shù)[9-10]，旨在充分利用LCO富含芳烴的特點，將重質(zhì)芳烴部分輕質(zhì)化富集到汽油餾分中，以達到生產(chǎn)高辛烷值汽油調(diào)和組分的目的。

表3 MAK-LCO工藝典型中試結(jié)果

FD2G的主要操作條件為：反應(yīng)壓力8.0～10.0MPa，總體積空速0.6～1.0h–1。由表4中FD2G中試典型結(jié)果可知[11]，汽油收率53.3%，辛烷值92左右。2013年10月，F(xiàn)D2G技術(shù)在金陵石化一次開車成功[12]，工業(yè)裝置運行數(shù)據(jù)顯示，汽油產(chǎn)品收率達38%，硫含量小于10μg/g，研究法辛烷值大于90[13]。

表4 FD2G中試典型結(jié)果

FD2G技術(shù)特點在于，通過加氫預(yù)精制劑和裂化劑的優(yōu)化組合及工藝條件的調(diào)整，實現(xiàn)了LCO的選擇性加氫脫多環(huán)芳烴，能夠盡可能多地保留汽油產(chǎn)品中單環(huán)芳烴，達到生產(chǎn)高附加值的汽油調(diào)和組分的目的。

2.1.4 RIPP RLG技術(shù)

RIPP開發(fā)的LCO加氫裂化生產(chǎn)高辛烷值汽油RLG技術(shù)，主要反應(yīng)途徑是在加氫脫硫、氮的同時進行多環(huán)芳烴加氫飽和，同時控制單環(huán)芳烴的飽和，優(yōu)化裂化劑工藝操作條件，最終實現(xiàn)重質(zhì)多環(huán)芳烴輕質(zhì)化成烷基苯，富集到汽油組分中。配套開發(fā)的專用精制催化劑RN-411和專用裂化催化劑RHC-100，能夠?qū)崿F(xiàn)在脫硫、氮同時，最大程度保留單環(huán)芳烴。該技術(shù)可根據(jù)原料油性質(zhì)和目標(biāo)產(chǎn)品的要求，采用一次通過、集成兩段法、部分餾分循環(huán)等工藝流程。

表5列出了RLG技術(shù)中試結(jié)果[14]，從表5可以看出，RLG技術(shù)通過適當(dāng)控制芳烴加氫飽和深度，提高裂化活性，在實驗條件下產(chǎn)出的重石腦油是優(yōu)質(zhì)的高辛烷值汽油組分，RON在95～99.5之間。

2.2 加氫預(yù)處理+催化裂化技術(shù)路線

由RIPP開發(fā)的LTAG技術(shù)，全稱LCO選擇性加氫飽和-選擇性催化裂化組合生產(chǎn)高辛烷值汽油或輕質(zhì)芳烴技術(shù)（LCO to aromatics and gasoline）。

表5 RLG技術(shù)中試典型結(jié)果

LCO是廉價的生產(chǎn)輕質(zhì)芳烴的潛在資源，LCO中的多環(huán)芳烴在加氫處理條件下比較容易飽和為單環(huán)芳烴[15]，單環(huán)芳烴是催化裂化生產(chǎn)輕質(zhì)芳烴的理想組分[16]。如圖3所示，通過加氫處理—催化裂化技術(shù)路線，可為LCO生產(chǎn)高附加值輕芳烴提供一條經(jīng)濟、有效的加工技術(shù)路線，既可解決LCO的出路，又提高了產(chǎn)品附加值。

LTAG技術(shù)工藝流程圖如圖4所示，在加氫單元，高選擇性地將LCO中的多環(huán)芳烴定向加氫，轉(zhuǎn)化為特定結(jié)構(gòu)的環(huán)烷基苯，同時通過專用催化劑和工藝條件優(yōu)化，控制環(huán)烷基苯進一步加氫生成環(huán)烷烴。通過LCO加氫產(chǎn)品回?zé)?，在催化裂化單元將在加氫單元生成的環(huán)烷基苯，進行開環(huán)裂化反應(yīng)，同時通過工藝和材料的創(chuàng)新，抑制氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)的發(fā)生，最大限度地將LCO轉(zhuǎn)化為高辛烷值汽油。

表6為典型LTAG中試試驗結(jié)果族組成分 析[17]，由表6可知，LCO經(jīng)催化加氫后，兩環(huán)及以上芳烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)由59.5%下降至19.8%，下降39.7個單位；單苯環(huán)芳烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)由28.5%增長至56.1%，增加了27.6個單位，其中苯及烷基苯占單苯環(huán)芳烴總量31%，環(huán)烷基苯占單苯環(huán)芳烴總量69%。LCO催化加氫產(chǎn)物經(jīng)催化裂化后，單苯環(huán)芳烴中環(huán)烷基苯質(zhì)量分?jǐn)?shù)由38.7%下降至4.6%，烷基苯由17.4%增長至34.65%。由以上分析可知，通過LTAG技術(shù)，可有效將兩環(huán)及以上芳烴轉(zhuǎn)化為烷基苯等汽油高辛烷值組分。

該技術(shù)在中國石化石家莊煉油化工股份有限公司進行了工業(yè)應(yīng)用：采用 LCO單獨加工模式時，汽油收率達到60.55%，辛烷值最高達到96.4；采用重油與LCO共煉模式時，汽油收率增加13%～16%，LCO 減少15%～20%，LCO轉(zhuǎn)化為汽油的選擇性為79%～85%[18]。工業(yè)試驗結(jié)果表明，LTAG技術(shù)操作靈活等特點，表現(xiàn)為LCO轉(zhuǎn)化率高、汽油選擇性高、辛烷值高的特點。同時可利用現(xiàn)有的加氫和催化裂化處理能力，將低價值的劣質(zhì)LCO轉(zhuǎn)化為高價值的高辛烷值汽油或化工原料輕質(zhì)芳烴，裝置改造簡單，投資回報率較高[19]。

表6 LTAG中試試驗結(jié)果分子水平分析

3 發(fā)展前景及展望

隨著原油日趨劣質(zhì)化、重質(zhì)化，煉油企業(yè)不斷提高催化裂化裝置的操作苛刻度及采用MIP等催化裂化技術(shù)，以達到增產(chǎn)丙烯或改善催化汽油質(zhì)量的目的，導(dǎo)致LCO的質(zhì)量更加惡化，一些企業(yè)的LCO的芳烴含量高達到80%以上。

近年來隨著消費柴汽比的不斷降低、環(huán)保法規(guī)的日益，油品質(zhì)量升級的步伐不斷加快。面對市場的變化，如何更加高效、清潔的利用好LCO這一高芳烴含量柴油組分，受到越來越多的關(guān)注。

本文系統(tǒng)介紹了國內(nèi)外主流LCO加氫處理多產(chǎn)高辛烷值汽油調(diào)和組分技術(shù)，重點研究該技術(shù)工藝流程和產(chǎn)物分布。分析認(rèn)為該類技術(shù)緊跟市場需求，將低附加值LCO加工成高附加值高辛烷值汽油調(diào)和組分，在降柴汽比的同時，最大限度地獲取經(jīng)濟效益，有利于煉油企業(yè)節(jié)能創(chuàng)效，適應(yīng)現(xiàn)代市場需求和煉油技術(shù)發(fā)展趨勢，具有廣闊的市場應(yīng)用前景。

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Research progress on producing more high octane gasoline through hydrogenation from FCC light cycle oil（LCO）

LU Xu，ZHAO Qinfeng，LAN Ling

（Petrochemical Research Institute of PetroChina，Beijing 100195，China）

Recent years，with the continuous decline of consumption diesel to gasoline ratio and increasingly stringent of environmental regulations，it is a great challenge to the refineries how to produce high-value products from low-value light cycle oil（LCO）. LCO has the characteristics of high density，high content of aromatic hydrocarbon and low content of hexadecane. It’s difficult to produce clean diesel through conventional hydrogenation technology from LCO. This paper described the mechanism and technical characteristics of producing more gasoline of high octane content through hydrogenation from LCO，systematically discussed the research progress of relevant technologies employed by well-known petroleum companies worldwide，such as LCO unicracking technology developed by UOP，MAK-LCO technology jointly developed by Mobil-Akzo-Kellogg，F(xiàn)D2G technology developed by FRIPP，RLG，and LTAG technology developed by RIPP. Using optimal combination of catalyst and novel process，heavy polycyclic aromatic hydrocarbons can be directly converted into high octane gasoline blending component of a single ring aromatic hydrocarbon. The results indicate that the technology of producing more gasoline of high octane content from LCO is flexible，and it can produce 35%—65% high octane content gasoline according to requirements of market，reduce the ratio of diesel to gasoline and increases additional value of LCO products. This technology has an extremely broad prospect of commercial applications.

ration of diesel to gasoline；LCO；hydrogenation；high octane gasoline

TE 624

A

1000–6613（2017）01–0114–07

10.16085/j.issn.1000-6613.2017.01.015

2016-06-02；修改稿日期：2016-08-09。

魯旭（1984—），男，碩士研究生，工程師，主要從事汽柴油加氫催化劑及成套技術(shù)開發(fā)。E-mail：251739119@qq.com。